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    氯胺接枝滌綸/錦綸超細(xì)纖維針織物的抗菌性能

    2022-08-26 02:18:28熊坦平閻克路葉敬平紀(jì)柏林
    紡織學(xué)報(bào) 2022年8期
    關(guān)鍵詞:氯胺接枝桌面

    熊坦平,譚 飛,黃 成,閻克路,鄒 妮,王 政,葉敬平,紀(jì)柏林

    (1.上海利以德特種絲有限公司,上海 201508;2.東華大學(xué) 化學(xué)化工與生物工程學(xué)院,上海 201620;3.上海市第一人民醫(yī)院,上海 201620;4.福建百宏聚纖科技實(shí)業(yè)有限公司,福建 泉州 362200)

    抗菌紡織品是一類(lèi)十分重要的功能性紡織品,可應(yīng)用于服飾、床品、醫(yī)療、衛(wèi)生清潔等行業(yè),保護(hù)人體免受病毒、細(xì)菌、孢子和真菌等微生物傷害,并保護(hù)環(huán)境衛(wèi)生安全。紡織品的抗菌功能通常需要采用抗菌劑來(lái)實(shí)現(xiàn),包括季銨鹽化合物、鹵代酚、殼聚糖、多雙胍、鹵胺化合物、光催化型抗菌劑(如二氧化鈦)和納米抗菌劑(如納米銀)等[1-3]。紡織品最理想的抗菌性能應(yīng)該是在很短的接觸時(shí)間內(nèi)使微生物完全失活,且對(duì)人體沒(méi)有危害、對(duì)皮膚無(wú)刺激。另外,其抗菌功能還應(yīng)具有耐久性,經(jīng)50次家庭洗滌后仍然保持該功能。但并不是所有抗菌劑都能達(dá)到這些要求,鹵胺化合物則具備優(yōu)異的控菌性能和耐洗滌性能。

    鹵胺結(jié)構(gòu)大都來(lái)自含N—Cl或N—Br鍵的雜環(huán)化合物,3-烯丙基-5,5-二甲基乙內(nèi)酰脲(ADMH)就是其中的一種環(huán)鹵胺前驅(qū)體結(jié)構(gòu),采用接枝共聚的方法可使ADMH與紡織纖維表面以共價(jià)鍵牢固結(jié)合。而前驅(qū)體化合物中的N—H與漂白水中的活性氯反應(yīng),生成氯胺結(jié)構(gòu)(N—Cl),這一過(guò)程被稱(chēng)為活化。在潮濕條件下,N—Cl斷裂釋放出Cl+,殺死細(xì)菌;此時(shí),N—Cl變?yōu)镹—H,其可再次被活化而獲得抗菌性能。鹵胺紡織品的抗菌劑結(jié)構(gòu)及其機(jī)制已有許多詳細(xì)的研究報(bào)道[4-5],可再生是鹵胺類(lèi)抗菌劑最突出的優(yōu)勢(shì)之一。

    本文研究了已有文獻(xiàn)中未涉及的氯胺紡織品在實(shí)際應(yīng)用中的情況,并檢測(cè)其抗菌速率,評(píng)價(jià)30 s~30 min內(nèi)的抗菌性能。另外,大量的檢測(cè)報(bào)告顯示,疾病的爆發(fā)與物體表面的細(xì)菌污染密切相關(guān),導(dǎo)致嚴(yán)重的公共安全問(wèn)題[6-8],因此,本文將以氯胺改性的清潔布擦拭醫(yī)院病床和公共食堂餐桌的表面,用以評(píng)價(jià)其實(shí)際應(yīng)用的抗菌性能,并對(duì)所制備織物的抗病毒效果進(jìn)行了檢測(cè)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    3-烯丙基-5,5-二甲基乙內(nèi)酰脲(ADMH,工業(yè)品);滌綸/錦綸(80/20)超細(xì)纖維針織物,紗線(xiàn)線(xiàn)密度為18.6 tex,橫密為16縱行/(5 cm),縱密為 18橫列/(5 cm),面密度為160 g/m2,蘇州德賽斯日用品有限公司;革蘭氏陽(yáng)性菌金黃色葡萄球菌(S.aureus,ATCC6538)和革蘭氏陰性菌大腸桿菌(E.coli,ATCC8099),南京便診生物科技有限公司;酵母提取物、胰蛋白胨(生化試劑),英國(guó)OXOID公司;氯化鈉(分析純)、硫代硫酸鈉(Na2S2O3,分析純)、可溶性淀粉(分析純)、硫酸(分析純)、次氯酸鈉(化學(xué)純)、瓊脂粉(生化試劑),國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;碘化鉀(分析純),上海泰坦科技股份有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

    ZHWY-200H型恒溫培養(yǎng)振蕩器(上海智城分析儀器制造有限公司),ZHJH-C1112B型超凈工作臺(tái)(上海智城分析儀器制造有限公司),GHP-9080型恒溫培養(yǎng)箱(上海一恒科學(xué)儀器有限公司),Washtec-P A2型標(biāo)準(zhǔn)洗衣機(jī)(上海羅中科技發(fā)展有限公司)。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 ADMH對(duì)織物的接枝整理工藝

    按照文獻(xiàn)[9]工藝采用ADMH對(duì)織物進(jìn)行接枝整理。首先配制含ADMH(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7%)、過(guò)氧化苯甲酰(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%)、10%苯甲酸乙酯(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%)的改性整理液;然后將織物浸軋整理液(軋余率為90%),于80 ℃烘干1 min;接著將烘干織物再次浸軋整理液(軋余率為90%),于180 ℃焙烘1.5 min,得到ADMH接枝整理織物。

    1.3.2 ADMH接枝整理織物的活化工藝

    將ADMH接枝整理織物置于次氯酸鈉溶液(pH值約為11)中浸泡進(jìn)行活化處理,一定時(shí)間后用去離子水充分沖洗,最后于一定溫度下進(jìn)行烘干,得到活化處理后的ADMH接枝整理織物,簡(jiǎn)稱(chēng)氯胺抗菌織物。研究了烘干溫度(自然風(fēng)干、60、70、80、90 ℃)、烘干時(shí)間(20、30、40、50、60 min)、活化時(shí)間(10、15、20、25、30、35 min)、溶液中活性氯含量(500、1 000、1 500、2 000、2 500、3 000 mg/kg)對(duì)整理織物上活性氯含量的影響。

    1.4 測(cè)試與表征

    1.4.1 活性氯含量測(cè)試

    干燥后通過(guò)碘滴定法對(duì)活化織物表面活性氯進(jìn)行定量測(cè)試[10]。稱(chēng)取一定質(zhì)量的活化氯胺抗菌織物,投入含有10 mL硫酸(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%)、10 mL碘化鉀溶液(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%)及50 mL去離子水的溶液中,振蕩30 min充分反應(yīng),然后再加入2 mL淀粉溶液(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%)。采用Na2S2O3溶液(濃度為1 mol/L)對(duì)上述反應(yīng)后溶液進(jìn)行滴定,溶液由藍(lán)色變?yōu)闊o(wú)色時(shí)為滴定終點(diǎn)[11-12]。按下式計(jì)算氯胺抗菌織物上的活性氯含量:

    式中:V1為ADMH接枝整理織物Na2S2O3的消耗量,mL;V2為氯胺抗菌織物Na2S2O3的消耗量,mL;C為Na2S2O3的濃度,mol/L;m為織物質(zhì)量,kg。

    織物上活性氯損失率按下式進(jìn)行計(jì)算:

    式中:Cl1為自然風(fēng)干時(shí)氯胺抗菌織物上的活性氯含量,mg/kg;Cl2為一定溫度下烘干時(shí)氯胺抗菌織物上的活性氯含量,mg/kg。

    1.4.2 氯胺抗菌織物抗菌性能測(cè)試

    1.4.2.1抑菌率測(cè)試 參考AATCC 100—2004《紡織品材料上耐細(xì)菌整理:評(píng)定》,并根據(jù)文獻(xiàn)[4]中方法進(jìn)行測(cè)試??椢锍叽绮眉魹?.5 cm × 3.5 cm,原樣需要經(jīng)過(guò)滅菌處理(蒸汽滅菌鍋121 ℃下處理15 min),活化的氯胺抗菌織物無(wú)需滅菌處理。將織物放于培養(yǎng)基上,在織物上均勻滴加0.6 mLS.aureus(或者E.coli)菌液(按具體實(shí)驗(yàn)指定濃度);一定時(shí)間(0.5、1、3、5、10、30 min)后,將織物轉(zhuǎn)入60 mL Na2S2O3溶液(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%)中,振蕩反應(yīng)3 min,淬滅織物上殘余的活性氯,并使織物上的細(xì)菌脫落,在溶液中均勻分散[11-12]。按10倍系列稀釋法稀釋振蕩溶液,滴入培養(yǎng)基,培養(yǎng)箱溫度設(shè)定為37 ℃,S.aureus培養(yǎng)18 h,E.coli培養(yǎng)10 h。按下式計(jì)算抑菌率:

    式中:A為原樣培養(yǎng)基上的菌落個(gè)數(shù);B為氯胺抗菌織物培養(yǎng)基上的菌落個(gè)數(shù)。

    1.4.2.2ICU病房擦拭抗菌性能定性測(cè)試 將活化氯胺抗菌織物應(yīng)用于醫(yī)院ICU病房的清潔處理,試樣的抗菌性能測(cè)試均在該醫(yī)院微生物實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行。具體步驟為:1)擦拭前取樣。將滅菌后的規(guī)格板(5 cm × 5 cm)放在邊柜上,用棉拭子預(yù)先浸漬無(wú)菌中和液,然后在規(guī)格板內(nèi)按水平和垂直方向各涂抹5次;連續(xù)取樣4個(gè)不同點(diǎn)并做標(biāo)記,將取樣棉拭子立即放入試管(含9 mL取樣液)中并送檢(簡(jiǎn)稱(chēng)取樣送檢)。將取樣液充分振蕩并取1 mL加入培養(yǎng)基中,在37 ℃恒溫下培養(yǎng)24 h。采用相同方法擦拭床欄取樣,擦拭長(zhǎng)度約為10 cm,取樣送檢和培養(yǎng)過(guò)程同前。2)將活化氯胺抗菌織物用自來(lái)水浸潤(rùn),對(duì)床欄和邊柜進(jìn)行擦拭,然后將擦拭織物立即投入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%的Na2S2O3溶液(浴比為1∶50)中。3)擦拭后取樣。按步驟1)準(zhǔn)備滅菌規(guī)格板和進(jìn)行棉拭子處理;連續(xù)取樣步驟1)中選取的4個(gè)點(diǎn)并做好標(biāo)記,取樣送檢和培養(yǎng)過(guò)程同步驟1)。采用棉拭子在步驟1)中擦拭的床欄位置進(jìn)行取樣,取樣送檢和培養(yǎng)過(guò)程同步驟1)。

    1.4.2.3公共食堂桌面擦拭和抗菌性能測(cè)試 對(duì)100 mL去離子水進(jìn)行滅菌處理,然后將其用于潤(rùn)濕活化氯胺抗菌織物。剪取尺寸為30 cm × 30 cm的織物,連續(xù)擦拭30張不同的餐桌表面。在擦拭完第1張、第10張、第20張、第30張桌面后,分別用已滅菌的衛(wèi)生棉球?qū)ψ烂孢M(jìn)行采樣。將擦拭桌面的活化氯胺抗菌織物和采樣棉拭子立即浸入準(zhǔn)備好的Na2S2O3溶液,室溫振蕩3 min,取1 mL振蕩后的溶液滴入培養(yǎng)基培養(yǎng)24 h,觀察細(xì)菌生長(zhǎng)情況。

    1.4.3 氯胺抗菌織物抗病毒性能測(cè)試

    抗病毒測(cè)試由廣東省微生物分析檢測(cè)中心完成。按照ISO 18184—2014《抗病毒紡織品測(cè)試》中的感染病毒滴度法,測(cè)試氯胺抗菌織物的抗病毒性能。測(cè)試3次,取平均值。將氯胺抗菌織物(測(cè)試樣)和未經(jīng)抗菌整理的織物(對(duì)照樣)各稱(chēng)取(0.40 ± 0.05) g,剪成20 mm × 20 mm尺寸,放入瓶中、鋁箔紙密封,然后在121 ℃、103 kPa條件下滅菌15 min。將0.2 mL的H1N1病毒懸浮液(108PFU/mL)均勻滴在樣品上接種,將對(duì)照樣立即進(jìn)行洗滌并收集洗滌液;測(cè)試樣和對(duì)照樣在 25 ℃ 下孵育2 h后分別進(jìn)行洗滌,收集洗滌液。采用混勻器將各自洗滌液混勻,每次5 s,共計(jì)5次,然后將洗滌液按照10倍系列稀釋法進(jìn)行稀釋并在培養(yǎng)板(含有細(xì)胞)上進(jìn)行測(cè)試,在CO2培養(yǎng)箱中34 ℃保持1 h,讓細(xì)胞吸收病毒。然后,加入維持介質(zhì)后,繼續(xù)在CO2培養(yǎng)箱中于34 ℃保持 7 d;取出后用顯微鏡觀察細(xì)胞病變情況。感染病毒滴度V按下式進(jìn)行計(jì)算:

    V=X×10∑p+0.5×C

    式中:X為起始病毒懸浮液的稀釋倍數(shù);p為病毒懸浮液在各自稀釋倍數(shù)下的細(xì)胞病變效應(yīng)的比率;C為洗脫病毒懸浮液的體積,mL。

    抗病毒活性值M按下式進(jìn)行計(jì)算:

    M=lgv1-lgv2

    式中:v1為對(duì)照樣的感染病毒滴度;v2為測(cè)試樣的感染病毒滴度(接種孵育時(shí)間均為2 h)。根據(jù)M計(jì)算抗病毒活性率:

    P=(1-10-M)×100%

    1.4.4 氯胺抗菌織物耐洗性測(cè)試

    按照AATCC 61—2006《耐家庭和商業(yè)洗滌色牢度:加速法》,將氯胺抗菌織物放入鋼杯(額外加50粒不銹鋼鋼珠),加入150 mL的標(biāo)準(zhǔn)洗滌劑(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.15%)溶液進(jìn)行洗滌,設(shè)定洗滌溫度為49 ℃,洗滌時(shí)間為45 min,最后用清水充分水洗。以上工序稱(chēng)為1次洗滌循環(huán),等同于5次家庭洗衣機(jī)洗滌[11-12],織物共計(jì)進(jìn)行10次洗滌循環(huán)。每個(gè)洗滌循環(huán)后,按照1.3.1節(jié)的方法進(jìn)行活化,并測(cè)試織物上的活性氯含量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 氯胺抗菌織物活化工藝分析

    滌綸/錦綸超細(xì)纖維針織物經(jīng)ADMH乳液整理后,接枝的亞胺結(jié)構(gòu)需要經(jīng)過(guò)活化才能發(fā)揮抗菌作用?;罨劝房咕椢锷螻—Cl基團(tuán)越多,則抗菌性能越好,但其數(shù)量受ADMH接枝率和后續(xù)活化工藝的影響。不同活化工藝參數(shù)對(duì)織物上活性氯含量的影響如圖1所示。

    由圖1(a)可見(jiàn),經(jīng)活化處理并在60 ℃烘30 min,織物上的活性氯含量由自然風(fēng)干時(shí)的336 mg/kg降為314 mg/kg,損失率約為6.5%。隨著烘干溫度繼續(xù)升高,織物上活性氯減少較多,90 ℃時(shí)織物上活性氯含量?jī)H為229 mg/kg,損失率為31.8%。當(dāng)固定織物烘干溫度為60 ℃時(shí),隨著織物烘干時(shí)間的延長(zhǎng),織物上活性氯含量逐漸下降(見(jiàn)圖1(b)),變化趨勢(shì)與溫度增加時(shí)的相同。圖1(c)表明,隨著活化時(shí)間增加,織物上活性氯含量逐漸增加,但在20 min以后增加趨勢(shì)放緩。次氯酸鈉溶液中活性氯含量對(duì)織物活化也有較大影響,隨著溶液中活性氯含量的增加,織物上的活性氯含量也呈現(xiàn)增加趨勢(shì)(見(jiàn)圖1(d)),最高達(dá)到319 mg/kg,此時(shí)次氯酸鈉溶液活性氯含量為 3 000 mg/kg。

    圖1 活化工藝條件對(duì)織物上活性氯含量的影響Fig.1 Effect of different factors on active chlorine content in fabric:(a) Drying temperature;(b) Drying time;(c) Activating time;(d) Concentration of active chlorine in solution

    基于以上分析,確定氯胺抗菌織物的最佳活化工藝為:溶液中活性氯含量3 000 mg/kg,活化時(shí)間20 min,烘干溫度60 ℃,烘干時(shí)間20 min。

    2.2 氯胺抗菌織物的抗菌性能分析

    采用最佳活化工藝對(duì)氯胺抗菌織物進(jìn)行活化,然后測(cè)試其抗菌性能,結(jié)果如表1所示??梢?jiàn),在活化氯胺織物接觸細(xì)菌時(shí)間分別為0.5、1、3、5、10、30 min,接觸細(xì)菌濃度為105CFU/mL條件下,無(wú)論是大腸桿菌還是金黃色葡萄球菌,其與氯胺抗菌織物接觸 1 min 后均被殺滅90%以上;在接觸3 min后,細(xì)菌被殺滅99.999%,因此,活化氯胺抗菌織物表現(xiàn)出快速、高效的殺菌能力。

    表1 氯胺抗菌織物對(duì)金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的抗菌能力Tab.1 Antibacterial property of chloramine modified fabrics against S. aureus and E. coli

    2.3 氯胺抗菌織物的抗病毒性能分析

    將活化并烘干的氯胺抗菌織物送往廣東省微生物分析檢測(cè)中心進(jìn)行抗病毒檢測(cè),結(jié)果見(jiàn)表2??梢?jiàn),氯胺抗菌織物的抗病毒活性率為99.94%,抗病毒活性值為3.22,表明氯胺抗菌織物也具有優(yōu)異的抗菌毒性能。

    表2 氯胺抗菌織物的抗H1N1病毒性能Tab.2 Antiviral property of N-halamine modified fabrics against H1N1

    2.4 實(shí)際抗菌效果分析

    2.4.1 醫(yī)院ICU病床護(hù)欄和邊柜擦拭實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    在合作醫(yī)院的微生物檢驗(yàn)室進(jìn)行織物抗菌性能的定性檢測(cè),結(jié)果如表3所示??梢?jiàn),擦拭醫(yī)院ICU病房床欄及邊柜后,在擦拭后的固體表面均未檢測(cè)到細(xì)菌。

    表3 氯胺抗菌織物擦拭床欄和邊柜的抗菌性能Tab.3 Antibacterial property of N-halamine modified fabrics for wiping side cabinet and bedrail in hospital

    2.4.2 公共食堂桌面擦拭效果

    采用氯胺抗菌織物對(duì)桌面進(jìn)行擦拭,然后對(duì)桌面和織物進(jìn)行細(xì)菌生長(zhǎng)情況測(cè)試,結(jié)果如圖2所示。從圖2(a)可以看出,未經(jīng)抗菌布擦拭的桌面確實(shí)存在細(xì)菌。在連續(xù)擦拭1張、10張、20張、30張桌面后,桌面(見(jiàn)圖2(b))及擦拭織物(見(jiàn)圖2(c))上均無(wú)細(xì)菌。連續(xù)擦拭30個(gè)桌面后,不僅擦拭的桌面不帶菌,而且擦拭織物上也不帶菌,說(shuō)明織物上不斷分解釋放Cl+,對(duì)微生物發(fā)揮了殺滅作用。這對(duì)于公共場(chǎng)所的表面清潔可起到關(guān)鍵保護(hù)作用。抗菌性的可再生性是接枝改性抗菌織物最大的優(yōu)勢(shì)。擦拭30張桌面后,經(jīng)ADMH改性的織物可由次氯酸鈉溶液再次進(jìn)行活化,以恢復(fù)其高效抗菌性能。以擦拭30張桌面為1個(gè)循環(huán),每個(gè)循環(huán)后抗菌織物被活化1次即可再次使用。

    圖2 氯胺抗菌織物擦拭餐桌表面的抗菌情況Fig.2 Antibacterial property of N-halamine modified fabrics for wiping dining tables.(a) Bacterial growth on tabletop before wiping;(b) Bacterial growth on tabletop after wiping;(c) Bacterial growth on N-halamine fabric

    2.5 氯胺抗菌織物耐洗性和可再生性分析

    洗滌后織物上活性氯含量變化如圖3所示。可以看出,織物經(jīng)10次洗滌循環(huán)(相當(dāng)于50次普通洗滌)、活化后,其活性氯含量仍達(dá)到311 mg/kg,與未經(jīng)洗滌的織物(336 mg/kg)相比,活性氯含量降低較少,表明ADMH通過(guò)共價(jià)鍵與織物纖維結(jié)合牢度高,賦予整理織物較好的可再生抗菌功能。

    圖3 氯胺抗菌織物經(jīng)不同次數(shù)洗滌及活化后的活性氯含量Fig.3 Active chlorine content of fabrics after different washing times and activation

    3 結(jié) 論

    1)經(jīng)3-烯丙基-5,5-二甲基乙內(nèi)酰脲(ADMH)接枝整理的滌綸/錦綸超細(xì)纖維針織物,其最佳活化工藝為:次氯酸鈉溶液活性氯含量3 000 mg/kg,活化時(shí)間20 min,烘干溫度60 ℃,烘干時(shí)間20 min。

    2)活化氯胺抗菌織物與濃度分別為2.51×105、2.19×105的金黃色葡萄球菌和大腸桿菌進(jìn)行接觸,在接觸3 min后抑菌率均達(dá)到99.999%;活化氯胺抗菌織物對(duì)甲型流感病毒H1N1的抗病毒活性率達(dá)到99.94%。

    3)活化氯胺抗菌織物用水潤(rùn)濕并擦拭醫(yī)院ICU病房床欄及邊柜后,在擦拭表面未檢測(cè)到細(xì)菌?;罨劝房咕椢镞B續(xù)擦拭30張食堂桌面后,桌面和擦拭織物均無(wú)細(xì)菌生長(zhǎng);其可耐受50次的家庭洗滌,且活化后織物上的活性氯含量仍達(dá)到311 mg/kg。

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