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    脈沖三維電催化法深度處理餐廚廢水的研究

    2022-09-06 01:37:18蔣劍虹唐清暢
    關(guān)鍵詞:電催化餐廚氨氮

    蔣劍虹,陶 霞,唐清暢

    (1.中機(jī)國(guó)際工程設(shè)計(jì)研究院有限責(zé)任公司,中國(guó) 長(zhǎng)沙 410007;2.湖南省水處理過(guò)程與裝備工程技術(shù)研究中心,中國(guó) 長(zhǎng)沙 410007;3.長(zhǎng)沙市水處理過(guò)程與裝備技術(shù)創(chuàng)新中心,中國(guó) 長(zhǎng)沙 410007)

    餐廚垃圾厭氧消化后產(chǎn)生的餐廚廢水具有有機(jī)物含量高、水質(zhì)成分復(fù)雜、氨氮濃度高、鹽分高等特點(diǎn)[1,2],采用常規(guī)生化工藝處理難以穩(wěn)定達(dá)到《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 8978—1996)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[3-5],廢水中殘留較高濃度的溶解態(tài)親水性難降解有機(jī)物,常規(guī)深度處理技術(shù)效果不佳且處理成本極高、二次污染大。電催化氧化技術(shù)利用電子的轉(zhuǎn)移及轉(zhuǎn)移過(guò)程中產(chǎn)生的強(qiáng)氧化自由基降解污染物,具有低選擇性的降解特征,無(wú)需投加化學(xué)藥劑,無(wú)二次污染,反應(yīng)條件溫和,運(yùn)行操作簡(jiǎn)單,在實(shí)現(xiàn)污染物超低排放方面極具應(yīng)用前景[6-8]。目前關(guān)于電催化技術(shù)深度處理餐廚廢水的研究鮮見(jiàn)報(bào)道。

    三維電催化技術(shù)在傳統(tǒng)二維陰陽(yáng)極板間增加粒子電極,形成無(wú)數(shù)的微電池參與電化學(xué)反應(yīng),增大了電極比表面積,縮小陰陽(yáng)極間距,相比傳統(tǒng)二維電催化技術(shù),能顯著提高電能效率和傳質(zhì)效率[9,10]。電流參數(shù)對(duì)降解性能和能耗具有重要的影響。脈沖供電利用斷電時(shí)間使有機(jī)物充分?jǐn)U散,緩解濃度極化,理論上可降低由傳質(zhì)限制造成的能耗,而脈沖參數(shù)的選擇尤為關(guān)鍵。本研究采用脈沖三維電催化技術(shù)深度處理餐廚廢水,通過(guò)試驗(yàn)確定脈沖頻率、占空比(在一個(gè)脈沖周期內(nèi),通電時(shí)間占總時(shí)間的比例)對(duì)污染物去除及電耗的影響,根據(jù)充放電方程計(jì)算理論最佳占空比及頻率,為該技術(shù)在餐廚廢水深度處理的應(yīng)用提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)廢水

    試驗(yàn)廢水采用某餐廚垃圾處理廠廢水處理站出水。該廠廢水來(lái)自餐廚垃圾固體漿料厭氧消化沼渣脫水產(chǎn)生的沼液,廢水處理采用預(yù)處理+好氧生化+氣浮工藝,該廢水處理站出水(即本試驗(yàn)研究對(duì)象)主要水質(zhì)指標(biāo)及《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 8978—1996)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值見(jiàn)表1。

    表1 生物處理后餐廚廢水主要水質(zhì)指標(biāo)及排放標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Effluent quality and discharge standard of the biochemically treated food wastewater

    1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

    1.陽(yáng)極;2.陰極;3.粒子電極;4.曝氣頭;5.轉(zhuǎn)子流量計(jì);6.鼓風(fēng)機(jī);7.脈沖電源 圖1 電催化裝置示意圖 Fig. 1 Schematic diagram of the electrocatalytic reactor

    本實(shí)驗(yàn)所用電催化裝置如圖1所示,主要包括自制電解反應(yīng)槽、一組金屬涂層鈦基電極、自制粒子電極、脈沖電源、鼓風(fēng)機(jī)、曝氣頭、轉(zhuǎn)子流量計(jì)。具體參數(shù)為:極板間距15 cm,極板面積100 cm2,脈沖電源最大輸出電壓24 V。

    自制粒子電極由外購(gòu)顆?;钚蕴颗c蜂巢狀多孔塑料體組裝得到,顆?;钚蕴?jī)?nèi)嵌于孔隙中,相互分散、絕緣,每一顆粒子均能復(fù)極化,從而充分發(fā)揮微電池的效能。顆?;钚蕴苛?~5 mm,碘吸附值約1 000 mg·g-1,堆積密度約500 g·L-1,塑料體直徑約1 cm。顆粒活性炭經(jīng)水洗、堿洗、酸洗、干燥預(yù)處理后浸泡于餐廚廢水中至吸附飽和。

    1.3 儀器和材料

    儀器:DBR200型消解器、DR2700型分光光度計(jì)、PHS-3E型pH計(jì)、SXL-1016型馬弗爐、AUY120型電子天平。

    試劑:重鉻酸鉀、硫酸銀、硫酸、硫酸汞、碘化汞、碘化鉀、氫氧化鈉、酒石酸鉀鈉,均為分析純。

    1.4 水質(zhì)分析測(cè)定

    COD、pH值、TDS、氨氮和Cl-質(zhì)量濃度的測(cè)定均根據(jù)《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》(第4版)。

    1.5 餐廚廢水的電催化氧化處理

    采用單因素試驗(yàn)法考察脈沖電源關(guān)鍵參數(shù)占空比(25%,50%,75%和100%)及頻率(100,200和300 Hz)對(duì)污染物去除效果及能耗的影響。

    向電催化裝置內(nèi)加入餐廚廢水,連接脈沖電源輸出端和陰陽(yáng)極板,脈沖輸出電壓10~13 V,設(shè)置占空比及頻率,打開(kāi)脈沖電源及鼓風(fēng)機(jī)電源,分別在0,10,20,30,45及60 min取樣測(cè)定COD和氨氮質(zhì)量濃度。因餐廚廢水含鹽量較高,故未添加電解質(zhì)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 占空比對(duì)污染物去除及能耗的影響

    在輸出電壓10~13 V、脈沖頻率200 Hz條件下,考察不同占空比(25%,50%,75%及100%)對(duì)三維電催化去除COD、氨氮的情況,結(jié)果如圖2、圖3所示。

    圖2 不同占空比對(duì)COD去除效果的影響 Fig. 2 Effect of the duty cycle on the COD removal

    圖3 不同占空比對(duì)氨氮去除效果的影響 Fig. 3 Effect of the duty cycle on the NH3-N removal

    由圖2可見(jiàn),占空比對(duì)餐廚廢水的去除率有較大影響。隨著占空比的增大,餐廚廢水COD去除率也隨之增大,在占空比為25%,50%,75%和100%條件下,反應(yīng)60 min,COD去除率分別達(dá)到66.2%,92.1%,92.8%和94.6%。整體而言占空比為50%,75%和100%條件下,COD去除率差異不顯著,但均遠(yuǎn)高于占空比25%條件下的COD去除率。當(dāng)占空比較小時(shí),通電時(shí)間短,產(chǎn)生的強(qiáng)氧化自由基較少,強(qiáng)氧化自由基的濃度成為了有機(jī)污染物降解的限制因素,因此COD去除率較低。在同樣的脈沖周期下,放電時(shí)間越長(zhǎng),單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的強(qiáng)氧化自由基越多,更多的有機(jī)污染物能通過(guò)直接氧化、間接氧化作用被降解,當(dāng)占空比大于50%時(shí),單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的強(qiáng)氧化自由基已足夠多,傳質(zhì)速度成為了有機(jī)污染物降解的限制因素,因此COD去除率均較高且差異不顯著。

    圖4 不同占空比對(duì)能耗的影響 Fig. 4 Effect of the duty cycle on the energy consumption

    由圖3可見(jiàn),餐廚廢水氨氮的去除率變化與COD去除率類似。在占空比為50%,75%及100%條件下,氨氮去除率差異不顯著,但均遠(yuǎn)高于占空比25%條件下的氨氮去除率。餐廚廢水中Cl-濃度較高,在電催化過(guò)程中Cl-在陽(yáng)極被氧化生成活性氯。餐廚廢水中的氨氮,一部分在陽(yáng)極表面發(fā)生直接電化學(xué)氧化被去除,另一部分與廢水中的活性氯發(fā)生間接氧化反應(yīng)被去除。占空比25%條件下,通電時(shí)間較短,產(chǎn)生的活性氯濃度較低,氨氮去除率不高。占空比較高時(shí),單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的活性氯已足夠多,傳質(zhì)速度成為了氨氮降解的限制因素,因此氨氮去除率均較高且差異不顯著。

    在占空比25%,50%,75%及100%條件下,將COD降至50 mg·L-1所需的時(shí)間分別為60,30,30及25 min,能耗分別為2.7,4.0,7.7及9.8 kWh·t-1,去除單位COD的電耗分別為0.015,0.022,0.043和0.055 kWh·g-1COD。圖4表示在各占空比條件下,不同COD去除率對(duì)應(yīng)的能耗。由圖4可見(jiàn),在COD去除率達(dá)到40%以前,各占空比下的電耗基本呈線性增長(zhǎng),在COD去除率高于40%后,在占空比100%及75%條件下,能耗增長(zhǎng)呈快速增加的趨勢(shì)。在反應(yīng)前期,COD去除率較低,體系中污染物濃度較高,電能有效利用;隨著污染物的逐步去除,占空比越大的體系內(nèi)富余的電能轉(zhuǎn)化為熱能,廢水溫度升高,能耗增加。

    脈沖供電時(shí)以“通電-斷電-通電”的方式,因此能耗只包括通電時(shí)的能耗,在相同的周期下,占空比越高,能耗越高,當(dāng)占空比達(dá)100%時(shí)已相當(dāng)于直流電源。從能耗上看,采用脈沖供電節(jié)能效果十分明顯。在占空比25%時(shí),COD去除速率顯著降低導(dǎo)致達(dá)標(biāo)時(shí)間延長(zhǎng)一倍,在相同的處理規(guī)模下,裝置的制造成本將成倍增加。綜合污染物去除率、達(dá)標(biāo)時(shí)間、能耗,最佳占空比確定為50%。

    2.2 脈沖頻率對(duì)污染物去除及能耗的影響

    在輸出電壓10~13 V、占空比50%條件下,考察在不同頻率(100,200,300 Hz)下三維電催化對(duì)COD、氨氮的去除情況,并以直流供電作為對(duì)照,結(jié)果如圖5、圖6所示。

    圖5 不同頻率對(duì)COD去除效果的影響 Fig. 5 Effect of the frequency on the COD removal

    圖6 不同頻率對(duì)氨氮去除效果的影響 Fig. 6 Effect of the frequency on the NH3-N removal

    由圖5可見(jiàn),在反應(yīng)初期,直流供電下COD去除率遠(yuǎn)高于脈沖供電,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,在200 Hz下COD去除率逐漸接近直流供電下COD去除率,高于100和300 Hz。在直流供電下,持續(xù)性地產(chǎn)生強(qiáng)氧化自由基,單位時(shí)間內(nèi)自由基與污染物接觸的機(jī)會(huì)更多,因此在反應(yīng)初期對(duì)污染物的去除率遠(yuǎn)高于脈沖供電。

    圖7 不同頻率對(duì)能耗的影響 Fig. 7 Effect of the frequency on the energy consumption

    由圖6可見(jiàn),直流供電、脈沖頻率200和300 Hz條件下,反應(yīng)少于30 min,對(duì)氨氮的去除率差異不顯著,且明顯優(yōu)于脈沖頻率在100 Hz下的氨氮去除率;在30 min后,各供電條件下氨氮的去除率均接近100%,差異不顯著。在反應(yīng)初期,餐廚廢水中Cl-在陽(yáng)極被氧化生成活性氯,與氨氮反應(yīng)被消耗,在直流及頻率較高的脈沖供電條件下,活性氯能得到及時(shí)補(bǔ)充,因此氨氮的去除率明顯高于較低頻率。在反應(yīng)后期,隨著體系中的氨氮濃度降低,體系中的活性氯濃度高于需求值,所以各條件下對(duì)氨氮去除率均較高且差異不顯著。

    在脈沖頻率100,200,300 Hz及直流供電下,將COD降至100 mg·L-1所需的達(dá)標(biāo)時(shí)間分別為45,30,35及25 min,能耗分別為6.6,4.0,4.7及9.8 kWh·t-1,去除單位COD電耗分別為0.037,0.022,0.026及0.055 kWh·g-1COD。圖7表示在各頻率下,不同的COD去除率對(duì)應(yīng)的能耗。由圖7可見(jiàn),在COD去除率達(dá)到40%之前,各頻率下的電耗基本呈線性增長(zhǎng),在COD去除率高于40%后,直流供電、脈沖頻率100和300 Hz下能耗增長(zhǎng)呈不同程度快速增加的趨勢(shì),脈沖頻率在200 Hz下能耗維持線性增長(zhǎng)趨勢(shì)。在反應(yīng)前期,COD去除率較低,體系中污染物濃度較高,電能有效利用;隨著污染物的逐步去除,直流供電、脈沖頻率100和300 Hz的體系內(nèi)富余的電能轉(zhuǎn)化為熱能,廢水溫度升高,能耗增加。綜合污染物去除率、達(dá)標(biāo)時(shí)間、能耗,最佳脈沖頻率確定為200 Hz。

    2.3 電催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究

    圖8 COD降解的一級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合 Fig. 8 First-order kinetics fitting analysis of COD removal

    在最優(yōu)的脈沖供電條件(占空比50%、頻率200 Hz)下,開(kāi)展三維電催化試驗(yàn),縮短采樣間隔時(shí)間(5 min采樣1次),檢測(cè)出水COD濃度。通過(guò)分析COD的降解速率,擬合COD在三維電催化反應(yīng)器的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程為-ln(Ct/C0)=0.044 9t-0.037 3,R2為0.998 9,呈較好的正線性關(guān)系,反應(yīng)速率常數(shù)k為0.044 9 min-1,說(shuō)明三維電催化處理餐廚廢水中的COD降解遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。出水COD濃度隨時(shí)間變化見(jiàn)圖8,其中,Ct為反應(yīng)時(shí)間t時(shí)的COD濃度,C0為反應(yīng)起始時(shí)的COD濃度。

    2.4 電催化反應(yīng)器最佳占空比、脈沖頻率的理論計(jì)算

    由于電極和電解質(zhì)的存在,有機(jī)廢水電催化過(guò)程中會(huì)呈現(xiàn)較強(qiáng)的電容效應(yīng)[11-13]。脈沖供電以“通電-斷電-通電”的方式,電催化反應(yīng)器相當(dāng)于電容,持續(xù)地進(jìn)行“充電-放電-充電”。通電時(shí)系統(tǒng)內(nèi)產(chǎn)生強(qiáng)氧化性自由基,帶電粒子在電流的作用下發(fā)生定向移動(dòng),同時(shí)發(fā)生直接電催化反應(yīng)和間接電催化反應(yīng);斷電時(shí)電催化反應(yīng)器進(jìn)行放電直至電流為零,在電容作用下電流由高電平轉(zhuǎn)為低電平的瞬間,電容兩端產(chǎn)生瞬間的反沖電壓,瞬間電流增高,可提高傳質(zhì)推動(dòng)力及強(qiáng)氧化性自由基的生成幾率[14,15],同時(shí)帶電粒子停止定向移動(dòng),緩解濃差極化。在最佳的占空比和脈沖頻率下調(diào)控反應(yīng)可使電催化反應(yīng)器的電容恰好達(dá)到最大存儲(chǔ)量,從而使體系對(duì)有機(jī)物氧化達(dá)到最佳狀態(tài)。

    脈沖供電下電催化系統(tǒng)的通電-斷電過(guò)程遵循充電方程(1)和放電方程(2)。

    (1)

    (2)

    式中:E為時(shí)間為t時(shí)反應(yīng)器的實(shí)時(shí)電壓,V;E0代表充電時(shí)間為0時(shí)反應(yīng)器的初始電壓,V;U代表充電時(shí)反應(yīng)器工作電壓,V;t為時(shí)間,s;R為充放電過(guò)程的電阻,Ω;C為電催化系統(tǒng)電容,F(xiàn);Ec代表反應(yīng)器的放電電壓,V。

    經(jīng)測(cè)量,R=14.77 Ω,C=0.018 mF,計(jì)算可得充電時(shí)間為0.002 5 s,放電時(shí)間為 0.002 6 s。計(jì)算理論最佳占空比為49%,最佳頻率196 Hz,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為接近。實(shí)驗(yàn)結(jié)果也驗(yàn)證了在最佳占空比、頻率下,污染物的去除效果及能耗相對(duì)最佳。

    3 結(jié)論

    1)采用三維電催化法深度處理餐廚廢水,可以達(dá)到《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 8978—1996)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

    2)綜合污染物去除率、達(dá)標(biāo)時(shí)間、能耗,脈沖三維電催化處理餐廚廢水的最佳供電參數(shù)為:占空比50%、頻率200 Hz。

    3)在最佳供電參數(shù)下,反應(yīng)30 min可達(dá)到《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 8978—1996)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn),達(dá)標(biāo)電耗為4.0 kWh·t-1,去除單位COD的電耗為0.022 kWh ·g-1COD,比直流供電可節(jié)能59.2%。

    4)可通過(guò)充放電方程計(jì)算脈沖電催化系統(tǒng)的理論最佳占空比、頻率,并以此作為實(shí)踐中選擇脈沖參數(shù)的重要參考依據(jù),這對(duì)于脈沖三維電催化法處理餐廚廢水及其他類型廢水具有參考價(jià)值。

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