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    B2+和B+離子的靜態(tài)偶極極化率和超極化率的理論研究*

    2023-07-27 10:59:12陳池婷吳磊王霞王婷劉延君蔣軍董晨鐘
    物理學(xué)報 2023年14期
    關(guān)鍵詞:電偶基態(tài)振子

    陳池婷 吳磊 王霞 王婷 劉延君 蔣軍? 董晨鐘

    1) (西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,蘭州 730070)

    2) (蘭州理工大學(xué)理學(xué)院,蘭州 730050)

    利用相對論組態(tài)相互作用模型勢方法計算了B2+和B+離子的波函數(shù)、能級和振子強度,進一步得到B2+離子2s1/2,2p1/2,2p3/2,3s1/2 態(tài)的電偶極極化率和基態(tài)2s1/2 的超極化率,以及B+離子2s21S0 與2s2p 3P0 態(tài)的電偶極極化率.B2+離子2p1/2 和2p3/2 的偶極極化率為負(fù)值,基態(tài)2s1/2 的超極化率的貢獻主要來自于與極化率相關(guān)的 α 1β0 項.對于B+離子,鐘躍遷2s2p 3P0 → 2s21S0 在室溫下的黑體輻射頻移是0.01605 Hz,該黑體輻射頻移比堿土金屬原子的鐘躍遷黑體輻射頻移小1—2 個數(shù)量級.

    1 引言

    近年來,隨著激光冷卻和囚禁技術(shù)的快速發(fā)展,光學(xué)原子鐘的精度和穩(wěn)定性得到極大的提高[1-7].高精度的原子光鐘可用于精確測量基本物理常數(shù)[8],測試局部洛倫茲不變性[9,10],探索精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)α隨時間的變化[11,12],探測暗物質(zhì)和暗能量[13,14],探測引力波[15]以及檢測超越粒子物理標(biāo)準(zhǔn)模型的新作用力[14,15].

    在外電場中,原子的能級會發(fā)生斯塔克(Stark)效應(yīng),靜態(tài)Stark 效應(yīng)導(dǎo)致的能級移動可以寫為[16]

    其中α1為靜態(tài)電偶極極化率,FZ是靜電場沿Z軸的分量,γ0為靜態(tài)電偶極超極化率.電偶極極化率和超極化率都是描述外電場中原子的電子云偏離正常分布程度的物理量.極化率是電荷分布對外電場的最低階響應(yīng),極化率在原子鐘[8,17]的研制方面有著十分重要的應(yīng)用.例如,利用原子的極化率可以估算原子鐘鐘躍遷的黑體輻射(BBR)頻移,BBR 頻移和Stark 效應(yīng)是影響原子鐘精度的主要來源[1,3,18-20].極化率可用來構(gòu)建超冷原子之間的長程相互作用勢[21-23]等.原子的超極化率可以評估高階Stark 頻移,例如,超極化率對Sr 和Yb 原子鐘可以產(chǎn)生0.1—1.0 mHz 的Stark 頻移[24-26],對Al+離子量子邏輯鐘的影響可以達到10—19量級[1].超極化率已經(jīng)成為影響新一代原子鐘精度的重要因素.然而實驗上精確測量原子極化率和超極化率非常困難.因此需要理論方面提供精確的原子極化率以及超極化率.

    B2+離子是三電子體系,基態(tài)為1s22s2S1/2,B2+離子是精密測量物理非常重要的研究體系[27,28].B+離子的基態(tài)為2s21S0,第一激發(fā)態(tài)2s2p3P0是一個長壽命的亞穩(wěn)態(tài),2s21S0→2s2p3P0是開發(fā)高精度光鐘的潛在候選體系之一[29].因此,關(guān)于B2+離子和B+離子的原子結(jié)構(gòu)參數(shù)(例如能級、振子強度、電偶極極化率以及超極化率)的精確計算對于精密測量物理具有十分重要的意義.

    本文采用相對論組態(tài)相互作用模型勢方法(記為RCICP),計算了B2+和B+離子的能級和振子強度,進一步利用求和規(guī)則得到了B2+離子2s1/2,2p1/2,2p3/2,3s1/2態(tài)的電偶極極化率、基態(tài)2s1/2的超極化率,以及B+離子2s21S0和2s2p3P0態(tài)的電偶極極化率,得到鐘躍遷2s2p3P0→ 2s21S0的黑體輻射頻移,本工作結(jié)果與已有的理論結(jié)果進行詳細(xì)的比較.

    2 理論方法

    RCICP 方法的核心思想是將原子體系簡化為原子實部分和價電子部分.對于B2+離子,原子實是1s2,價電子是2s.對于B+離子,價電子是2s2.原子實的軌道波函數(shù)通過求解Dirac-Fock 方程獲得.然后,用半經(jīng)驗極化勢方法計算了價電子波函數(shù).兩個價電子的有效哈密頓量可以寫成[27]

    其中Z是原子序數(shù).Vdir(r)和Vexc(r) 分別表示價電子與原子實電子之間的直接相互作用和交換相互作用.單價電子極化勢Vp1(r) 可以寫為

    3 結(jié)果與討論

    3.1 B2+離子

    3.1.1 能級

    表2 列出了利用RCICP 方法計算的B2+離子基態(tài)和部分低激發(fā)態(tài)相對于原子實的能級和NIST 推薦的實驗值[33].在RCICP 方法中,通過調(diào)節(jié)表1 中的截斷參數(shù)ρl,j,使2s,2pj和3dj能級都非常接近于NIST 值.從表2 也可以看出,ns(n≥3),npj(n≥3),ndj(n≥4)和nfj(n≥4) 等 更高激發(fā) 態(tài)能級值與實驗值也都符合得非常好,僅在小數(shù)點后第5 位有差別.例如,4 p1/2和4 p3/2的結(jié)果分別為—0.2874707 a.u.和—0.2874514 a.u.,這與實驗結(jié)果—0.2875098 a.u.和—0.2874920 a.u.符合得很好.

    表1 B2+離子的截斷參數(shù) ρ l,j (單位: a.u.)Table 1. Cut-off parameters ρ l,j of B2+ ions (in a.u.).

    表2 B2+離子的基態(tài)和部分低激發(fā)態(tài)相對于原子實的能級,實驗值(Expt.) [33]是來自于NIST 的數(shù)據(jù)(單位: a.u.),“Diff.”表示用RCICP 方法計算的結(jié)果與NIST 結(jié)果之差的百分比Table 2. Energy levels of the ground state and some low-lying states of B2+ ions relative to atomic core.Experimental values (Expt.) [33] are from the NIST data (in a.u.).“Diff.” denotes the difference in percentage from calculated by RCICP method and NIST results.

    3.1.2 振子強度

    從態(tài)i到態(tài)m電偶極躍遷的吸收振子強度可以表示為[34-37]

    式中n,l,j分別為主量子數(shù)、軌道角動量量子數(shù)和總角動量量子數(shù),ΔEm→i=Em-Ei表示躍遷能.D是電偶極躍遷算符,可以表示為[38-40]

    表3 列出了利用RCICP 方法計算的B2+離子基態(tài)和部分激發(fā)態(tài)之間的振子強度并與相應(yīng)NIST 的值[41]、相對論多體微擾(RMBPT)方法[42]以及Hylleraas 方法(HR)[43]的計算結(jié)果進行了比較.從表3 可以看出,對于2s1/2→3p1/2,2p1/2→3d3/2,2p3/2→3s1/2,2p3/2→3d3/2,5/2,3s1/2→3p1/2,3/2的躍遷,RCICP 計算的結(jié)果與NIST 值[41]以及RMBPT方法[42]的結(jié)果符合得非常好,差別小于0.1%.對于2s1/2→2p1/2,3/2,2s1/2→3p3/2,2p1/2→3s1/2,2p1/2→4s1/2,2p1/2→4d3/2,2p3/2→4s1/2,2p3/2→4d3/2,5/2,3s1/2→4p1/2,3/2的躍遷,本工作計算的振子強度與NIST 值[41]、RMBPT 方法[42]以及HR 方法[43]的計算結(jié)果差別在0.6%以內(nèi).

    表3 B2+離子基態(tài)和部分低激發(fā)態(tài)之間躍遷的振子強度,“Diff.”表示用RCICP 方法計算的結(jié)果與NIST 結(jié)果[41]之差的百分比Table 3. Oscillator strengths of transitions between the ground state and some low-lying states of B2+ ions.“Diff.” represents the difference in percentage form calculated by RCICP method and NIST results.

    3.1.3 極化率

    原子態(tài)i的靜態(tài)電偶極極化率可以表示為

    其中角動量ji=1/2 的原子態(tài)的電偶極極化率與磁投影Mi無關(guān),而對于ji >1/2 的原子態(tài),它取決于Mi,即有標(biāo)量極化率(αS)和張量極化率(αT).標(biāo)量極化率和張量極化率通常定義為所有可能中間態(tài)的總和,而且包括連續(xù)態(tài),如下式所示:

    表4 列出了采用RCICP 方法計算的B2+離子基態(tài)2s1/2,以及部分低激發(fā)態(tài)2p1/2,2p3/2和3s1/2的靜態(tài)電偶極極化率和占主導(dǎo)躍遷的貢獻,并與其他理論方法計算結(jié)果進行比較.表中的“Remains”表示高激發(fā)態(tài)以及連續(xù)態(tài)的貢獻,“Core”表示原子實(1s2)電子的貢獻,“Total”表示總的極化率.對于基態(tài)2s1/2的靜態(tài)電偶極極化率,2s1/2→2p1/2,3/2躍遷占主導(dǎo),RCICP 計算的結(jié)果與full-core plus correlation (FCPC)[44],非相對論組態(tài)相互作用加核勢(CICP)[45],關(guān)聯(lián)組態(tài)(SCC)[46]以及完全關(guān)聯(lián)高斯(FCG)[47]方法計算的結(jié)果符合得非常好,差別在0.1%以內(nèi).對于2p1/2態(tài),貢獻主要來自于2p1/2→2s1/2和2p1/2→3d3/2的躍遷,但是由于2p1/2→2s1/2吸收能為負(fù)值,這一項對2p1/2的貢獻為負(fù),因此2p1/2的電偶極極化率為負(fù)值,RCICP 計算的結(jié)果為—0.5737 a.u.對于2p3/2態(tài)的標(biāo)量極化率,主要貢獻來自于2p3/2→ 2s1/2和2p3/2→ 3d5/2的躍遷,RCICP 計算的結(jié)果為—0.5713 a.u.,和2p1/2態(tài)類似,由于2p3/2→2s1/2躍遷對2p3/2態(tài)極化率的貢獻為負(fù),所以2p3/2態(tài)極化率小于零.RCICP 計算的結(jié)果與CICP 方法[45]計算的結(jié)果符合得非常好,其差別在0.8%以內(nèi),這里需要指出的是CICP[45]是非相對論結(jié)果,其值僅僅是2p 態(tài)的,并不是精細(xì)能級的極化率.對于2p3/2態(tài)的張量極化率,其主要貢獻來自于2p3/2→2s1/2和2p3/2→3d5/2的躍遷,分別為2.4963 a.u.與—0.2537 a.u.,RCICP 計算的結(jié)果為2.1683 a.u.,目前還沒有可比較的相關(guān)數(shù)據(jù).對于3s1/2態(tài),主要貢獻來自于3s1/2→3p1/2,3/2的躍遷,本文計算結(jié)果為182.90 a.u.,與CICP[45]方法計算的結(jié)果182.94 a.u.符合得非常好,差別在0.02%以內(nèi).

    表4 B2+離子基態(tài)與部分低激發(fā)態(tài)的靜態(tài)電偶極標(biāo)量極化率與張量極化率以及主要躍遷的貢獻(單位: a.u.)Table 4. Static electric-dipole scalar and tensor polarizability of the ground state and some low-lying state of B2+ ions and breakdowns of the contributions of individual transitions (in a.u.).

    3.1.4 超極化率

    根據(jù)四階微擾理論,對于B2+離子基態(tài)2s1/2的超極化率可以簡化為[48]

    其中α1是基態(tài)的靜態(tài)電偶極極化率,β0是電偶極極化率的一階非絕熱修正[35].T(s1/2,pj′,s1/2,pj′′)和T(s1/2,pj′,dj,pj′′) 可以表示為

    表5 列出了B2+的基態(tài)2s1/2的超極化率和中間態(tài)的貢獻,并與Roy 和Bhattacharya[49]使用耦合Hatree-Fock (CHF)及 Drake 和Cohen[50]使用未耦合Hatree-Fock (UCHF) 近似方法得到的經(jīng)驗公式計算的結(jié)果進行了比較.根據(jù)(11)式,B2+離子基態(tài)超極化率的計算由3 部分組成,分別為T(s,pj′,s,pj′′),T(s,pj′,dj,pj′′)和α1β0.為了評 估該計算結(jié)果的誤差,將對超極化率有重要貢獻的2s→2pj,2pj→3dj躍遷矩陣元替換為 NIST 推薦的躍遷矩陣元,將3s,3pj,4s,4pj,4dj,5s,5pj和5dj的能級值也替換成NIST 推薦值,并重新計算了超極化率(標(biāo)記為γ0C(2s) ),研究發(fā)現(xiàn)γ0(2s) 與γ0C(2s)的結(jié)果僅僅相差 6.645 a.u.,這個差別僅占目前計算的超極化率的 0.6%.因此,采用 RCICP計算的超極化率的精度在 1%以內(nèi).在所有貢獻中,與極化率相關(guān)的α1β0項貢獻最大,結(jié)果 為134.364(586) a.u..RCICP 方法計算的B2+基態(tài)的超極化率結(jié)果為—1063.346(6.645) a.u.,與CHF[49]以及UCHF[50]近似方法計算的結(jié)果符合得比較好.

    表5 B2+離子基態(tài)的超極化率及其中間態(tài)對超極化率的貢獻(單位: a.u.)Table 5. Hyperpolarizability of the ground state of B2+ ion and the contributions to the hyperpolarizability (in a.u.).

    3.2 B+離子

    3.2.1 能 級

    利用計算得到的B2+的單電子軌道,耦合得到B+的組態(tài)波函數(shù),進一步全對角化了B+離子兩電子組態(tài)空間的哈密頓矩陣,得到了B+離子原子態(tài)的波函數(shù).表6 列出了基態(tài)以及部分低激發(fā)態(tài)相對于原子實 1 s21S0的能級,并與NIST 推薦的實驗值[51]進行比較.從表6 可以發(fā)現(xiàn),RCICP 方法計算的結(jié)果與NIST 推薦的實驗值符合得非常好,差異不超過0.05%.

    表6 B+基態(tài)和部分低激發(fā)態(tài)相對于原子實的能級值,實驗值(Expt.) [51]是來自于NIST 的數(shù)據(jù)(單位: a.u.),“Diff.”表示用RCICP 方法計算的結(jié)果與NIST 結(jié)果之差的百分比Table 6. Energy levels of the ground state and some low-lying states of B+ ions relative to atomic core.Experimental values (Expt.) are from the NIST data (in a.u.).“Diff.” denotes the difference in percentage from calculated by RCICP method and NIST results.

    3.2.2 振子強度

    基于以上的能級和波函數(shù),利用(6)式,得到了B+離子基態(tài)和部分低激發(fā)態(tài)之間的電偶極躍遷振子強度,表7 列出了本文計算結(jié)果,并與相應(yīng)的NIST[41]推薦值、CICP[45]方法、B-樣條基組態(tài)相互作用加核勢(BCICP)方法[52]、多組態(tài)Hartree-Fock 與Breit-Pauli (MCHF-BP)方法[53]、多組態(tài)Hartree-Fock (MCHF)方法[54]計算的結(jié)果進行比較.對于2s21S0→2s2p1P1共振躍遷,RCICP 的結(jié)果與NIST 推薦值[41]和其他理論結(jié)果[45,52-54]符合得非常好,差別在0.4%以內(nèi).從表7 還可以看出,除2s21S0→2s4p1P1和2s21S0→2s5p1P1躍遷外,RCICP 方法計算的其余躍遷的振子強度與NIST 推薦值[41]之間的差別在2%以內(nèi),2s21S0→2s4p1P1和2s21S0→2s5p1P1躍遷的振子強度與NIST 推薦值[41]的差別分別約為4%和7%.造成這種差異的原因可能有3 個,其中一個是,單電子軌道是利用有限個基矢的線性組合得到的,基態(tài)的收斂性非常好,單電子高激發(fā)態(tài)的收斂性要比基態(tài)差.另外一個原因是,在本文方法中根據(jù)原子態(tài)的對稱性(宇稱和總角動量J)將計算分為不同的組,計算2s2p,2s3p,2s4p,2s5p 態(tài)所使用的組態(tài)空間相同,2s4p1P1和2s5p1P1的能級相對于2s2p1P1態(tài)收斂性變差,相應(yīng)的2s4p1P1和2s5p1P1態(tài)到基態(tài)的躍遷振子強度與NIST 推薦值之間的相對差異變大.最后一個原因是,2s4p1P1和2s5p1P1態(tài)到基態(tài)的躍遷振子強度的值非常小.例如,對于2s21S0→2s5p1P1躍遷的振子強度,本文計算的結(jié)果是0.0224,而NIST 推薦值為0.0241.RCICP 的結(jié)果與其他理論方法[45,52-54]計算的結(jié)果也符合得比較好,除2s2p3P0→2p23P1的躍遷外,其余躍遷振子強度的差別在2%以內(nèi),2s2p3P0→2p23P1躍遷的振子強度與BCICP 結(jié)果[52]的差別小于7%.

    表7 B+離子基態(tài)和部分低激發(fā)態(tài)之間電偶極躍遷的振子強度(單位: a.u.)Table 7. Oscillator strengths of electric-dipole transitions between the ground state and some low-lying states of B+ ions(in a.u.).

    3.2.3 極化率

    表8 所示為B+離子與鐘躍遷相關(guān)的2s21S0和2s2p3P0態(tài)的靜態(tài)電偶極極化率,并與組態(tài)相互作用(CI)方法[55]、組態(tài)相互作用和多體微擾理論(CI+MBPT)方法[55]、組態(tài)相互作用加全階(CI+all-orders)方法[55]、有限場耦合簇(CCD+ST)方法[56]、CICP 方法[45]、微擾相對論耦合簇(PRCC)方法[29]、三重激發(fā)微擾的耦合簇(CCSDpT)方法[57]以及瑞利-里茲變分(RRV)方法[58]計算的結(jié)果進行比較.從表8 可以看出,對于2s21S0態(tài)的極化率,2s21S0→2s2p1P1的躍遷占主導(dǎo),貢獻約為93%,RCICP 的結(jié)果與CI+all-orders 方法[55]、CI[55]、CI+MBPT[55]、CCD+ST[56]、RRV[58]以及CICP[45]方法的結(jié)果差別不超過0.6%,與PRCC[29]結(jié)果差異在2%左右,與CCSDpT[57]結(jié)果的差異在7%之間.對于2s2p3P0態(tài)的極化率,2s2p3P0→2p23P1的躍遷和2s2p3P0→2s3d3D1的躍遷占主導(dǎo),貢獻分別約為56%和24%.目前RCICP 結(jié)果與CI[55],CI+MBPT[55],CI+all-order[55]以及CICP 方法[45]計算的結(jié)果差異不超過0.3%.

    表8 B+離子2s21S0 和2s2p 3P0 的電偶極極化率Table 8. Electric-dipole polarizability of 2s21S0 and 2s2p 3P0 states of B+ ions.

    與溫度T有關(guān)的BBR 頻移可以寫為

    式中,Δα1是躍遷初末態(tài)的靜態(tài)電偶極極化率之差,系數(shù)η是一個可以忽略的微小的動態(tài)修正[20].T是環(huán)境溫度(K),當(dāng)T為室溫300 K 時,鐘躍遷2s2p3P0→2s21S0的BBR 頻移為0.01605 Hz,與CI+MBPT[55]方法計算的結(jié)果0.0159(16) Hz 符合得非常好,該BBR 值比Ca+,Sr+離子鐘躍遷2D5/2→2S1/2的BBR 頻移(Ca+: 0.38(1) Hz[59],Sr+:0.250(9) Hz[60])小1 個數(shù)量級,比Ca,Sr,Yb 原子鐘的躍遷3P0→1S0的BBR 頻移 (Ca: 1.171 Hz,Sr: 2.354 Hz,Yb: 1.25 Hz)小2 個數(shù)量級[20].這一特性對B+離子鐘的研究具有重要意義.

    4 結(jié)論

    利用相對論組態(tài)相互作用模型勢方法計算了B2+和B+離子的波函數(shù)、能級和振子強度,進一步得到了B2+離子2s1/2,2p1/2,2p3/2,3s1/2態(tài)的電偶極極化率和基態(tài)2s1/2的超極化率,以及B+離子2s21S0和2s2p3P0態(tài)的電偶極極化率,并與其他理論結(jié)果進行比較,本文結(jié)果與已有結(jié)果符合得非常好.對于B2+離子2p1/2和2p3/2態(tài)的極化率為負(fù)值,是因為2p1/2,3/2→2s1/2躍遷的吸收能為負(fù)值,這項對2p1/2和2p3/2態(tài)的極化率的貢獻都為負(fù).對于2p3/2態(tài)的張量極化率,其主要貢獻來自于2p3/2→2s1/2和2p3/2→3d5/2的躍遷,分別為2.4963 a.u.和—0.2537 a.u.,RCICP 計算的結(jié)果為2.1683 a.u..基態(tài)2s1/2的超極化率的貢獻主要來自于與極化率相關(guān)的α1β0項.對于B+離子基態(tài)2s21S0的偶極極化率是9.6220 a.u.,2s2p3P0態(tài)的偶極極化率是7.7594 a.u.,計算的鐘躍遷2s2p3P0→ 2s21S0的黑體輻射頻移是0.01605 Hz,這個黑體輻射頻移比堿土金屬原子的鐘躍遷黑體輻射頻移小1—2 個數(shù)量級.

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