• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    谷氨酰胺轉氨酶對羊毛織物的改性處理

    2023-11-08 08:49:50樸青松董愛學王子涵蘭紅宇
    毛紡科技 2023年10期
    關鍵詞:聚賴氨酸抗靜電強力

    韓 雪,樸青松,董愛學,王子涵,蘭紅宇

    (1.齊齊哈爾大學 輕工與紡織學院,黑龍江 齊齊哈爾 161006; 2.齊齊哈爾大學 寒區(qū)麻及制品教育部工程研究中心,黑龍江 齊齊哈爾 161006; 3.紹興文理學院 紡織服裝學院,浙江 紹興 312000; 4.黑龍江省農業(yè)科學院齊齊哈爾分院,黑龍江 齊齊哈爾 161006)

    羊毛織物因優(yōu)異的保暖特質和獨特的外觀風格深受消費者的喜愛,但羊毛特殊的鱗片結構及表面致密的類脂膜,使羊毛具有易氈縮、表面疏水等缺點。當環(huán)境的相對濕度較低時,羊毛會因摩擦產(chǎn)生靜電降低穿著舒適度[1-2],這些都限制了羊毛產(chǎn)品的應用領域。因此對羊毛制品進行適度的功能性整理、提高其服用性能非常重要。利用整理加工的手段來克服紡織纖維的缺點,可充分發(fā)揮紡織纖維的優(yōu)良特性,提高紡織品的服用性能,并賦予紡織品一些新的功能[3]。

    谷氨酰胺轉氨酶(TGase)是一類能催化蛋白質中賴氨酸殘基上的ε-氨基和谷氨酰胺殘基上的γ-酰胺基間結合,使蛋白質形成共價交聯(lián)的聚合性酶[4]。ε-聚賴氨酸是一種陽離子聚合多肽,具有熱穩(wěn)定性好、水溶性好、抑菌譜廣、可生物降解的特性。羊毛的分子結構中含有TGase可催化的谷氨酰胺殘基,質量分數(shù)約為5.5%。富含伯胺基的ε-聚賴氨酸可被TGase催化實現(xiàn)羊毛生物接枝功能化改性[5]。目前很多研究致力于利用TGase催化接枝功能性物質到羊毛上的研究:Gembeh等[6]將含有伯胺基團的磷酸乙醇胺接枝到羊毛纖維上賦予羊毛較好的柔軟度;Cortez等[7]將絲膠蛋白催化接枝到羊毛織物上以提高羊毛織物的機械性能;李健等[8]接枝含磷物質到羊毛上賦予羊毛阻燃性能;金規(guī)標等[9]接枝ε-聚賴氨酸到羊毛織物上賦予羊毛織物抗菌防霉性能。這些研究都為探索TGase接枝功能性物質到羊毛織物上提供了思路。本文主要研究TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛對改善羊毛織物性能的影響,測試并對比分析了改性前后羊毛織物的斷裂強力、吸水率、染色性能及抗靜電性能,以期為拓展羊毛織物在更多領域的應用提供參考依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 材料、試劑與儀器

    材料:羊毛織物(面密度220 g/m2,市售)。

    試劑:ε-聚賴氨酸(拜納佛生物工程有限公司);微生物谷氨酰胺轉胺酶(酶活60 U/g,一鳴生物制品有限公司);直接染料GB-01S、弱酸性大紅GRS(上海佳英化工有限公司);高錳酸鉀、碳酸鈉、亞硫酸鈉、醋酸、磷酸氫二鈉、磷酸二氫鈉(分析純,天津市凱通化學試劑有限公司)。

    儀器:CHA-S型恒溫振蕩器(常州國華電器有限公司);SU1510型電子顯微鏡(日本日立株式會社);Datacolor 650測色配色儀(Datacolor公司);YG(B)026D型電子織物強力儀(溫州大榮紡織儀器有限公司);LFY-4B織物感應靜電測試儀(山東紡科院儀器研究所);HST-60步入式恒溫恒濕實驗艙(上海濕騰電器有限公司)。

    1.2 處理工藝

    1.2.1 羊毛織物預處理

    羊毛織物浸漬溫水→KMnO4預處理(浴比1∶30,KMnO45%(owf),JFC 質量濃度1 g/L,pH 值4.0,40 ℃,30 min)→皂洗(45 ℃,10 min)→中和水洗(Na2CO32%(owf),45 ℃,15 min)→清水沖洗后烘干(50 ℃)→脫色(浴比1∶30,NaHSO38%(owf),HAc 體積分數(shù)2%,40 ℃,30 min)→水洗→烘干(50 ℃)。

    1.2.2 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛織物

    將預處理后的羊毛織物用溫水潤濕(50 ℃,15 min),浸置于pH值為6.5的PBS緩沖體系(ε-聚賴氨酸 0~3%(owf),TGase用量 0~20 U/g,浴比1∶30)中,40 ℃恒溫振蕩12 h,取出水洗,50 ℃烘干待用。PBS緩沖體系由0.02 mol/L NaH2PO4和0.02 mol/L Na2HPO4溶液配置。本文實驗處理羊毛織物采用的不同接枝工藝參數(shù)如表1所示。

    表1 各試樣的接枝工藝參數(shù)

    1.2.3 羊毛織物染色工藝

    直接染料染色工藝:試樣浸入染液染色(浴比1∶30,直接GB-01S 用量2%(owf),pH值6.5,18 ℃,10 min)→水洗→烘干(50 ℃)。

    酸性染料染色工藝:溫水浸漬試樣(10 min)→染色(浴比1∶50,弱酸性大紅GRS 用量2%(owf),硫酸鈉10%(owf),JFC 質量濃度1 g/L,pH值4~5,80 ℃或95 ℃,40 min)→水洗→烘干(50 ℃)。

    1.3 性能測試

    1.3.1 纖維形貌

    將羊毛纖維制樣、表面鍍金后,置于SU1510型電子顯微鏡下,選擇放大倍數(shù)為2 000倍,施加電壓為5.0 kV進行測試,觀察羊毛纖維的表面形貌。

    1.3.2K/S值測定

    在Datacolor 650測色儀上測定染色后布樣的K/S值,采用D65光源和10°視角,每個試樣測量5次,取平均值。

    1.3.3 斷裂強力

    使用YG(B)026D型電子織物強力儀測定尺寸為20 cm×5 cm羊毛織物的緯向斷裂強力,測試5次,取平均值。

    1.3.4 吸水率

    剪取相同尺寸的試樣織物,拆去邊紗,稱取試樣質量M0(mg);將試樣浸入深為10 cm、溫度為20 ℃的蒸餾水中一定時間后,取出在空氣中滴淌1 min后準確稱量,質量為M1(mg),并考察試樣在蒸餾水中浸漬不同時間后質量的變化。

    吸水量=M1-M0

    吸水率=(吸水量/M0)×100%

    1.3.5 抗靜電性能

    參照GB/T 12703—2008《紡織品 靜電性能的測試方法 第1部分 靜電壓半衰期》使用織物感應靜電測試儀測試羊毛織物的抗靜電性能。將羊毛織物夾于樣品夾中,對試樣進行消電處理,啟動“轉動平臺”,轉速在1 000 r/min以上,在針電極上施加+10 kV高電壓(靜電壓),30 s后斷開高電壓,記錄自動控制箱示數(shù)。

    2 結果與討論

    2.1 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛效果

    考察TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛織物對其表面形態(tài)結構、斷裂強力、吸水性能、吸附染料上染性能和抗靜電性能的影響。在反應過程中,由于羊毛表面致密的疏水性鱗片層具有較強的化學惰性,在有可能阻礙TGase分子向內擴散的同時又可能覆蓋TGase催化羊毛接枝的作用位點谷氨酰胺?;?。因此,為了TGase分子能夠較深入地進入羊毛的皮質層進行催化反應,選用KMnO4對羊毛織物進行預處理。不同工藝處理后羊毛纖維掃描電鏡照片如圖1所示,圖1(a)為未經(jīng)預處理的羊毛纖維原樣,可以看出其表面有結構完整的鱗片層。圖1(b)為經(jīng)過高錳酸鉀預處理的羊毛試樣,即空白試樣1#,可以看出羊毛表面發(fā)生了改變,羊毛鱗片表面變得凹凸粗糙、邊緣發(fā)生鈍化,甚至部分鱗片發(fā)生脫落,導致鱗片邊緣模糊不清。這可能是因為KMnO4對胱氨酸中的—S—S—部位的氧化以及對肽鏈的氧化分解作用,使羊毛纖維的二硫鍵、肽鍵斷裂水解,對整個羊毛纖維表面結構進行較為劇烈的破壞,鱗片結構變得蓬松,甚至皮質層也會受到損傷。圖1(c)為經(jīng)高錳酸鉀預處理的羊毛織物接枝試樣5#,可以明顯看出有物質包覆在羊毛纖維上,致使鱗片層的形狀很難被分辨。這可能是因為羊毛纖維經(jīng)過高錳酸鉀預處理后,TGase分子能比較容易地吸附于羊毛表面或進入到羊毛的皮質層,提高TGase分子對羊毛作用位點的可及度,有利于催化接枝反應的發(fā)生。

    圖1 不同工藝處理后羊毛纖維掃描電鏡照片(×2 000)Fig.1 SEM images of wool fiberand after different processes(×2 000).(a)Original sample;(b)1#;(c)5#

    為了判斷TGase催化羊毛織物接枝ε-聚賴氨酸的效果,在室溫條件下,用直接染料GB-01S對各試樣染色10 min后測定其K/S值,結果如圖2所示。

    圖2 不同工藝處理后羊毛織物直接染色后的K/S值Fig.2 K/S value of wool fobric after direct dyeing with different processes

    由圖2可知,空白試樣1#基本不著色,TGase吸附試樣2#略有著色。ε-聚賴氨酸吸附試樣3#和ε-聚賴氨酸接枝試樣4#、5#、6#均能染得較深顏色。原因可能是:直接染料GB-01S是一種水溶性陰離子染料,在染液中可離解成色素陰離子上染纖維;短時間內,在pH值6.5的染液中,羊毛織物處于等電點以上,表面帶有負電荷;在染色過程中,羊毛表面負電荷與直接染料陰離子產(chǎn)生庫倫斥力,阻礙了染料對羊毛上染,導致直接染料GB-01S對羊毛織物不著色。因此試樣1#基本不著色,試樣2#由于吸附了TGase分子而略有著色。而試樣3#、4#、5#、6#在染色中表面的ε-聚賴氨酸均呈現(xiàn)正電荷狀態(tài),羊毛表面的負電性降低,羊毛纖維負離子與染料陰離子間的斥力減弱,在靜電引力的作用下羊毛上的ε-聚賴氨酸與染料以離子鍵結合,從而實現(xiàn)了對羊毛的染色。吸附試樣3#和接枝試樣5#所用ε-聚賴氨酸的用量相同,但試樣5#比試樣3#的顏色深,說明接枝試樣5#上的ε-聚賴氨酸含量高于吸附試樣3#上的ε-聚賴氨酸含量,進而說明一定量的ε-聚賴氨酸在TGase催化作用下接枝到羊毛上。TGase用量相同的試樣4#、5#、6#,其著色也隨ε-聚賴氨酸用量的增多而依次加深,說明增加ε-聚賴氨酸的用量,可提高ε-聚賴氨酸在羊毛織物上的接枝量。

    2.2 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝對羊毛織物拉伸斷裂強力的影響

    為了考查不同工藝處理后羊毛織物的拉伸性能,分別測試了各試樣的斷裂強力,結果如圖3所示。

    圖3 不同工藝處理后羊毛織物的斷裂強力Fig.3 Breaking strength of wool fabric treated by different processes

    由圖3可知,空白試樣1#與ε-聚賴氨酸吸附試樣3#斷裂強力相差不多,說明羊毛織物上吸附ε-聚賴氨酸對其強力影響不大。試樣2#的斷裂強力有所提高,原因可能是TGase的催化作用使羊毛纖維內部分子鏈間或鏈內發(fā)生交聯(lián)反應,羊毛蛋白質和多肽中的賴氨酸殘基和谷氨酰胺殘基形成了共價交聯(lián),增加了羊毛纖維內部的共價鍵數(shù)目,從而提高了羊毛織物的斷裂強力[10]。而在羊毛織物上接枝交聯(lián)ε-聚賴氨酸后,試樣4#、5#、6#的斷裂強力明顯提高。原因是在TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛織物的體系中,可能存在以下幾種情況[11-12]:①TGase可滲入羊毛纖維內部催化谷氨酰胺殘基和賴氨酸殘基或伯胺基形成分子內或分子間的交聯(lián);②TGase催化ε-聚賴氨酸的伯氨基與羊毛纖維中谷氨酰胺殘基的γ-酰胺基反應,使ε-聚賴氨酸與羊毛蛋白質分子之間以共價鍵形式結合;③ε-聚賴氨酸分子可滲入到羊毛內部,與羊毛分子鏈間形成氫鍵作用?;瘜W交聯(lián)與物理交聯(lián)的協(xié)同作用,使羊毛織物的力學性能得到一定程度的提升,而隨著ε-聚賴氨酸的增多,反應發(fā)生得更充分,便形成了更加密集的共價交聯(lián)網(wǎng)絡,宏觀上表現(xiàn)為提高了羊毛織物的斷裂強力。

    2.3 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝對羊毛織物吸水率的影響

    吸水率是評定紡織品吸濕速干性能的一項重要指標。分別測定各試樣在水中浸漬不同時間后自身質量的變化,計算吸水率,結果如圖4所示。

    圖4 不同工藝處理后羊毛織物吸水率與浸漬時間的關系Fig.4 Relationship between water absorption of wool fabric treated by different processes and impregnation time

    吸水率在一定程度上可以反映織物的儲水能力。吸水率越大,織物的儲水能力越強,被制成的服裝也更易于吸收人體排出的汗液,使人體感到干爽,達到良好的濕舒適性[13]。從圖4可以看出,各試樣吸水過程有明顯的差異,但各試樣最終的吸水率相差不大??瞻自嚇?#和ε-聚賴氨酸吸附試樣3#開始時都較慢,浸漬50 s后,ε-聚賴氨酸吸附試樣3#吸水速率超過空白試樣1#,增長較快。而在羊毛織物上接枝交聯(lián)ε-聚賴氨酸后,試樣4#、5#、6#的吸水速率明顯加快,與TGase吸附試樣2#相比,趨于飽和時間由3 min加快至30 s,3個試樣的吸水過程基本相似。這顯示出TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸對縮短羊毛織物的吸水過程、加快羊毛織物的吸水速度有一定的作用。

    2.4 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛的低溫染色

    常規(guī)的羊毛染色一般需在煮沸情況下進行,高溫對羊毛纖維吸濕溶脹、增大染料的動能和擴散能力均都有很好的效果,但高溫對纖維強力損傷嚴重,開發(fā)應用低溫染色工藝是降低羊毛染色加工損傷的有效途徑[14]。本文分別在80和95 ℃下用弱酸性染料對各試樣進行染色,分別測定染色后的K/S值,結果如圖5所示。

    圖5 不同工藝處理后羊毛織物在不同溫度下弱酸性染料染色的K/S值Fig.5 K/S value of wool fabric after different process treatments dyed with weakly acid dyes at different temperatures

    從圖5可以看出,同一試樣在95 ℃染色后的K/S值均高于80 ℃染色后的K/S值,說明高溫對酸性染料上染羊毛的重要性。同一溫度下染色后,空白試樣1#的K/S值最低,TGase酶吸附試樣2#的K/S值較ε-聚賴氨酸吸附試樣3#小,接枝試樣4#、5#、6#的K/S值隨ε-聚賴氨酸含量的增加而增大。這可能是因為吸附或接枝ε-聚賴氨酸使纖維表面的陽離子基團和親水性基團增多[15],有助于染料吸附到纖維表面,進而纖維表面與內部染料濃度梯度差增大,利于染料擴散到纖維內部,從而提高染色效果。80 ℃條件下空白試樣1#的K/S值低,這是因為染色溫度較低時羊毛表面的疏水性鱗片層不易張開,不利于染料大分子向纖維內部擴散,影響織物的滲透性和染色性能。并且接枝試樣6#在80 ℃染色后的K/S值已經(jīng)接近空白試樣1#在95 ℃染色后的K/S值,說明TGase酶催化ε-聚賴氨酸接枝不僅能促進酸性染料的上染,還可以適當降低染色溫度,避免長時間高溫染色對羊毛織物造成的損傷。

    2.5 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝對羊毛織物抗靜電性能的影響

    靜電電壓半衰期是指纖維材料上的靜電壓衰減到原始數(shù)值的一半所需的時間。經(jīng)過整理的羊毛織物由于親水性提高,電阻減小,積聚的電荷容易逸散,從而達到抗靜電目的。在20 ℃、相對濕度35%的條件下,測定各試樣的半衰期,結果如表2所示。

    表2 不同工藝處理后羊毛織物的抗靜電性能Tab.2 Antistatic properties of wool fabric treated by different processes

    從表2可以看出,空白試樣1#的半衰期最長為2.13 s,TGase酶吸附試樣2#的半衰期為1.98 s,較ε-聚賴氨酸吸附試樣3#的半衰期2.04 s略短。接枝試樣4#、5#、6#的半衰期較試樣1#、2#、3#短,試樣4#、5#、6#隨著接枝量的增加,半衰期有所減小,分別為1.55、1.54和1.47 s,變化不大。這可能是因為不同處理工藝下的羊毛織物的親水性得到了不同程度的改善[16],從而改善織物的抗靜電效果[17]。TGase和ε-聚賴氨酸都是親水性物質,羊毛纖維吸附TGase或吸附ε-聚賴氨酸均可以一定程度的提高纖維的親水性,改善纖維的抗靜電性,進而縮短纖維的半衰期。經(jīng)過TGase酶催化ε-聚賴氨酸接枝后試樣4#、5#、6#,因羊毛織物的親水性提高,吸濕性增強,進而降低了纖維表面電荷的積聚,顯示其半衰期相對其他試樣縮短得更多,抗靜電效果更好。

    3 結 論

    本文利用生物交聯(lián)劑谷氨酰胺轉氨酶,將ε-聚賴氨酸通過生物催化交聯(lián)的方法接枝到羊毛上,考察改性后羊毛織物的表面形態(tài)結構、斷裂強力、吸水性能、吸附染料性能和抗靜電性能,得出如下結論:

    ①對羊毛進行高錳酸鉀預處理,適度的破壞羊毛的鱗片層,有利于催化接枝反應的發(fā)生;TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸能夠顯著提高羊毛織物的斷裂強力,并隨ε-聚賴氨酸接枝量增加而增加。

    ②TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸可使羊毛織物的吸水過程縮短、吸水速率增大,吸水30 s趨于飽和;且接枝改性羊毛織物對弱酸性染料吸附速率提高,接枝羊毛織物在80 ℃下染色深度接近未接枝羊毛織物95 ℃下的染色深度,可做為實現(xiàn)羊毛織物低溫染色的有效途徑。

    ③TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸可降低纖維表面電荷積聚,接枝后羊毛織物的靜電電壓半衰期由2.13 s降至1.47 s,抗靜電性能得到改善。

    猜你喜歡
    聚賴氨酸抗靜電強力
    通江縣:砥礪奮進 強力構建“溫暖人社”
    白色鏈霉菌ε-聚賴氨酸合酶的異源表達及重組菌全細胞合成ε-聚賴氨酸的條件優(yōu)化
    70年扶貧開發(fā) 脫貧攻堅持續(xù)強力推進
    “強力后勤”入職記
    淺談ε-聚賴氨酸在食品中的應用
    膠粉在抗靜電膠板中的應用
    聚賴氨酸/多壁碳納米管修飾電極測定大米中的鉛
    微生物學
    冷等離子體處理改善滌綸濾料抗靜電性能
    抗靜電包裝
    塑料包裝(2014年1期)2014-11-29 01:17:46
    国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 国内精品一区二区在线观看| 国产三级在线视频| 国产精品久久久久久精品电影| 男女床上黄色一级片免费看| 最近最新免费中文字幕在线| 中文字幕免费在线视频6| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产视频一区二区在线看| 亚洲精品亚洲一区二区| 最新中文字幕久久久久| av视频在线观看入口| 热99re8久久精品国产| 老司机福利观看| 亚洲中文日韩欧美视频| 小说图片视频综合网站| 日本与韩国留学比较| 男女床上黄色一级片免费看| 日韩av在线大香蕉| 长腿黑丝高跟| 国产久久久一区二区三区| 成人欧美大片| 在线观看66精品国产| 丁香欧美五月| 欧美精品国产亚洲| 日韩亚洲欧美综合| 99热这里只有精品一区| 国产精品国产高清国产av| 在线观看66精品国产| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲精品色激情综合| 90打野战视频偷拍视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 特大巨黑吊av在线直播| 少妇的逼水好多| 国产一区二区三区视频了| 97碰自拍视频| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲国产精品久久男人天堂| 日韩欧美在线乱码| 久久人人精品亚洲av| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲最大成人av| 成人av在线播放网站| 99久国产av精品| 久久人妻av系列| 国语自产精品视频在线第100页| 成人av一区二区三区在线看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| www.999成人在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲av不卡在线观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 18+在线观看网站| 国内精品美女久久久久久| 村上凉子中文字幕在线| 国产成人福利小说| 嫩草影院新地址| 亚洲内射少妇av| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产精品爽爽va在线观看网站| 中出人妻视频一区二区| 久久久久国内视频| 日韩高清综合在线| aaaaa片日本免费| 99久久精品一区二区三区| 亚洲最大成人中文| 国产三级中文精品| 我要搜黄色片| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产精品永久免费网站| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产精品av视频在线免费观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产一区二区在线av高清观看| 欧美日韩乱码在线| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产久久久一区二区三区| 亚洲在线观看片| 国产成+人综合+亚洲专区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产精品一及| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 99久久精品国产亚洲精品| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲一区高清亚洲精品| 在线国产一区二区在线| 久久国产精品影院| 黄色女人牲交| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 一级av片app| 免费在线观看日本一区| 精品不卡国产一区二区三区| 免费高清视频大片| 18美女黄网站色大片免费观看| 日本在线视频免费播放| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 亚洲最大成人中文| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 久久久久久大精品| 欧美黄色淫秽网站| 日韩欧美在线乱码| 永久网站在线| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| www.熟女人妻精品国产| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 亚洲熟妇熟女久久| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产在线男女| 两个人的视频大全免费| АⅤ资源中文在线天堂| 午夜精品在线福利| 真实男女啪啪啪动态图| 97碰自拍视频| 在线免费观看的www视频| 少妇丰满av| 成人午夜高清在线视频| 国产单亲对白刺激| 丁香六月欧美| av中文乱码字幕在线| 亚洲美女视频黄频| 天美传媒精品一区二区| 亚洲久久久久久中文字幕| 少妇的逼水好多| 欧美区成人在线视频| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 一进一出抽搐动态| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 日韩免费av在线播放| 国产主播在线观看一区二区| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲久久久久久中文字幕| 国产精品人妻久久久久久| av在线观看视频网站免费| 国产精品一区二区三区四区久久| 麻豆国产av国片精品| 国产成人av教育| 天堂影院成人在线观看| 国产男靠女视频免费网站| 精品乱码久久久久久99久播| 精品无人区乱码1区二区| 国产综合懂色| 亚洲第一区二区三区不卡| АⅤ资源中文在线天堂| 免费在线观看成人毛片| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产精品电影一区二区三区| 国产极品精品免费视频能看的| 床上黄色一级片| 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 久久欧美精品欧美久久欧美| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产69精品久久久久777片| 窝窝影院91人妻| 国产一区二区三区视频了| 久久这里只有精品中国| www日本黄色视频网| 欧美性猛交黑人性爽| 老司机午夜十八禁免费视频| 搡老熟女国产l中国老女人| 日韩免费av在线播放| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 亚洲最大成人手机在线| 中文字幕高清在线视频| 国产av在哪里看| 十八禁网站免费在线| 一进一出抽搐动态| 91狼人影院| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产私拍福利视频在线观看| 久久久久九九精品影院| 亚洲中文日韩欧美视频| 2021天堂中文幕一二区在线观| 两个人视频免费观看高清| 欧美黄色淫秽网站| 成年版毛片免费区| 国产精品一区二区三区四区久久| 无人区码免费观看不卡| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产成年人精品一区二区| 很黄的视频免费| 99久久精品一区二区三区| 日本黄大片高清| or卡值多少钱| 最新在线观看一区二区三区| 一本综合久久免费| 深夜a级毛片| 久久久久久大精品| 最近最新中文字幕大全电影3| 欧美最新免费一区二区三区 | 欧美zozozo另类| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国内精品一区二区在线观看| 宅男免费午夜| 婷婷丁香在线五月| 国产视频一区二区在线看| 成年女人永久免费观看视频| 99久久精品国产亚洲精品| 欧美国产日韩亚洲一区| 我的老师免费观看完整版| 亚洲激情在线av| 欧美日韩福利视频一区二区| 中文资源天堂在线| 国产三级中文精品| 午夜老司机福利剧场| 老女人水多毛片| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 久久久久久国产a免费观看| 国产精品,欧美在线| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 久久久国产成人精品二区| 好男人在线观看高清免费视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 久久久色成人| 男人的好看免费观看在线视频| 成人亚洲精品av一区二区| 18+在线观看网站| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 老鸭窝网址在线观看| 欧美色欧美亚洲另类二区| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 久久久久久大精品| 日本 欧美在线| 欧美高清性xxxxhd video| 精品一区二区三区人妻视频| 欧美性猛交黑人性爽| 国产麻豆成人av免费视频| 婷婷亚洲欧美| 亚洲av免费在线观看| 毛片一级片免费看久久久久 | 亚洲一区高清亚洲精品| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产成年人精品一区二区| 国产人妻一区二区三区在| av专区在线播放| 婷婷色综合大香蕉| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲av成人精品一区久久| 久久国产乱子免费精品| 国产精品久久视频播放| 欧美日韩国产亚洲二区| av欧美777| 欧美zozozo另类| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产三级中文精品| 美女xxoo啪啪120秒动态图 | 精品久久久久久久久av| 嫩草影院入口| 欧美一区二区国产精品久久精品| 亚洲乱码一区二区免费版| 一区二区三区高清视频在线| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲av成人av| 偷拍熟女少妇极品色| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 乱人视频在线观看| 国产真实乱freesex| 美女高潮的动态| 久久国产精品人妻蜜桃| 色综合婷婷激情| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 久久人人精品亚洲av| www.999成人在线观看| 日韩av在线大香蕉| 少妇人妻精品综合一区二区 | 伊人久久精品亚洲午夜| 中亚洲国语对白在线视频| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 成年人黄色毛片网站| 久99久视频精品免费| 亚洲欧美精品综合久久99| 成人美女网站在线观看视频| 特级一级黄色大片| 国产真实伦视频高清在线观看 | 欧美激情久久久久久爽电影| ponron亚洲| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 毛片一级片免费看久久久久 | АⅤ资源中文在线天堂| 欧美xxxx性猛交bbbb| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 有码 亚洲区| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 久久香蕉精品热| 欧美成人性av电影在线观看| 真实男女啪啪啪动态图| 在线观看一区二区三区| 久9热在线精品视频| 国产高清三级在线| 国产野战对白在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产成年人精品一区二区| 国产麻豆成人av免费视频| 特级一级黄色大片| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 欧美另类亚洲清纯唯美| 神马国产精品三级电影在线观看| 日本 欧美在线| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲欧美日韩无卡精品| 一本久久中文字幕| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 精品久久久久久久久av| 久久99热6这里只有精品| 色哟哟哟哟哟哟| 欧美一区二区亚洲| 99热精品在线国产| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 在线观看午夜福利视频| 国语自产精品视频在线第100页| 国产一区二区在线av高清观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 精品人妻偷拍中文字幕| 51午夜福利影视在线观看| 麻豆一二三区av精品| 少妇丰满av| 欧美中文日本在线观看视频| .国产精品久久| 深夜精品福利| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产乱人视频| 成年人黄色毛片网站| 成人永久免费在线观看视频| 热99在线观看视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲不卡免费看| 国产午夜福利久久久久久| 欧美+亚洲+日韩+国产| www.999成人在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 日本熟妇午夜| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 我要看日韩黄色一级片| 国产视频内射| 又紧又爽又黄一区二区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | www.www免费av| 一级av片app| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 午夜福利高清视频| 欧美+亚洲+日韩+国产| 男女床上黄色一级片免费看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产亚洲精品久久久com| 亚洲精品456在线播放app | 免费人成在线观看视频色| 日韩欧美国产一区二区入口| 中国美女看黄片| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲激情在线av| 精品免费久久久久久久清纯| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 88av欧美| 日韩欧美国产在线观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 男女之事视频高清在线观看| 久久久精品大字幕| 久久亚洲精品不卡| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 人妻夜夜爽99麻豆av| 午夜福利在线观看吧| 亚洲中文日韩欧美视频| 最新中文字幕久久久久| 亚洲欧美精品综合久久99| 身体一侧抽搐| 国产亚洲av嫩草精品影院| 91狼人影院| 精品久久国产蜜桃| 黄色丝袜av网址大全| 中文字幕av成人在线电影| 一级作爱视频免费观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲av.av天堂| 国产在视频线在精品| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 色哟哟·www| 内地一区二区视频在线| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产美女午夜福利| 免费av不卡在线播放| 亚洲精华国产精华精| 国产精品电影一区二区三区| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 日本黄色片子视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 嫁个100分男人电影在线观看| 在线播放无遮挡| 国产精品一及| 99热这里只有精品一区| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲欧美清纯卡通| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 丁香欧美五月| 久久久国产成人精品二区| 国产一区二区三区视频了| www.999成人在线观看| 免费观看精品视频网站| 国产精品av视频在线免费观看| 日韩欧美在线二视频| 日韩精品青青久久久久久| 国产伦人伦偷精品视频| 特大巨黑吊av在线直播| av天堂中文字幕网| 欧美性猛交黑人性爽| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 特大巨黑吊av在线直播| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 亚洲人与动物交配视频| 99久久九九国产精品国产免费| 99久久无色码亚洲精品果冻| 99久久99久久久精品蜜桃| 亚洲av电影在线进入| 国产精品一区二区免费欧美| 精品人妻视频免费看| 特大巨黑吊av在线直播| 国产男靠女视频免费网站| 久久久国产成人精品二区| 国产高清视频在线播放一区| 亚洲成人久久爱视频| 亚洲中文字幕日韩| 欧美成人性av电影在线观看| 又紧又爽又黄一区二区| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 国内精品一区二区在线观看| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美日本视频| 国产黄a三级三级三级人| 免费看日本二区| 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲成av人片免费观看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 18美女黄网站色大片免费观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 成人无遮挡网站| 动漫黄色视频在线观看| 嫩草影院入口| 丁香六月欧美| 精品乱码久久久久久99久播| 麻豆av噜噜一区二区三区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产高潮美女av| 午夜免费激情av| 永久网站在线| 性色avwww在线观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 麻豆久久精品国产亚洲av| 嫩草影院入口| 亚洲国产高清在线一区二区三| 99国产精品一区二区蜜桃av| 又紧又爽又黄一区二区| 久久亚洲真实| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲成av人片在线播放无| 国产伦人伦偷精品视频| 91九色精品人成在线观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 搡老熟女国产l中国老女人| 听说在线观看完整版免费高清| 午夜视频国产福利| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产亚洲精品av在线| 色噜噜av男人的天堂激情| 日韩欧美国产在线观看| 国产不卡一卡二| 高清在线国产一区| 色噜噜av男人的天堂激情| 午夜久久久久精精品| 久久国产乱子免费精品| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 看十八女毛片水多多多| 嫩草影院新地址| 久久国产精品影院| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 高清在线国产一区| 变态另类丝袜制服| 亚洲男人的天堂狠狠| 在线免费观看的www视频| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚州av有码| 中文字幕av在线有码专区| 91在线精品国自产拍蜜月| 一本综合久久免费| www.色视频.com| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲自偷自拍三级| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 亚洲成人久久爱视频| 两个人的视频大全免费| 真人一进一出gif抽搐免费| 波多野结衣高清无吗| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲国产精品999在线| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 精品久久国产蜜桃| 国产av麻豆久久久久久久| 午夜亚洲福利在线播放| 91九色精品人成在线观看| 色精品久久人妻99蜜桃| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产淫片久久久久久久久 | 黄色日韩在线| 禁无遮挡网站| 亚洲真实伦在线观看| 精品久久久久久成人av| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 最近视频中文字幕2019在线8| 国产在线精品亚洲第一网站| 黄色视频,在线免费观看| 国产精品野战在线观看| 一夜夜www| 日韩欧美在线乱码| 天天躁日日操中文字幕| 国产乱人伦免费视频| 成年人黄色毛片网站| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产乱人伦免费视频| av女优亚洲男人天堂| 日本黄大片高清| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 亚洲天堂国产精品一区在线| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲最大成人中文| 69av精品久久久久久| 色哟哟哟哟哟哟| 国产亚洲精品久久久com| 亚洲美女黄片视频| 成年女人永久免费观看视频| 免费观看精品视频网站| 一个人免费在线观看的高清视频| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 日本黄色片子视频| 免费在线观看影片大全网站| 午夜激情福利司机影院| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 高清在线国产一区| 亚洲无线在线观看| 在线观看舔阴道视频| a在线观看视频网站| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲美女黄片视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚州av有码| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 日韩亚洲欧美综合| 搡老岳熟女国产| 一本久久中文字幕| 国产野战对白在线观看| 国产高清三级在线| 色综合亚洲欧美另类图片| 怎么达到女性高潮| 欧美激情在线99| 亚洲专区中文字幕在线| 国产麻豆成人av免费视频| 婷婷六月久久综合丁香| 国产单亲对白刺激| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲第一电影网av| 99国产综合亚洲精品| 可以在线观看毛片的网站| 久久6这里有精品| 国产午夜精品论理片| 免费观看的影片在线观看| 麻豆成人av在线观看| 国产日本99.免费观看| 深夜a级毛片| 脱女人内裤的视频| 欧美一区二区亚洲| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲最大成人手机在线| 亚洲精品日韩av片在线观看| 亚洲人成网站在线播| 综合色av麻豆| 国产精品亚洲美女久久久| 欧美成狂野欧美在线观看| 亚洲中文字幕日韩| 桃色一区二区三区在线观看| 一级a爱片免费观看的视频| 成人欧美大片| 俄罗斯特黄特色一大片| 不卡一级毛片| av女优亚洲男人天堂| 少妇丰满av| 亚洲美女搞黄在线观看 | 窝窝影院91人妻| 免费人成视频x8x8入口观看| 麻豆成人av在线观看| 性欧美人与动物交配| 身体一侧抽搐| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国内揄拍国产精品人妻在线| 看片在线看免费视频| 亚洲av美国av| 国产色婷婷99| 国产一区二区在线av高清观看| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 在现免费观看毛片| 国产精品人妻久久久久久|