• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于電子鼻和GC-MS對優(yōu)質(zhì)稻谷揮發(fā)性成分差異性分析

    2022-09-28 04:55:50萬忠民張崇彬鄧銘杰馬佳佳李心悅
    中國糧油學(xué)報 2022年8期
    關(guān)鍵詞:香粳類物質(zhì)烷烴

    萬忠民, 張崇彬, 鄧銘杰, 馬佳佳, 李心悅, 劉 兵

    (南京財經(jīng)大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院;江蘇省現(xiàn)代糧食流通與安全協(xié)同創(chuàng)新中心1,南京 210023) (蘇州市農(nóng)業(yè)科學(xué)院2,蘇州 215105)

    稻谷是世界主要的糧食作物之一[1],稻谷在儲藏期間受溫濕度、水分、微生物等多種因素影響,在籽粒內(nèi)部會發(fā)生水解和氧化還原反應(yīng),生成脂肪酸、醛、酮等多種會產(chǎn)生異味的物質(zhì),嚴(yán)重影響稻谷的品質(zhì)[2,3],所以在儲藏期間了解這些物質(zhì)產(chǎn)生的原因和控制它們的含量對保障儲糧安全有重要意義[4]。但這些揮發(fā)性物質(zhì)種類繁多,構(gòu)成復(fù)雜,含量較低,且各種物質(zhì)之間相互影響,相互轉(zhuǎn)化,研究難度大。

    隨著現(xiàn)代檢測技術(shù)的發(fā)展,越來越多的新型檢測儀器用于食品質(zhì)量安全的檢測研究應(yīng)用中,電子鼻是一種基于模仿生物嗅覺系統(tǒng)原理的熱門快速無損檢測技術(shù)[5,6],邵小龍等[7]利用電子鼻檢測不同儲藏年份的兩種秈稻,發(fā)現(xiàn)電子鼻能區(qū)分不同儲藏年限和品種的秈稻;Gancarz等[8]用電子鼻檢測小麥面包制作過程中的香氣化合物,找出了面團發(fā)酵階段特有的幾組揮發(fā)性物質(zhì);Xu等[9]通過電子鼻檢測大米老化過程中主要揮發(fā)性化合物,比較電子鼻與傳統(tǒng)檢測方法的優(yōu)劣,討論了電子鼻在大米品質(zhì)檢測中面臨的挑戰(zhàn),電子鼻通常與其他技術(shù)聯(lián)合使用。氣質(zhì)聯(lián)用(GC-MS)技術(shù)結(jié)合了氣相色譜分離和質(zhì)譜鑒別兩種能力,能從定性和定量兩個方面對揮發(fā)性物質(zhì)進行快速、方便、有效地分析[10]。GC-MS技術(shù)的方便快捷已廣泛用于各種食品和農(nóng)產(chǎn)品的品種鑒定和質(zhì)量分析[11]。楊慧萍等[12]使用GC-MS技術(shù),對同一儲藏期不同儲藏條件下的稻谷、糙米、大米3種不同形式樣品中揮發(fā)性成分進行測定;Dias等[13]使用GC-MS檢測到香米80種揮發(fā)物,確定2-乙酰-1-吡咯啉是影響香米風(fēng)味的特征性揮發(fā)性化合物;崔琳琳等[14]利用頂空固相微萃取氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)和電子鼻分析了大米中的揮發(fā)性物質(zhì),鑒定粳米和秈米的特有香氣,粳稻和秈稻在揮發(fā)性成分上差異明顯。因此,不同稻谷產(chǎn)生的揮發(fā)性物質(zhì)有一定的差異,通過尋找特征性揮發(fā)物質(zhì)來區(qū)分不同的稻谷在理論上也是可行的。

    采用電子鼻和GC-MS分析2個品種稻谷揮發(fā)性物質(zhì),采取主成分分析法(PCA)研究蘇香粳3號和南粳46在不同溫度條件下特征性揮發(fā)性組分,為稻谷品質(zhì)鑒定提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    實驗稻谷為2019年新鮮收獲的蘇香粳3號和南粳46,來自蘇州農(nóng)科院。實驗前對稻谷樣品除雜,之后置于4 ℃冰箱中進行保存。

    1.2 儀器與設(shè)備

    Fox3000型電子鼻;GC(7890A)-MS(5975C)氣質(zhì)聯(lián)用分析儀;100 μm DVB/CAR/PDMS固相微萃取頭;HWS恒溫恒濕箱;RDN人工氣候箱;HH-4數(shù)顯恒溫水浴鍋。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品儲藏

    根據(jù)劉慧等[15]的方法并加以修改,2種稻谷經(jīng)過除雜、過篩后進行45 ℃熱風(fēng)干燥將水分降至14%,水分含量穩(wěn)定后各稱取3份3 000 g樣品于自封袋中,分別放入溫度15 ℃和30 ℃的人工氣候箱中儲藏,剩余1份進行室溫儲藏,儲藏自2020年9月開始為期120 d,每隔20 d取樣測定兩種稻谷在不同溫度條件下的揮發(fā)性組分。

    1.3.2 電子鼻測定方法

    根據(jù)仲夢涵等[16]的方法精確稱取樣品3.00 g,置于20 mL的頂空樣品瓶中。采用頂空自動進樣法,載氣采用零級發(fā)生器氣體。測試參數(shù): 流速為150 mL/min,抽樣體積為1 mL,抽樣速度為1 mL/s,采樣數(shù)據(jù)時間為120 s,采樣頻率1次/s。

    1.3.3 GC/MS測定方法

    樣品制備:精確稱取稻谷樣品3.00 g,置于20 mL頂空樣品瓶中,用錫紙做隔墊加塞密閉處理后,放入80 ℃的恒溫水浴中平衡1 h,再將萃取頭插入頂空瓶中萃取50 min,之后于GC/MS進樣口(250 ℃不分流模式)解析5 min。

    氣相色譜條件:HP-5MS毛細管柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);氦氣為載氣,流速設(shè)定為1 mL/min。初始柱溫是50 ℃,以8 ℃/min升溫至125 ℃,保持3 min,之后以4 ℃/min升至165 ℃,保持3 min最后以10 ℃/min升至230 ℃,保持2 min,然后運行2 min。采用無分流進樣模式。

    質(zhì)譜條件:接口溫度280 ℃,離子源為EI,離子源溫度230 ℃,電子能量70 eV,掃描范圍(m/z)50~400 amu,運用全掃描采集模式。

    選取儲藏20、40、60、80、100、120 d的蘇香粳3號共18個樣品(見表1,南粳46同),根據(jù)GC-MS篩選后的結(jié)果,分別對每一類物質(zhì)進行主成分分析,尋找各樣品所對應(yīng)的特征揮發(fā)性物質(zhì)。

    表1 樣品表

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    電子鼻數(shù)據(jù)分析:使用儀器自帶的Alpha Soft V 12.0軟件對數(shù)據(jù)進行采集、檢測及分析。使用SPSS 19.0對稻谷揮發(fā)性物質(zhì)進行主成分分析,Origin 9.0軟件進行繪圖;GC-MS數(shù)據(jù)分析:樣品中各未知揮發(fā)性成分的定性由計算機檢索與NIST08標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜庫匹配得到,選取匹配度高于80的揮發(fā)性成分進行分析。其定量是按照相對百分比含量按峰面積歸一化計算。應(yīng)用SPSS 19.0對稻谷揮發(fā)性物質(zhì)進行主成分分析,Origin 9.0軟件進行繪圖。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 電子鼻檢測稻谷中揮發(fā)性物質(zhì)

    雷達圖反映了不同溫度條件下兩種稻谷樣品分別在0、20、40、60、80、100、120 d時對12個傳感器的響應(yīng)值[17],響應(yīng)值的大小代表了相應(yīng)物質(zhì)的含量。各傳感器與其響應(yīng)物質(zhì)見表2。圖1為蘇香粳3號和南粳46在不同溫度條件下的電子鼻檢測特征雷達圖,由圖1可知,兩種稻谷在儲藏期內(nèi)LY2/LG,LY2/G,LY2/AA,LY2/GH,LY2/gCTL,LY2/gCT傳感器響應(yīng)值變化較小,表明醇、酮、胺和氨類物質(zhì)無明顯變化,而T30/1,P10/1,P10/,P40/1,T70/2,PA/2傳感器響應(yīng)值變化較大且隨儲藏時間的增加而減小,即稻谷儲藏過程中極性化合物、脂肪酸、芳香化合物等物質(zhì)含量逐漸減少[18,19]。

    表2 電子鼻傳感器與其響應(yīng)物質(zhì)

    圖1 樣品電子鼻檢測特征雷達圖

    圖2為2種稻谷電子鼻響應(yīng)值的主成分分析圖。在15 ℃、30 ℃和室溫3種溫度條件下,蘇香粳3號第一和第二主成分貢獻率之和分別為95.11%、98.13%、98.16%,均大于95%,表明第一和第二主成分已經(jīng)能較好代替上述所有成分來評價與判斷樣品氣味的變化[20,21]。蘇香粳3號0 d和20 d揮發(fā)性物質(zhì)的特征區(qū)域接近,60、80、100、120 d的揮發(fā)性物質(zhì)的特征區(qū)域接近,40 d的特征區(qū)域與它們有明顯的分離,表明PCA圖能區(qū)分不同時間段的稻谷,也表明蘇香粳3號在40 d左右氣味發(fā)生了明顯的變化,一直持續(xù)到60 d左右,之后氣味的變化較小,PCA圖無法有效地區(qū)分。

    南粳46在3種溫度條件下第一和第二主成分貢獻率之和分別為98.64%、96.81%、99.35%,均大于95%,同樣用兩個主成分即能較好代替所有成分,而南粳46在0 d和20 d的特征區(qū)域已經(jīng)開始有了明顯的分離,在30 ℃下分離地更完全,即南粳46在20 d左右氣味就開始發(fā)生明顯的變化,同樣持續(xù)到60 d左右,之后氣味的變化較小,PCA圖無法有效地區(qū)分。

    總的來說,在儲藏60 d后,電子鼻不能有效區(qū)分不同儲藏時間的稻谷揮發(fā)性組分差異。

    2.2 GC-MS檢測結(jié)果

    稻谷在儲藏過程中的揮發(fā)性成分可以分為7類,分別為烷烴、苯烯烴、醇醚、醛、酮、酸酯和雜環(huán)類化合物[22,23]。蘇香粳3號儲藏120 d共檢出225種揮發(fā)性物質(zhì),去除體積分?jǐn)?shù)較低和出現(xiàn)次數(shù)較少的物質(zhì)后得到揮發(fā)性物質(zhì)71種:烷烴類17種、苯烯烴類8種、醇醚類11種、醛類4種、酮類5種、酸酯類9種、雜環(huán)類17種;南粳46儲藏120 d共檢出207種揮發(fā)性物質(zhì),去除體積分?jǐn)?shù)較低和出現(xiàn)次數(shù)較少的物質(zhì)后得到揮發(fā)性物質(zhì)55種:烷烴類15種、苯烯烴類11種、醇醚類9種、醛類5種、酮類6種、酸酯類5種、雜環(huán)類4種;圖3為2種稻谷在3種溫度下不同種類揮發(fā)性物質(zhì)的體積分?jǐn)?shù)的變化。

    圖2 2種稻谷在不同溫度下的主成分分析

    圖3 兩種稻谷在不同溫度下?lián)]發(fā)性物質(zhì)的體積分?jǐn)?shù)

    15 ℃條件下,蘇香粳3號在0、20、40、60、80、100、120 d烷烴類的體積分?jǐn)?shù)分別為8.74%、23.05%、19.88%、21.15%、25.11%、24.60%、19.62%,酮類體積分?jǐn)?shù)分別為47.26%、50.08%、43.85%、35.57%、35.03%、31.33%、36.27%,揮發(fā)性成分以這2種為主,烷烴類體積分?jǐn)?shù)在儲藏期內(nèi)變化幅度不大,酮類體積分?jǐn)?shù)隨著儲藏時間的延長而減少;南粳46烷烴類的體積分?jǐn)?shù)分別為17.62%、12.04%、21.01%、24.57%、21.47%、20.67%、29.84%,酮類體積分?jǐn)?shù)分別為59.52%、62.40%、48.00%、42.91%、42.59%、33.55%、32.35%,南粳46在儲藏前期酮類體積分?jǐn)?shù)更高,到了儲藏后期酮類體積分?jǐn)?shù)降低接近30%,而烷烴類體積分?jǐn)?shù)有所上升,推測可能是酮類被還原成了烷烴類物質(zhì)。

    30 ℃條件下,蘇香粳3號在0、20、40、60、80、100、120 d酸酯類的體積分?jǐn)?shù)分別為26.84%、36.06%、59.27%、52.71%、62.39、59.40%、56.86%,揮發(fā)性成分以酸酯類為主;南粳46酸酯類的體積分?jǐn)?shù)分別為7.78%、59.62%、65.72%、72.78%、74.35%、78.56%、73.85%,同樣以酸酯類為主,南粳46酸酯類體積分?jǐn)?shù)在儲藏中后期遠高于蘇香粳3號,而稻谷中酸酯類過多對稻谷的食用品質(zhì)和氣味有不良影響,進而影響脂肪酸值的大小。

    室溫條件下,蘇香粳3號在0、20、40、60、80、100、120 d烷烴類的體積分?jǐn)?shù)分別為8.74%、10.00%、17.10%、17.40%、17.05%、14.59%、14.83%,酮類體積分?jǐn)?shù)分別為47.26%、59.90%、47.16%、42.70%、49.37%、41.35%、46.81%,揮發(fā)性成分以這2種為主,與15 ℃下不同的是到了儲藏后期雜環(huán)類物質(zhì)的體積分?jǐn)?shù)有所升高,逐漸超過了烷烴類物質(zhì);南粳46烷烴類的體積分?jǐn)?shù)分別為17.62%、14.80%、14.14%、13.35%、22.20%、17.00%、16.66%,酮類體積分?jǐn)?shù)分別為59.52%、53.54%、55.73%、51.86%、25.57%、40.60%、65.16%,揮發(fā)性物質(zhì)同樣以這2種為主,與15 ℃條件下不同的是,室溫條件下酮類的體積分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)出先下降再升高的趨勢,根據(jù)各類物質(zhì)體積分?jǐn)?shù)變化,推測是酮和酸酯類物質(zhì)的相互轉(zhuǎn)化。

    2.3 各類揮發(fā)性組分差異性研究

    通過電子鼻和GC-MS的檢測結(jié)果,已知兩種稻谷揮發(fā)性組分有顯著變化的時間、含量占比和主要的貢獻成分,研究兩種稻谷不同類別揮發(fā)性組分的特征性物質(zhì)也是必要的。圖4為20、40、60 d時兩種稻谷3種溫度條件下的雷達圖(60 d以后的雷達圖較為相似,未列出),由雷達圖的形狀和大小來看,蘇香粳3號和南粳46在3種溫度條件下對各個響應(yīng)器的響應(yīng)值非常接近,僅在T30/1和PA/2這兩個響應(yīng)器上有較小的差異,因此電子鼻不能明顯區(qū)分同一時期不同溫度條件下稻谷的氣味差別,也無法區(qū)分蘇香粳3號和南粳46的氣味差別。

    圖4 不同樣品在相同時間的雷達圖

    2.3.1 烷烴類

    對18個樣品揮發(fā)物質(zhì)進行主成分分析,得到樣品得分圖和主成分載荷圖。樣品得分圖可反映不同樣品受溫度時間影響的大小,主成分載荷圖可以反映具體樣品對應(yīng)的特征性物質(zhì)。

    由圖5可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號1~6)分布在第一、四象限,烷烴類物質(zhì)能有效區(qū)分不同儲藏時間的樣品;30 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號7~12)集中分布在第三象限,烷烴類物質(zhì)不能有效區(qū)分不同儲藏時間的樣品;室溫儲藏的蘇香粳3號(序號13~18)分布在第二、三象限,烷烴類物質(zhì)區(qū)分不同儲藏時間樣品的能力一般;結(jié)合載荷圖分析可知,所有的烷烴類揮發(fā)性物質(zhì)均分布在X軸正半軸,而樣品得分圖中分布在X軸正半軸僅為15 ℃儲藏的蘇香粳3號,即十四烷、三甲基十二烷、十五烷、二十一烷、十六烷、十九烷、十七烷、十八烷、甲基十七烷、環(huán)十四烷、四甲基十六烷、三甲基環(huán)十四烷均為15 ℃儲藏的蘇香粳3號的對應(yīng)的烷烴類揮發(fā)物質(zhì),30 ℃儲藏和室溫儲藏的蘇香粳3號無明顯對應(yīng)的烷烴類揮發(fā)物質(zhì)。

    圖5 蘇香粳3號樣品得分圖(a)和烷烴類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    由圖6可知,15 ℃儲藏的南粳46(序號1~6)較為分散地分布在第一、三、四象限,烷烴類物質(zhì)能有效區(qū)分不同儲藏時間的樣品;30 ℃儲藏的南粳46(序號7~12)分布在第二、三象限,烷烴類物質(zhì)不能區(qū)分不同儲藏時間的樣品;室溫儲藏的南粳46(序號13~18)分布在第一、二象限,烷烴類物質(zhì)區(qū)分不同儲藏時間樣品的能力一般;結(jié)合載荷圖分析可知,所有烷烴類揮發(fā)性物質(zhì)均分布在X軸正半軸,而樣品得分圖中分布在X軸正半軸為15 ℃和室溫儲藏的南粳46,它們對應(yīng)的烷烴類揮發(fā)物質(zhì)為甲基十七烷、四甲基十六烷、十四烷、二十一烷、二十烷、十九烷、十八烷、十七烷、十六烷、十五烷,30 ℃儲藏的南粳46無明顯對應(yīng)的烷烴類揮發(fā)物質(zhì)。

    圖6 南粳46樣品得分圖(a)和烷烴類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    2.3.2 苯烯烴類

    由圖7可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號1~6)分布在第一、三、四象限,苯烯烴類物質(zhì)能有效地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;30 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號7~12)分布在第三、四象限,苯烯烴類物質(zhì)區(qū)分樣品能力一般;室溫儲藏的蘇香粳3號(序號13~18)每個象限都有分布,苯烯烴類物質(zhì)能很好地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;結(jié)合載荷圖分析可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號對應(yīng)的苯烯烴類揮發(fā)物質(zhì)為聯(lián)苯、十六烯、十八烯,30 ℃儲藏蘇香粳3號對應(yīng)的苯烯烴類揮發(fā)物質(zhì)為十七烯,室溫儲藏蘇香粳3號對應(yīng)的苯烯烴類揮發(fā)物質(zhì)為環(huán)己烯。

    圖7 蘇香粳3號樣品得分圖(a)和苯烯烴類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    由圖8可知,15 ℃儲藏的南粳46(序號1~6)分布在第一、二、四象限,表明苯烯烴類物質(zhì)能有效地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;30 ℃儲藏的南粳46(序號7~12)分布在第一、三、四象限,苯烯烴類物質(zhì)能有效地區(qū)分60 d前樣品,對80 d后的樣品區(qū)分不明顯;室溫儲藏的南粳46(序號13~18)每個象限都有,苯烯烴類物質(zhì)不能很好地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;結(jié)合載荷圖分析可知,15 ℃儲藏的南粳46對應(yīng)的烷烴類揮發(fā)物質(zhì)為(E)-3-二十碳烯,十七烯,十九烯,30 ℃儲藏和室溫儲藏的南粳46無明顯對應(yīng)的烷烴類揮發(fā)物質(zhì)。

    圖8 南粳46樣品得分圖(a)和苯烯烴類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    2.3.3 醇醚類

    由圖9可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號1~6)分布在第一、四象限,醇醚類物質(zhì)能有效地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;30 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號7~12)分布在第二、三象限,醇醚類物質(zhì)區(qū)分樣品能力一般;室溫儲藏的蘇香粳3號(序號13~18)也分布在第二、三象限,醇醚類物質(zhì)不能很好地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;結(jié)合載荷圖分析可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號對應(yīng)的醇醚類揮發(fā)物質(zhì)為雙十二烷基乙醚,7-甲基-十七醇,己基癸醇,2-(十四烷氧基)-乙醇,30 ℃和室溫儲藏的蘇香粳3號對應(yīng)的醇醚類揮發(fā)物質(zhì)為鯨蠟醇聚醚。

    由圖10可知,15 ℃儲藏的南粳46(1~6號)分布在第一、二、四象限,醇醚類物質(zhì)能有效地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;30 ℃儲藏的南粳46(7~12號)分布在第二、三象限,醇醚類物質(zhì)區(qū)分樣品能力一般;室溫儲藏的蘇香粳3號(13~18號)也分布在第二、三象限,醇醚類物質(zhì)不能很好地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;結(jié)合載荷圖分析可知,15 ℃儲藏的南粳46對應(yīng)的醇醚烴類揮發(fā)物質(zhì)為己基癸醇,香葉基香葉醇,鯨蠟醇聚醚,30 ℃儲藏的南粳46對應(yīng)的醇醚類揮發(fā)物質(zhì)為2-(十八烷氧基)-乙醇,2-(十四烷氧基)-乙醇。室溫的儲藏南粳46對應(yīng)的醇醚類揮發(fā)物質(zhì)為乙二醇十二烷基醚。

    圖9 蘇香粳3號樣品得分圖(a)和醇醚類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    圖10 南粳46樣品得分圖(a)和醇醚類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    2.3.4 醛類、酮類

    由于醛類和酮類物質(zhì)種類較少,進行主成分分析意義不大,因此僅進行描述性分析。蘇香粳3號3個溫度條件下共檢出4種醛類物質(zhì)(17-十八烯醛、癸醛、壬醛、十一醛)和5種酮類物質(zhì)(N-[4-溴-N-丁基]-2-哌啶酮、2-十三烷酮、6,10,14-三甲基-2-十五烷酮、六氫假紫羅酮、香葉基丙酮)。南粳46三個溫度條件下共檢出5種醛類物質(zhì)(癸醛、壬醛、肉豆蔻醛、十八醛、十一醛)和6種酮類物質(zhì)(N-[4-溴-N-丁基]-2-哌啶酮、2-十三烷酮、6,10-二甲基-5,9-十一二烯-2-酮、6,10,14-三甲基-2-十五烷酮、六氫假紫羅酮、香葉基丙酮)。

    兩種稻谷均檢出的醛類物質(zhì)為癸醛、壬醛和十一醛,而17-十八烯醛僅在蘇香粳3號中檢出,肉豆蔻醛和十八醛僅在南粳46中檢出。均檢出的酮類物質(zhì)為N-[4-溴-N-丁基]-2-哌啶酮、2-十三烷酮、6,10-二甲基-5,9-十一二烯-2-酮、6,10,14-三甲基-2-十五烷酮、六氫假紫羅酮、香葉基丙酮,南粳46多檢出了6,10-二甲基-5,9-十一二烯-2-酮。

    2.3.5 酸酯類

    由圖11可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號1~6)主要分布在第三象限,5號樣品在第一象限,6號樣品在第四象限,表明酸酯類物質(zhì)能有效地區(qū)分80 d以后的樣品;30 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號7~12)分布在第二、三象限,酸酯類物質(zhì)不能很好區(qū)分;室溫儲藏的蘇香粳3號(序號13~18)也主要分布在第二、三象限,酸酯類物質(zhì)不能很好區(qū)分;結(jié)合載荷圖分析可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號對應(yīng)的酸酯類揮發(fā)物質(zhì)為11,13-二甲基-12-十四烯-1-醇乙酸酯,五氟辛酸十八烷酯,30 ℃和室溫儲藏的蘇香粳3號對應(yīng)的酸酯類揮發(fā)物質(zhì)為鄰苯二甲酸二丁酯和鄰苯二甲酸異二丁酯。

    圖11 蘇香粳3號樣品得分圖(a)和酸酯類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    南粳46經(jīng)過篩選后僅剩余5種酸酯類物質(zhì),分別為:甲酸苯二十酯、鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二異丁酯、十四酸、棕櫚酸甲酯。其中鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二異丁酯和棕櫚酸甲酯是兩種稻谷共同檢出的,甲酸苯二十酯和十四酸僅在南粳46中檢出。

    2.3.6 雜環(huán)類

    由圖12可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號1~6)分布在第一、二、四象限,雜環(huán)類物質(zhì)能有效地區(qū)分不同儲藏時間的樣品;30 ℃儲藏的蘇香粳3號(序號7~12)分布在第二、三象限,雜環(huán)類物質(zhì)不能很好地區(qū)分它們;室溫儲藏的蘇香粳3號(序號13~18)四個象限均有分布,雜環(huán)類物質(zhì)能很好地區(qū)分;結(jié)合載荷圖分析可知,15 ℃儲藏的蘇香粳3號對應(yīng)的雜環(huán)類揮發(fā)物質(zhì)為1-甲基萘、苯并噻吩、2,6-二甲基萘、2-甲基萘,30 ℃儲藏的蘇香粳3號無明顯對應(yīng)的雜環(huán)類揮發(fā)物質(zhì),室溫對應(yīng)的雜環(huán)類揮發(fā)物質(zhì)為1,6-二甲基-萘、2,6-二甲基萘、2-正戊基呋喃、2,3-二氫-4,7-二甲基-茚。

    圖12 蘇香粳3號樣品得分圖(a)和雜環(huán)類物質(zhì)在主成分上的載荷圖(b)

    南粳46經(jīng)過篩選后僅剩余4種雜環(huán)類物質(zhì),分別為:萘并吡喃、2-正戊基呋喃、3-甲基-2-(3,7,11-三甲基十二烷基)呋喃、1,6-二甲基-萘。其中2-正戊基呋喃、3-甲基-2-(3,7,11-三甲基十二烷基)呋喃、1,6-二甲基-萘是兩種稻谷共同檢出的,萘并吡喃只在南粳46中檢出。

    3 結(jié)論

    通過電子鼻能有效區(qū)分儲藏時間60 d內(nèi)的稻谷樣品,但不能有效區(qū)分不同溫度的稻谷樣品和儲藏時間60天以上的稻谷,也不能有效區(qū)分蘇香粳3號和南粳46。GC/MS技術(shù)可以對稻谷樣品的揮發(fā)性物質(zhì)進行定性分析,通過GC-MS可得稻谷的揮發(fā)性成分主要有烷烴、苯烯烴、醛、酮、醇醚、酸酯和雜環(huán)類 7 大類。蘇香粳3號共檢出揮發(fā)性物質(zhì)71種:烷烴類17種,苯烯烴類8種,醇醚類11種、醛類4種、酮類5種、酸酯類9種,雜環(huán)類17種;南粳46共檢出揮發(fā)性物質(zhì)55種:烷烴類15種,苯烯烴類11種,醇醚類9種、醛類5種、酮類6種、酸酯類5種,雜環(huán)類4種。溫度條件對不同揮發(fā)性物質(zhì)的體積分?jǐn)?shù)有很大影響,低溫時烷烴類和酮類體積分?jǐn)?shù)較高,高溫時酸酯類體積分?jǐn)?shù)更高。對兩種稻谷的揮發(fā)性成分進行主成分分析可知,蘇香粳3號的特征性揮發(fā)物質(zhì)為環(huán)己烯、聯(lián)苯、山崳醇、雙十二烷基乙醚、17-十八烯醛、五氟辛酸十八烷酯、亞硫酸十八烷基2-丙酯、亞硫酸正丁酯、乙酸四糖酯、棕櫚酸乙酯、苯并噻吩、蒽、二苯并呋喃、菲、萘、萘嵌戊烷、二甲基萘、甲基萘;南粳46的特征性揮發(fā)物質(zhì)為(E)-3-二十碳烯、考爾-15-烯、考爾-16-烯、長葉烯、1-壬醇、香葉基香葉醇、肉豆蔻醛、十八醛、6,10-二甲基-5,9-十一二烯-2-酮、十四酸、萘并吡喃。蘇香粳3號擁有更多種酸酯類和雜環(huán)類特征性物質(zhì),而南粳46在烯烴類和醛酮類有更多種特征性物質(zhì)。可以根據(jù)特征性揮發(fā)物質(zhì)來區(qū)分蘇香粳3號和南粳46,為通過尋找特征性揮發(fā)物質(zhì)來區(qū)分不同優(yōu)質(zhì)稻谷提供參考。

    猜你喜歡
    香粳類物質(zhì)烷烴
    優(yōu)質(zhì)稻新品種(系)對比試驗研究
    太湖地區(qū)優(yōu)良食味粳稻品種(系)綜合性狀對比研究
    氣相色譜六通閥在正構(gòu)烷烴及碳數(shù)分布測定中的應(yīng)用
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:30
    高苯原料油烷烴異構(gòu)化的MAX-ISOM技術(shù)
    分子標(biāo)記輔助選擇培育抗條紋葉枯病香粳品種‘滬香粳106’
    在線富集-膠束電動毛細管色譜用于烷基酚類物質(zhì)的檢測
    烷烴油滴在超臨界二氧化碳中溶解的分子動力學(xué)模擬
    黑龍江省香粳型水稻遺傳背景分析
    煙草潛香類物質(zhì)果糖嗪的合成
    低分子量有機酸類物質(zhì)對紅壤和黑土磷有效性的影響
    av.在线天堂| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| av播播在线观看一区| av在线亚洲专区| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲高清免费不卡视频| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲av男天堂| 美女主播在线视频| 日日啪夜夜撸| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 青春草国产在线视频| 最近中文字幕高清免费大全6| 高清av免费在线| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产精品人妻久久久久久| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产免费又黄又爽又色| 伊人久久国产一区二区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 欧美3d第一页| 搡女人真爽免费视频火全软件| 男的添女的下面高潮视频| 亚洲电影在线观看av| 国产欧美亚洲国产| 男人添女人高潮全过程视频| 久久精品国产a三级三级三级| 中文字幕亚洲精品专区| 热re99久久精品国产66热6| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产人妻一区二区三区在| 国产精品久久久久久av不卡| 精品人妻视频免费看| 91精品一卡2卡3卡4卡| 天堂网av新在线| 观看免费一级毛片| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 久久国内精品自在自线图片| 久久久a久久爽久久v久久| 亚洲成色77777| 国产黄a三级三级三级人| eeuss影院久久| 亚洲成人av在线免费| 国产亚洲一区二区精品| 国产一区有黄有色的免费视频| 日韩精品有码人妻一区| 免费观看在线日韩| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 天堂俺去俺来也www色官网| 韩国高清视频一区二区三区| a级毛片免费高清观看在线播放| 日本av手机在线免费观看| 深夜a级毛片| av在线蜜桃| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲国产最新在线播放| 国模一区二区三区四区视频| 69人妻影院| 久久久精品欧美日韩精品| 男女边吃奶边做爰视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 制服丝袜香蕉在线| 国产精品.久久久| 99久久精品热视频| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 永久免费av网站大全| 久久人人爽人人片av| 久久久精品欧美日韩精品| 插阴视频在线观看视频| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲av在线观看美女高潮| 永久免费av网站大全| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 欧美日韩视频精品一区| av天堂中文字幕网| 特级一级黄色大片| 人妻系列 视频| 亚洲成人一二三区av| 国产精品三级大全| 亚洲色图av天堂| 不卡视频在线观看欧美| 少妇的逼水好多| 中文字幕免费在线视频6| 日韩一区二区三区影片| 97在线视频观看| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 亚洲成人av在线免费| h日本视频在线播放| 日韩电影二区| kizo精华| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 欧美+日韩+精品| 亚洲人成网站在线观看播放| 深夜a级毛片| 国产伦在线观看视频一区| 欧美三级亚洲精品| 真实男女啪啪啪动态图| 一级毛片aaaaaa免费看小| 在线a可以看的网站| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 一级爰片在线观看| 黄色一级大片看看| 久久久欧美国产精品| 高清视频免费观看一区二区| av在线老鸭窝| 精品视频人人做人人爽| 国内精品美女久久久久久| 看十八女毛片水多多多| 网址你懂的国产日韩在线| 看十八女毛片水多多多| 久久国产乱子免费精品| 欧美一区二区亚洲| 久久99热6这里只有精品| 中文在线观看免费www的网站| 97超碰精品成人国产| 欧美三级亚洲精品| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲欧洲日产国产| 久久久久精品久久久久真实原创| 国产老妇女一区| 波多野结衣巨乳人妻| 少妇的逼水好多| 亚洲精品一二三| 午夜视频国产福利| 亚洲,欧美,日韩| 人体艺术视频欧美日本| 看黄色毛片网站| 国产精品一二三区在线看| 国产精品不卡视频一区二区| 免费大片黄手机在线观看| 日本免费在线观看一区| 日韩制服骚丝袜av| 国产免费一区二区三区四区乱码| 欧美xxⅹ黑人| 国产伦精品一区二区三区视频9| 黄色日韩在线| 国产成人一区二区在线| 搞女人的毛片| 亚洲国产日韩一区二区| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产成人精品福利久久| 国产av码专区亚洲av| 国产淫语在线视频| 97超碰精品成人国产| 岛国毛片在线播放| 亚洲性久久影院| 国产片特级美女逼逼视频| 国产精品国产三级专区第一集| 十八禁网站网址无遮挡 | 亚洲内射少妇av| 欧美少妇被猛烈插入视频| av一本久久久久| 久久久久久久久久成人| 欧美zozozo另类| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 日韩在线高清观看一区二区三区| 人妻一区二区av| 伦理电影大哥的女人| 1000部很黄的大片| 亚洲精品日韩av片在线观看| 一级毛片 在线播放| 亚洲精品国产色婷婷电影| 在线观看国产h片| 一级毛片久久久久久久久女| 六月丁香七月| 亚洲欧美清纯卡通| 久久人人爽人人爽人人片va| 精品午夜福利在线看| 婷婷色麻豆天堂久久| 午夜激情久久久久久久| 亚洲欧洲国产日韩| 久久影院123| 国产成人精品婷婷| 一本一本综合久久| 亚洲高清免费不卡视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产精品嫩草影院av在线观看| 成人鲁丝片一二三区免费| 又爽又黄无遮挡网站| 人妻系列 视频| av黄色大香蕉| 中文资源天堂在线| 熟女电影av网| 欧美日韩在线观看h| 一区二区av电影网| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产老妇伦熟女老妇高清| 欧美人与善性xxx| 免费av观看视频| 真实男女啪啪啪动态图| 美女高潮的动态| 乱系列少妇在线播放| 免费在线观看成人毛片| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产成人freesex在线| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产乱人视频| 国产精品无大码| 亚洲av成人精品一二三区| 久久久成人免费电影| 久久精品综合一区二区三区| 超碰av人人做人人爽久久| 综合色丁香网| 午夜福利视频精品| av国产久精品久网站免费入址| 国产淫片久久久久久久久| 国产91av在线免费观看| 真实男女啪啪啪动态图| 看黄色毛片网站| 我的老师免费观看完整版| 午夜福利在线在线| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 99热国产这里只有精品6| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲av免费在线观看| 精品少妇久久久久久888优播| 丝袜美腿在线中文| 国产成人aa在线观看| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美日韩综合久久久久久| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 大片电影免费在线观看免费| 青青草视频在线视频观看| 精品久久久精品久久久| 18禁动态无遮挡网站| 国产探花在线观看一区二区| 十八禁网站网址无遮挡 | 91精品一卡2卡3卡4卡| 联通29元200g的流量卡| 久久久久久久亚洲中文字幕| 亚洲人成网站在线播| 日韩成人伦理影院| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 色播亚洲综合网| 毛片一级片免费看久久久久| tube8黄色片| 日韩视频在线欧美| 欧美三级亚洲精品| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频 | 免费看日本二区| 新久久久久国产一级毛片| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲精品日韩av片在线观看| av播播在线观看一区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产精品人妻久久久影院| 麻豆乱淫一区二区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美bdsm另类| 搡女人真爽免费视频火全软件| 我的女老师完整版在线观看| 欧美bdsm另类| 麻豆久久精品国产亚洲av| 日韩精品有码人妻一区| 校园人妻丝袜中文字幕| 欧美日韩亚洲高清精品| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 22中文网久久字幕| 亚洲av.av天堂| 国精品久久久久久国模美| 少妇熟女欧美另类| 国产免费又黄又爽又色| 久久女婷五月综合色啪小说 | 欧美另类一区| 亚洲欧美清纯卡通| 免费看日本二区| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产精品国产三级国产av玫瑰| 91久久精品电影网| 免费av毛片视频| 一二三四中文在线观看免费高清| 三级国产精品片| 免费少妇av软件| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲精品,欧美精品| 欧美高清成人免费视频www| 国产片特级美女逼逼视频| 99久久人妻综合| 免费av观看视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 中国三级夫妇交换| 午夜老司机福利剧场| 欧美成人精品欧美一级黄| 男女那种视频在线观看| 熟女电影av网| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产 精品1| 免费黄色在线免费观看| 99热这里只有是精品50| 大话2 男鬼变身卡| 国国产精品蜜臀av免费| 亚洲国产欧美人成| 最近的中文字幕免费完整| 香蕉精品网在线| 午夜精品一区二区三区免费看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 成年女人看的毛片在线观看| 日韩三级伦理在线观看| 国产视频首页在线观看| 18禁动态无遮挡网站| 久久久久久久亚洲中文字幕| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 亚洲最大成人av| 久久久久性生活片| 黄色欧美视频在线观看| 成年女人看的毛片在线观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲国产精品成人综合色| 极品教师在线视频| 白带黄色成豆腐渣| 日韩精品有码人妻一区| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲av在线观看美女高潮| 欧美日韩综合久久久久久| 国产精品福利在线免费观看| 国产黄频视频在线观看| 亚洲国产av新网站| 久久精品国产自在天天线| 成人亚洲精品一区在线观看 | 青春草亚洲视频在线观看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 中文字幕制服av| 九草在线视频观看| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久97久久精品| 在线精品无人区一区二区三 | 欧美三级亚洲精品| 亚洲av.av天堂| 日韩免费高清中文字幕av| 国产在线一区二区三区精| 高清午夜精品一区二区三区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 久久久久久伊人网av| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 成人特级av手机在线观看| 黄色怎么调成土黄色| 如何舔出高潮| 国产黄片美女视频| 精品久久久久久电影网| 午夜老司机福利剧场| 成人综合一区亚洲| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 午夜免费鲁丝| 久久99热6这里只有精品| 欧美高清性xxxxhd video| tube8黄色片| 欧美人与善性xxx| 国产精品成人在线| 亚洲精品国产成人久久av| 一个人观看的视频www高清免费观看| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产伦精品一区二区三区四那| 婷婷色麻豆天堂久久| 免费大片18禁| 国产爽快片一区二区三区| 精品酒店卫生间| 中国三级夫妇交换| av女优亚洲男人天堂| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲国产精品国产精品| 欧美精品一区二区大全| 七月丁香在线播放| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产亚洲一区二区精品| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产极品天堂在线| 观看美女的网站| 午夜激情福利司机影院| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 91aial.com中文字幕在线观看| 精品一区在线观看国产| 99热这里只有是精品在线观看| 秋霞伦理黄片| 91久久精品电影网| 国产精品女同一区二区软件| 九九爱精品视频在线观看| 国产免费福利视频在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 日韩精品有码人妻一区| 精品久久久精品久久久| 18+在线观看网站| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产片特级美女逼逼视频| 一个人看视频在线观看www免费| 国产亚洲5aaaaa淫片| 免费观看的影片在线观看| 国产精品.久久久| 精品国产三级普通话版| 亚洲欧美一区二区三区国产| 精品熟女少妇av免费看| 黄色怎么调成土黄色| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 免费人成在线观看视频色| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 51国产日韩欧美| 人妻一区二区av| 国产成人免费观看mmmm| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 麻豆久久精品国产亚洲av| 免费av毛片视频| 久久久久精品性色| 伊人久久精品亚洲午夜| 色吧在线观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 黄色配什么色好看| 亚洲自偷自拍三级| 成年免费大片在线观看| 女人久久www免费人成看片| 亚洲av福利一区| 午夜爱爱视频在线播放| 亚洲最大成人中文| 亚洲国产欧美在线一区| 在现免费观看毛片| 国产伦理片在线播放av一区| 成人国产麻豆网| 一区二区三区乱码不卡18| 免费看不卡的av| 国产精品一及| videossex国产| 成人美女网站在线观看视频| 国产精品偷伦视频观看了| 夫妻午夜视频| 午夜精品国产一区二区电影 | 国产黄色免费在线视频| av国产久精品久网站免费入址| 午夜免费观看性视频| 26uuu在线亚洲综合色| 亚洲人与动物交配视频| 久久久久久久久久人人人人人人| 久久精品综合一区二区三区| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 99久久人妻综合| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 婷婷色综合www| 色网站视频免费| 美女国产视频在线观看| 在现免费观看毛片| 亚洲欧美精品自产自拍| 丝袜脚勾引网站| 欧美变态另类bdsm刘玥| 一级a做视频免费观看| 国产爽快片一区二区三区| 99视频精品全部免费 在线| 天美传媒精品一区二区| 伦精品一区二区三区| 少妇丰满av| 亚洲综合精品二区| 日本-黄色视频高清免费观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 成年av动漫网址| 欧美三级亚洲精品| 男男h啪啪无遮挡| 99re6热这里在线精品视频| 2018国产大陆天天弄谢| 成年免费大片在线观看| 熟女电影av网| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 免费av观看视频| 一级片'在线观看视频| 高清毛片免费看| 黄片无遮挡物在线观看| 在线免费十八禁| 老司机影院毛片| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 男女无遮挡免费网站观看| 一区二区av电影网| 亚洲精品456在线播放app| 午夜福利高清视频| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 可以在线观看毛片的网站| 久久久国产一区二区| 亚洲av成人精品一区久久| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲人成网站在线播| 国产精品偷伦视频观看了| 亚洲精品日本国产第一区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 精品一区二区免费观看| 国产精品一区www在线观看| 国产黄片美女视频| 青春草亚洲视频在线观看| 真实男女啪啪啪动态图| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产中年淑女户外野战色| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 91久久精品国产一区二区成人| 国产精品不卡视频一区二区| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 免费在线观看成人毛片| 久久久久久久久久成人| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| av线在线观看网站| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产亚洲精品久久久com| 精品人妻一区二区三区麻豆| 神马国产精品三级电影在线观看| 视频中文字幕在线观看| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 成人亚洲欧美一区二区av| 日韩av免费高清视频| 新久久久久国产一级毛片| 久久99热这里只有精品18| 啦啦啦啦在线视频资源| 日韩人妻高清精品专区| 99久国产av精品国产电影| 天天一区二区日本电影三级| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 51国产日韩欧美| 久久久亚洲精品成人影院| 成人无遮挡网站| 搞女人的毛片| 搡老乐熟女国产| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 日韩三级伦理在线观看| 高清毛片免费看| 26uuu在线亚洲综合色| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美+日韩+精品| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| tube8黄色片| av免费在线看不卡| 国产日韩欧美亚洲二区| 黄片wwwwww| 久热久热在线精品观看| 亚洲欧美精品专区久久| 人妻系列 视频| freevideosex欧美| 青春草国产在线视频| av在线观看视频网站免费| 久久精品国产亚洲网站| 久久久亚洲精品成人影院| 下体分泌物呈黄色| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲国产精品成人久久小说| 欧美区成人在线视频| 能在线免费看毛片的网站| 老司机影院毛片| 欧美成人一区二区免费高清观看| 久久女婷五月综合色啪小说 | 成人无遮挡网站| www.av在线官网国产| 好男人视频免费观看在线| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲欧洲日产国产| 国产日韩欧美在线精品| 99热网站在线观看| 国产爽快片一区二区三区| 欧美日韩在线观看h| 免费黄网站久久成人精品| 3wmmmm亚洲av在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 久久热精品热| 成年免费大片在线观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 色婷婷久久久亚洲欧美| 成年女人看的毛片在线观看| 嫩草影院入口| 亚洲最大成人中文| 国产精品久久久久久av不卡| .国产精品久久| 能在线免费看毛片的网站| 精品酒店卫生间| 男男h啪啪无遮挡| av天堂中文字幕网| 亚洲va在线va天堂va国产| 欧美xxⅹ黑人| 久久久久网色| 中文天堂在线官网| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 男插女下体视频免费在线播放| 制服丝袜香蕉在线| 国产欧美日韩精品一区二区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲色图av天堂| 大香蕉97超碰在线| 国产高潮美女av| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久久午夜欧美精品| 日本黄色片子视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 国内揄拍国产精品人妻在线| 欧美高清性xxxxhd video| 七月丁香在线播放| 国产高清三级在线|