H 離子團簇高次諧波平臺展寬與團簇膨脹

張春艷

1) (陜西師范大學物理學與信息技術學院,西安 710119)

2) (湖北民族大學智能科學與工程學院,恩施 445000)

通過數值求解強激光場與二維模型H 離子團簇相互作用的含時薛定諤方程,發(fā)現H 離子團簇產生的高次諧波平臺比單個H 原子產生的高次諧波平臺要寬.建立了研究團簇產生高次諧波的經典模型,研究發(fā)現經典模型計算結果與含時薛定諤方程結果能很好的對應,同時指出高次諧波平臺拓展的原因在于母核周圍其他離子產生的庫侖勢場的作用,并給出由此產生的離子間距改變對高次諧波截止能量的影響,為觀測團簇膨脹提供了一種可能途徑.

1 引言

強激光場與物質相互作用產生的高次諧波由于其廣闊的應用前景,如分子軌道層析成像[1,2]、探測非對稱分子取向及結構[3,4]、重構晶體躍遷偶極矩[5,6]、產生阿秒脈沖[7-10]、產生極紫外和軟X 射線[11,12]等,引起了物理學相關領域的廣泛關注.原子氣體與強超短激光脈沖相互作用產生高次諧波的機制可由Corkum[13]的三步模型解釋,即電離、加速、回復過程.高次諧波譜具有如下的典型結構:高次諧波的效率首先隨著諧波階次的增加而迅速衰減,隨后諧波效率會在一段區(qū)域內保持不變形成一個平臺結構,最后達到一定的階次時諧波效率會陡然截止.

強激光場與原子[14-18]、分子[19,20]及固體[21-25]相互作用產生高次諧波一直是研究者們重點關注的課題.而團簇作為研究原子、分子跨越到固體的橋梁逐漸引起科學家們的重視[26-28].與單原子相比,強激光場與團簇相互作用能產生更高的光子產量[29,30]和更高的截止能量[31,32].一些數值研究指出,強激光場與團簇相互作用產生的光子能量超過了Ip+8Up[33,34],但這一結果與實驗相違背[31,32].然而,產生一個遠高于通常的Ip+3.17Up的截止點被證明是存在的[30](Ip表示電離能,Up表示有質動力能).

關于團簇能延展高次諧波平臺的機理,一直是一個比較有爭議的話題[35-37].相關的理論研究指出,團簇產生高能高次諧波是電子與整個團簇的重組產生[28]或電子與相鄰離子復合產生[38,39].而部分小組在實驗[40]及理論[41]中指出,無論團簇類型及大小,團簇輻射高次諧波的過程主要是電子與母核復合導致的.

基于Bodi等[40]的實驗結果,本文將強激光場與團簇相互作用產生高次諧波分為3 個過程,即內電離、電子經典運動、與母體離子復合,并通過準經典方法研究強激光場與團簇相互作用發(fā)生內電離后電子的動力學行為,與文獻 [33,42]不同,本文在研究電子的動力學行為時,考慮了團簇庫侖勢的影響.并將經典計算結果與含時薛定諤方程(TDSE)計算結果進行比較,發(fā)現二者能較好的符合.同時考察了高次諧波平臺延展的原因及離子間距對高次諧波截止能量的影響.本文在無特殊說明情況下都使用原子單位制,即 ?=me=e=1,其中 ?,me和e分別表示普朗克常量、電子質量和電子電荷量.

2 理論模型

2.1 數值求解含時薛定諤方程

本文采用單活電子近似模型,忽略其他電子影響,即單電子暴露在激光場、母核離子及簇內其他離子所產生的庫侖場中[43].本研究假設H 原子即母核位于網格中心,其他H 離子位于每一個正方形網格的交叉點上,母核周圍的離子個數為Ng=(2N+1)2-1,其中N為正整數,其結構示意圖如圖1 所示.強激光場與二維模型H 離子團簇的相互作用,可以通過數值求解含時薛定諤方程來描述:

圖1 二維模型團簇結構示意圖 (a) H8+結構示意圖;(b) H24+結構示意圖Fig.1.Schematic diagram of cluster structure of two-dimensional model: (a) Structure diagram of H8+;(b) structure diagram of H24+.

式中ψ(x,y,t) 表示與系統(tǒng)哈密頓量H(x,y,t) 對應的含時波函數;系統(tǒng)哈密頓量的表達式為

其中,E(t) 為激光場,V(x,y) 為H 離子團簇的勢能,r表示電子相對于坐標原點的位置.對于給定結構的模型團簇其勢能形式為

其中n表示團簇所包含的離子個數,Zi表示有效電荷,ξ表示軟心勢參數,ri=表示電子與第i個離子的距離(Ri表示第i個離子相對于原點的位置).本文考慮了Ng=8 和24 的情況,勢能曲面示意圖如圖2 所示.

圖2 團簇的勢能曲面 (a) H8+勢能曲面;(b) H24+勢能曲面.Fig.2.Potential energy surface of cluster: (a) The potential energy surface of H8+;(b) the potential energy surface of H24+.

采用沿x軸方向線偏光E(t)=E0sin(ω0t)f(t),E0和ω0分別表示激光脈沖電場的振幅和角頻率,f(t)為激光包絡.計算中采用10 個周期的激光脈沖,激光電場強度在脈沖的前3 個周期線性上升,后7 個周期保持不變,用譜方法求解含時薛定諤方程[44],得到沿激光場極化方向高次諧波:

其中ω表示釋放光子的頻率,ex表示沿x軸方向的單位矢量.

2.2 電子運動的經典動力學過程

強激光場與團簇相互作用產生高次諧波會經歷很多復雜的過程,為了更加明晰、通俗地展示強激光場與團簇相互作用產生高次諧波的過程,本文在Corkum[13]三步模型的基礎上,同樣將其簡化為3 個階段: 內電離、電子經典運動、復合.第1 階段,內電離,即電子在外場作用下從母核電離出去;第2 階段,電子經典運動,即電子在外場及團簇庫侖場的作用下做經典運動;第3 階段,復合,即電子與母核復合并釋放高次諧波.不同的是,在考慮電子的經典運動時,本文考慮了團簇離子形成的庫侖場對電子的作用.當內電離發(fā)生后,電子被當作經典粒子,其運動滿足經典牛頓運動方程:

式中a(t) 表示電子加速度,V(r) 表示團簇的庫侖勢,表示形式與(3)式相同.電子發(fā)生內電離后所獲得能量為

其中v表示電子速度.

3 結果與討論

3.1 強激光場與氫團簇相互作用產生高次諧波

首先利用強度I=3×1014W/cm2、波長λ=1200 nm和I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的線偏振激光與H 原子、H8+及H24+團簇(離子間距R=5 a.u.)相互作用,產生的高次諧波如圖3(a)和圖3(b)所示.由圖3 可以看到,與H 原子相比,強激光場與H8+和H24團簇相互作用產生的諧波平臺延展到更高的截止位置.圖3(a)中,H8+團簇產生的高次諧波平臺相對于H 原子拓寬了47 階次,H24+團簇產生的高次諧波平臺相對于H 原子拓寬了87 階次.圖3(b)中,H8+團簇產生的高次諧波平臺相對于H 原子拓寬了56 階次,H24+團簇產生的高次諧波平臺相對于H 原子拓寬了108 階次.

圖3 強激光場與H 原子和H 團簇相互作用產生的高次諧波(諧波階表示諧波發(fā)射頻率 ω 與激光基頻 ω0 的比值) (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nmFig.3.High order harmonic generated from the interaction between intense laser field and H atom/H cluster: (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm.

3.2 電子經典動力學行為

本節(jié)利用I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的線偏振激光與H8+團簇和I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的線偏振激光與H24+團簇相互作用,從經典動力學角度考察電子的動力學行為,從而試圖解釋3.1 節(jié)中團簇諧波平臺出現拓寬的原因.

圖4 展示了I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的線偏振激光與H8+團簇相互作用及I=5 ×1014W/cm2,λ=1400 nm 的線偏振激光與H24+團簇相互作用時電子的動力學行為.圖4(a)為I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm 的線偏振激光與H8+團簇相互作用時電子返回時間與返回動能及總能量的關系,可以看出,對于H8+團簇,電子的最大返回動能可達激光基頻的184 倍左右.圖4(b)為I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的線偏振激光與H24+團簇相互作用時電子返回時間與返回動能及總能量的關系,對于H24+團簇,電子的最大返回動能可達激光基頻的471 倍左右.隨后考察返回動能最大的情況下電子的動力學行為,圖4(c)和圖4(d)展示了電子的動能、勢能及總能量隨時間變化情況,圖4(e)和圖4(f)表示電子在X軸方向上的位移隨時間的變化.通過觀察圖4(c)、圖4(e)與圖4(d)、圖4(f)發(fā)現,在兩種情況下電子的能量變化都具有相同的趨勢,即在電子返回過程中,電子的動能及總能量逐步增大,勢能逐步減小,電子勢能逐步轉化為電子動能.這一過程與Saalmann 和Rost[45]在研究原子團簇與強激光相互作用時指出的當發(fā)生外電離(即電子在外場作用下離開團簇的過程)的電子再次返回團簇時會因為勢能降低而獲得額外的動能的結論一致.同時,圖4(a)和圖4(b)中的藍色點線表示相應參數的線偏振激光與H 原子相互作用時電子的返回動能與返回時間的關系,可以看出,H 團簇與H 原子中電子最大返回動能的差值接近團簇中除母核外其他離子在母核處產生的庫侖勢.因而本文指出,團簇能拓展高次諧波平臺的主要原因在于母核周圍其他離子對電子的庫侖作用.對比圖4(c)和圖4(d)發(fā)現,對于H24+團簇,電子在即將與母體離子復合時,電子的能量出現了振蕩.將該過程進行放大,其動力學過程如圖5 所示,發(fā)現兩個動能極大值點,分別對應了兩個勢能極小值點,同時分別對應電子在X軸上的位移-9.9826a.u.,-5.02286a.u,即電子在返回過程中,經過了X軸負半軸母核外第2 層、第1 層某個離子附近,電子與離子相當靠近而導致勢能降低,從而導致電子的能量出現了振蕩.

圖4 (a),(c),(e) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的線偏振激光與H8+團簇相互作用時的電子動力學行為;(b),(d),(f) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm 的線偏振激光與H24+團簇相互作用時的電子動力學行為.(a),(b) 電子返回時間與返回能量的關系,其中黑色實線表示動能、紅色劃線表示總能量、藍色點線表示相應參數激光場與H 原子相互作用時電子的返回動能與返回時間的關系;(c),(d) 電子的動能、勢能及總能量隨時間的變化,其中黑色實線表示動能、紅色劃線表示勢能、藍色點線表示總能量;(e),(f)電子在X 軸方向上位移隨時間的變化Fig.4.Electron dynamic behavior of linearly polarized laser interacting with cluster: (a),(c),(e) For H8+ cluster illuminated by the laser with I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b),(d),(f) for H24+ cluster illuminated by the laser with I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm.(a),(b) The relation between the return time and the return energy of the electron,where the black solid line represents the kinetic energy,the red dash line represents the total energy,and the blue dot line represents the kinetic energy from H atom;(c),(d) the energy change over time,where the black solid line represents kinetic energy,the red dash line represents potential energy,and the blue dot line represents total energy;(e),(f) displacement variations with time along X direction.

圖5 圖4(d)和圖4(f)的部分放大圖Fig.5.Partial enlargement of Fig.4(d)and Fig.4(f).

圖6 展示了I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的線偏振激光與H8+團簇相互作用過程中考慮和不考慮庫侖勢影響的情況下電子的動力學行為.其中圖6(a)表示電子返回時間與返回動能的關系,在考慮庫侖作用的情況下電子的返回動能要比不考慮庫侖作用的情況高,在不考慮庫侖作用的情況下,電子的最大動能為激光基頻的145 倍.圖6(b)和圖6(c)分別表示電離時間(考慮庫侖作用時返回動能最大的情況下電子的電離時間)相同的情況下電子的動能隨時間的變化,以及在X軸方向上位移隨時間的變化情況.發(fā)現電子返回與離子復合的時間不同,不考慮庫侖作用時電子的返回時間要晚于考慮庫侖作用時的情況,同時不考慮庫侖作用時電子返回時的動能小于考慮庫侖作用時的情況.這是由于在考慮庫侖場作用時,電子在返回過程中受到了離子的庫侖力作用,電子受到離子的庫侖力在X軸上的分量及激光電場的作用同向,從而導致加速度更大,復合前電子的速度更大,動能更高.

圖6 I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的線偏振激光與H8+團簇相互作用過程中考慮(CCA)和不考慮庫侖勢(NCCA)影響的情況下電子的動力學行為 (a)電子返回時間與返回動能的關系;(b) 電子的動能隨時間變化情況;(c)電子在X 軸方向上位移隨時間的變化Fig.6.Dynamical behavior of the electron with and without the influence of the Coulomb potential for H8+ cluster illuminated by the laser with I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm: (a) The relationship between electron return time and return kinetic energy;(b) the variation of the kinetic energy of electrons over time;(c) the displacement of electrons in the X-axis direction over time.

將通過TDSE 計算得到的高次諧波的時頻分布圖與考慮庫侖作用時通過經典計算得到的返回動能與單個原子的電離能之和與返回時間關系進行比較,其結果如圖7 所示.圖中彩色圖案表示高次諧波的時頻分布圖,黑色實線表示考慮庫侖作用時通過經典計算得到的返回動能與單個原子的電離能之和與返回時間關系.其中圖7(a) 表示I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的線偏振激光與H8+團簇相互作用的情況,圖7(b)表示I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的線偏振激光與H24+團簇相互作用的情況.若不考慮庫侖作用,其結果如圖7 中紅色劃線所示,電子的最大返回動能要遠小于TDSE 計算結果.通過對比發(fā)現,考慮庫侖作用的經典分析結果能與TDSE 結果很好的對應.

圖7 通過TDSE 計算得到的高次諧波時頻分布圖(圖中黑色實線表示考慮庫侖作用時通過經典計算得到的返回動能與單個原子的電離能之和與返回時間的關系,紅色劃線表示不考慮庫侖作用時電子返回時間與返回動能的關系) (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的線偏振激光與H8+團簇相互作用;(b) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm 的線偏振激光與H24+團簇相互作用Fig.7.Time-frequency distribution of higher harmonics calculated by TDSE: (a) H8+ cluster illuminated by the laser with I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) H24+ cluster illuminated by the laser with I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm.The black solid line represents the relationship between the sum of the ionization energy of a single atom and return kinetic energy obtained by classical calculation and the return time in the case of considering Coulomb effect,while the red dash line represents the relation between the return time and the return energy of the electron in the case of no considering Coulomb effect.

3.3 團簇高次諧波平臺拓展

在3.1 節(jié)中,當利用強度和波長分別為I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm 的線偏振光時,與H 原子相比,H8+團簇產生的高次諧波平臺拓寬了47 階次,H24+團簇產生的高次諧波平臺拓寬了87 階次.當利用I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm的線偏振光時,H8+團簇產生的高次諧波平臺相對于H 原子拓寬了56 階次,H24+團簇產生的高次諧波平臺相對于H 原子拓寬了108 階次.相應的數值近似等于母核周圍其他離子在母核處產生的庫侖勢,與3.2 節(jié)給出的結論一致.

本節(jié)考察了離子間距對高次諧波截止能量的影響,圖8 展示了I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的線偏振激光與離子間距不同的H8+團簇相互作用時產生的高次諧波.由圖8 發(fā)現,當增大離子間距時,諧波的截止階次及電子的最大返回動能隨之減小.這主要是由于離子間距增大,周圍離子在母核處產生的庫侖勢減小,諧波截止能量對離子間距變化給出了靈敏響應,為觀測團簇膨脹提供了一種可能途徑.

圖8 (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的線偏振激光與離子間距不同的H8+團簇相互作用時產生的高次諧波;(b)通過經典計算得到的返回動能與單個原子的電離能之和與返回時間的關系Fig.8.(a) High-order harmonics generate from the interaction between the linearly polarized laser and H8+ cluster with different ion spacing,where I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) the relationship between the sum of the ionization energy of a single atom and return kinetic energy obtained by classical calculation and the return time.

4 結論

本文首先通過數值求解強激光場與二維模型H 離子團簇相互作用的含時薛定諤方程,發(fā)現強激光場與H 離子團簇相互作用能有效地拓展諧波平臺.接著將強激光場與團簇相互作用分解成3 個過程,即內電離、在外場及團簇庫侖場作用下的經典運動、復合.當團簇發(fā)生內電離后,即被視為經典粒子,其運動滿足牛頓運動方程.通過跟蹤電子的經典軌跡及動能和勢能隨時間的變化情況,發(fā)現在電子返回與母核復合的過程中電子會因為勢能降低而獲得額外的動能,同時通過經典模型計算的返回動能與返回時間的關系能與TDSE 結果能很好地相符.另將團簇與單個原子產生的高次諧波截止能量及電子的最大返回動能進行了對比,發(fā)現團簇能拓展高次諧波平臺的主要原因在于母核周圍其他離子對電子的庫侖作用,同時考察了離子間距對高次諧波截止能量的影響,并提出建立一種可能的高次諧波截止能量維度與團簇膨脹的關聯.