果膠基膜的制備及應(yīng)用進(jìn)展

陸瑤 余杰 肖思韻 韓瑞婷 于宏欣 劉伊武 王凱

摘 要：隨著人們對生物友好性材料研究的不斷深入，果膠基膜作為一種天然無毒的膜基材料，逐漸成為研究熱點(diǎn)。本文對以果膠為原料基材的膜材料，從制備方法及功能應(yīng)用方面進(jìn)行綜述，并介紹了國內(nèi)外的研究進(jìn)展，以期為擴(kuò)大果膠的應(yīng)用領(lǐng)域及新型生物友好型材料的開發(fā)利用提供參考。

關(guān)鍵詞：果膠；果膠基膜；應(yīng)用；制備

中圖分類號：TQ314 ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A ?文章編號：1673-260X（2023）07-0010-05

果膠是存在于自然界中的天然可溶性的陰離子多糖高分子，在植物的細(xì)胞壁中存在較為廣泛[1]，在日常生活中，果膠可以作為食品添加劑，天然、安全、無毒、無添加限制。果膠的基本結(jié)構(gòu)是半乳糖醛酸，以三種多糖作為為組成果膠大分子的基本結(jié)構(gòu)，分別是同型半乳糖醛酸聚糖（homogalacturonan，HGA）、鼠李糖半乳糖醛酸聚糖I（rhamnogalacturonan I，RG-I）和鼠李糖半乳糖醛酸聚糖II（rhamnogalacturonan II RG-II）[2]。果膠應(yīng)用十分廣泛，可以作為乳化劑、膠凝劑、增稠劑等用于食品工業(yè)，可以作為膳食纖維用于醫(yī)藥行業(yè)，并且由于果膠具有良好的生物相容性、成膜性和較好的可降解性，近年來人們利用果膠與其它天然大分子制備薄膜，以期得到更多的應(yīng)用。

1 果膠基膜的制備

在果膠基膜中添加不同的物質(zhì)以改善單一果膠基膜的缺點(diǎn)，增加果膠基膜的性能和應(yīng)用。其中多糖類物質(zhì)因容易成膜，親水性能好，化學(xué)穩(wěn)定性較強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，所以常在果膠中添加多糖類物質(zhì)制備果膠基膜，以改善果膠基膜的性能。利用其他不同物質(zhì)所具有的獨(dú)特性質(zhì)或不同的方法對果膠進(jìn)行處理后再制備果膠基薄膜也是人們研究的熱點(diǎn)。

1.1 殼聚糖

殼聚糖是天然高分子中少有的含氨基的堿性多糖，殼聚糖可以從甲殼素中通過脫乙酰基得到[3]。由于殼聚糖的生物可降解性、低毒、良好的生物相容性使其廣泛應(yīng)用于食品[4]、醫(yī)藥[5]等行業(yè)。

李潔[6]等人以低甲氧基果膠與殼聚糖復(fù)合制備了果膠基膜，以低甲氧基果膠與殼聚糖為原料，以延流法制備了一種果膠基膜，并研究了果膠基膜的形成機(jī)理，研究表明，果膠、殼聚糖以及甘油的添加量是影響果膠基膜的結(jié)構(gòu)與性能的基本因素。在此基礎(chǔ)上，又通過添加Ca2制備了果膠基膜，研究了添加了2%的CaCl2溶液可以增強(qiáng)果膠基膜的拉伸強(qiáng)度，使拉伸強(qiáng)度由4.29MPa提高到了7.84MPa，同時使果膠基膜的斷裂伸長率由33.57%降低到了30.00%[7]。

石勇軍[8]等人利用高甲氧基的果膠與殼聚糖復(fù)合制備了果膠基膜，并添加了鈦酸納米管對其進(jìn)行了改性。研究表明，添加了鈦酸納米管的果膠基膜有利于提高果膠基膜的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率，分別達(dá)到了4.55MPa和33.76%，并可以提高復(fù)合膜的熱穩(wěn)定性。

鄭詩鈺[9]等人也通過添加鈦酸納米管來提高果膠與殼聚糖復(fù)合的果膠基膜的各項(xiàng)性能。研究表明：鈦酸納米管可分散于果膠與殼聚糖分子之間，增加果膠和殼聚糖的相容性；添加了鈦酸納米管的果膠基膜其拉伸強(qiáng)度由4.40MPa提高到了5.89MPa，斷裂伸長率由51.9%提高打了64.1%，其防水性能和熱穩(wěn)定性也得到了提高。

Xie[10]等人通過在果膠-殼聚糖膜上添加姜黃素改善果膠基膜的性能。研究表明，姜黃素能提高果膠-殼聚糖膜的阻隔性、機(jī)械、抗氧化和防腐性能，拓寬了果膠基膜的應(yīng)用。

Heba G.R.[11]等人為了應(yīng)對塑料薄膜對環(huán)境的威脅，設(shè)計(jì)了各種可生物降解的可食用的薄膜。為了克服果膠膜的缺陷，探究了將殼聚糖果膠纖維摻入膜中的可行性。利用靜電絡(luò)合作用，通過剪切機(jī)制制備了直徑在25μm左右的針狀、紡錘狀或晶須狀微米級新型人工殼聚糖/果膠纖維。殼聚糖/果膠纖維的摻入使果膠薄膜發(fā)生了多樣化的變化，使得新制備的果膠薄膜具有較高的防水性、熱穩(wěn)定性、耐破性、拉伸性和紫外阻隔性，為果膠膜的研究提供了一種新思路。

1.2黃原膠

黃原膠是一種微生物多糖，亦稱黃單胞多糖，黃原膠分子是由五種糖單元：D—葡萄糖、D—甘露糖、乙?；—葡萄糖醛酸、丙酮酸組成的高分子酸性多糖[12]。黃原膠由于具有較好的高粘性、水溶性、熱穩(wěn)定性和獨(dú)特的流變學(xué)特性，在日化、食品、石油等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。劉義武[13]等人將果膠與黃原膠通過共混的方式制備了果膠黃原膠共混膜。實(shí)驗(yàn)表明，黃原膠的加入增加了果膠膜的機(jī)械性能，尤其是拉伸強(qiáng)度。

1.3 海藻酸鈉

海藻酸鈉是從褐藻類中，例如海帶或馬尾藻，提取的一種多糖類物質(zhì)，也是甘露醇和碘等物質(zhì)提取工藝中的副產(chǎn)物，其是由β-D-甘露糖醛酸（β-D-mannuronic，M）和α-L-古洛糖醛酸（α-L-guluronic，G）為基本單元通過化學(xué)鍵連接而成，由于其具有良好的穩(wěn)定性及溶解性廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)藥等領(lǐng)域。Basit Hafiz Muhammad[14]等人利用微波輔助物理交聯(lián)的方法，將海藻酸鈉和果膠膜及其與改性殼聚糖姜黃素納米顆粒進(jìn)行交聯(lián)，制備了一種薄膜用于二級燒傷創(chuàng)面后皮膚組織的再生。

人們還將黃原膠和海藻酸鈉共同加入果膠中制備果膠基膜。樊彥玲[15]等人以果膠、黃原膠和海藻酸鈉為原料，通過氯化鈣進(jìn)行交聯(lián)制備了一種可食性的復(fù)合膜，制備出的果膠膜具有較好的機(jī)械性能。其拉伸強(qiáng)度可以達(dá)到29.65MPa，其斷裂伸長率為19.02%，水蒸氣透過率18.12×10-11g/（m2·s·Pa）。

1.4 其他物質(zhì)

周游[16]等人利用β-葡聚糖的水溶性、凝膠性較好等特性與果膠復(fù)合制備復(fù)合膜，確定了最佳配比并測定了其具有較好的抗氧化性能和較好的力學(xué)性能和熱穩(wěn)定性。王錦秀[17]等人提取了百香果果皮中的果膠，并將其與羧甲基纖維素鈉和聚乙烯醇復(fù)合制備了可食性的復(fù)合薄膜，提高了其機(jī)械性能。陳思佳[18]等人利用乳酸根插層水滑石與果膠進(jìn)行復(fù)合制備了一種新型膜材料，發(fā)現(xiàn)其具有較好的力學(xué)性能。Hadi Almasi[19]等人采用低分子表面活性劑吐溫80和乳清分離蛋白（WPI）與菊粉共混制備了果膠膜。結(jié)果表明含有果膠的薄膜由于具有較高的致密性和較少的透水性，因而具有良好的機(jī)械和阻水性能并且抗氧化活性顯著。

人們通過不同方法及不同添加物質(zhì)改善了單一果膠基薄膜的機(jī)械性質(zhì)，并使果膠基薄膜具有了一定的其他性能，如抗菌性，抗氧化性等，使果膠基膜作為生態(tài)友好型膜基材質(zhì)具有很大的應(yīng)用潛能。

2 果膠基膜的應(yīng)用進(jìn)展

2.1 果膠基膜在食品包裝領(lǐng)域中的應(yīng)用

食品包裝高分子膜材料的主要問題是在制膜途中添加的增塑劑、塑料顏料等化學(xué)成分是有毒性的，所以在使用條件不當(dāng)或存在食品安全風(fēng)險的相關(guān)問題因無法及時預(yù)防而對人體形成了潛在的影響，而且對環(huán)境會產(chǎn)生較大污染。綠色可食用包裝膜的特點(diǎn)是開發(fā)性能優(yōu)異且對自然環(huán)境和人體健康無害的一種膜材料。選用水果蔬菜為原料的天然高分子材質(zhì)，具有安全性好、取材方便，并且具有無污染、無公害、易降解等優(yōu)點(diǎn)。尋求可降解的天然薄膜材料是食品包裝行業(yè)可持續(xù)發(fā)展的重要課題，利用天然高分子材料開發(fā)可食用膜是近年來的研究熱點(diǎn)。

王錦秀等人[17]制備的香果果皮果膠、羧甲基纖維素鈉和聚乙烯醇復(fù)合薄膜，通過對草莓的可溶性固形物含量、腐爛率、色澤、失重率、有機(jī)酸含量、VC含量等指標(biāo)的研究，發(fā)現(xiàn)其對草莓具有一定的保鮮效果。陳思佳等人[18]制備的乳酸根插層水滑石和果膠的復(fù)合膜，將其包裹鯉魚進(jìn)行保鮮測試，效果良好。魏瑾雯[20]等人以木薯淀粉和果膠復(fù)合制備了果膠基薄膜，并加入了西蘭花葉多酚作為保鮮劑，將其用于羊肉的包裝，并與聚乙烯包裝的羊肉作為對照組，結(jié)果表明羊肉的pH、總揮發(fā)性鹽基氮含量、菌落和硫代巴比妥酸值均明顯較低，所以其制備的果膠基復(fù)合膜對羊肉的保鮮效果較好。Romero Janira[21]等人從漿果（藍(lán)莓、黑莓和樹莓）的廢物中提取出活性組分——黃酮醇、酚類和花青素等，將它們與果膠結(jié)合制備復(fù)合膜，利用活性成分的抗氧化能力及抗菌性能開發(fā)了可生物降解的果膠膜，結(jié)果表明，藍(lán)莓活性組分果膠復(fù)合膜包裹的三文魚樣品在貯藏期間表現(xiàn)出更低的pH值和魚肉的變質(zhì)率。

Pereira[22]等人以在紅景天為原料，采用干粉法制備果膠膜，并對其進(jìn)行改性。評價了薄膜的物理力學(xué)性能、傅里葉變換紅外光譜（FTIR）、微觀結(jié)構(gòu)及其在土壤和海水中的生物降解能力。結(jié)果表明，薄膜具有較好的力學(xué)性能并表現(xiàn)出較好的生物降解能力——在土壤中21天后（90%左右），在海水中30天后完全破碎。

Guo Zonglin[23]等人從西瓜皮中提取果膠并制備了生物薄膜，并利用超聲處理提高果膠膜的性能。結(jié)果表明，超聲處理降低了成膜溶液的粒徑和濁度，改變了流變特性，包括黏度、儲能模量和損耗模量降低，相位角增大。西瓜皮果膠具有良好的成膜性能，傅里葉變換紅外光譜（FTIR）提示，較低的超聲處理時間（<10min）使果膠分子分散，氫鍵作用增強(qiáng)，導(dǎo)致厚度、透氧率（OP）、水蒸氣透過率（WVP）、透光率和抗拉強(qiáng)度（TS）降低，致密度和斷裂伸長率（EAB）增加，但當(dāng)超聲處理時間增加到15min時，由于空化效應(yīng)形成的膜基質(zhì)中存在小空洞，物理、阻隔和力學(xué)性能下降。這些結(jié)果表明，所制備的生物可降解膜可作為食品級可食用膜，有可能替代現(xiàn)有的合成塑料包裝。

Zhou Ying[24]等人以二維（2D）銀（Ag）納米片與多巴胺氧化自聚合形成的聚多巴胺（PDA）加入果膠基質(zhì)中制備了果膠基納米復(fù)合薄膜。二維（2D）銀（Ag）納米片是改善食品包裝用生物基納米復(fù)合薄膜阻隔和抗菌性能的理想填料，可以提高果膠基質(zhì)中納米片的分散性和生物相容性。結(jié)果表明含有PDA改性Ag納米片復(fù)合薄膜具有優(yōu)異的抗紫外線性能和力學(xué)性能，疏水性更強(qiáng)，水接觸角接近90°；與純果膠膜相比，膜對水蒸氣和氧氣的阻隔能力均有顯著提高。對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的殺菌效率得到明顯提高。當(dāng)應(yīng)用于雙孢蘑菇時，該薄膜有效地保護(hù)它們免受有害物質(zhì)的侵害，例如紫外線、氧氣和微生物等，從而延緩褐變和變質(zhì)，保持其質(zhì)地、顏色和營養(yǎng)，并將其保鮮期延長至6天。所以果膠基納米復(fù)合薄膜在食品包裝中擁有巨大的潛力。

Zarandona Iratxe[25]等人采用溶液澆注法制備了含有Fe3O4納米顆粒的殼聚糖-果膠薄膜，顯示出對大腸桿菌（革蘭氏陰性菌）和表皮葡萄球菌（革蘭氏陽性）細(xì)菌的抗菌活性增強(qiáng)。因此，含有Fe3O4磁性納米顆粒的殼聚糖-果膠薄膜為開發(fā)活性和智能食品包裝應(yīng)用提供一定的理論依據(jù)。

2.2 果膠基膜在醫(yī)藥領(lǐng)域中的應(yīng)用

果膠是一種安全無毒的天然高分子，有良好的生物相容性，并且具有抗菌、止瀉、降血脂等作用，其作為輔料在醫(yī)藥領(lǐng)域應(yīng)用較多。近些年隨著人們對果膠復(fù)合膜的研究的深入，人們發(fā)現(xiàn)其在醫(yī)藥領(lǐng)域具有較大的而應(yīng)用前景和發(fā)展?jié)摿Α?/p>

Basit Hafiz Muhammad[14]等制備的海藻酸鈉和果膜的復(fù)合膜，通過優(yōu)化其親水域顯著硬化，而疏水域顯著流化，使傷口中的蛋白質(zhì)含量顯著增加，可能成為一種新的用于動物的2度燒傷創(chuàng)面愈合治療方法。

鄭佳[26]研究了以“高碘酸氧化-靜電紡絲-ADH交聯(lián)”法制備的果膠基的納米纖維膜用于傷口敷料。使果膠和納米纖維材料的結(jié)構(gòu)及性能相結(jié)合，研究表明，其制備的果膠基膜可以使傷口保持濕潤透氣，使傷口滲出液吸收快速量大及促進(jìn)細(xì)胞的生長，其作為傷口敷料具有較大的優(yōu)勢。

Tanpong Chaiwarit[27]等人通過將芒果皮中的果膠進(jìn)行脫酯制備了一種脫脂果膠作為成膜劑。將制備的脫酯化果膠與低甲氧基果膠進(jìn)行比較。傅里葉變換紅外光譜表明果膠主鏈不因脫酯過程而改變。而兩種果膠制備的薄膜的物理性能抗拉強(qiáng)度、斷裂伸長率和楊氏模量都沒有顯著差異。并探究了兩種果膠膜的載藥性能，脫酯果膠和低甲氧基果膠膜的載藥量分別為93.47%和98.79%，其機(jī)械性能得到了改善。兩種膜具有相似的藥物釋放曲線，并且兩種膜的抗菌活性與市售克林霉素溶液無顯著差異。

Yoshifumi Murata[28]等人將果膠制備成薄膜劑測量了其崩解曲線，并負(fù)載咪康唑和地塞米松作為標(biāo)準(zhǔn)藥物，研究了崩解速率與藥物釋放速率之間的關(guān)系。結(jié)果表明，使用果膠制備的薄膜劑具有高溶解度，并且可以通過選擇特定類型的果膠或通過改變薄膜基底的濃度來調(diào)節(jié)藥物釋放速率。

Zambuzi Giovana C.[29]將果膠和納米纖維素等可再生資源的材料用于羥基氯喹（HCQ）等藥物的控制釋放，其治療腫瘤的潛力最近得到驗(yàn)證。本研究采用澆鑄法制備了含有HCQ的果膠膜。此外，在pH為4時形成的果膠/HCQ膜與纖維素納米晶（CNC）和納米纖維（CNF）復(fù)合。膜主要為無定形膜，羥基氯喹（HCQ）與果膠基質(zhì)相容性良好。釋放試驗(yàn)表明，與其他膜相比，含有羥基氯喹（CNC）且在pH=4時果膠膜在磷酸鹽緩沖介質(zhì)中釋放藥物的速度更慢。此外，pH=4時形成的果膠膜在酸性介質(zhì)中羥基氯喹（HCQ）釋放較慢。通過改變pH，將納米纖維素顆粒加入到果膠成膜溶液中，果膠復(fù)合膜被證明是一種易于緩釋羥基氯喹（HCQ）的材料。

4 結(jié)論

近些年，隨著人們生活水平的提高，人們對環(huán)保及食品、藥品的安全意識也在逐步提高。果膠作為一種天然高分子，使果膠基膜具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性能。通過國內(nèi)外關(guān)于果膠基膜的報道，以果膠為原料可以制備多種不同種類的復(fù)合膜，從而具有不同的性能和應(yīng)用。果膠類多糖對于果蔬質(zhì)構(gòu)具有較大的影響，以果膠為基質(zhì)的薄膜也具有良好的氣體阻隔性能，但一般機(jī)械性能及抑菌性能較差。添加不同天然高分子來改善了果膠基可食用膜的機(jī)械性能、物理性能及抑菌性能，具有優(yōu)良的保鮮功能、抗菌功能，抗氧化功能和可降解性能。果膠復(fù)合膜可以用來開發(fā)未來可用作智能食品包裝材料的環(huán)保薄膜，有助于延長食品貨架期，可以作為可持續(xù)的包裝替代品，在食品包裝行業(yè)具有一定的應(yīng)用潛力。果膠基膜還具有良好的生物相容性能和持水性等特點(diǎn)，使其在醫(yī)藥領(lǐng)域，尤其是在傷口敷料及藥物緩釋領(lǐng)域具有一定的應(yīng)用優(yōu)勢。

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