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    多色發(fā)光碳量子點的制備、表征及應(yīng)用研究

    2022-08-26 06:11:26唐紅霞王昌文白曦龍
    綏化學(xué)院學(xué)報 2022年8期
    關(guān)鍵詞:碳點聚乙二醇藍(lán)色

    唐紅霞 王昌文 楊 倩 白曦龍

    (綏化學(xué)院電氣工程學(xué)院 黑龍江綏化 152000)

    碳量子點,又名碳點(CDs),是繼石墨烯和碳納米管之后的21世紀(jì)碳材料家族中的新星。由于CDs熒光穩(wěn)定、毒性低、水溶性好、生物相容性好等優(yōu)點,自發(fā)現(xiàn)以來引起了人們的廣泛關(guān)注[1-3]。它們受到了許多研究者的青睞和報道。經(jīng)過十幾年的發(fā)展,CDs的應(yīng)用已涉及到光電器件、納米傳感器、光催化、生物成像等多個領(lǐng)域[4,5]。碳量子點的制備方法很多,主要分為兩大類。一種是自上而下的方法,如激光蝕刻、電化學(xué)方法等。這些方法主要依靠物理作用通過大的石墨粒子,通過研磨、剝離等過程獲得碳量子點,通常得到的碳點尺寸不均勻,表面缺陷較多[6-8]。另一種是自下而上法,主要包括電弧放電法、熱解法、微波法、模板法等。這些典型的方法主要是利用化學(xué)制備的方式形成碳量子點,如,小分子化合物的碳化和脫水。用這種方法得到的碳點通常大小均勻,缺陷少,化學(xué)成分比例勻稱[9,10]。目前,關(guān)于CDs的更多研究也是基于這類制備方法。然而,碳點的發(fā)展過程也充滿了困難和挑戰(zhàn)。一是碳點的熒光機理。目前還沒有系統(tǒng)的理論來證實碳點的熒光機理。因此,研究人員提出了可能適用于他們自己所合成的碳點的發(fā)光機制。例如,Lei等人利用電化學(xué)方法獲得了粒徑小于5nm且粒徑均勻的碳點[11]。他們比較了不同熒光CDs表面的官能團(tuán)類型及其統(tǒng)計大小。結(jié)果表明,官能團(tuán)的類型對發(fā)光有很大影響。他們得出結(jié)論,相對于碳點的顆粒大小,表面狀態(tài)對熒光發(fā)射有更大的影響。此外,Wen等人還探討了影響碳點發(fā)光的因素[12]。他們利用冰醋酸與五氧化二磷在不同溫度下反應(yīng)得到的碳點,發(fā)現(xiàn)在一定溫度范圍內(nèi),發(fā)光峰會隨著溫度的升高而出現(xiàn)紅移,但熒光強度明顯下降。這一結(jié)論表明,這種碳點的熒光與溫度有關(guān)。同時,他們指出,碳點的熒光也深受表面狀態(tài)的影響。也有研究者認(rèn)為碳點的熒光發(fā)射與表面官能團(tuán)有關(guān)。這些研究確實解釋了碳點熒光的作用,但具體的熒光過程或機理仍需進(jìn)一步探索。

    除了熒光機理的問題,學(xué)者們還研究了如何控制熒光,增加碳點的發(fā)光強度來實現(xiàn)多色熒光。Su等人將獲得的CDs包裹在鋅銅硫化銦表面,形成特殊的包裹結(jié)構(gòu),增強其發(fā)光。主要依據(jù)是減少碳點的團(tuán)聚,避免熒光猝滅,這類方法確實可以有效提高CDs的熒光產(chǎn)率[13]。Yang等人以水楊酸為碳源,溶解在乙醇中加熱得到熒光可調(diào)的氮摻雜碳點,成功應(yīng)用于生物成像[14]。Qu等人利用真空加熱的方法將檸檬酸、尿素和氯化鈣混合合成了碳量子點。該方法采用連續(xù)抽真空,使生成的HCl氣體流出,加速反應(yīng)速度,去除雜質(zhì)。這種方法使碳點在不同的時間成核不同,從而使藍(lán)色碳點轉(zhuǎn)變?yōu)榫G色碳點[15]。Lu等人對碳點施加不同的壓力,使碳點的內(nèi)部結(jié)構(gòu)由sp3轉(zhuǎn)變?yōu)閟p2,最終實現(xiàn)了綠色CDs熒光向藍(lán)色的轉(zhuǎn)化[16]。

    因此,我們將草酸和聚乙二醇分別加入到檸檬酸和尿素中,制備藍(lán)色和綠色熒光碳點。所形成的碳點表面用聚乙二醇和草酸修飾。產(chǎn)物中含有豐富的羥基、羧基等含氧官能團(tuán),具有超強的水溶性和熒光穩(wěn)定性。研究了兩種碳點在不同反應(yīng)溫度下的熒光性能。將在100℃-200℃反應(yīng)溫度范圍內(nèi)得到的碳點進(jìn)行熒光測試,發(fā)現(xiàn)在相同濃度下,碳點的熒光強度相差不大。證明了熒光穩(wěn)定性良好,且與溫度無關(guān)。同時也表明,可優(yōu)先選擇該方法制備的碳點的反應(yīng)條件,有利于實際生產(chǎn)和應(yīng)用。與此同時,研究表明利用獲得的碳點來生產(chǎn)熒光粉和設(shè)計LED光電器件,這種碳點有望取代傳統(tǒng)的稀土或半導(dǎo)體量子點作為光電子器件的背光材料。

    一、實驗材料、表征與樣品制備

    (一)實驗材料。檸檬酸(99.5%)、草酸(99%)、尿素(99%)、聚乙二醇(平均Mn200)、氫氧化鈉溶液(0.01mol/L)、乙醇均購自上海麥克林生化有限公司,所有實驗均使用去離子水。

    (二)表征。透射電鏡圖像由FEI Talos F200X用200kv電子源拍攝。采用PE Lambda950紫外-可見-近紅外光譜儀記錄CDs溶液的紫外-可見吸收。XPS測量由s Thermo ESCALAB250型分光光度計進(jìn)行,PL光譜在日立F-7000型分光光度計上采集。

    (三)樣品制備。

    1.CDs的制備。許多文獻(xiàn)報道了CDs的制備方法[17,18]。本實驗特別的加入草酸和聚乙二醇對CDs表面進(jìn)行改性。將3g檸檬酸、尿素和1g草酸混合到反應(yīng)釜中,然后加入10 mL去離子水,充分?jǐn)嚢枭鲜鑫锪虾蟮谷?0mL聚乙二醇(Mn=200)。將反應(yīng)器密封,放入100℃-200℃的烤箱中反應(yīng)4h。產(chǎn)品冷卻至室溫后,用離心機除去大顆粒和雜物。離心速度為8000r/min,離心10min,連續(xù)3次。在剩余沉淀中加入乙醇繼續(xù)離心。該產(chǎn)品分為兩部分,上清液為黃綠色,沉淀為藍(lán)色。同時,由于脫氣和沉淀的明顯分離,兩種產(chǎn)物很容易分離并分別表征。

    2.CQD熒光粉的制備。本設(shè)計采用文獻(xiàn)報道的水熱法合成了紅色發(fā)光碳點,并將其與之前制備的綠色發(fā)光碳點和藍(lán)色發(fā)光碳點混合。每個碳點的比例是可調(diào)的。本實驗添加量約為各0.1g。最后研磨成粉末,三個熒光碳點的PL光譜圖如圖1所示,插圖為所制備的熒光粉。

    圖1 三個熒光碳點的PL光譜圖,插圖為所制備的熒光粉

    二、結(jié)果與討論

    (一)CDs的TEM圖像。為了探究碳量子點產(chǎn)生不同發(fā)光特性的原因,對CDs的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。采用透射電鏡(TEM)測定了綠色發(fā)光碳點(G-CDs)和藍(lán)色發(fā)光碳點(B-CDs),TEM圖像如圖2所示,圖像顯示兩種碳量子點的粒徑均小于10nm。不同之處在于綠色發(fā)光碳點(G-CDs)分布更均勻,粒徑更均勻。

    圖2 G-CDs和B-CDs的TEM圖像

    (二)CDs的光譜分析。實驗通過紅外光譜對CDs的化學(xué)組成進(jìn)行了表征。圖3(a)為G-CDs和B-CDs的紅外光譜圖,通過光譜圖,表明碳量子點均含有羰基(C=O)、羥基(OH)和酰胺基(H2NC=O)等化學(xué)官能團(tuán)。正如許多文獻(xiàn)所說,這些發(fā)色團(tuán)使碳點發(fā)光[20-21]。這些觀察到的化學(xué)鍵包括C=O(1643cm-1)、OH/NH2(3315cm-1)、C-H(2962cm-1)和(2876cm-1)、C=N(1432cm-1)和芳香醚(1067cm-1)[22-23]。

    圖3 (a)G-CDs和B-CDs的紅外光譜圖;(b)G-CDs和B-CDs的吸收光譜;(c)G-CDs和B-CDs的PL光譜。

    在實驗中對發(fā)射光譜和吸收光譜進(jìn)行了表征,因為熒光性能在它們的應(yīng)用如生物成像、熒光傳感器等發(fā)光器件中起著至關(guān)重要的作用。如圖3(b)所示,圖中顯示了非常不同的吸收光譜。由于C=O/C-O和C=N的n-π*躍遷,G-CDs的主吸收峰為 343nm,B-CDs的主吸收峰為 332nm[24,25]。兩種CDs吸收光譜峰位的差異主要是由于表面羧基、氨基和羥基等顯色基團(tuán)數(shù)量的不同造成的[26]。從圖3(c)可以看出,兩個CDs分別在467nm和552nm處出現(xiàn)發(fā)射峰,兩個峰表示碳點分別發(fā)出藍(lán)色和綠色熒光。

    (三)CDs的X射線光電子能譜分析。為了進(jìn)一步的比較和探索,進(jìn)行了CDs的X射線光電子能譜分析(XPS)。圖4(a-b)展示了綠色發(fā)光碳點(G-CDs)和藍(lán)色發(fā)光碳點(BCDs)的完整XPS光譜。出現(xiàn)了三個典型的峰分別為:C1s(284eV)、N1s(400eV)和O1s(532eV),這與大多數(shù)文獻(xiàn)報道一致[27,28]。兩個碳點相對于碳元素的擬合峰如圖4(c-d)所示。碳元素分為C=C、C=N和C=O三個主峰。圖中也顯示了每個峰的面積??梢杂嬎愠鼍G色發(fā)光碳點中C=C、C=N和C=O的比例分別為55.9%、32.8%和11.3%。同樣,在藍(lán)色發(fā)光碳點中,這一比例分別為50.9%、36.1%和13%。結(jié)果表明,兩種碳點均以碳環(huán)為主,并含有大量吡啶氮,形成含氮碳點,這也證實了碳點含有許多官能團(tuán)(與紅外光譜的結(jié)論一致)。

    圖4 (a-b)G-CDs和B-CDs的XPSC1s光譜圖;(c-d)通過三個峰的反卷積,插圖顯示了XPS結(jié)果中碳(C=C,C=N,C=O)的含量變化。

    此外,可以看出藍(lán)色發(fā)光碳點的碳環(huán)比例相對較少,而C=O基團(tuán)的比例較高,說明兩個碳點具有不同的結(jié)構(gòu)。這可能是因為藍(lán)色發(fā)光碳點的表面基團(tuán)比綠色發(fā)光碳點更豐富,從而產(chǎn)生不同的熒光。

    (四)不同反應(yīng)溫度下G-CDs的PL光譜。許多文獻(xiàn)也提到了碳點的發(fā)光與反應(yīng)溫度的關(guān)系。Yu ping等人對不同反應(yīng)溫度下碳量子點的發(fā)光進(jìn)行了研究,得出發(fā)出綠光的碳量子點的發(fā)光強度隨著溫度的升高而減小的結(jié)論[29]。最近,我們也利用得到的碳量子點來研究光與溫度的關(guān)系,不同反應(yīng)溫度下G-CDs的PL光譜圖如圖5所示,反應(yīng)溫度被控制在100℃到200℃之間,發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高,發(fā)光峰值沒有明顯變化,但熒光強度在早期階段隨著溫度的增加有增加的趨勢,而后保持穩(wěn)定。這表明碳點的熒光強度確實是受到一定范圍的溫度的影響,而不同碳點可能影響不同。此外,本實驗結(jié)果表明,在該溫度范圍內(nèi),碳點的發(fā)光強度受影響較小,可以降低實際生產(chǎn)中的操作難度(即選擇較低的溫度條件)。

    圖5 不同反應(yīng)溫度下G-CDs的PL光譜圖

    三、結(jié)論

    通過加入草酸和聚乙二醇改性劑,采用水熱法制備了兩種熒光碳點。進(jìn)一步的表征分析表明,兩種碳點的結(jié)構(gòu)存在顯著差異。藍(lán)色發(fā)光碳點的碳環(huán)較小,表面含氧官能團(tuán)較多,導(dǎo)致兩個碳點的熒光不同。這一結(jié)果有助于進(jìn)一步探索碳點的不同熒光機理以及碳點改性的影響。同時,通過合成溫度的對比實驗,發(fā)現(xiàn)碳點在100℃到200℃反應(yīng)溫度范圍內(nèi)具有良好的熒光穩(wěn)定性,該方法對反應(yīng)溫度不苛刻,在實際生產(chǎn)中具有重要意義。通過使用不同的碳點,制備出了發(fā)光性能良好的熒光粉,證明了碳點具有實用意義,為碳點在光電器件中的應(yīng)用提供了良好的基礎(chǔ)。加入草酸對CDs表面狀態(tài)進(jìn)行修飾,不僅在熒光機理方面提供了依據(jù),而且在應(yīng)用方面也具有實際意義。

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