• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    谷氨酰胺轉氨酶對羊毛織物的改性處理

    2023-11-08 08:49:50樸青松董愛學王子涵蘭紅宇
    毛紡科技 2023年10期
    關鍵詞:聚賴氨酸抗靜電強力

    韓 雪,樸青松,董愛學,王子涵,蘭紅宇

    (1.齊齊哈爾大學 輕工與紡織學院,黑龍江 齊齊哈爾 161006; 2.齊齊哈爾大學 寒區(qū)麻及制品教育部工程研究中心,黑龍江 齊齊哈爾 161006; 3.紹興文理學院 紡織服裝學院,浙江 紹興 312000; 4.黑龍江省農業(yè)科學院齊齊哈爾分院,黑龍江 齊齊哈爾 161006)

    羊毛織物因優(yōu)異的保暖特質和獨特的外觀風格深受消費者的喜愛,但羊毛特殊的鱗片結構及表面致密的類脂膜,使羊毛具有易氈縮、表面疏水等缺點。當環(huán)境的相對濕度較低時,羊毛會因摩擦產(chǎn)生靜電降低穿著舒適度[1-2],這些都限制了羊毛產(chǎn)品的應用領域。因此對羊毛制品進行適度的功能性整理、提高其服用性能非常重要。利用整理加工的手段來克服紡織纖維的缺點,可充分發(fā)揮紡織纖維的優(yōu)良特性,提高紡織品的服用性能,并賦予紡織品一些新的功能[3]。

    谷氨酰胺轉氨酶(TGase)是一類能催化蛋白質中賴氨酸殘基上的ε-氨基和谷氨酰胺殘基上的γ-酰胺基間結合,使蛋白質形成共價交聯(lián)的聚合性酶[4]。ε-聚賴氨酸是一種陽離子聚合多肽,具有熱穩(wěn)定性好、水溶性好、抑菌譜廣、可生物降解的特性。羊毛的分子結構中含有TGase可催化的谷氨酰胺殘基,質量分數(shù)約為5.5%。富含伯胺基的ε-聚賴氨酸可被TGase催化實現(xiàn)羊毛生物接枝功能化改性[5]。目前很多研究致力于利用TGase催化接枝功能性物質到羊毛上的研究:Gembeh等[6]將含有伯胺基團的磷酸乙醇胺接枝到羊毛纖維上賦予羊毛較好的柔軟度;Cortez等[7]將絲膠蛋白催化接枝到羊毛織物上以提高羊毛織物的機械性能;李健等[8]接枝含磷物質到羊毛上賦予羊毛阻燃性能;金規(guī)標等[9]接枝ε-聚賴氨酸到羊毛織物上賦予羊毛織物抗菌防霉性能。這些研究都為探索TGase接枝功能性物質到羊毛織物上提供了思路。本文主要研究TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛對改善羊毛織物性能的影響,測試并對比分析了改性前后羊毛織物的斷裂強力、吸水率、染色性能及抗靜電性能,以期為拓展羊毛織物在更多領域的應用提供參考依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 材料、試劑與儀器

    材料:羊毛織物(面密度220 g/m2,市售)。

    試劑:ε-聚賴氨酸(拜納佛生物工程有限公司);微生物谷氨酰胺轉胺酶(酶活60 U/g,一鳴生物制品有限公司);直接染料GB-01S、弱酸性大紅GRS(上海佳英化工有限公司);高錳酸鉀、碳酸鈉、亞硫酸鈉、醋酸、磷酸氫二鈉、磷酸二氫鈉(分析純,天津市凱通化學試劑有限公司)。

    儀器:CHA-S型恒溫振蕩器(常州國華電器有限公司);SU1510型電子顯微鏡(日本日立株式會社);Datacolor 650測色配色儀(Datacolor公司);YG(B)026D型電子織物強力儀(溫州大榮紡織儀器有限公司);LFY-4B織物感應靜電測試儀(山東紡科院儀器研究所);HST-60步入式恒溫恒濕實驗艙(上海濕騰電器有限公司)。

    1.2 處理工藝

    1.2.1 羊毛織物預處理

    羊毛織物浸漬溫水→KMnO4預處理(浴比1∶30,KMnO45%(owf),JFC 質量濃度1 g/L,pH 值4.0,40 ℃,30 min)→皂洗(45 ℃,10 min)→中和水洗(Na2CO32%(owf),45 ℃,15 min)→清水沖洗后烘干(50 ℃)→脫色(浴比1∶30,NaHSO38%(owf),HAc 體積分數(shù)2%,40 ℃,30 min)→水洗→烘干(50 ℃)。

    1.2.2 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛織物

    將預處理后的羊毛織物用溫水潤濕(50 ℃,15 min),浸置于pH值為6.5的PBS緩沖體系(ε-聚賴氨酸 0~3%(owf),TGase用量 0~20 U/g,浴比1∶30)中,40 ℃恒溫振蕩12 h,取出水洗,50 ℃烘干待用。PBS緩沖體系由0.02 mol/L NaH2PO4和0.02 mol/L Na2HPO4溶液配置。本文實驗處理羊毛織物采用的不同接枝工藝參數(shù)如表1所示。

    表1 各試樣的接枝工藝參數(shù)

    1.2.3 羊毛織物染色工藝

    直接染料染色工藝:試樣浸入染液染色(浴比1∶30,直接GB-01S 用量2%(owf),pH值6.5,18 ℃,10 min)→水洗→烘干(50 ℃)。

    酸性染料染色工藝:溫水浸漬試樣(10 min)→染色(浴比1∶50,弱酸性大紅GRS 用量2%(owf),硫酸鈉10%(owf),JFC 質量濃度1 g/L,pH值4~5,80 ℃或95 ℃,40 min)→水洗→烘干(50 ℃)。

    1.3 性能測試

    1.3.1 纖維形貌

    將羊毛纖維制樣、表面鍍金后,置于SU1510型電子顯微鏡下,選擇放大倍數(shù)為2 000倍,施加電壓為5.0 kV進行測試,觀察羊毛纖維的表面形貌。

    1.3.2K/S值測定

    在Datacolor 650測色儀上測定染色后布樣的K/S值,采用D65光源和10°視角,每個試樣測量5次,取平均值。

    1.3.3 斷裂強力

    使用YG(B)026D型電子織物強力儀測定尺寸為20 cm×5 cm羊毛織物的緯向斷裂強力,測試5次,取平均值。

    1.3.4 吸水率

    剪取相同尺寸的試樣織物,拆去邊紗,稱取試樣質量M0(mg);將試樣浸入深為10 cm、溫度為20 ℃的蒸餾水中一定時間后,取出在空氣中滴淌1 min后準確稱量,質量為M1(mg),并考察試樣在蒸餾水中浸漬不同時間后質量的變化。

    吸水量=M1-M0

    吸水率=(吸水量/M0)×100%

    1.3.5 抗靜電性能

    參照GB/T 12703—2008《紡織品 靜電性能的測試方法 第1部分 靜電壓半衰期》使用織物感應靜電測試儀測試羊毛織物的抗靜電性能。將羊毛織物夾于樣品夾中,對試樣進行消電處理,啟動“轉動平臺”,轉速在1 000 r/min以上,在針電極上施加+10 kV高電壓(靜電壓),30 s后斷開高電壓,記錄自動控制箱示數(shù)。

    2 結果與討論

    2.1 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛效果

    考察TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛織物對其表面形態(tài)結構、斷裂強力、吸水性能、吸附染料上染性能和抗靜電性能的影響。在反應過程中,由于羊毛表面致密的疏水性鱗片層具有較強的化學惰性,在有可能阻礙TGase分子向內擴散的同時又可能覆蓋TGase催化羊毛接枝的作用位點谷氨酰胺?;?。因此,為了TGase分子能夠較深入地進入羊毛的皮質層進行催化反應,選用KMnO4對羊毛織物進行預處理。不同工藝處理后羊毛纖維掃描電鏡照片如圖1所示,圖1(a)為未經(jīng)預處理的羊毛纖維原樣,可以看出其表面有結構完整的鱗片層。圖1(b)為經(jīng)過高錳酸鉀預處理的羊毛試樣,即空白試樣1#,可以看出羊毛表面發(fā)生了改變,羊毛鱗片表面變得凹凸粗糙、邊緣發(fā)生鈍化,甚至部分鱗片發(fā)生脫落,導致鱗片邊緣模糊不清。這可能是因為KMnO4對胱氨酸中的—S—S—部位的氧化以及對肽鏈的氧化分解作用,使羊毛纖維的二硫鍵、肽鍵斷裂水解,對整個羊毛纖維表面結構進行較為劇烈的破壞,鱗片結構變得蓬松,甚至皮質層也會受到損傷。圖1(c)為經(jīng)高錳酸鉀預處理的羊毛織物接枝試樣5#,可以明顯看出有物質包覆在羊毛纖維上,致使鱗片層的形狀很難被分辨。這可能是因為羊毛纖維經(jīng)過高錳酸鉀預處理后,TGase分子能比較容易地吸附于羊毛表面或進入到羊毛的皮質層,提高TGase分子對羊毛作用位點的可及度,有利于催化接枝反應的發(fā)生。

    圖1 不同工藝處理后羊毛纖維掃描電鏡照片(×2 000)Fig.1 SEM images of wool fiberand after different processes(×2 000).(a)Original sample;(b)1#;(c)5#

    為了判斷TGase催化羊毛織物接枝ε-聚賴氨酸的效果,在室溫條件下,用直接染料GB-01S對各試樣染色10 min后測定其K/S值,結果如圖2所示。

    圖2 不同工藝處理后羊毛織物直接染色后的K/S值Fig.2 K/S value of wool fobric after direct dyeing with different processes

    由圖2可知,空白試樣1#基本不著色,TGase吸附試樣2#略有著色。ε-聚賴氨酸吸附試樣3#和ε-聚賴氨酸接枝試樣4#、5#、6#均能染得較深顏色。原因可能是:直接染料GB-01S是一種水溶性陰離子染料,在染液中可離解成色素陰離子上染纖維;短時間內,在pH值6.5的染液中,羊毛織物處于等電點以上,表面帶有負電荷;在染色過程中,羊毛表面負電荷與直接染料陰離子產(chǎn)生庫倫斥力,阻礙了染料對羊毛上染,導致直接染料GB-01S對羊毛織物不著色。因此試樣1#基本不著色,試樣2#由于吸附了TGase分子而略有著色。而試樣3#、4#、5#、6#在染色中表面的ε-聚賴氨酸均呈現(xiàn)正電荷狀態(tài),羊毛表面的負電性降低,羊毛纖維負離子與染料陰離子間的斥力減弱,在靜電引力的作用下羊毛上的ε-聚賴氨酸與染料以離子鍵結合,從而實現(xiàn)了對羊毛的染色。吸附試樣3#和接枝試樣5#所用ε-聚賴氨酸的用量相同,但試樣5#比試樣3#的顏色深,說明接枝試樣5#上的ε-聚賴氨酸含量高于吸附試樣3#上的ε-聚賴氨酸含量,進而說明一定量的ε-聚賴氨酸在TGase催化作用下接枝到羊毛上。TGase用量相同的試樣4#、5#、6#,其著色也隨ε-聚賴氨酸用量的增多而依次加深,說明增加ε-聚賴氨酸的用量,可提高ε-聚賴氨酸在羊毛織物上的接枝量。

    2.2 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝對羊毛織物拉伸斷裂強力的影響

    為了考查不同工藝處理后羊毛織物的拉伸性能,分別測試了各試樣的斷裂強力,結果如圖3所示。

    圖3 不同工藝處理后羊毛織物的斷裂強力Fig.3 Breaking strength of wool fabric treated by different processes

    由圖3可知,空白試樣1#與ε-聚賴氨酸吸附試樣3#斷裂強力相差不多,說明羊毛織物上吸附ε-聚賴氨酸對其強力影響不大。試樣2#的斷裂強力有所提高,原因可能是TGase的催化作用使羊毛纖維內部分子鏈間或鏈內發(fā)生交聯(lián)反應,羊毛蛋白質和多肽中的賴氨酸殘基和谷氨酰胺殘基形成了共價交聯(lián),增加了羊毛纖維內部的共價鍵數(shù)目,從而提高了羊毛織物的斷裂強力[10]。而在羊毛織物上接枝交聯(lián)ε-聚賴氨酸后,試樣4#、5#、6#的斷裂強力明顯提高。原因是在TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛織物的體系中,可能存在以下幾種情況[11-12]:①TGase可滲入羊毛纖維內部催化谷氨酰胺殘基和賴氨酸殘基或伯胺基形成分子內或分子間的交聯(lián);②TGase催化ε-聚賴氨酸的伯氨基與羊毛纖維中谷氨酰胺殘基的γ-酰胺基反應,使ε-聚賴氨酸與羊毛蛋白質分子之間以共價鍵形式結合;③ε-聚賴氨酸分子可滲入到羊毛內部,與羊毛分子鏈間形成氫鍵作用?;瘜W交聯(lián)與物理交聯(lián)的協(xié)同作用,使羊毛織物的力學性能得到一定程度的提升,而隨著ε-聚賴氨酸的增多,反應發(fā)生得更充分,便形成了更加密集的共價交聯(lián)網(wǎng)絡,宏觀上表現(xiàn)為提高了羊毛織物的斷裂強力。

    2.3 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝對羊毛織物吸水率的影響

    吸水率是評定紡織品吸濕速干性能的一項重要指標。分別測定各試樣在水中浸漬不同時間后自身質量的變化,計算吸水率,結果如圖4所示。

    圖4 不同工藝處理后羊毛織物吸水率與浸漬時間的關系Fig.4 Relationship between water absorption of wool fabric treated by different processes and impregnation time

    吸水率在一定程度上可以反映織物的儲水能力。吸水率越大,織物的儲水能力越強,被制成的服裝也更易于吸收人體排出的汗液,使人體感到干爽,達到良好的濕舒適性[13]。從圖4可以看出,各試樣吸水過程有明顯的差異,但各試樣最終的吸水率相差不大??瞻自嚇?#和ε-聚賴氨酸吸附試樣3#開始時都較慢,浸漬50 s后,ε-聚賴氨酸吸附試樣3#吸水速率超過空白試樣1#,增長較快。而在羊毛織物上接枝交聯(lián)ε-聚賴氨酸后,試樣4#、5#、6#的吸水速率明顯加快,與TGase吸附試樣2#相比,趨于飽和時間由3 min加快至30 s,3個試樣的吸水過程基本相似。這顯示出TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸對縮短羊毛織物的吸水過程、加快羊毛織物的吸水速度有一定的作用。

    2.4 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝羊毛的低溫染色

    常規(guī)的羊毛染色一般需在煮沸情況下進行,高溫對羊毛纖維吸濕溶脹、增大染料的動能和擴散能力均都有很好的效果,但高溫對纖維強力損傷嚴重,開發(fā)應用低溫染色工藝是降低羊毛染色加工損傷的有效途徑[14]。本文分別在80和95 ℃下用弱酸性染料對各試樣進行染色,分別測定染色后的K/S值,結果如圖5所示。

    圖5 不同工藝處理后羊毛織物在不同溫度下弱酸性染料染色的K/S值Fig.5 K/S value of wool fabric after different process treatments dyed with weakly acid dyes at different temperatures

    從圖5可以看出,同一試樣在95 ℃染色后的K/S值均高于80 ℃染色后的K/S值,說明高溫對酸性染料上染羊毛的重要性。同一溫度下染色后,空白試樣1#的K/S值最低,TGase酶吸附試樣2#的K/S值較ε-聚賴氨酸吸附試樣3#小,接枝試樣4#、5#、6#的K/S值隨ε-聚賴氨酸含量的增加而增大。這可能是因為吸附或接枝ε-聚賴氨酸使纖維表面的陽離子基團和親水性基團增多[15],有助于染料吸附到纖維表面,進而纖維表面與內部染料濃度梯度差增大,利于染料擴散到纖維內部,從而提高染色效果。80 ℃條件下空白試樣1#的K/S值低,這是因為染色溫度較低時羊毛表面的疏水性鱗片層不易張開,不利于染料大分子向纖維內部擴散,影響織物的滲透性和染色性能。并且接枝試樣6#在80 ℃染色后的K/S值已經(jīng)接近空白試樣1#在95 ℃染色后的K/S值,說明TGase酶催化ε-聚賴氨酸接枝不僅能促進酸性染料的上染,還可以適當降低染色溫度,避免長時間高溫染色對羊毛織物造成的損傷。

    2.5 TGase催化ε-聚賴氨酸接枝對羊毛織物抗靜電性能的影響

    靜電電壓半衰期是指纖維材料上的靜電壓衰減到原始數(shù)值的一半所需的時間。經(jīng)過整理的羊毛織物由于親水性提高,電阻減小,積聚的電荷容易逸散,從而達到抗靜電目的。在20 ℃、相對濕度35%的條件下,測定各試樣的半衰期,結果如表2所示。

    表2 不同工藝處理后羊毛織物的抗靜電性能Tab.2 Antistatic properties of wool fabric treated by different processes

    從表2可以看出,空白試樣1#的半衰期最長為2.13 s,TGase酶吸附試樣2#的半衰期為1.98 s,較ε-聚賴氨酸吸附試樣3#的半衰期2.04 s略短。接枝試樣4#、5#、6#的半衰期較試樣1#、2#、3#短,試樣4#、5#、6#隨著接枝量的增加,半衰期有所減小,分別為1.55、1.54和1.47 s,變化不大。這可能是因為不同處理工藝下的羊毛織物的親水性得到了不同程度的改善[16],從而改善織物的抗靜電效果[17]。TGase和ε-聚賴氨酸都是親水性物質,羊毛纖維吸附TGase或吸附ε-聚賴氨酸均可以一定程度的提高纖維的親水性,改善纖維的抗靜電性,進而縮短纖維的半衰期。經(jīng)過TGase酶催化ε-聚賴氨酸接枝后試樣4#、5#、6#,因羊毛織物的親水性提高,吸濕性增強,進而降低了纖維表面電荷的積聚,顯示其半衰期相對其他試樣縮短得更多,抗靜電效果更好。

    3 結 論

    本文利用生物交聯(lián)劑谷氨酰胺轉氨酶,將ε-聚賴氨酸通過生物催化交聯(lián)的方法接枝到羊毛上,考察改性后羊毛織物的表面形態(tài)結構、斷裂強力、吸水性能、吸附染料性能和抗靜電性能,得出如下結論:

    ①對羊毛進行高錳酸鉀預處理,適度的破壞羊毛的鱗片層,有利于催化接枝反應的發(fā)生;TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸能夠顯著提高羊毛織物的斷裂強力,并隨ε-聚賴氨酸接枝量增加而增加。

    ②TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸可使羊毛織物的吸水過程縮短、吸水速率增大,吸水30 s趨于飽和;且接枝改性羊毛織物對弱酸性染料吸附速率提高,接枝羊毛織物在80 ℃下染色深度接近未接枝羊毛織物95 ℃下的染色深度,可做為實現(xiàn)羊毛織物低溫染色的有效途徑。

    ③TGase催化羊毛接枝ε-聚賴氨酸可降低纖維表面電荷積聚,接枝后羊毛織物的靜電電壓半衰期由2.13 s降至1.47 s,抗靜電性能得到改善。

    猜你喜歡
    聚賴氨酸抗靜電強力
    通江縣:砥礪奮進 強力構建“溫暖人社”
    白色鏈霉菌ε-聚賴氨酸合酶的異源表達及重組菌全細胞合成ε-聚賴氨酸的條件優(yōu)化
    70年扶貧開發(fā) 脫貧攻堅持續(xù)強力推進
    “強力后勤”入職記
    淺談ε-聚賴氨酸在食品中的應用
    膠粉在抗靜電膠板中的應用
    聚賴氨酸/多壁碳納米管修飾電極測定大米中的鉛
    微生物學
    冷等離子體處理改善滌綸濾料抗靜電性能
    抗靜電包裝
    塑料包裝(2014年1期)2014-11-29 01:17:46
    日韩欧美精品v在线| 简卡轻食公司| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 插逼视频在线观看| 国产精品电影一区二区三区| 欧美性感艳星| 国产免费男女视频| av在线天堂中文字幕| 久久久欧美国产精品| 国产一区二区在线av高清观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 精品一区二区免费观看| 日本三级黄在线观看| 国产 一区精品| 亚洲av中文av极速乱| 天堂中文最新版在线下载 | 久久精品影院6| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲av电影不卡..在线观看| 欧美日韩精品成人综合77777| 又爽又黄无遮挡网站| 毛片女人毛片| 午夜福利在线观看吧| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久久久性生活片| 久久草成人影院| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产日本99.免费观看| 日韩欧美精品v在线| 精品久久久久久成人av| www.色视频.com| 国产在线精品亚洲第一网站| 天堂√8在线中文| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美激情国产日韩精品一区| 青春草亚洲视频在线观看| 内射极品少妇av片p| 91在线精品国自产拍蜜月| 成人高潮视频无遮挡免费网站| av卡一久久| 国产熟女欧美一区二区| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲真实伦在线观看| 晚上一个人看的免费电影| 热99在线观看视频| 真实男女啪啪啪动态图| 床上黄色一级片| 国产午夜精品论理片| 六月丁香七月| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久精品国产亚洲网站| www日本黄色视频网| 亚洲美女搞黄在线观看| 最新中文字幕久久久久| 十八禁国产超污无遮挡网站| 观看免费一级毛片| 99热这里只有是精品50| 国产精品一二三区在线看| 成人无遮挡网站| a级毛片免费高清观看在线播放| 美女黄网站色视频| 岛国毛片在线播放| 99在线视频只有这里精品首页| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 亚洲不卡免费看| 欧美性猛交黑人性爽| 欧美不卡视频在线免费观看| 一本一本综合久久| 免费观看a级毛片全部| 久久久久久久亚洲中文字幕| 日韩成人av中文字幕在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 观看美女的网站| 久久精品影院6| 日韩制服骚丝袜av| 久久99精品国语久久久| 高清午夜精品一区二区三区 | 亚洲欧美日韩东京热| 成人av在线播放网站| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 成人欧美大片| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产精品综合久久久久久久免费| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产成人精品婷婷| 日韩强制内射视频| 成年版毛片免费区| 三级毛片av免费| 国产成人91sexporn| 欧美高清成人免费视频www| 一本久久精品| 免费观看a级毛片全部| 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲国产精品成人综合色| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 久久久久久久午夜电影| 国产高清不卡午夜福利| 青春草国产在线视频 | 变态另类丝袜制服| 别揉我奶头 嗯啊视频| 人人妻人人澡欧美一区二区| 真实男女啪啪啪动态图| 一区二区三区四区激情视频 | 免费人成视频x8x8入口观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 中国国产av一级| 国产三级在线视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 日日撸夜夜添| 哪里可以看免费的av片| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产毛片a区久久久久| 亚洲人成网站高清观看| 人人妻人人看人人澡| 免费看光身美女| 亚洲精品自拍成人| 在线天堂最新版资源| 人妻久久中文字幕网| а√天堂www在线а√下载| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美一级a爱片免费观看看| 一个人观看的视频www高清免费观看| 亚洲精品自拍成人| 免费观看精品视频网站| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产三级在线视频| a级一级毛片免费在线观看| 免费观看的影片在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 男人狂女人下面高潮的视频| 有码 亚洲区| 国产精品久久久久久久电影| 国产精品久久电影中文字幕| 99九九线精品视频在线观看视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 99热这里只有是精品50| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产不卡一卡二| 亚洲在线观看片| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产高清不卡午夜福利| 精品久久久久久久末码| 网址你懂的国产日韩在线| 男人狂女人下面高潮的视频| 嫩草影院精品99| 男人舔奶头视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| 高清毛片免费观看视频网站| www.色视频.com| 国产精品1区2区在线观看.| 中出人妻视频一区二区| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲精品自拍成人| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 欧美色视频一区免费| 波多野结衣高清作品| 亚洲精品自拍成人| 高清在线视频一区二区三区 | 免费av不卡在线播放| 亚洲人成网站在线播| 99热这里只有是精品50| 国产高清不卡午夜福利| 欧美日韩综合久久久久久| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 看十八女毛片水多多多| 免费无遮挡裸体视频| 日本免费一区二区三区高清不卡| 日韩在线高清观看一区二区三区| 麻豆乱淫一区二区| 免费看美女性在线毛片视频| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 免费av观看视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 日本av手机在线免费观看| 最新中文字幕久久久久| 在线a可以看的网站| 最近最新中文字幕大全电影3| 国内精品宾馆在线| 男人狂女人下面高潮的视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 精品久久久噜噜| 国内精品久久久久精免费| 国内精品久久久久精免费| 欧美潮喷喷水| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 悠悠久久av| 国产成人午夜福利电影在线观看| 成人二区视频| 男女视频在线观看网站免费| 欧美色欧美亚洲另类二区| 美女被艹到高潮喷水动态| 免费观看在线日韩| 精品国内亚洲2022精品成人| 51国产日韩欧美| 狠狠狠狠99中文字幕| 26uuu在线亚洲综合色| 成人亚洲欧美一区二区av| 欧美一级a爱片免费观看看| 少妇人妻精品综合一区二区 | 一本久久精品| 国产精品三级大全| 久久99精品国语久久久| 婷婷亚洲欧美| 男女那种视频在线观看| 国产成人aa在线观看| 亚洲av一区综合| 草草在线视频免费看| 三级国产精品欧美在线观看| 久久久久久久久中文| 亚洲欧美精品综合久久99| 久久午夜福利片| 变态另类丝袜制服| 国产免费一级a男人的天堂| 在线播放无遮挡| 日本一二三区视频观看| 国产亚洲91精品色在线| 久久99精品国语久久久| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 免费在线观看成人毛片| 美女内射精品一级片tv| 一边亲一边摸免费视频| 日本与韩国留学比较| 成年版毛片免费区| 国产精品电影一区二区三区| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 成人美女网站在线观看视频| 黄色欧美视频在线观看| 国产精品一二三区在线看| 美女内射精品一级片tv| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 成年女人看的毛片在线观看| 国产成人一区二区在线| 十八禁国产超污无遮挡网站| 青春草国产在线视频 | 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 成人av在线播放网站| 联通29元200g的流量卡| 成年av动漫网址| 久99久视频精品免费| 欧美三级亚洲精品| 91狼人影院| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产熟女欧美一区二区| 欧美人与善性xxx| 精品人妻偷拍中文字幕| 听说在线观看完整版免费高清| 免费av毛片视频| 久久国产乱子免费精品| av国产免费在线观看| 国产成人精品久久久久久| 欧美激情国产日韩精品一区| 成人美女网站在线观看视频| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产片特级美女逼逼视频| 丝袜美腿在线中文| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 日日撸夜夜添| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 深爱激情五月婷婷| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 成人国产麻豆网| 中文欧美无线码| 精品人妻偷拍中文字幕| 在线天堂最新版资源| 国产精品国产高清国产av| kizo精华| 国产色婷婷99| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 日韩一区二区三区影片| 久久久久网色| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲av一区综合| 久久久久久大精品| 国产男人的电影天堂91| 99久久精品热视频| 久久国产乱子免费精品| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 黄色一级大片看看| 亚洲无线观看免费| 赤兔流量卡办理| 午夜精品一区二区三区免费看| 亚洲不卡免费看| 亚洲av不卡在线观看| 美女高潮的动态| 级片在线观看| 男的添女的下面高潮视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产精品一区www在线观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产 一区精品| 国产一区二区在线av高清观看| 成人无遮挡网站| 99久国产av精品| 亚洲色图av天堂| 欧美区成人在线视频| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 小说图片视频综合网站| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 精品不卡国产一区二区三区| h日本视频在线播放| 国语自产精品视频在线第100页| 白带黄色成豆腐渣| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 少妇人妻精品综合一区二区 | 中文亚洲av片在线观看爽| 看非洲黑人一级黄片| 听说在线观看完整版免费高清| 在线免费十八禁| 日本一本二区三区精品| 国产精品1区2区在线观看.| 欧美三级亚洲精品| 日韩人妻高清精品专区| 日本五十路高清| 久久国产乱子免费精品| 一区福利在线观看| www.色视频.com| 久久久久久久久久黄片| 深夜精品福利| 天堂√8在线中文| 亚洲精品国产成人久久av| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 在线观看美女被高潮喷水网站| 69人妻影院| 国产精品久久视频播放| 久久午夜福利片| 日韩亚洲欧美综合| 精品人妻熟女av久视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 免费看日本二区| 日本三级黄在线观看| 久久久a久久爽久久v久久| 精品国内亚洲2022精品成人| 日韩三级伦理在线观看| 久久久久久久久久黄片| 国产黄a三级三级三级人| 九九热线精品视视频播放| 偷拍熟女少妇极品色| 免费搜索国产男女视频| 亚洲精品国产av成人精品| 午夜爱爱视频在线播放| 亚洲成a人片在线一区二区| 成人二区视频| 高清在线视频一区二区三区 | 舔av片在线| 最近中文字幕高清免费大全6| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 一本久久精品| 美女 人体艺术 gogo| 99久国产av精品| 丝袜喷水一区| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 成人永久免费在线观看视频| 国产黄片美女视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 此物有八面人人有两片| 色噜噜av男人的天堂激情| 久久精品人妻少妇| 男女啪啪激烈高潮av片| 成年版毛片免费区| 全区人妻精品视频| 午夜福利在线在线| 一区福利在线观看| 国产av不卡久久| 18禁在线播放成人免费| 亚洲五月天丁香| 午夜爱爱视频在线播放| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 99久久精品一区二区三区| 看免费成人av毛片| av天堂在线播放| 午夜免费激情av| 国产成人freesex在线| 一边亲一边摸免费视频| 国产精品永久免费网站| 中文字幕av成人在线电影| 国产高清有码在线观看视频| 联通29元200g的流量卡| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 悠悠久久av| 天天躁日日操中文字幕| 精品人妻熟女av久视频| 亚洲久久久久久中文字幕| 在线国产一区二区在线| 亚洲第一区二区三区不卡| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产精品,欧美在线| 18禁在线播放成人免费| 春色校园在线视频观看| 成年免费大片在线观看| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲,欧美,日韩| 我的老师免费观看完整版| 国产一区二区在线观看日韩| АⅤ资源中文在线天堂| 欧美zozozo另类| 亚洲成人久久爱视频| 国产av一区在线观看免费| 中国美白少妇内射xxxbb| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 国产高清有码在线观看视频| 精品人妻熟女av久视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 特级一级黄色大片| ponron亚洲| 亚洲av.av天堂| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 给我免费播放毛片高清在线观看| 婷婷色av中文字幕| 日韩一区二区视频免费看| 免费av不卡在线播放| 少妇人妻一区二区三区视频| 床上黄色一级片| 国产成人影院久久av| 亚洲欧美精品综合久久99| 久久久欧美国产精品| 国产一级毛片七仙女欲春2| 日韩中字成人| 一级二级三级毛片免费看| 在现免费观看毛片| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产免费男女视频| 日韩人妻高清精品专区| 深夜精品福利| 一边摸一边抽搐一进一小说| 如何舔出高潮| 可以在线观看毛片的网站| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 国产亚洲91精品色在线| 一区二区三区免费毛片| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 久久韩国三级中文字幕| 少妇的逼水好多| 美女国产视频在线观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 婷婷亚洲欧美| 国产av不卡久久| 国产单亲对白刺激| 亚洲国产高清在线一区二区三| 一级毛片电影观看 | 69人妻影院| 日韩欧美精品免费久久| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 少妇熟女aⅴ在线视频| 中文欧美无线码| 在线免费十八禁| 成人特级黄色片久久久久久久| 我要搜黄色片| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 精品欧美国产一区二区三| 亚洲欧美成人精品一区二区| 婷婷六月久久综合丁香| 国产成人aa在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 搡女人真爽免费视频火全软件| 免费搜索国产男女视频| 成年av动漫网址| 国产黄片美女视频| avwww免费| 好男人视频免费观看在线| 级片在线观看| 亚洲电影在线观看av| 亚洲av免费在线观看| 免费观看的影片在线观看| 成人美女网站在线观看视频| 日本黄大片高清| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产成人aa在线观看| 18+在线观看网站| 亚洲真实伦在线观看| 综合色丁香网| 老司机福利观看| 三级经典国产精品| 日日撸夜夜添| 久久久色成人| 少妇的逼水好多| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品乱码一区二三区的特点| 3wmmmm亚洲av在线观看| videossex国产| 天堂网av新在线| ponron亚洲| 欧美性感艳星| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 国产精品1区2区在线观看.| av在线播放精品| 亚洲,欧美,日韩| av在线播放精品| 亚洲,欧美,日韩| 在线观看美女被高潮喷水网站| 在线播放无遮挡| 亚洲无线在线观看| 精品日产1卡2卡| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 在线免费观看不下载黄p国产| 内射极品少妇av片p| 成人三级黄色视频| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 精品久久久久久久久久免费视频| 大型黄色视频在线免费观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 色综合站精品国产| 免费看av在线观看网站| av天堂中文字幕网| 精品久久久久久久久av| 男人狂女人下面高潮的视频| 欧美最新免费一区二区三区| 国产男人的电影天堂91| 99热这里只有是精品在线观看| www.av在线官网国产| 亚洲18禁久久av| 欧美色欧美亚洲另类二区| 久久久久久久久久久免费av| 国产一区亚洲一区在线观看| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲色图av天堂| 亚洲精品粉嫩美女一区| 极品教师在线视频| 国产极品精品免费视频能看的| 激情 狠狠 欧美| 亚洲不卡免费看| 精品人妻偷拍中文字幕| 日韩av在线大香蕉| 国产探花在线观看一区二区| 成人三级黄色视频| 亚洲av免费高清在线观看| 久久久久免费精品人妻一区二区| 久久亚洲精品不卡| 简卡轻食公司| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲欧洲日产国产| 内地一区二区视频在线| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 卡戴珊不雅视频在线播放| 成人欧美大片| avwww免费| 午夜激情欧美在线| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲精品国产成人久久av| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 久久久午夜欧美精品| 日韩高清综合在线| 亚洲性久久影院| 亚洲av成人av| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲精品自拍成人| 老司机影院成人| 波多野结衣高清无吗| 亚洲一区高清亚洲精品| 精品久久久久久久久亚洲| 久久久久久久久久久丰满| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 99riav亚洲国产免费| 1000部很黄的大片| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 日韩中字成人| 观看免费一级毛片| 久久久久久久午夜电影| 丝袜喷水一区| 在线观看一区二区三区| 人妻久久中文字幕网| 久久中文看片网| 成年av动漫网址| 亚洲欧美精品专区久久| 久久久国产成人免费| av天堂中文字幕网| 卡戴珊不雅视频在线播放| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | av.在线天堂| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 在线播放无遮挡| 哪里可以看免费的av片| 天堂影院成人在线观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 免费看日本二区| 国产乱人视频| 午夜精品在线福利| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲av第一区精品v没综合| 人人妻人人看人人澡| 一边亲一边摸免费视频| 男女那种视频在线观看| 久久99热这里只有精品18| 又爽又黄无遮挡网站| av天堂在线播放| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 欧美区成人在线视频| 亚洲精品影视一区二区三区av| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 18禁在线播放成人免费| 欧美高清成人免费视频www| 国产一区二区在线av高清观看| 国产成人a区在线观看|