重頻納秒大能量激光增益介質(zhì)初探

陳 躍，姜本學(xué)，馮 濤，張 龍

（1.中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所中國(guó)科學(xué)院強(qiáng)激光材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 201800；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

1 引 言

重頻納秒大能量激光具有重復(fù)頻率高、單脈沖能量大、峰值功率高等優(yōu)良特性，無論在基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域還是工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域均表現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。在基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域，重頻納秒大能量激光可用于產(chǎn)生極紫外、X射線和太赫茲波等[1-5]，也可用于諧波轉(zhuǎn)換產(chǎn)生紫外、可見光、光參量產(chǎn)生中紅外、自相位調(diào)制產(chǎn)生超連續(xù)譜等光源[6-8]。在工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域，激光沖擊強(qiáng)化是其代表性應(yīng)用，重頻納秒大能量激光可明顯改善飛機(jī)和航空發(fā)動(dòng)機(jī)葉片等重要材料的疲勞壽命，增強(qiáng)金屬材料的抗疲勞、耐磨損和抗腐蝕能力[9-10]。但具有納秒脈沖的高能級(jí)激光器通常被限制在非常低的重復(fù)頻率下，即每分鐘或每小時(shí)發(fā)射幾次，導(dǎo)致平均功率較低。這種低平均功率激光器不能滿足激光驅(qū)動(dòng)慣性約束聚變（ICF）等先進(jìn)應(yīng)用的要求。因此，具有100 J、10 Hz、10 ns的良好光束質(zhì)量和高轉(zhuǎn)換效率的重頻納秒大能量激光器是新世紀(jì)以來世界各主要研究團(tuán)隊(duì)默契設(shè)定且不斷追求的首個(gè)“小目標(biāo)”[11]。

“重頻”和“大能量”兩個(gè)特征對(duì)應(yīng)用而言有明確的意義。“重頻”的意義在于滿足應(yīng)用對(duì)效率的要求，“大能量”則是實(shí)現(xiàn)一些強(qiáng)場(chǎng)物理現(xiàn)象的必需條件。以材料探傷為例，需要大能量激光與電子相互作用產(chǎn)生γ射線，對(duì)能量的需求一般要在十焦耳以上，脈沖頻率要做到幾十赫茲到百赫茲，才能滿足探傷效率的要求。隨著重頻納秒大能量激光應(yīng)用領(lǐng)域的進(jìn)一步拓寬，世界各地的幾個(gè)研究小組針對(duì)不同的應(yīng)用領(lǐng)域開發(fā)了多種重頻納秒大能量脈沖激光器。表1梳理了現(xiàn)有重頻納秒大能量脈沖激光器代表性的研究成果。

表1 現(xiàn)有公開報(bào)道的重頻納秒大能量激光及增益介質(zhì)各項(xiàng)性能參數(shù)Tab.1 Performance parameters of heavy frequency large energy laser system and gain media

重頻納秒大能量激光技術(shù)起源于21世紀(jì)初，在固體激光器技術(shù)底蘊(yùn)之上經(jīng)過了近20年的飛速發(fā)展，在思路、技術(shù)、工藝方面不斷突破，同時(shí)也充滿了更多的可能性。近20年來，世界各國(guó)研究團(tuán)隊(duì)不斷向“100 J、10 Hz、10 ns”的目標(biāo)努力進(jìn)發(fā)。我國(guó)與美國(guó)、英國(guó)、法國(guó)和日本四國(guó)相比，在重頻納秒大能量激光相關(guān)研究方面起步較晚，這主要與重頻納秒大能量激光用增益介質(zhì)制備與放大器構(gòu)型的設(shè)計(jì)有關(guān)。一方面重頻納秒大能量激光宜選用具有中等發(fā)射截面的增益介質(zhì)，同時(shí)需要滿足大尺寸制備、長(zhǎng)上能級(jí)壽命、良好的熱導(dǎo)率等多個(gè)方面的要求，因此滿足條件的候選材料極為有限，同時(shí)也受限于國(guó)內(nèi)增益介質(zhì)的制備工藝與設(shè)備前期的發(fā)展基礎(chǔ)薄弱。另一方面，放大構(gòu)型的設(shè)計(jì)同樣與熱管理、儲(chǔ)能管理、時(shí)空管理等諸多維度的重要問題相關(guān)聯(lián)，國(guó)內(nèi)開展相關(guān)技術(shù)研究的時(shí)間較晚。雖然起步較晚但發(fā)展迅速，我國(guó)在重頻納秒大能量激光領(lǐng)域正在從一個(gè)“學(xué)習(xí)者”轉(zhuǎn)變成“引領(lǐng)者”。

基于目前重頻納秒大能量激光技術(shù)的蓬勃發(fā)展態(tài)勢(shì)，探索實(shí)現(xiàn)更高重頻和更大能量的激光輸出已經(jīng)勢(shì)在必行。而獲得重頻納秒大能量激光輸出最大的瓶頸之一便是選擇和制備合適的激光增益介質(zhì)。以常見的高性能高功率激光裝置為例，如美國(guó)的國(guó)家點(diǎn)火設(shè)施（NIF）、中國(guó)的神光-Ⅲ和法國(guó)的激光兆焦耳（LMJ），都是基于摻釹玻璃[38-39]。但遺憾的是，激光玻璃的熱導(dǎo)率極低，導(dǎo)致裝置每隔數(shù)小時(shí)才能產(chǎn)生單次脈沖。與玻璃相比，晶體具有較高的熱導(dǎo)率，但由于晶體生長(zhǎng)和晶體中生長(zhǎng)條紋的挑戰(zhàn)，晶體受到其尺寸的限制。在將透明陶瓷引入作為新型固態(tài)增益介質(zhì)之前，晶體和玻璃作為固態(tài)激光器僅有的選擇，它們已經(jīng)得到了廣泛的研究。1995年，透明陶瓷與晶體和玻璃一起被認(rèn)為是重頻納秒大能量脈沖激光器領(lǐng)域的優(yōu)秀候選材料[40]。

為了實(shí)現(xiàn)激光系統(tǒng)的高重復(fù)頻率，激光放大器增益介質(zhì)的選擇是至關(guān)重要的。重頻納秒大能量激光所用增益介質(zhì)主要是指摻雜稀土作為激活離子的晶體、陶瓷以及玻璃材料。由于Yb3+或Nd3+自身的優(yōu)越性與重頻納秒大能量激光的匹配度更高，因此在對(duì)增益介質(zhì)進(jìn)行的廣泛研究中多是圍繞Yb3+與Nd3+開展的。具體而言，Nd3+具有理想的四能級(jí)系統(tǒng),在激光作用下,其激發(fā)態(tài)與基態(tài)的能級(jí)差約為2 000 cm-1,激光閾值低,并且Nd無論是摻雜到晶體還是玻璃基質(zhì)中,都具有合適的吸收截面和發(fā)射截面，為實(shí)現(xiàn)重頻納秒大能量激光輸出創(chuàng)造了增益條件。Yb3+與Nd3+相比具有能級(jí)結(jié)構(gòu)更簡(jiǎn)單、吸收帶更寬且吸收波長(zhǎng)與激光二極管的泵浦波長(zhǎng)相對(duì)應(yīng)等優(yōu)勢(shì)，在重頻納秒大能量脈沖激光器中同樣具有廣泛的應(yīng)用前景，也引起了國(guó)內(nèi)外的關(guān)注。因此，本綜述以Yb3+和Nd3+為線索詳細(xì)介紹了基于摻雜兩種離子的激光晶體、激光玻璃和激光陶瓷的研究進(jìn)展以及基于增益介質(zhì)的重頻納秒大能量激光代表性成果，討論分析了實(shí)現(xiàn)重頻納秒大能量激光對(duì)增益介質(zhì)在發(fā)射截面、熱導(dǎo)率、上能級(jí)壽命以及材料可獲得性等參數(shù)的需求。

2 重頻納秒大能量激光用增益介質(zhì)

在重頻納秒大能量脈沖激光器所用的固體增益介質(zhì)中，主要包括基質(zhì)材料和激活離子兩個(gè)部分。增益介質(zhì)的光學(xué)、熱學(xué)、機(jī)械以及其他物化性能主要由基質(zhì)材料自身性能決定，而其激光性質(zhì)則主要由摻雜的激活離子決定。

作為增益介質(zhì)的基質(zhì)材料，除要求其物理化學(xué)性能穩(wěn)定、易制備出光學(xué)均勻性好的材料外，也要考慮它與激活離子間的適應(yīng)性，如基質(zhì)陽(yáng)離子與激活離子的半徑、電負(fù)性和價(jià)態(tài)應(yīng)盡可能接近。目前被廣泛研究的增益介質(zhì)有三種基質(zhì)材料，分別是激光晶體、激光玻璃、激光陶瓷。

激光晶體仍然是應(yīng)用最為廣泛的固體光學(xué)材料之一，例如在固體中應(yīng)用的YAG單晶、非線性晶體等。同時(shí)也是最早嘗試應(yīng)用在重頻納秒大能量激光中的增益介質(zhì)，如2006年美國(guó)LLNL實(shí)驗(yàn)室利用晶體Yb∶S-FAP（Yb3+∶Sr5（PO4）3F）作為增益介質(zhì)成功實(shí)現(xiàn)了Mercury激光系統(tǒng)輸出61 J@10 Hz的指標(biāo)。然而，晶體材料有其自有的很多限制，例如制備周期較長(zhǎng)、設(shè)備成本高、難以大尺寸制備、難以制備高熔點(diǎn)材料等[41-44]。同時(shí)目前所制備的單晶材料都難以獲得較高的激活離子摻雜濃度，且摻入的離子容易產(chǎn)生摻雜不均勻的現(xiàn)象[45-46]。較低的摻雜濃度和激活離子的不均勻一定程度上限制了單晶材料光學(xué)性能的表現(xiàn)[47-48]。

激光玻璃因其容易成型加工、容易獲得各向同性、性能均勻一致的大尺寸等優(yōu)點(diǎn)，也在重頻納秒大能量激光領(lǐng)域占據(jù)著一席之地。例如，釹玻璃由于在室溫即可產(chǎn)生激光、溫度猝滅效應(yīng)小、發(fā)光量子效率高等特點(diǎn)，目前仍然是激光核聚變研究中最主要的激光材料之一。但是，激光玻璃硬度較低，熱性能較差，而且其發(fā)光線寬相對(duì)較寬，這些都限制了玻璃材料在重頻納秒大能量激光上的進(jìn)一步發(fā)展和應(yīng)用。

近年來，激光陶瓷呈蓬勃發(fā)展之勢(shì)，特別是經(jīng)過近十幾年的深入研究，激光陶瓷在重頻納秒大能量激光領(lǐng)域展示出其強(qiáng)有力的競(jìng)爭(zhēng)地位。其優(yōu)點(diǎn)主要包括：由于不存在偏析效應(yīng)，可摻雜離子濃度較高且可控制得較均勻[49-52]；制備過程相對(duì)簡(jiǎn)單，成本低，可以獲得大尺寸樣品[53-54]；高熱導(dǎo)率，利于基體材料的散熱，提高材料的抗熱沖擊性能[55-57]。

面向重頻納秒大能量激光，增益介質(zhì)需要具備四大特征[58-60]：（1）增益介質(zhì)具有合適的發(fā)射截面，合適的發(fā)射截面既有利于實(shí)現(xiàn)有效的儲(chǔ)能又有利于實(shí)現(xiàn)大脈沖能量激光的輸出。適合高重頻納秒大能量激光的增益介質(zhì)發(fā)射截面為3×10-20～9×10-20cm2。（2）對(duì)于高重頻納秒大能量激光系統(tǒng)，增益介質(zhì)的熱導(dǎo)率是一個(gè)非常重要的參數(shù)，熱導(dǎo)率要大于2 W·m-1·K-1。（3）增益介質(zhì)長(zhǎng)的上能級(jí)壽命更有利于儲(chǔ)能，如典型材料Yb∶S-FAP（1.14 ms）和Yb∶YAG（1 ms）。（4）大尺寸，激光增益介質(zhì)尺寸限制著激光輸出功率，因此大尺寸是高重頻納秒大能量激光中增益介質(zhì)的必備條件之一。

2.1 摻雜Yb3+的激光增益介質(zhì)

之所以選擇Yb3+摻雜到增益介質(zhì)，主要是從材料的發(fā)射截面、熱導(dǎo)率、長(zhǎng)上能級(jí)壽命方面綜合考量。首先從增益介質(zhì)對(duì)發(fā)射截面的需求方面，對(duì)于納秒級(jí)的輸出而言，發(fā)射截面必須大于1.0×10-20cm2。為了實(shí)現(xiàn)介質(zhì)內(nèi)的儲(chǔ)能有效提取，末級(jí)的提取通量應(yīng)達(dá)到激光飽和通量，而此時(shí)的激光飽和通量約20 J/cm2,即使是小口徑光學(xué)元件（10 cm2），膜層損傷閾值也很難穩(wěn)定地達(dá)到該值。因此更合理的是，介質(zhì)的發(fā)射截面應(yīng)不小于2.0×10-20cm2，滿足這一條件的激光材料包括Yb∶FAP（6×10-20cm2）、Yb∶KGW（2.8×10-20cm2）、Yb∶KGW（2.8×10-20cm2）、Yb∶YAG（2.3×10-20cm2）、Yb∶LuAG（2.3×10-20cm2）[61]。單從發(fā)射截面角度來看，Yb∶FAP、Yb∶S-FAP這兩種晶體材料的發(fā)射截面均大于4×10-20cm2，應(yīng)當(dāng)作為更優(yōu)選的候選材料。但值得注意的是，部分增益介質(zhì)包括發(fā)射截面和熱導(dǎo)率在內(nèi)的增益特性對(duì)溫度非常敏感，其中，具有代表性的是Yb∶YAG。激光材料的熱導(dǎo)率也可以通過氣冷/液冷等方式營(yíng)造低溫環(huán)境從而提高增益介質(zhì)的熱導(dǎo)率，在室溫條件下熱導(dǎo)率為7.5 W·m-1·K-1，在150 K低溫條件下熱導(dǎo)率可提高為10 W·m-1·K-1。如圖1（a）所示。圖1（b）給出了Yb3+的能級(jí)示意圖，表征了Stark分裂子能級(jí)的布居系數(shù)。與其他稀土離子不同，Yb3+沒有另外的電子態(tài)，因此Yb3+不存在激發(fā)態(tài)吸收、熒光上轉(zhuǎn)換、濃度猝滅等效應(yīng)（這些都是影響Nd離子激光性能的重要因素），因此Yb3+可以實(shí)現(xiàn)高摻雜。同時(shí)，大多數(shù)Yb3+介質(zhì)的上能級(jí)壽命都達(dá)到了ms量級(jí)，非常適合于功率受限的LD泵浦，也便于儲(chǔ)能。

圖1 （a）摻雜Yb的激光材料的熱沖擊參數(shù)與受激發(fā)射截面，以及Yb∶YAG的溫度調(diào)諧特性；（b）Yb離子能級(jí)示意圖。Fig.1（a）Thermal impact parameters and excited emission cross section of various laser materials，and temperature tuningcharacteristics of Yb∶YAG.（b）Schematic diagram of the energy levels of Yb ions.

2.1.1 摻雜Yb3+的激光晶體

2006年，美 國(guó)LLNL實(shí)驗(yàn)室利用晶體Yb∶SFAP（Yb3+∶Sr5（PO4）3F）作為增益介質(zhì)成功實(shí)現(xiàn)了Mercury激光系統(tǒng)輸出61 J@10 Hz的指標(biāo)[12]。Mercury項(xiàng)目的目標(biāo)是在一個(gè)架構(gòu)框架內(nèi)開發(fā)關(guān)鍵技術(shù)，演示擴(kuò)展到慣性聚變能量（IFE）應(yīng)用的更大的多千焦耳系統(tǒng)的基本構(gòu)建。Yb∶S-FAP晶體具有許多吸引人的激光特性，又由于Yb3+摻入SFAP晶體取代Ca（2）位置，每個(gè)Yb3+周圍有4個(gè)近鄰O2-和一個(gè)近鄰F-（0.23 nm）離子，晶格場(chǎng)畸變較大，導(dǎo)致Yb3+發(fā)射截面增大。同時(shí)，摻雜Yb的S-FAP具有寬松的二極管亮度要求，具有長(zhǎng)壽命（達(dá)1.14 ms）及中等的增益截面（6.0×10-20cm-1），以上特性使其非常適合于中等熱負(fù)載應(yīng)用下的二極管泵送，是重頻納秒大能量激光增益介質(zhì)的重要候選材料之一；但缺點(diǎn)是易揮發(fā)的特性嚴(yán)重影響晶體的大尺寸生長(zhǎng)。

Yb∶YAG晶體也是一種非常具有吸引力的增益介質(zhì)，除了具備Yb3+介質(zhì)共有的屬性外，Yb∶YAG的光譜特性具有“適中”的特點(diǎn)，發(fā)射截面為2.3×10-20cm2，滿足ns級(jí)脈沖儲(chǔ)能器件的增益介質(zhì)要求。低溫條件下Yb∶YAG更易轉(zhuǎn)變?yōu)樗哪芗?jí)系統(tǒng)，而且隨著溫度的逐步降低，YAG材料的發(fā)射截面和熱機(jī)械性能都顯著地改善，不少研究人員也就此開展研究實(shí)現(xiàn)了重頻納秒大能量的激光輸出。大阪大學(xué)研究發(fā)現(xiàn)[62-63]，Yb∶YAG晶體隨溫度降低受激發(fā)射截面增大，低溫環(huán)境的Yb∶YAG晶體介質(zhì)滿足重頻納秒大能量脈沖激光器對(duì)于介質(zhì)的要求。2010年，中國(guó)國(guó)防科技大學(xué)王明哲教授基于Yb∶YAG激光晶體在低溫條件下良好的熱特性和激光特性，設(shè)計(jì)出一種高功率激光二極管（LD）陣列泵浦的V型腔低溫Yb∶YAG激光器[38],實(shí)現(xiàn)了重復(fù)頻率大能量輸出。2013年，上海光機(jī)所同樣利用Yb∶YAG激光晶體作為增益介質(zhì)，開發(fā)了LD泵浦低溫條件下工作的Yb∶YAG脈沖固體激光放大系統(tǒng)[30]。晶體用銦和金箔作為導(dǎo)熱層壓到金屬熱沉上，散熱方式采用傳導(dǎo)冷卻，低溫環(huán)境由液氮冷卻熱沉來保證。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)晶體溫度控制在150 K時(shí)，裝置得到了3 J@10 ns、10 Hz的1 030 nm脈沖激光能量輸出。

2.1.2 摻雜Yb3+的激光陶瓷

由于激光陶瓷的光學(xué)性能已經(jīng)可以和單晶媲美，而且兼具單晶和玻璃的優(yōu)勢(shì)：生產(chǎn)周期短、成本低、可實(shí)現(xiàn)高濃度激活離子均勻摻雜、容易實(shí)現(xiàn)大尺寸制備、機(jī)械性能和熱力學(xué)性能優(yōu)異、可設(shè)計(jì)復(fù)合結(jié)構(gòu)等，因此透明陶瓷已成為重頻納秒大能量激光器的一種較好的選擇[64-66]。2013年，法國(guó)LULI-CNRS實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)研制了基于水冷Yb∶YAG激光晶體/陶瓷激活鏡放大器結(jié)構(gòu)的LUCIA激光系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了14 J@2 Hz的輸出，系統(tǒng)光光效率為20%，考慮到實(shí)際到達(dá)增益介質(zhì)的泵浦光的總量時(shí)，這個(gè)值下降到13%。研究人員針對(duì)激活鏡構(gòu)型的ASE效應(yīng)和熱效應(yīng)，開展了詳細(xì)的建模分析[67]。如圖2所示，在整個(gè)1 ms的泵浦持續(xù)時(shí)間內(nèi)，泵浦光被有效吸收積累形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，泵浦時(shí)間內(nèi)并沒有觀察到任何增益飽和特征。

圖2 在2 ms期間以16 kW/（ms·cm2）記錄的小信號(hào)增益［67］，可以在沒有任何飽和的情況下觀察到增益的積累，直到當(dāng)泵浦停止時(shí)開始出現(xiàn)指數(shù)衰減；橙色曲線是用余弦處理的陶瓷得到的，而紅色曲線是用晶體測(cè)量得到的。固體曲線是使用（藍(lán)色）和未使用（黑色）ASE來模擬的。Fig.2 The small signal gain recorded at 16 kW/（ms·cm2）during 2 ms［67］.Accumulation of gain can be observed without any saturation until exponential decay begins when the pump stops.The orange curve is obtained with the cosine-treated ce?ramics，while the red curve is obtained with the crystallographic measurement.The solid curves are simulated with（blue）and without（black）an ASE.

精心設(shè)計(jì)增益介質(zhì)泵浦是抑制ASE散射的重要途徑，但不是唯一解決方法。為達(dá)到大于4的小信號(hào)增益值，必須改進(jìn)圓形增益晶體的邊緣，以便于任何橫向放大的散射都能被有效地吸收。研究人員認(rèn)為有必要增加一圈包邊材料，該研究團(tuán)隊(duì)基于時(shí)間、成本和技術(shù)考慮，排除了復(fù)合晶體結(jié)構(gòu)的加工。首先選擇的解決方案是顯著增加晶體直徑（從45 mm增加到60 mm）。利用Yb3+∶YAG[41]的1 030 nm吸收抑制ASE放大，泵浦限制在中心30 mm直徑范圍內(nèi)。Yb3+∶YAG圓盤的非泵浦外圍因此充當(dāng)包邊層。截止到目前，該研究團(tuán)隊(duì)已經(jīng)獲得了90 mm直徑的晶體，該尺寸可實(shí)現(xiàn)kJ級(jí)的高平均功率激光器輸出[40]。

當(dāng)考慮采用陶瓷作為系統(tǒng)的增益介質(zhì)時(shí)，便不存在上述復(fù)合晶體的加工工藝上的困難。事實(shí)上，Cr4+/Yb3+∶YAG復(fù)合結(jié)構(gòu)陶瓷被證明是快速、經(jīng)濟(jì)且沒有任何重大工程問題的材料。如圖3所示，將一個(gè)30 mm直徑的ASE管理掩模板安裝到主放大器晶體表面，可提供一個(gè)21.2 cm2的未泵浦的Yb3+∶YAG的外圍區(qū)域，60 mm直徑的增益晶體厚度為7 mm。這樣泵浦區(qū)域?yàn)?.1 cm2的中心圓斑，實(shí)際有效泵浦面積為6.7 cm2。經(jīng)過4次完整的像傳遞放大后，直徑為60 mm的晶體和45 mm的復(fù)合陶瓷（在陶瓷盒中使用了與圖3所示不同的安裝）分別得到13.7 J和13.9 J。增益材料均為2%摻雜，泵浦強(qiáng)度為16 kW/cm2，重復(fù)頻率為2 Hz，光束截面如圖4所示。

圖4 左圖是當(dāng)二極管陣列驅(qū)動(dòng)電流增加到150 A時(shí)產(chǎn)生的能量。近場(chǎng)輪廓顯示在中心圖片上，從那里提取了一個(gè)水平線（右圖，單位是像素?cái)?shù)，8位灰度）［17］。Fig.4 Left panel shows the energy generated when the diode array drive current increases to 150 A.Near-field profile is shown on the central image，from which a horizontal line is extracted（right panel，in pixels，8 bits of gray scale）［17］.

如圖3所示，泵浦面積遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于20 mm×25 mm的核心孔，在這個(gè)6.7 cm2表面內(nèi)儲(chǔ)存的最大能量超過100 J。增加光束直徑20%，則可以提取19 J的儲(chǔ)能。這需要略微增加ASE抑制掩模的水平尺寸，增益介質(zhì)平面中的光束截面～24 mm×29.5 mm。與此同時(shí)，該研究團(tuán)隊(duì)為實(shí)現(xiàn)更高能量輸出，采用一種創(chuàng)新的熱管理方案，將其在低溫下運(yùn)行，與現(xiàn)有室溫運(yùn)轉(zhuǎn)放大器相結(jié)合，經(jīng)過三程放大可達(dá)到30 J水平。

圖3 安裝到主放大器晶體底座上的ASE管理掩模［17］Fig.3 The ASE management mask mounted on the main amplifier crystal base［17］

在室溫附近操作Yb∶YAG放大器時(shí)，利用1 030 nm的Yb3+重吸收被證明是相當(dāng)有效的，可以緩解ASE引發(fā)的寄生振蕩等效應(yīng)[44-45]。然而，當(dāng)在150 K以下運(yùn)轉(zhuǎn)時(shí)，1 030 nm重吸收幾乎消失（截面<5.10～22 cm2）[44]。因此，要吸收在該溫度水平下的自發(fā)輻射，需要有外圍摻雜Cr4+的YAG包層。日本Konoshima制造了第一代Cr4+/Yb3+∶YAG陶瓷（圖5（a）），其中Cr4+摻雜的徑向厚度為5 mm，而摻雜濃度估計(jì)為0.25%。雖然它可以非常有效地防止自發(fā)輻射放大效應(yīng)，但由于Cr4+的線性吸收系數(shù)為6 cm-1，證明摻雜了濃度太高的Cr4+。吸收功率太強(qiáng)，導(dǎo)致Cr4+/Yb3+界面處產(chǎn)生熱應(yīng)力[46-47]。然后對(duì)第二代3個(gè)陶瓷（圖5（b））進(jìn)行優(yōu)化，Cr4+摻雜的徑向厚度為20 mm，增加了4倍，吸收系數(shù)下降了3/4。

圖5 兩代Cr4+/Yb3+∶YAG共燒結(jié)陶瓷［44］Fig.5 Two generations of Cr4+/Yb3+∶YAG co-sintering ceramics［44］

日本Osaka-ILE實(shí)驗(yàn)室在2009年[68]和2012年[14]先后基于Yb∶YAG陶瓷提出了TRAM（全內(nèi)反射激活鏡）構(gòu)型和multi-TRAM構(gòu)型，分別如圖6（a）[69]和 圖6（b）[70]所示，該構(gòu)型中的Yb∶YAG陶瓷還具有抑制ASE的作用。2015年，報(bào)道了用液氮作為冷卻劑，實(shí)現(xiàn)了1 J@100 Hz的激光輸出，但100 Hz重復(fù)頻率下系統(tǒng)無法穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)，運(yùn)行1 min后能量迅速下降。Yb∶YAG陶瓷在常溫下由于激光下能級(jí)與基態(tài)非常接近，波爾茲曼分布導(dǎo)致的激光下能級(jí)堵塞嚴(yán)重，并且其發(fā)射截面也很低，需要高通量提取才能實(shí)現(xiàn)高效提取，這給光學(xué)元件損傷控制帶來了巨大的挑戰(zhàn)。為了克服以上缺點(diǎn)，采用Yb∶YAG陶瓷的重頻納秒大能量激光器往往需要在低溫運(yùn)行，低溫下該晶體的下能級(jí)堵塞問題、低發(fā)射截面問題都會(huì)有很大程度的緩解[67]。然而，由于外加降溫設(shè)施如液氮冷卻或其他冷卻方式導(dǎo)致系統(tǒng)更為龐大，維護(hù)更加困難。因此，研究緊湊型的重頻納秒大能量激光也正在成為重要趨勢(shì)。

圖6 （a）TRAM構(gòu)型示意圖［69］；（b）multi-TRAM構(gòu)型示意圖［70］。Fig.6（a）Schematic of TRAM configuration［69］.（b）Sche?matic of multi-TRAM configuration［70］.

2017年，日 本Hamamatsu-Photonics實(shí) 驗(yàn)室 在低溫冷卻條件下將激光能量放大到64 J，采用的增益介質(zhì)同樣為Yb∶YAG陶瓷。四個(gè)面陣二極管發(fā)射的泵浦光經(jīng)過真空窗口照射到Y(jié)b∶YAG陶瓷上，泵浦光與主激光在空間位置上錯(cuò)開，主激光正面入射，泵浦光斜入射。真空窗口的作用是隔熱，因?yàn)榈蜏睾统氐臏夭顣?huì)引起空氣中的水蒸氣在低溫表面凝結(jié)成霜，使得激光不能通過，因此必須采用一定的隔熱措施使低溫部分與空氣隔絕。有任意脈沖整形光纖振蕩器輸出的種子光能量為1 μJ量級(jí)，注入到低溫LD泵浦的Yb∶YAG陶瓷預(yù)放大器，經(jīng)過5次放大之后，輸出能量達(dá)到1 J量級(jí)，然后注入主放大器。主放由兩個(gè)放大器單元組成，雙程通光，設(shè)計(jì)輸出能量大于100 J。

在過去的近十年里，中央激光設(shè)備（CLF）內(nèi)的DiPOLE項(xiàng)目一直在開發(fā)高效、高能、納米秒脈沖二極管泵浦固體激光器（DPSSL），基于的是低溫氣體冷卻疊片陶瓷Yb∶YAG放大器技術(shù)[71-75]。基于該技術(shù)在CLF建立的第一個(gè)DiPOLE原型放大器系統(tǒng)顯示，在1 030 nm的10 Hz重復(fù)頻率下，脈沖能量超過10 J，脈沖持續(xù)時(shí)間為10 ns，系統(tǒng)光光轉(zhuǎn)換效率為22%。一個(gè)更大規(guī)模的激光系統(tǒng)DiPOLE100目前正在捷克共和國(guó)為CLF中的HILASE項(xiàng)目開發(fā)[74]，目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)高達(dá)10 Hz的脈沖重復(fù)頻率以及提供100 J的納秒脈沖能量。在此比較了迄今為止開發(fā)的三代DiPOLE放大器系統(tǒng)所用增益介質(zhì)。表2總結(jié)了用于10 J和100 J級(jí)放大器的陶瓷Yb∶YAG增益介質(zhì)的特性。兩個(gè)10 J系統(tǒng)之間的主要區(qū)別在于陶瓷Cr∶YAG包層寬度減小。這增加了圓形陶瓷的有源區(qū)域和較熱的包層之間的分離，DiPOLE現(xiàn)在采用了更窄的包層，可以減少高溫引起的像差。由于光束尺寸的增加，100 J放大器的增益介質(zhì)也相應(yīng)縮放。這意味著由于沒有合適尺寸的圓盤，增益介質(zhì)的外形由圓形板轉(zhuǎn)向方形板。方形板還確保有源區(qū)和包層之間在板周圍保持均勻分離，從而減少空間溫度的變化。100 J放大器中的板條數(shù)量也增加到了6個(gè)，具有三種不同的Yb3+摻雜水平。平均Yb3+摻雜水平低于10 J級(jí)放大器中使用的水平，以確保較大光束尺寸上的橫向增益同樣更好地抑制ASE效應(yīng)，因此增益介質(zhì)的厚度增加確保了最大的泵浦吸收。

表2 Yb∶YAG陶瓷作為增益介質(zhì)實(shí)現(xiàn)10 J和100 J輸出的性能Tab.2 Performance of Yb∶YAG ceramics as a gain medium for 10 J and 100 J output

圖7給出了三種低溫放大器系統(tǒng)對(duì)10 ns持續(xù)時(shí)間脈沖的放大性能結(jié)果。除非另有說明，在所有情況下，固定的泵浦脈沖持續(xù)時(shí)間為1 ms，以確保放大器內(nèi)的均勻熱負(fù)載。通過改變泵浦脈沖啟動(dòng)和注入種子脈沖之間的延遲來改變有效泵浦脈沖持續(xù)時(shí)間和泵浦能量。從10 Hz的DiPOLE原型放大器獲得了接近11 J的輸出脈沖能量，系統(tǒng)光光轉(zhuǎn)換效率為22%[73]。通過在較低的溫度（增加增益）和較長(zhǎng)的泵浦脈沖持續(xù)時(shí)間（1.2 ms）下工作，從DiPOLE前端獲得相對(duì)較低的輸入種子能量是可能的。在輸出能量降低7 J（平均萃取通量～2 J/cm2，泵能量32 J，有效泵持續(xù)時(shí)間0.8 ms）的情況下，長(zhǎng)期運(yùn)行50 h以上的能量穩(wěn)定性優(yōu)于1% RMS，沒有發(fā)生光學(xué)損傷或光束惡化。

圖7 10 J和100 J標(biāo)度系統(tǒng)的放大曲線和性能數(shù)據(jù)［70］Fig.7 Amplification curves and performance data for 10 J and 100 J scale systems［70］

2.2 摻雜Nd3+的激光增益介質(zhì)

除了Yb3+外，重頻納秒大能量激光器的激光增益介質(zhì)中最常見的摻雜離子是Nd3+。因?yàn)镹d3+具有四能級(jí)結(jié)構(gòu),導(dǎo)致它的能級(jí)躍遷更為復(fù)雜。當(dāng)激光作用時(shí),其激發(fā)態(tài)與基態(tài)的能級(jí)差約為2 000 cm-1,激光閾值低,并且Nd3+摻雜到晶體、玻璃、陶瓷中都展示出合適的吸收和發(fā)射截面（9.67×10-20cm2）。因此，摻雜Nd3+的激光介質(zhì)材料正在重頻納秒大能量激光領(lǐng)域被廣泛研究與應(yīng)用。2009年首次報(bào)道的Nd∶LuAG顯示出作為重頻納秒大能量激光的增益介質(zhì)的巨大潛力，由于其合適的發(fā)射截面，僅有Nd∶YAG發(fā)射截面（28×10-20cm2）的1/3，而Nd∶YAG發(fā)射截面過大，無法實(shí)現(xiàn)高效儲(chǔ)能。如圖8（a）所示，實(shí)現(xiàn)重頻納秒大能量激光的摻雜Nd3+的激光增益介質(zhì)的增益截面要大于2×10-20cm2這一條件的激光材料包括Nd∶CaF2（3.7×10-20cm2）、Nd∶SrCaF2（5×10-20cm2）。要實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)的重頻納秒大能量激光輸出則一般要求增益介質(zhì)的熱導(dǎo)率要≥4 W·m-1·K-1，如圖8（a）所示，滿足這一條件的激光材料包括Nd∶CaF2（4.8 W·m-1·K-1）,Nd∶SrCaF2（5 W·m-1·K-1）、Nd∶LuAG陶瓷（5 W·m-1·K-1）。如圖8（b）所示，摻雜Nd3+的LuAG陶瓷吸收帶寬為5 nm,且具有較長(zhǎng)的上能級(jí)壽命，同樣滿足對(duì)增益介質(zhì)的吸收帶寬和上能級(jí)壽命的需求。

圖8 （a）增益介質(zhì)的熱導(dǎo)率與發(fā)射截面；（b）增益介質(zhì)的吸收帶寬與上能級(jí)壽命。Fig.8（a）Thermal conductivity and emission cross section of gain medium.（b）Absorption bandwidth and upper-level lifetime of the gain medium.

2.2.1 摻雜Nd3+的激光晶體

2005年，中國(guó)研究人員孫維娜首次報(bào)道了一種基于Nd∶YAG晶體的激光二極管抽運(yùn)的高重復(fù)頻率、大能量、高光束質(zhì)量的激光主振蕩功率放大器系統(tǒng)（MOPA）。為了實(shí)現(xiàn)最為合理的能量提取，利用計(jì)算優(yōu)化每級(jí)放大的抽運(yùn)強(qiáng)度，最終輸出的激光單脈沖能量達(dá)到5.2 J，重復(fù)頻率為100 Hz[37]。該研究方案雖然實(shí)現(xiàn)的光光效率僅有15%，但無疑為后續(xù)相關(guān)研究人員開展以摻雜Nd離子的激光晶體實(shí)現(xiàn)納秒大能量重頻激光奠定了一定的技術(shù)和理論基礎(chǔ)。隨著大能量重頻脈沖激光在工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域的開發(fā)，人們發(fā)現(xiàn)用于工業(yè)領(lǐng)域的主要應(yīng)用場(chǎng)景是沖擊強(qiáng)化，國(guó)內(nèi)外的研究團(tuán)隊(duì)圍繞沖擊強(qiáng)化用重頻納秒大能量激光也陸續(xù)開展了相關(guān)研究。2015年，中科院上海光機(jī)所冷雨欣研究員從滿足激光沖擊強(qiáng)化對(duì)大能量重頻脈沖激光應(yīng)用需求出發(fā)，同樣采用MOPA技術(shù)基于閃光燈泵浦的Nd∶YAG晶體，開發(fā)出一種大能量、高重頻、脈寬可調(diào)的固體激光系統(tǒng)[31]。最終實(shí)現(xiàn)輸出基頻能量6.5 J，能量穩(wěn)定性優(yōu)于0.7%（RMS），倍頻后綠光能量4.6 J，能量穩(wěn)定性優(yōu)于1%（RMS），激光系統(tǒng)可以工作在1～5 Hz重復(fù)頻率。這為大能量重頻脈沖激光用于激光沖擊強(qiáng)化提出了一種新的實(shí)現(xiàn)路徑。

國(guó)內(nèi)重頻納秒大能量激光器研究針對(duì)的應(yīng)用需求還有聚變能源、科學(xué)研究用的泵浦源等，近幾年也取得了較快的進(jìn)展。2015年，清華大學(xué)首次利用Nd∶YAG激活鏡作為增益介質(zhì)（規(guī)格為：4片×20 mm×14 mm×8 mm，摻雜原子百分比為0.6%），實(shí)現(xiàn)了2.3 J、10 Hz、1.5 ns的脈沖輸出,最大的光光效率達(dá)到36%（10 Hz時(shí)）。這證實(shí)了焦耳級(jí)Nd∶YAG激活鏡概念的有效性，即高效、穩(wěn)定的室溫操作、良好的光束質(zhì)量、低成本和降低的復(fù)雜性，使其成為未來高能放大器最有前途的替代方案之一[26]。激光器示意圖如圖9（a）所示，圖9（b）給出了放大器的測(cè)量輸出能量和整個(gè)系統(tǒng)（包括振蕩器）的光光效率作為泵浦能量的函數(shù)。隨后該團(tuán)隊(duì)于2017年提出了一種用于高能納秒Nd離子摻雜激光器室溫工作的DAMAC（分布式激活鏡放大鏈）的新概念，其中增益和熱沉積分布在多個(gè)增益模塊和增益片上[27]。共有8塊Nd∶YAG的預(yù)放大器和主放大器，輸出能量為1～12.2 J。此外，在開發(fā)的理論模型基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)了優(yōu)化的ASE吸收包邊，很好地證明了抑制橫向寄生振蕩的能力，并在全功率下將光電效率提高到20.6%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明了Nd3+摻雜DAMAC結(jié)構(gòu)在增益優(yōu)化、熱管理和多焦耳穩(wěn)定操作等方面的可行性和有效性。圖10（a）為該激光器構(gòu)型。該系統(tǒng)中為了抑制寄生振蕩，4個(gè)ASE吸收包邊分別位于板條的4個(gè)側(cè)面，間隙為3 mm，在1 064 nm處的折射系數(shù)為1.502，吸收系數(shù)為6.58 cm-1（800～1 100 nm的波長(zhǎng)超過5 cm-1）。圖10（b）描述了ASE吸收包邊的工作原理。在板條和吸收包邊之間的3 mm間隙充滿了流動(dòng)的去離子水。ASE吸收包邊通過獨(dú)立的通道由兩個(gè)最大的表面冷卻。Nd∶YAG板條和去離子水的折射率分別為1.82和1.33。經(jīng)過驗(yàn)證的DAMAC概念有望通過在鏈中增加10～12塊主動(dòng)反射鏡，將能量擴(kuò)展到50 J或更高的水平。

圖9 （a）Nd∶YAG激活鏡激光器示意圖；（b）輸出能量和整個(gè)系統(tǒng)的光光效率［26］。Fig.9（a）Schematic diagram of the Nd∶YAG active mirror laser.（b）The output energy and the light-to-light efficiency of the entire system［26］.

圖10 （a）分布式激活鏡激光器構(gòu)型；（b）ASE吸收包邊工作原理［27］。Fig.10（a）Distributed activator mirror laser configuration.（b）Operating principle of the ASE absorber［27］.

2017年，中國(guó)科學(xué)院光電科學(xué)院樊仲維研究員建造了一種新型的脈沖激光系統(tǒng)，具有高平均功率和高光束質(zhì)量。激光二極管側(cè)泵浦棒狀和板條狀晶體都被集成到放大器（AMP）系統(tǒng)中[34]。在1 064 nm處，脈沖能量為1.6倍衍射限制的輸出光束，脈沖持續(xù)時(shí)間為6.6 ns（FWHM），重復(fù)頻率為200 Hz。2018年，王建磊研究團(tuán)隊(duì)首次開發(fā)了一個(gè)激活鏡Nd∶YAG板條激光放大器[32]。當(dāng)泵浦能量為26.8 J時(shí)，在三相放大中，兩個(gè)增益模塊在5 Hz重復(fù)頻 率下獲得5.4 J能量、11.3 ns脈沖，對(duì)應(yīng)的系統(tǒng)光光效率為21.2%。輸入能量為3.6 mJ。當(dāng)泵浦能量小于27 J時(shí)，小信號(hào)增益系數(shù)和能量存儲(chǔ)顯著增大；而當(dāng)泵浦能量大于27 J時(shí)，增益達(dá)到飽和狀態(tài)。

中國(guó)工程物理研究院于2020年在重頻納秒大能量激光研究領(lǐng)域也取得重要進(jìn)展，利用Nd∶YAG晶體作為放大級(jí)的增益單元，順利實(shí)現(xiàn)了脈沖輸出為10 J-50 Hz的重頻納秒大能量激光[36]。同時(shí)，經(jīng)過研究人員長(zhǎng)期的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，重頻納秒大能量激光的熱管理同樣是阻礙激光系統(tǒng)進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵問題。在該研究中，研究人員針對(duì)系統(tǒng)在50 Hz運(yùn)行時(shí)熱管理嚴(yán)重不足的問題，利用建模仿真分析，發(fā)現(xiàn)像散分布規(guī)律，完成了激光系統(tǒng)的熱控設(shè)計(jì)。

2.2.2 摻雜Nd3+的激光玻璃

高重頻先進(jìn)拍瓦激光系統(tǒng)（High repetidon rate advanced petawatt laser system:HAPLS）是美國(guó)LLNL實(shí) 驗(yàn) 室 為ELI（Extreme light infrastructure）所設(shè)計(jì)的一個(gè)L3束組。HAPLS的泵浦激光子系統(tǒng)采用重復(fù)頻率納秒DPSSL固體激光器，因此作為本綜述的主要分析對(duì)象，其分別在2016年和2017年 實(shí) 現(xiàn) 了70 J@3.3 Hz、97 J@3.3 Hz的 輸出[13]。該系統(tǒng)的主放大級(jí)仍然采用Mercury系統(tǒng)的疊片構(gòu)型以及室溫氦氣冷卻技術(shù),然而所采用的增益介質(zhì)為摻Nd3+的APG-1玻璃板條,并為了有效抑制寄生振蕩采用固態(tài)包邊的方法。釹玻璃不具有Yb∶S-FAP晶體熱導(dǎo)率高、適中的發(fā)射截面以及產(chǎn)熱率低等優(yōu)勢(shì)，但釹玻璃介質(zhì)最大的優(yōu)勢(shì)是可以做到大尺寸，滿足更大能量激光裝置對(duì)介質(zhì)尺寸的需要。當(dāng)然，隨著技術(shù)的發(fā)展，釹玻璃作為增益介質(zhì)的重頻納秒大能量脈沖激光器也有進(jìn)一步提升頻率的可能。

日本Hamamatsu-Photonics研究所研發(fā)的HALNA激光器在2008年實(shí)現(xiàn)了21 J-10 Hz的激光輸出。該激光器采用釹玻璃材料。這種板條水冷激光器具有良好的熱管理效果，采用玻璃材料也能實(shí)現(xiàn)10 Hz輸出；但是這種構(gòu)型的放大器不利于儲(chǔ)能，ASE問題是制約其向更大能量發(fā)展的一個(gè)關(guān)鍵問題。因此，該種類型的激光器適合于中等能量或者多路合束，不適合于大口徑大能量激光器。

2.2.3 摻雜Nd3+的激光陶瓷

Nd∶LuAG作為新一代激光材料，自2009年[76]報(bào)道首次用于激光器的增益介質(zhì)以來，引起了廣泛關(guān)注。Nd∶LuAG具有高熱導(dǎo)率（9.6 W·m-1·K-1[74]），相對(duì)較長(zhǎng)的熒光壽命（277 μs[77]），特別是中等的發(fā)射截面（9.67×10-20cm2[78]），僅有Nd3+摻雜激光材料Nd∶YAG的三分之一，而Nd∶YAG過大的發(fā)射截面無法實(shí)現(xiàn)高效儲(chǔ)能。所以才通過格位場(chǎng)調(diào)控，選擇了LuAG作為激光陶瓷的基質(zhì)。此外，Nd∶LuAG其他出色的物理和化學(xué)性質(zhì)，使其成為一種非常有前途的開發(fā)激光驅(qū)動(dòng)慣性聚變能量和產(chǎn)生其他短脈沖代表源的激光增益介質(zhì)[79-81]。清華大學(xué)在2019年 采 用Nd∶LuAG陶瓷與Nd∶YAG晶 體 混 合放大的方式，實(shí)現(xiàn)了10 J/10 Hz的激光輸出，分析了Nd∶LuAG的儲(chǔ)能容量以及使用大孔徑增益介質(zhì)的必要性。

2019年,本課題組與清華大學(xué)合作利用激活鏡構(gòu)型的混合放大鏈實(shí)現(xiàn)了10.3 J的激光輸出[32]，該系統(tǒng)中采用的增益介質(zhì)是本課題組自主設(shè)計(jì)制備的三片大尺寸Nd∶LuAG陶瓷。實(shí)驗(yàn)結(jié)果聯(lián)系理論分析得出在滿足抑制ASE效應(yīng)條件下，大口徑Nd∶LuAG陶瓷的儲(chǔ)能極限約為15～16 J,是Nd∶YAG的3倍。2019年，中科院上海光機(jī)所王建磊研究員又進(jìn)一步開發(fā)了一種具有高光束質(zhì)量的焦耳級(jí)陶瓷Nd∶LuAG激活鏡面激光放大器。當(dāng)泵浦能量為11.6 J時(shí)，通過雙通放大得到了1.5 J能量、10 Hz重復(fù) 頻 率的6.62 ns脈沖，利用SBS-PCM補(bǔ)償激光束失真，得到了衍射極限的1.25倍（DL）[33]。最新的研究報(bào)道顯示,清華大學(xué)已將室溫條件下運(yùn)轉(zhuǎn)的激光二極管泵浦的Nd∶YAG/Nd∶LuAG混合放大鏈實(shí)現(xiàn)了100 J、10 Hz、10 ns輸出水平[11]。

Nd∶LuAG材料具有適合重頻納秒大能量激光器儲(chǔ)能與提取的發(fā)射截面，其截面介于Yb∶YAG與Nd∶YAG之間，既可以實(shí)現(xiàn)單片較高的儲(chǔ)能，又不需要太高的提取通量，從而可實(shí)現(xiàn)高效儲(chǔ)能與安全提取，因此受到了國(guó)內(nèi)外研究人員的關(guān)注。

3 存在的問題及對(duì)策

近年來，重頻納秒大能量激光作為固態(tài)激光器的研究熱點(diǎn)已引起相關(guān)研究機(jī)構(gòu)和研究者的極大關(guān)注與興趣，同時(shí)在該領(lǐng)域的研究也不斷獲得新的進(jìn)展和成果，輸出激光系統(tǒng)的輸出能量和重復(fù)頻率逐步提高。然而，在重頻納秒大能量激光迅速發(fā)展的同時(shí)，系統(tǒng)及增益介質(zhì)存在的一些問題也逐步暴露。

3.1 合適的增益介質(zhì)的選擇與制備

雖然各國(guó)主要研究團(tuán)隊(duì)在重頻納秒大能量激光領(lǐng)域的研究發(fā)展迅速，但是由于種種原因目前均沒有在激光聚變點(diǎn)火等應(yīng)用領(lǐng)域發(fā)揮實(shí)際作用，其中增益介質(zhì)的發(fā)展現(xiàn)狀不足和激光系統(tǒng)高重頻納秒大能量對(duì)增益介質(zhì)的需求為主要矛盾之一。因此，激光增益介質(zhì)仍然是固體激光系統(tǒng)中最大瓶頸之一，發(fā)展探索新的、可以滿足激光系統(tǒng)需求的增益介質(zhì)迫在眉睫！面向高重頻納秒大能量激光系統(tǒng)的理想激光增益介質(zhì)應(yīng)該具備以下的性能。

目前重頻納秒大能量激光的理想激光增益介質(zhì)應(yīng)該具備如下的性能：材料的發(fā)射截面應(yīng)該大于2×10-20cm2，最好能夠達(dá)到6×10-20cm2。Yb摻雜 的S-FAP（～6×10-20cm2）、KYW（～3×10-20cm2）、KGW（～2.8×10-20cm2）、YAG（～2.0×10-20cm2）、LuAG（～2.3×10-20cm2）與Nd∶SrCaF2（～2-5×10-20cm2）等晶體均能滿足發(fā)射截面要求。對(duì)于高重頻激光系統(tǒng)，激光增益介質(zhì)的熱導(dǎo)率是一個(gè)非常重要的參數(shù)，上述適合的晶體Yb∶YAG（>7.5 W·m-1·K-1,Yb濃度小于4%）,100 K時(shí)熱導(dǎo)率將提高至10 W·m-1·K-1以 上。Yb∶LuAG（8 W·m-1·K-1）、Yb∶SFAP（2 W·m-1·K-1）和Nd∶SrCaF2（～5 W·m-1·K-1）的熱導(dǎo)率都大于Nd玻璃；長(zhǎng)的上能級(jí)壽命有利于儲(chǔ) 能，Yb∶S-FAP（1.14 ms）和Yb∶YAG（1 ms）的上能級(jí)壽命比Yb∶KYW（0.6 ms）、KGW（0.6 ms）和Nd∶SrCaF2（0.3 ms）要長(zhǎng)很多。增益介質(zhì)要能夠大尺寸制備。Nd玻璃目前可以制備成40 cm×70 cm×2 cm，而Yb∶YAG或Yb∶LuAG晶體非常難于生長(zhǎng)大尺寸晶體，陶瓷制備技術(shù)可能是一條很好的解決途徑，但Yb∶YAG或Yb∶LuAG材料作為增益介質(zhì)需要冷卻。Yb∶S-FAP晶體目前可以制備出直徑為7 cm的材料，Yb∶S-FAP陶瓷則還有很長(zhǎng)的路要走。

表3給出了幾種典型增益介質(zhì)的激光參數(shù)。這幾種材料有的已經(jīng)大量使用在激光器中，有的處于研發(fā)階段，其中APG-1玻璃、Yb∶S-FAP晶體以及Nd∶YAG晶體廣泛應(yīng)用于各種激光器中，雖然得到了應(yīng)用并輸出了大能量激光，但它們均不是最理想材料。APG-1玻璃、Yb∶S-FAP晶體兩種材料熱導(dǎo)率較低，不利于向更高重頻發(fā)展；Yb∶YAG需要低溫應(yīng)用，且增益特性對(duì)溫度非常敏感；Nd∶YAG的發(fā)射截面太大，不容易實(shí)現(xiàn)單口徑大能量。Nd∶LuAG陶瓷和Nd∶CaF2晶體尚處于研發(fā)階段，它們的發(fā)射截面按照文獻(xiàn)報(bào)道屬于比較適中的范圍，但尚需進(jìn)一步工程應(yīng)用實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。當(dāng)下，要兼顧重頻納秒大能量激光高平均功率和高峰值功率的需求，首先就要選擇適合的激光增益介質(zhì)。作為激光器的核心部件，激光材料的特性對(duì)激光器的波長(zhǎng)、效率、工作方式等都有重要的影響。前文提到，目前的激光材料或是熱導(dǎo)率較低，或是發(fā)射截面過大，或是常溫下需要強(qiáng)泵浦才能實(shí)現(xiàn)凈增益，并沒有特別合適的材料用于高重頻納秒大能量脈沖激光器。因此，在選擇材料時(shí)需要根據(jù)實(shí)際需要，選取某一個(gè)或兩個(gè)方面優(yōu)秀的材料，然后在設(shè)計(jì)中通過一定的技術(shù)手段解決其缺點(diǎn)。

表3 典型增益介質(zhì)的激光參數(shù)Tab.3 Laser parameters of the typical gain media

3.2 缺乏有效熱管理

隨著重頻納秒大能量激光不斷向更高重復(fù)頻率、更大輸出能量以及系統(tǒng)小型化發(fā)展，對(duì)系統(tǒng)缺乏有效的熱管理已經(jīng)成為限制其性能進(jìn)一步提升的最主要的阻礙之一。對(duì)系統(tǒng)熱效應(yīng)管控的缺失，容易破壞輸出的光束質(zhì)量；造成激光系統(tǒng)的損耗增加，在同樣的泵浦功率條件下，反轉(zhuǎn)粒子數(shù)減少，從而影響輸出能量和效果；限制泵浦功率的提升，從而阻礙激光輸出能量和重復(fù)頻率進(jìn)一步提升，最終導(dǎo)致系統(tǒng)的效率降低。到目前為止，國(guó)內(nèi)外針對(duì)重頻納秒大能量激光的熱管理研究也已經(jīng)取得一定進(jìn)展，具體梳理起來，實(shí)現(xiàn)途徑主要圍繞在以下三個(gè)方向：（1）限制增益介質(zhì)發(fā)熱。這是限制重頻納秒大能量激光熱應(yīng)力的最有效的方法。近十年來,陸續(xù)產(chǎn)生很多新的思路,其中比較有代表性的有輻射平衡激光器[82-83]、熱助推[84]、直接泵浦[85-86]。但這些新技術(shù)對(duì)于泵浦波長(zhǎng)的準(zhǔn)確性、激光器構(gòu)型等方面要求都較高，在實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中難以實(shí)現(xiàn)。另一方面，以增益介質(zhì)均勻生熱為目標(biāo)，低溫技術(shù)便是主要的實(shí)現(xiàn)途徑。Nd∶LuAG等激光增益介質(zhì)在低溫條件下熱導(dǎo)率迅速升高，因此便于降低溫度梯度和熱應(yīng)力，所以低溫激光器技術(shù)成為了目前國(guó)內(nèi)外的研究熱點(diǎn)之一[19,25-28]。（2）采用先進(jìn)的冷卻技術(shù)。針對(duì)激光器冷卻的相關(guān)技術(shù)同樣發(fā)展迅速，該技術(shù)要求既需要高效散熱同時(shí)冷卻模塊盡量小型化，同時(shí)還要兼顧系統(tǒng)的穩(wěn)定性。近些年，新的冷卻技術(shù)包括射流沖擊沸騰[87]、微通道液冷技術(shù)[88]、噴霧冷卻[89-90]、微尺度兩相冷卻[91]等不斷涌現(xiàn)。其中射流沖擊技術(shù)和微通道冷卻技術(shù)在大尺寸增益介質(zhì)中容易出現(xiàn)冷卻不均勻的現(xiàn)象，從而引發(fā)增益介質(zhì)內(nèi)部熱應(yīng)力較大，若散熱不及時(shí)、不充分，對(duì)光束質(zhì)量影響較為嚴(yán)重，甚至?xí)斐晒鈱W(xué)元器件損壞[90]。而微尺度兩相冷卻技術(shù)卻可以在保證高效散熱效率的同時(shí)還可通過調(diào)整結(jié)構(gòu)提高冷卻均勻性，更具發(fā)展前景。（3）優(yōu)化激光系統(tǒng)結(jié)構(gòu)。美國(guó)Mercury激光系統(tǒng)采用離軸四程氣冷放大結(jié)構(gòu)，為進(jìn)一步滿足熱管理要求，增益介質(zhì)采用片梯度摻雜的Yb∶S-FAP晶體，Mercury系統(tǒng)冷卻的難點(diǎn)在于對(duì)冷卻氣流的控制均勻性要求極高，該冷卻方案雖然可以滿足冷卻均勻性的要求，但光路損耗過大。日本HALNA激光系統(tǒng)采用“邊緣熱控制”的板條激光技術(shù)，目的是縮小板條邊緣溫度梯度，但同時(shí)側(cè)效應(yīng)、端效應(yīng)會(huì)制約光路質(zhì)量。法國(guó)LUCIA系統(tǒng)利用水冷有源反射鏡盤片放大器，增益介質(zhì)采用Yb∶YAG。該系統(tǒng)中明顯的不足之處在于增益介質(zhì)的熱變形嚴(yán)重且冷卻效率較低，從而影響輸出。

盡管以上所述熱管理技術(shù)各有效果，但也都存在缺陷之處。以水冷有源反射鏡盤片放大器構(gòu)型為代表的熱管理技術(shù)在重頻納秒大能量激光熱管理中仍具備極大的研究空間。

3.3 自發(fā)輻射放大效應(yīng)（ASE）

為了獲得重頻納秒大能量激光更高的輸出能量和功率，常常會(huì)采用增大增益介質(zhì)尺寸的方法，但大尺寸和高增益同時(shí)會(huì)引發(fā)嚴(yán)重的自發(fā)輻射放大效應(yīng)。ASE會(huì)降低增益介質(zhì)的儲(chǔ)能密度和效率，嚴(yán)重影響光束空間增益的均勻性，也會(huì)對(duì)整個(gè)重頻納秒大能量激光系統(tǒng)的性能產(chǎn)生很大負(fù)面影響，嚴(yán)重制約了重頻納秒大能量激光的進(jìn)一步發(fā)展。

國(guó)外針對(duì)ASE問題的研究起步較早，為有效抑制ASE，常見方法是在垂直于光路方向的增益介質(zhì)側(cè)面采用特定的材料和工藝包覆用來吸收ASE和寄生振蕩的吸收介質(zhì)。然而，隨著放大器增益介質(zhì)所用尺寸的不斷增大，在增益介質(zhì)側(cè)面包覆吸收介質(zhì)的工藝己經(jīng)無法滿足抑制ASE的需求。以下三個(gè)方法可能是未來抑制ASE的重要途經(jīng)：（1）梯度摻雜。該方法的目的在于使增益介質(zhì)中能提取的能量有所增加，利用增益介質(zhì)在不同位置的不同摻雜濃度來調(diào)整泵浦能量沉積和溫度在增益介質(zhì)中的空間分布。因此，該方法只對(duì)溫度敏感的三能級(jí)材料有用；并且也受限于加工精度，例如在多片增益介質(zhì)鍵合加工中，鍵合處很難完全吻合，這就將導(dǎo)致熱導(dǎo)率下降甚至引發(fā)光學(xué)畸變，因此在實(shí)際應(yīng)用中還有很多困難。（2）分脈沖提取合束。采用該方法主要是考慮到ASE會(huì)隨著泵浦時(shí)間的延長(zhǎng)而增大。然而該方法也存在一定不足之處，基于目前的工藝水平建立低損耗、高能量、長(zhǎng)延遲、易調(diào)節(jié)的光脈沖延遲線仍然是較大難點(diǎn)。（3）可控禁帶光子晶體。該方法從ASE的產(chǎn)生和放大的本質(zhì)條件考慮，利用光子局域化和光子禁帶抑制自發(fā)輻射的產(chǎn)生和傳播，從根本上減小或消除ASE，理論上適用于所有儲(chǔ)能型的激光器。但目前受限于加工精度和加工方法，該方法需要的光子晶體仍然很難制備。

上述三個(gè)方法分別從空間、時(shí)間和ASE本質(zhì)三個(gè)方面提供了抑制ASE的解決對(duì)策。如今，“100 J、10 Hz、10 ns”這一目標(biāo)在超低溫和室溫條件下分別實(shí)現(xiàn)了較大的突破，目前制約重頻納秒大能量激光向更高效率、更高功率、更大能量發(fā)展的核心問題是熱管理、ASE效應(yīng)管控以及增益介質(zhì)的制備與選取三大問題。而以上三個(gè)問題并不是孤立的，而是相互關(guān)聯(lián)、相互影響的，不能單一地看待，需要研究人員統(tǒng)籌考慮與協(xié)調(diào)三者才可以獲得更高重復(fù)頻率、更大輸出能量的激光系統(tǒng)。因此，需要圍繞利用更高品質(zhì)的增益介質(zhì)材料的制備優(yōu)勢(shì)，解決重頻納秒大能量激光面臨的熱管理及ASE效應(yīng)問題，更好地開展進(jìn)一步研究。

4 總結(jié)與展望

重頻納秒大能量激光系統(tǒng)用增益介質(zhì)的選擇與制備對(duì)于整個(gè)系統(tǒng)的長(zhǎng)期工作穩(wěn)定性而言至關(guān)重要。研究適用于重頻納秒大能量激光的增益介質(zhì)的激光材料首先應(yīng)該從材料的發(fā)射截面和熱導(dǎo)率角度考慮，其次還應(yīng)該對(duì)增益介質(zhì)的吸收帶寬、長(zhǎng)上能級(jí)壽命以及樣品的大尺寸制備難易程度綜合考量和選擇。

從增益介質(zhì)對(duì)發(fā)射截面的需求方面，介質(zhì)的發(fā)射截面應(yīng)不小于2.0×10-20cm2。在對(duì)增益介質(zhì)的熱導(dǎo)率需求方面，材料的熱性能對(duì)于整個(gè)系統(tǒng)的熱管理是關(guān)鍵節(jié)點(diǎn)，更高的熱導(dǎo)率更有利于增益介質(zhì)和激光系統(tǒng)的熱管理，這有利于重頻納秒大能量激光的長(zhǎng)效穩(wěn)定輸出。研究人員都把熱導(dǎo)率≥2 W·m-1·K-1作為選擇增益介質(zhì)的基礎(chǔ)條件，但要實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)的重頻納秒大能量激光輸出則一般要求增益介質(zhì)的熱導(dǎo)率要≥4 W·m-1·K-1。但實(shí)際上，為了營(yíng)造低溫的環(huán)境，往往需要外加大型的制冷設(shè)備，這不僅擴(kuò)大了系統(tǒng)規(guī)模和復(fù)雜度，同時(shí)也增加了系統(tǒng)額外的運(yùn)行成本。因此，研究低溫運(yùn)轉(zhuǎn)、緊湊型的重頻納秒大能量激光也是重要的研究趨勢(shì)。

在對(duì)增益介質(zhì)的吸收帶寬與上能級(jí)壽命需求方面，首先需要注意的是通常情況下LD泵源的發(fā)射帶寬大約5 nm，因此Yb、Nd離子摻雜材料的吸收帶寬要在大于5 nm的條件下更易實(shí)現(xiàn)重頻納秒大能量激光輸出。另一方面，長(zhǎng)的上能級(jí)壽命（熒光壽命）更有利于增益介質(zhì)的儲(chǔ)能，這也是脈沖儲(chǔ)能器件對(duì)增益介質(zhì)的一個(gè)基本要求。

大尺寸增益介質(zhì)的可獲得性也是必須要考慮的。因?yàn)榭紤]到膜層損傷閾值，為獲得100 J及以上的輸出，增益介質(zhì)的凈通光口徑應(yīng)不低于10 cm2。此外，從慣性聚變能源發(fā)展的長(zhǎng)期規(guī)劃來看，需要實(shí)現(xiàn)更高的重復(fù)頻率和更大的輸出能量，只有將晶體材料優(yōu)良的熱性能和玻璃材料可大尺寸制備的優(yōu)勢(shì)結(jié)合考慮和發(fā)展，才可以滿足更大口徑激光增益介質(zhì)的需要。由于激光陶瓷不存在偏析效應(yīng)，可摻雜離子濃度較高且可控制得較均勻，制備過程相對(duì)簡(jiǎn)單且可獲得大尺寸樣品以及具有較高熱導(dǎo)率，因此相對(duì)而言，激光陶瓷兼具光熱性能良好以及制備難度適中等優(yōu)點(diǎn)，并且可設(shè)計(jì)性強(qiáng)，應(yīng)用前景最為廣闊。隨著對(duì)重頻納秒大能量激光增益介質(zhì)了解的深入，能夠滿足發(fā)射截面、熱導(dǎo)率、吸收帶寬與上能級(jí)壽命以及可大尺寸制備的必然需求的，目前僅有Nd∶LuAG陶瓷、Nd∶CaF2以及低溫條件下運(yùn)轉(zhuǎn)的Yb∶YAG滿足條件。開發(fā)更多符合重頻納秒大能量激光需要的增益介質(zhì)仍然任重道遠(yuǎn)。

隨著科研人員對(duì)重頻納秒大能量激光增益介質(zhì)研究工作的不斷深入，具有更加優(yōu)異性能的適用于更高重頻更大能量的新型激光增益介質(zhì)的開發(fā)必將取得重大突破?？梢灶A(yù)見，新型重頻納秒大能量激光用增益介質(zhì)的研發(fā)將推動(dòng)新一代激光驅(qū)動(dòng)源在大科學(xué)裝置、重大基礎(chǔ)和應(yīng)用領(lǐng)域中更加蓬勃發(fā)展。

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