量子材料的弗洛凱調(diào)控

鮑昌華 范本澍 湯沛哲 段文暉5) 周樹(shù)云?

1)(清華大學(xué)物理系,北京 100084)

2)(清華大學(xué),低維量子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084)

3)(北京航空航天大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,北京 100191)

4)(馬克斯·普朗克物質(zhì)結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)研究所,漢堡 22761,德國(guó))

5)(清華大學(xué)高等研究院,北京 100084)

1 引言

光-物質(zhì)相互作用是探究固體材料微觀物理機(jī)制的重要手段.例如,利用材料對(duì)X 光的衍射作用,X 射線衍射[1]可用于測(cè)量晶格結(jié)構(gòu);通過(guò)材料對(duì)光子能量的改變,拉曼光譜[2]可用于探測(cè)晶體的振動(dòng)模式信息;吸收光譜[3]可用于獲得材料中電子能級(jí)的躍遷信息;基于光電效應(yīng)的角分辨光電子能譜[4,5]則可探測(cè)微觀的電子結(jié)構(gòu),即電子能量(E)對(duì)動(dòng)量(k)的關(guān)系E(k).近年來(lái),隨著強(qiáng)脈沖激光技術(shù)和相關(guān)物理的發(fā)展,一個(gè)重要的發(fā)展趨勢(shì)是除了將光-物質(zhì)相互作用作為探測(cè)手段外,還有望將光場(chǎng)作為一種調(diào)控量子材料物態(tài)及性質(zhì)的手段(見(jiàn)文獻(xiàn)[6,7]).其中,由于時(shí)間周期性的光場(chǎng)與晶體中電子的相互作用,晶體材料中可形成一種光子-電子復(fù)合態(tài),我們稱之為弗洛凱-布洛赫態(tài)(Floquet-Bloch states),簡(jiǎn)稱弗洛凱態(tài)(Floquet states).利用弗洛凱態(tài)所產(chǎn)生的能帶復(fù)制及雜化來(lái)改變晶體材料的電子結(jié)構(gòu)是實(shí)現(xiàn)量子材料物性調(diào)控的重要途徑之一[8–10].

晶體中的電子在周期性光場(chǎng)作用下形成弗洛凱態(tài),這可類比晶體中電子在實(shí)空間周期性勢(shì)場(chǎng)作用下的布洛赫態(tài).眾所周知,晶體中的原子排列具有空間周期性,電子在空間周期性勢(shì)場(chǎng)中運(yùn)動(dòng),表現(xiàn)出與自由電子不同的性質(zhì).其中最為顯著的特點(diǎn)是空間周期性勢(shì)場(chǎng)會(huì)調(diào)制電子運(yùn)動(dòng)行為,使其運(yùn)動(dòng)在倒易空間(動(dòng)量空間)出現(xiàn)周期性,形成以布里淵區(qū)(Brillouin zone)為重復(fù)單元的布洛赫電子態(tài)[11],如圖1(a)所示.與之類比,如果電子處于一個(gè)時(shí)間周期性勢(shì)場(chǎng)(例如光場(chǎng))中,其運(yùn)動(dòng)行為也會(huì)被調(diào)制.如果對(duì)其能量在時(shí)間周期上進(jìn)行平均,其均值會(huì)在能量維度上出現(xiàn)周期性的復(fù)制,這樣的態(tài)就是弗洛凱態(tài)[12],如圖1(b)所示.

圖1 (a)實(shí)空間周期性導(dǎo)致電子能帶在動(dòng)量空間的復(fù)制示意圖;(b)時(shí)間周期性導(dǎo)致電子在能量維度的復(fù)制示意圖;(c)弗洛凱調(diào)控示意圖[7]Fig.1.(a)Spatially periodic potential and Bloch bands in the k-space;(b)time-periodic potential and Floquet bands in energy;(c)schematics for Floquet engineering[7].

除了復(fù)制的弗洛凱能帶之外,更為重要的是通過(guò)光與物質(zhì)的相互作用,弗洛凱能帶可被重整化,表現(xiàn)出與平衡態(tài)不同的電子結(jié)構(gòu),從而實(shí)現(xiàn)強(qiáng)光場(chǎng)對(duì)晶體中電子結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控(稱為弗洛凱調(diào)控).例如,弗洛凱能帶可以在弗洛凱布里淵區(qū)的邊界通過(guò)光與物質(zhì)的相互作用打開(kāi)能隙,如圖1(c)所示;還可以通過(guò)含時(shí)周期勢(shì)場(chǎng)破壞量子材料中的某些本征對(duì)稱性,使量子材料中由本征對(duì)稱性保護(hù)的簡(jiǎn)并能級(jí)產(chǎn)生劈裂,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)能帶和對(duì)稱性的調(diào)控.作為有望在超快時(shí)間尺度上調(diào)控量子材料電子結(jié)構(gòu)的有效手段,弗洛凱能帶調(diào)控近年來(lái)受到了研究人員的廣泛關(guān)注.

2 弗洛凱能帶調(diào)控的提出及理論預(yù)言

為了更直觀、清晰地理解弗洛凱能帶調(diào)控的物理圖像,研究人員可以利用微擾論來(lái)理解弗洛凱態(tài)對(duì)于固體材料本征哈密頓量的改變.如果光和物質(zhì)相互作用帶來(lái)的影響相比于固體系統(tǒng)本身的能級(jí)是一個(gè)小量,就可以對(duì)弗洛凱哈密頓量進(jìn)行微擾展開(kāi).在這樣的處理下,光與物質(zhì)相互作用將給固體材料的哈密頓量帶來(lái)額外的作用項(xiàng);這些額外的作用項(xiàng)依賴光和物質(zhì)相互作用的強(qiáng)度,可能會(huì)破壞本征哈密頓量的對(duì)稱性,甚至帶來(lái)額外的拓?fù)湫?yīng),進(jìn)而誘發(fā)拓?fù)湎嘧?盡管這種基于微擾論的處理不是對(duì)于所有的情況都適用,但是它為探索弗洛凱調(diào)控提供了各種有趣的效應(yīng).21 世紀(jì)初,隨著拓?fù)湮锢韺W(xué)和石墨烯電子學(xué)的發(fā)展,弗洛凱調(diào)控方法被理論物理學(xué)家提出,并被用于調(diào)制石墨烯的電子結(jié)構(gòu).2009年,Oka 和Aoki[8]提出,通過(guò)圓偏振光破壞二維石墨烯晶格的時(shí)間反演對(duì)稱性,利用光與物質(zhì)的相互作用誘導(dǎo)出類似霍爾丹(Haldane)模型的效應(yīng)[13],實(shí)現(xiàn)非平衡態(tài)量子反?；魻栃?yīng)(quantum anomalous Hall effect)和光致拓?fù)湎嘧僛8–10].隨后,該方法被進(jìn)一步拓展到其他二維材料和拓?fù)洳牧现?見(jiàn)綜述文獻(xiàn)[7,14–16]).除了固體材料體系之外,研究人員還將弗洛凱調(diào)控拓展到冷原子體系和光子晶體系統(tǒng)(見(jiàn)綜述文獻(xiàn)[17–19]).例如,在冷原子中實(shí)現(xiàn)了拓?fù)浠魻柕つＰ蚚20]和對(duì)磁性關(guān)聯(lián)的光學(xué)調(diào)控[21],以及在光子晶體體系中實(shí)現(xiàn)了弗洛凱拓?fù)浣^緣體[22]和反常弗洛凱拓?fù)浣^緣體[23,24].

在固體材料中,利用弗洛凱調(diào)控有望驅(qū)動(dòng)量子材料進(jìn)入非平衡態(tài),誘發(fā)拓?fù)湎嘧?進(jìn)而實(shí)現(xiàn)非平衡態(tài)下可調(diào)控的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)[8–10](詳見(jiàn)綜述文獻(xiàn)[7,14–16]).和傳統(tǒng)的電調(diào)控和應(yīng)力調(diào)控相比,該手段的優(yōu)勢(shì)在于可以從普通的量子材料中誘導(dǎo)出新奇的拓?fù)湎?無(wú)需改變量子材料本身的晶體結(jié)構(gòu)特征;一旦撤去光場(chǎng),量子材料可以回復(fù)到本征狀態(tài).因此,該方法可以擁有皮秒甚至飛秒的超快響應(yīng)時(shí)間.近些年,通過(guò)理論計(jì)算,研究人員提出在普通絕緣體中利用弗洛凱調(diào)控誘導(dǎo)出非平庸拓?fù)鋄10,25,26],例如在HgTe/CdTe 半導(dǎo)體量子阱中通過(guò)光場(chǎng)實(shí)現(xiàn)普通絕緣體到拓?fù)浣^緣體的拓?fù)滢D(zhuǎn)變[10];受面外方向恒定電場(chǎng)影響的硅烯在圓偏振光(CPL)的作用下,將會(huì)從普通絕緣體或量子自旋霍爾絕緣體轉(zhuǎn)變?yōu)樽孕龢O化的量子反?；魻柦^緣體[25].利用弗洛凱調(diào)控,拓?fù)浣^緣體理論上有望被激光瞬時(shí)調(diào)控,產(chǎn)生一個(gè)外爾半金屬(Weyl semimetal)相[27].同時(shí),以外爾半金屬為基態(tài),通過(guò)施加圓偏振光打破時(shí)間反演對(duì)稱性,外爾點(diǎn)將會(huì)在布里淵區(qū)中移動(dòng)位置,有可能在垂直于入射圓偏振光的平面上觀察到平衡態(tài)下對(duì)稱性禁戒的反?；魻栃?yīng)[28].另外,含時(shí)密度泛函理論計(jì)算發(fā)現(xiàn),圓偏振光有望將狄拉克費(fèi)米子(Dirac Fermion)沿著光的傳播方向分裂為兩個(gè)手性相反的外爾費(fèi)米子(Weyl Fermions),并且它們?cè)趧?dòng)量空間分開(kāi)的距離有望通過(guò)光的強(qiáng)度或傳播方向來(lái)調(diào)節(jié)[29].此外,對(duì)于節(jié)線半金屬,圓偏振光也有望誘導(dǎo)出外爾半金屬[30–32]和狄拉克半金屬[33]態(tài),甚至有可能產(chǎn)生具有傾斜錐體能帶結(jié)構(gòu)的第二類外爾半金屬[34].近年來(lái),弗洛凱調(diào)控還被應(yīng)用于調(diào)控非厄密(non-Hermitian)系統(tǒng)的拓?fù)湫再|(zhì)[35,36].總之,在利用弗洛凱光場(chǎng)調(diào)控拓?fù)湮飸B(tài)的研究方面,目前已經(jīng)有了非常豐富的理論預(yù)言(如圖2(a)所示).

圖2 (a)弗洛凱調(diào)控誘導(dǎo)的拓?fù)湎嘧僛7];(b)在周期光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)前后的轉(zhuǎn)角石墨烯平帶電子結(jié)構(gòu)[47];(c)交換作用強(qiáng)度變化隨時(shí)間的演化曲線[44];(d)弗洛凱調(diào)控調(diào)節(jié)材料磁性的示意圖[48]Fig.2.(a)Floquet engineering induced topological phase transition[7];(b)flat band of twisted graphene before and after light driving[47];(c)the evolution of exchange strength with time[44];(d)a schematic for manipulating magnetic properties of materials by Floquet engineering[48].

近年來(lái),隨著轉(zhuǎn)角量子材料的迅猛發(fā)展,理論物理學(xué)家進(jìn)一步將其與弗洛凱調(diào)控相融合,提出了莫爾-弗洛凱調(diào)控的概念[37](參見(jiàn)綜述文獻(xiàn)[38]).通過(guò)對(duì)莫爾體系施加具有不同驅(qū)動(dòng)頻率、場(chǎng)強(qiáng)及空間振蕩周期的光激發(fā),研究人員期待能夠有效地調(diào)控莫爾系統(tǒng)中平帶(如圖2(b)所示)、拓?fù)湫再|(zhì)和谷選擇激發(fā)[37,39–41].類比于莫爾超晶格勢(shì),由光場(chǎng)引發(fā)的周期勢(shì)同樣可用來(lái)誘導(dǎo)平帶的形成[42].這些研究展示了將莫爾-弗洛凱調(diào)控引入物理領(lǐng)域的重要性,并為探索新的光控電子學(xué)方法提供了新的視角.

另外,弗洛凱調(diào)控也有望用來(lái)調(diào)控材料的磁性.一方面,利用弗洛凱調(diào)控誘導(dǎo)非磁材料產(chǎn)生磁性.譬如MoS2中存在光學(xué)E′′ 聲子修飾的自旋-能谷態(tài),當(dāng)E′′ 聲子模式被圓偏振光激發(fā)時(shí),其導(dǎo)帶電子自旋會(huì)在自旋軌道耦合的作用下和聲子模式耦合,進(jìn)而產(chǎn)生的弗洛凱能譜將攜帶凈的面外磁化(對(duì)于一個(gè)聲子量子約為0.024μB)[43].這種能谷態(tài)的二色磁響應(yīng)在所有2H 相過(guò)渡金屬二硫化物中普遍存在,并可以通過(guò)紅外相干激光激發(fā)進(jìn)行探測(cè)和控制.另一方面,弗洛凱調(diào)控還有望用來(lái)調(diào)節(jié)低維磁性材料的電子關(guān)聯(lián)強(qiáng)度.例如,對(duì)海森伯模型(Heisenberg model)施加周期性的光驅(qū)動(dòng),利用正則變換就會(huì)得到一個(gè)時(shí)間依賴的交換相互作用系數(shù)[44](如圖2(c)所示),可動(dòng)態(tài)地調(diào)制量子材料的磁性質(zhì).更進(jìn)一步地,研究人員提出通過(guò)施加破壞材料某些對(duì)稱性的光場(chǎng),甚至可以誘導(dǎo)一個(gè)在靜態(tài)模型中不存在的磁相互作用項(xiàng).例如,通過(guò)施加圓偏振光破壞量子材料的時(shí)間反演對(duì)稱性,有可能得到一個(gè)新的衍生項(xiàng)——標(biāo)量自旋手征項(xiàng)[45,46].這也為弗洛凱調(diào)控開(kāi)啟了實(shí)現(xiàn)奇異量子相 (例如,手征自旋液體相)的可能性,如圖2(d)所示.

3 弗洛凱能帶調(diào)控的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展

相比于豐富的理論預(yù)言,弗洛凱能帶調(diào)控的實(shí)驗(yàn)研究還處于發(fā)展階段.在單層WS2中,研究人員發(fā)現(xiàn)利用超快光譜觀測(cè)到了具有能谷選擇性的光學(xué)斯塔克(Stark)效應(yīng).如圖3(a)所示,在略低于能隙的泵浦光激發(fā)下(光子能量1.82 eV),研究者觀測(cè)到探測(cè)光的吸收峰發(fā)生了藍(lán)移.這一結(jié)果表明在泵浦光激發(fā)下,能隙增大,可以通過(guò)原始能帶和弗洛凱能帶的相互作用來(lái)解釋[49–51].更進(jìn)一步,通過(guò)改變探測(cè)光的左右旋圓偏振狀態(tài),發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)泵浦和探測(cè)光偏振相同時(shí)才存在重整化效應(yīng),表明存在著獨(dú)特的能谷選擇性,從而為弗洛凱調(diào)控提供新的操控自由度.此外,近期研究者利用超快非線性光譜手段,觀測(cè)到了弗洛凱調(diào)控對(duì)于非線性光學(xué)系數(shù)的有效調(diào)控作用[52].如圖3(b)所示,在光子能量低于能隙的泵浦光的激發(fā)下,MnPS3中的二次諧波譜顯著地被抑制.進(jìn)一步的場(chǎng)強(qiáng)和偏振依賴測(cè)量結(jié)合理論計(jì)算,證明了該效應(yīng)來(lái)源于弗洛凱調(diào)控,展現(xiàn)了弗洛凱調(diào)控在調(diào)控光學(xué)非線性系數(shù)方面的獨(dú)特能力.

圖3 (a)單層WS2 中觀測(cè)到的能谷選擇的光學(xué)斯塔克效應(yīng)[49];(b)MnPS3 中觀測(cè)到的弗洛凱調(diào)控對(duì)于光學(xué)非線性系數(shù)的調(diào)控[52];(c)石墨烯中觀測(cè)到光誘導(dǎo)的反?；魻栃?yīng)[53];(d)石墨烯-鋁約瑟夫森結(jié)中在微波激發(fā)下的復(fù)制隧穿譜[54]Fig.3.(a)Observation of valley selective optical stark effect in monolayer WS2[49];(b)manipulation of optical nonlinear coefficients in MnPS3 by Floquet engineering[52];(c)observation of light-induced anomalous Hall effect in graphene[53];(d)replica tunneling spectrum under the excitation of microwaves in graphene-aluminum Josephson junction[54].

除了利用超快光譜手段之外,研究人員還發(fā)展了具有時(shí)間分辨能力的超快輸運(yùn)測(cè)量技術(shù),并用于弗洛凱調(diào)控研究.通過(guò)結(jié)合泵浦光激發(fā)和超快光開(kāi)關(guān)探測(cè)開(kāi)展超快輸運(yùn)測(cè)量,研究者在石墨烯中觀測(cè)到了光誘導(dǎo)的反?；魻栃?yīng)[53](圖3(c)),并發(fā)現(xiàn)霍爾信號(hào)隨著泵浦光的圓偏振狀態(tài)改變而反向,符合弗洛凱調(diào)控的預(yù)期.此外,通過(guò)連續(xù)調(diào)節(jié)柵極電壓,發(fā)現(xiàn)霍爾電導(dǎo)在狄拉克點(diǎn)能隙和雜化能隙處顯著增強(qiáng).此外,在石墨烯-鋁構(gòu)成的約瑟夫森結(jié)(Josephson junction)的特殊體系中,利用連續(xù)微波泵浦,研究者甚至利用輸運(yùn)手段觀測(cè)到了穩(wěn)恒弗洛凱態(tài)的形成[54].在約瑟夫森結(jié)隧穿譜中,觀測(cè)到了能量間隔和光子能量相等的分裂譜(弗洛凱態(tài)),并且信號(hào)隨微波場(chǎng)的增強(qiáng)而不斷增強(qiáng)(圖3(d)).

弗洛凱調(diào)控最根本的物理是光場(chǎng)對(duì)電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控,因此作為能夠直接探測(cè)光場(chǎng)作用下電子結(jié)構(gòu)的強(qiáng)大實(shí)驗(yàn)手段,時(shí)間分辨角分辨光電子能譜(TrARPES)[55–57]對(duì)弗洛凱調(diào)控研究具有重要意義.研究人員利用時(shí)間分辨角分辨光電子能譜對(duì)拓?fù)浣^緣體中的狄拉克表面態(tài)的弗洛凱調(diào)控開(kāi)展了研究.在拓?fù)浣^緣體Bi2Se3中觀測(cè)到圓偏振光誘導(dǎo)的弗洛凱能帶調(diào)控,包括復(fù)制弗洛凱態(tài)和能隙打開(kāi)[58,59](如圖4(a)所示),在實(shí)驗(yàn)上首次實(shí)現(xiàn)了弗洛凱調(diào)控的直接觀測(cè).除了對(duì)于弗洛凱調(diào)控的直接觀測(cè),直接的時(shí)間分辨能力也為觀測(cè)弗洛凱態(tài)的形成過(guò)程提供了可能性.然而,弗洛凱態(tài)形成的時(shí)間尺度非?？?百飛秒量級(jí),且通常受限于儀器時(shí)間分辨率的限制),研究人員對(duì)于弗洛凱態(tài)是如何產(chǎn)生和消亡的這一本質(zhì)問(wèn)題一直沒(méi)有明確的答案.近期,研究人員利用一束脈寬極窄(17 fs)的探測(cè)光在拓?fù)浣^緣體Bi2Te3中,觀測(cè)到了狄拉克表面態(tài)的弗洛凱能帶在泵浦光場(chǎng)周期內(nèi)的形成和消亡過(guò)程[60].研究結(jié)果表明,隨著光場(chǎng)對(duì)電子的帶內(nèi)激發(fā),弗洛凱能帶僅僅一個(gè)光周期后就逐漸形成了;隨后,伴隨著電子向拓?fù)浣^緣體的體態(tài)能帶的散射,弗洛凱邊帶逐漸消失,如圖4(b)所示.

圖4 (a)拓?fù)浣^緣體Bi2Se3 的超快電子能譜,實(shí)現(xiàn)弗洛凱能帶調(diào)控[58,59];(b)拓?fù)浣^緣體Bi2Te3 的亞周期分辨的超快電子能譜和弗洛凱邊帶的形成過(guò)程[60];(c)半導(dǎo)體黑磷的超快電子能譜,實(shí)現(xiàn)弗洛凱能帶調(diào)控[61]Fig.4.(a)TrARPES spectra of Floquet engineering in topological insulator Bi2Se3[58,59];(b)sub-cycle resolved TrARPES spectra of topological insulator Bi2Te3 to show the formation of Floquet sidebands[60];(c)TrARPES spectra of Floquet engineering in a semiconductor black phosphorus[61].

除了狄拉克體系之外,在狄拉克體系之外的材料體系(特別是具有廣泛應(yīng)用前景的半導(dǎo)體材料)中實(shí)現(xiàn)弗洛凱調(diào)控,對(duì)于進(jìn)一步弗洛凱調(diào)控的未來(lái)應(yīng)用以及尋找弗洛凱拓?fù)浣^緣體具有重要意義.盡管研究人員在單層過(guò)渡金屬硫族化合物WSe2中觀測(cè)到了復(fù)制的弗洛凱邊帶[62],然而,更為關(guān)鍵的效應(yīng),即弗洛凱能帶調(diào)控可能造成的能帶重整化,并沒(méi)有被觀測(cè)到.最近,半導(dǎo)體的弗洛凱能帶調(diào)控首次被實(shí)現(xiàn)[61].通過(guò)選取具有高載流子遷移率的窄帶隙半導(dǎo)體黑磷,并且采用略高于能隙能量的中紅外波段飛秒激光激發(fā)樣品時(shí),通過(guò)時(shí)間分辨角分辨光電子能譜實(shí)驗(yàn)測(cè)量,成功觀測(cè)到弗洛凱邊帶和黑磷價(jià)帶雜化打開(kāi)的能隙,如圖4(c)所示.此外,另一個(gè)有意思的發(fā)現(xiàn)是,這一光誘導(dǎo)的能隙具有強(qiáng)烈的偏振選擇性: 只有當(dāng)泵浦光源電場(chǎng)方向沿著扶手椅狀方向時(shí),才能觀測(cè)到光誘導(dǎo)的能隙打開(kāi);而當(dāng)泵浦光源電場(chǎng)方向切換到鋸齒狀方向時(shí),則沒(méi)有類似的效應(yīng).這一獨(dú)特的光偏振選擇性來(lái)源于黑磷的贗自旋自由度(黑磷的子晶格自由度[63],可類比自旋自由度)及相關(guān)的選擇定則.黑磷導(dǎo)帶價(jià)帶具有相反的贗自旋,分別具有子晶格交換對(duì)稱和反對(duì)稱的特性.因此,只有滿足子晶格交換反對(duì)稱性的扶手椅狀方向線偏振光才能使導(dǎo)帶和價(jià)帶耦合,從而引入相互作用并打開(kāi)雜化能隙.這一發(fā)現(xiàn)為弗洛凱能帶調(diào)控增添了新的可操控的量子自由度.更進(jìn)一步,通過(guò)改變泵浦激光的光子能量,可以發(fā)現(xiàn)弗洛凱調(diào)控誘導(dǎo)的能隙打開(kāi)效應(yīng)在接近共振激發(fā)附近最顯著,說(shuō)明了近共振激發(fā)對(duì)于在半導(dǎo)體材料中實(shí)現(xiàn)弗洛凱調(diào)控誘導(dǎo)的雜化能隙的打開(kāi)具有關(guān)鍵作用.

由于光與物質(zhì)的相互作用(aeE0/(?ω))反比于光子能量(?ω),降低泵浦光子能量有望增強(qiáng)弗洛凱相互作用強(qiáng)度,減少由直接光學(xué)躍遷引起的耗散,從而誘導(dǎo)更顯著的能帶重整化效應(yīng).在前期研究的基礎(chǔ)上,近期通過(guò)將中紅外光子能量推進(jìn)到更低的能量區(qū)間(～160 meV),成功在黑磷中實(shí)現(xiàn)了遠(yuǎn)低于能隙激發(fā)誘導(dǎo)的弗洛凱調(diào)控,觀測(cè)到了黑磷價(jià)帶頂?shù)哪軒е卣?yīng)[64].進(jìn)一步,通過(guò)系統(tǒng)性地改變泵浦光子能量(從遠(yuǎn)小于帶隙到遠(yuǎn)大于帶隙的范圍內(nèi)),發(fā)現(xiàn)弗洛凱能帶重整化在近共振區(qū)域和低能非共振區(qū)域具有最顯著的效應(yīng),為弗洛凱能帶調(diào)控的研究提供了更加全面的物理圖像.該工作表明,降低泵浦光子能量能夠有效地增強(qiáng)弗洛凱相互作用強(qiáng)度,即通過(guò)低于材料能隙的低能泵浦也能夠?qū)崿F(xiàn)弗洛凱能帶調(diào)控.這些研究成果為在更多量子材料體系中實(shí)現(xiàn)弗洛凱能帶調(diào)控提供了新的思路.

4 面臨的實(shí)驗(yàn)挑戰(zhàn)

在量子材料的弗洛凱調(diào)控領(lǐng)域中,相比于豐富的理論預(yù)言,實(shí)驗(yàn)方面的進(jìn)展相對(duì)較為有限,因此厘清實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)弗洛凱調(diào)控的難點(diǎn)和挑戰(zhàn)非常重要.筆者認(rèn)為在固體材料體系中實(shí)現(xiàn)弗洛凱調(diào)控面臨的實(shí)驗(yàn)挑戰(zhàn)主要有以下幾點(diǎn).

首先,弗洛凱調(diào)控對(duì)于激發(fā)光源有著苛刻的要求.常見(jiàn)的時(shí)間分辨角分辨光電子能譜通常采用800 nm 波長(zhǎng)的飛秒激光作為泵浦光源.然而,由于在可形成弗洛凱能帶的參數(shù)空間內(nèi)弗洛凱相互作用強(qiáng)度和光子能量成反比[8],因此利用具有較低光子能量的激發(fā)光源有可能獲得更有效的弗洛凱調(diào)控.同時(shí),光子能量也不能過(guò)低,因?yàn)樾枰ＷC光場(chǎng)周期至少小于材料中的電子散射時(shí)間[62],以避免電子在感受到完整時(shí)間周期場(chǎng)前被散射而失去量子相干性,導(dǎo)致無(wú)法形成弗洛凱能帶.因此,現(xiàn)有的弗洛凱相關(guān)的實(shí)驗(yàn)工作中大多采用了中紅外波段的光場(chǎng)來(lái)實(shí)現(xiàn)弗洛凱調(diào)控.此外,弗洛凱調(diào)控的實(shí)現(xiàn)還需要高達(dá)107V/m 的峰值電場(chǎng)強(qiáng)度.因此,在實(shí)驗(yàn)上需要采用具有足夠強(qiáng)光場(chǎng)強(qiáng)度、能量足夠低的飛秒脈沖激光來(lái)作為泵浦光源.

在探測(cè)光源方面,常規(guī)的基于非線性晶體四倍頻的光源(6.2 eV)具有其局限性,僅能探測(cè)費(fèi)米能附近有限的能量和布里淵區(qū)中心附近的動(dòng)量范圍.對(duì)于某些材料(例如,石墨烯、過(guò)渡金屬硫族化合物等),由于狄拉克錐和能谷遠(yuǎn)離布里淵區(qū)中心,要想實(shí)現(xiàn)探測(cè)則需要較高的探測(cè)光子能量.在這方面,基于氣體高次諧波的探測(cè)光源對(duì)于石墨烯和過(guò)渡金屬硫族化合物的弗洛凱調(diào)控研究至關(guān)重要.對(duì)于三維材料的弗洛凱調(diào)控研究(例如,將狄拉克半金屬調(diào)控為弗洛凱外爾半金屬),由于三維材料的面外動(dòng)量(kz)的探測(cè)需要通過(guò)改變探測(cè)光子能量來(lái)實(shí)現(xiàn),因此,還需要發(fā)展具有連續(xù)可調(diào)光子能量的探測(cè)光源[65,66].

此外,弗洛凱調(diào)控對(duì)于材料體系的選取也具有苛刻的要求.首先,如前所述,弗洛凱調(diào)控需要較低的光子能量,意味著光場(chǎng)的時(shí)間周期較長(zhǎng).這就對(duì)材料的電子散射時(shí)間提出了較高的要求,要求材料質(zhì)量高、散射時(shí)間長(zhǎng).另一方面,對(duì)于半導(dǎo)體材料,為了實(shí)現(xiàn)中紅外波段的共振激發(fā)以及比較強(qiáng)的光-物質(zhì)耦合作用,則要求材料的帶隙與泵浦光子能量匹配(忽略多光子過(guò)程導(dǎo)致的高階效應(yīng)),也就是窄帶隙半導(dǎo)體.

5 總結(jié)與展望

當(dāng)前,隨著激光技術(shù)和量子材料制備技術(shù)的發(fā)展和完善,量子材料的弗洛凱能帶調(diào)控正處于快速發(fā)展的重要階段,許多重要的理論預(yù)言有待實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證,新物理和新效應(yīng)期待在該領(lǐng)域中被發(fā)現(xiàn).筆者認(rèn)為,以下幾個(gè)方向可能會(huì)在未來(lái)引領(lǐng)該領(lǐng)域的研究,值得重點(diǎn)關(guān)注.

首先,大量的理論計(jì)算表明,弗洛凱調(diào)控有望對(duì)量子材料的拓?fù)湫再|(zhì)進(jìn)行調(diào)控,甚至在拓?fù)淦接沟牟牧现姓T導(dǎo)出非平庸拓?fù)湎?然而在這一方面,目前的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展是在石墨烯中觀測(cè)到光誘導(dǎo)的反?；魻栃?yīng)[53],而且尚未實(shí)現(xiàn)量子化,關(guān)于其反常霍爾電導(dǎo)是否直接來(lái)源于非平衡態(tài)的拓?fù)湫再|(zhì)也存在爭(zhēng)議[67–69].因此,在實(shí)驗(yàn)上,在量子材料中(例如: 石墨烯、拓?fù)浒虢饘俸屯負(fù)淦接菇^緣體)利用弗洛凱調(diào)控實(shí)現(xiàn)拓?fù)湫再|(zhì)的調(diào)控將是未來(lái)重要研究方向之一.

其次,作為一種對(duì)光與物質(zhì)相互作用相對(duì)簡(jiǎn)化的描述方法,弗洛凱理論在清晰地給出了明確的物理圖像的同時(shí),也忽略了很多重要的細(xì)節(jié).例如,在非平衡物態(tài)的形成過(guò)程中,電子-電子散射和電子-聲子散射等導(dǎo)致的電子態(tài)弛豫是至關(guān)重要的,它與驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)之間的競(jìng)爭(zhēng)決定了非平衡物態(tài)的性質(zhì).但是在傳統(tǒng)的弗洛凱理論中,電子態(tài)的弛豫并沒(méi)有被有效地刻畫(huà)和描述.因此,亟需引入新的理論方法處理這類問(wèn)題,例如,含時(shí)密度泛函理論,作為基態(tài)密度泛函理論的推廣,引入了時(shí)間依賴的電子密度,在密度泛函理論的框架下處理實(shí)際量子材料系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程.目前,該方法已在弱場(chǎng)和強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)條件下的原子、分子、周期性固體中成功應(yīng)用;或者利用非平衡格林(Green)函數(shù)方法,從非微擾的框架出發(fā)處理強(qiáng)場(chǎng)下的量子體系的動(dòng)力學(xué)演化行為,該方法能夠自然地處理激發(fā)的量子系統(tǒng)和熱庫(kù)的耦合,為研究強(qiáng)場(chǎng)物理過(guò)程提供了一種有力工具,有望在理論和計(jì)算領(lǐng)域取得重要突破;另外,弗洛凱態(tài)演化時(shí),需要系統(tǒng)地研究在不同弛豫通道影響下的形成和消亡的過(guò)程,這個(gè)過(guò)程是開(kāi)放量子系統(tǒng)在環(huán)境中的含時(shí)演化,適合利用含時(shí)林德布拉德(Lindblad)方程來(lái)處理.該方法基于密度矩陣,通過(guò)構(gòu)建唯像模型或者細(xì)致研究微觀散射機(jī)制來(lái)構(gòu)建弛豫算符,求解基于密度矩陣的演化方程并獲得體系的動(dòng)力學(xué)性質(zhì).研究人員可以通過(guò)構(gòu)建弗洛凱基組,將含時(shí)林德布拉德方程得到的波函數(shù)投影在弗洛凱基組上,得到弗洛凱能級(jí)占據(jù)數(shù)的信息,進(jìn)而研究弗洛凱態(tài)是如何形成,以及如何消亡的.另一方面,未來(lái)的研究還可以依靠對(duì)微觀散射機(jī)制的理解,將林德布拉德方程與密度泛函理論相結(jié)合,從實(shí)際材料的電子結(jié)構(gòu)和微觀散射機(jī)制出發(fā),更準(zhǔn)確地描述量子材料系統(tǒng)的演化過(guò)程.

此外,盡管理論上預(yù)言很多量子材料中都可以被弗洛凱調(diào)控,但是目前的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)局限在少數(shù)幾種量子材料中.這種局限性的原因目前尚不清楚,很可能與量子材料中電子態(tài)的散射機(jī)制有關(guān),因此從實(shí)驗(yàn)上觀察非平衡過(guò)程中電子態(tài)的散射過(guò)程對(duì)于深刻理解弗洛凱調(diào)控的微觀機(jī)制有重要研究意義.通過(guò)對(duì)微觀機(jī)制的深刻細(xì)致的理解,研究人員有可能將弗洛凱調(diào)控拓展到更多的量子材料體系,特別是尋找弗洛凱拓?fù)浣^緣體系統(tǒng).

綜上所述,量子材料中的弗洛凱調(diào)控是一個(gè)充滿挑戰(zhàn)但是同時(shí)也有希望取得重大研究突破的重要研究方向之一.該領(lǐng)域的研究有希望為量子材料的物態(tài)調(diào)控提供新的手段,并且蘊(yùn)含著發(fā)現(xiàn)新物理、新物態(tài)和新效應(yīng)的機(jī)遇.