• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    銦鎵共摻雜對n-ZnO納米棒/p-GaN異質(zhì)結生長行為和光電性能的影響

    2022-07-30 00:49:06尹佳奇余春燕翟光美李天保張竹霞
    人工晶體學報 2022年6期
    關鍵詞:晶格異質(zhì)生長

    尹佳奇,余春燕,翟光美,李天保,張竹霞

    (1.太原理工大學材料科學與工程學院,太原 030024;2.太原理工大學,新材料界面科學與工程教育部重點實驗室,太原 030024;3.太原理工大學航空航天學院,太原 030024;4.山西先進永磁材料與技術協(xié)同創(chuàng)新中心,臨汾 041004)

    0 引 言

    氧化鋅(ZnO)在室溫下不僅具有直接帶隙(3.37 eV)和高的激子結合能(60 meV)[1],還有良好的化學穩(wěn)定性、生物相容性、獨特的物理和光學特性等優(yōu)點,這使其在發(fā)光二極管(light emitting diode, LED)領域備受關注[2-5]。ZnO同質(zhì)結器件雖然在界面質(zhì)量方面比異質(zhì)結器件更有優(yōu)勢,但是高質(zhì)量p-ZnO的合成仍然是一個挑戰(zhàn),這在很大程度上限制了其發(fā)展[6-7]。由于GaN和ZnO具有相同的六方纖鋅礦結構、相似的晶格常數(shù)和相近的帶隙能量,所以p-GaN成為構建n-ZnO/p-GaN異質(zhì)結的理想材料[8-10]。然而,由于n-ZnO中低的載流子濃度和高的勢壘高度阻礙了異質(zhì)結界面上的電子和空穴的傳輸,導致異質(zhì)結二極管的電學和光學性能無法滿足構建高性能器件的要求[11-12]。

    近年來,在大量實驗研究的基礎上,研究人員發(fā)現(xiàn)加入合適的摻雜劑能夠改變ZnO納米棒(nanorods,NRs)的微觀形貌和能帶結構,進而提高其光電性能。由于In與Ga的離子半徑和Zn的離子半徑很接近,所以In和Ga元素成為提高ZnO電學性能的首選摻雜劑[13-14]。In摻雜不僅使ZnO NRs具有優(yōu)異的透光性、導電性和化學穩(wěn)定性,同時還能夠調(diào)節(jié)LED發(fā)光顏色和提高其性能[15-17]。Ga是一種相對穩(wěn)定的摻雜元素,與其他元素相比,其誘發(fā)副反應的可能性要小得多。由于Zn2+(0.074 nm)的離子半徑接近Ga3+(0.062 nm)和In3+(0.08 nm)的離子半徑,因此Ga3+或In3+取代Zn2+的位置時,產(chǎn)生的晶格失配會比較小,進而會導致較少的晶格畸變和晶體結構缺陷。一些研究表明,兩組元素的共摻雜ZnO NRs比單元素摻雜的樣品具有更好的導電性。這是因為共摻雜元素的協(xié)同作用能夠提供更高的載流子濃度,從而提高其電導率[18-20]。

    本研究采用低溫水熱法生長了不同濃度的In和Ga共摻雜n-ZnO NRs,研究了不同的共摻雜濃度對n-ZnO NRs微觀結構、形貌和光學性能的影響。同時也研究了不同濃度的In和Ga共摻雜對n-ZnO NRs/p-GaN異質(zhì)結導電性能的影響,為其應用于光電子領域提供一定的研究基礎。

    1 實 驗

    1.1 實驗試劑

    實驗所用的試劑均是分析純,其中醋酸鋅、丙酮和無水乙醇為國藥集團化學試劑有限公司生產(chǎn);水合硝酸鎵、水合硝酸銦、單乙醇胺、乙二醇甲醚和六亞甲基四胺(hexamethylenetetramine, HMTA)均為上海阿拉丁生化科技有限股份公司生產(chǎn)。p-GaN襯底均用丙酮、無水乙醇和去離子水清洗干凈。

    1.2 In和Ga共摻ZnO NRs的制備

    本文采用兩步法在p-GaN上生長In和Ga共摻雜的ZnO NRs。生長之前,將p-GaN襯底依次在丙酮、乙醇和去離子水中超聲15 min,用真空干燥箱干燥后備用。將2.195 g二水乙酸鋅溶解在20 mL的乙二醇甲醚中,并加入0.01 mol單乙醇胺作為穩(wěn)定劑,配制成濃度為0.5 mol/L的種子層溶液,然后把溶液均勻地旋涂在p-GaN上。為了獲得更好的結晶質(zhì)量,將樣品置于管式爐中500 ℃退火60 min。最后,把ZnO種子層包覆的p-GaN襯底垂直放入裝有生長溶液的反應釜中,于95 ℃保溫4 h。生長溶液是將濃度為0.05 mol/L的In(NO3)3和Ga(NO3)3溶液添加到相同濃度的Zn(NO3)2溶液中,使In3+/(In3++Ga+Zn2+)的摩爾比分別為0、3%、6%、9%,Ga3+/(In3++Ga+Zn2+)的摩爾比為1%,然后與同體積同濃度C6H12N4溶液混合,按照其在生長溶液中加入的In摻雜劑濃度由低到高,樣品分別標記為S1、S2和S3,而未被摻雜樣品被命名為S0。

    蒸鍍電極之前,先旋涂好光刻膠,通過光刻膠填滿NRs之間的空隙,這一步有助于NRs頂端與電極之間形成良好的歐姆接觸。然后對多余的光刻膠進行蝕刻,暴露出NRs的頂端。然后,將其面積的15%浸入稀鹽酸中腐蝕3 min,用棉簽擦拭干凈腐蝕的部分,露出GaN薄膜。用高溫膠帶遮擋住n-ZnO區(qū)域,之后用熱蒸發(fā)法在GaN上沉積厚度為5 nm/5 nm的Ni/Au作為p電極。最后,去除高溫膠帶后,把銦粒均勻地按壓到ZnO上,在500 ℃下N2氛圍中退火10 min以形成n電極。

    1.3 表征技術

    采用日本Y-2000型X射線衍射(XRD)儀和JEOL JSM6700F場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)對In和Ga共摻雜ZnO NRs進行晶體結構表征和微觀形貌分析,采用美國NAN-RPM2000型光致發(fā)光(photoluminescence, PL)光譜掃描儀(激發(fā)波長:266 nm)和Perkin-Elmer Lambda 950分光光度計分析樣品的光學性質(zhì),采用日本島津公司X射線光電子能譜(XPS)儀對樣品進行了元素分析。最后,采用遠方WY精密數(shù)顯直流穩(wěn)壓電源測試系統(tǒng)測試樣品的電學性能。

    2 結果與討論

    圖1(a)是在不同的In和Ga共摻雜濃度下n-ZnO NRs的XRD圖譜,圖1(b)為圖1(a)中(002)面衍射峰的局部放大圖,圖1(c)是Zn、O、In和Ga的元素分布圖,用不同顏色代表每種元素單獨的元素分布圖。所有樣品衍射峰的位置都與纖鋅礦ZnO(ICDD No.36-1451)報道的位置相吻合。從圖1(a)中可以看出,所有樣品都只有一個較強的(002)衍射峰,這表明所制備的ZnO NRs都具有良好的c軸取向和六方纖鋅礦結構。此外,在圖1(a)中沒有觀察到屬于Ga或In的其他衍射峰,這表明Ga和In都很好地固溶到了ZnO晶格中。圖1(c)是不同濃度的In和Ga共摻雜n-ZnO NRs中Zn和In元素分布結果。隨著In摻雜濃度的增加,n-ZnO NRs中In/(In+Zn)的摩爾比值分別為2.7%、3.7%和9.2%。In/(In+Zn)摩爾比值的增大,表明In原子取代了部分Zn原子,已經(jīng)固溶到ZnO晶格內(nèi)部。EDS分析中沒有顯示出Ga元素,可能是因為Ga的摻雜含量很小,在EDS的檢測限以下,導致Ga元素沒有被檢測到。ZnO NRs的晶格參數(shù)c依據(jù)XRD衍射峰利用公式(1)計算得到[17]:

    c=λ/sinθ

    (1)

    式中:λ為波長;θ為衍射角。

    ZnO NRs的XRD衍射峰位置、(002)衍射峰的半峰全寬(FWHM)和晶格參數(shù)如表1所示。從表1中可以看到,In和Ga共摻雜后,ZnO NRs的(002)衍射峰有輕微地向小角度移動的趨勢。這可能是由于In的摻雜比例較大,當In和Ga原子固溶到ZnO晶格內(nèi)部時,晶格常數(shù)增大,引起了晶格的擴張,從而導致(002)衍射峰的位置向小角度偏移。和未摻雜樣品相比,共摻雜樣品的(002)衍射峰半峰全寬明顯變小,表明In和Ga共摻雜有助于改善ZnO的晶體質(zhì)量。其中在共摻樣品中,樣品S2的(002)衍射峰半峰全寬最小,表明其結晶質(zhì)量最好。結果表明只有在合適的摻雜濃度下,In和Ga的共摻雜才能提高ZnO的結晶質(zhì)量。

    表1 ZnO NRs的XRD衍射峰位置、(002)峰的FWHM和晶格參數(shù)Table 1 XRD peak positions, FWHM of (002) peak, and lattice parameter of ZnO NRs

    為了研究不同濃度的In和Ga共摻雜對ZnO NRs的形貌和尺寸的影響,對其進行了FE-SEM掃描分析。如圖2(a)~(d)分別是樣品S0、S1、S2和S3的SEM照片。所有ZnO NRs的頂部為規(guī)則的六邊形,ZnO NRs沿與p-GaN襯底垂直的方向生長,這表明ZnO NRs具有良好的c軸生長取向性,與XRD測試結果相一致。樣品S0、S1、S2和S3的平均直徑分別約為110 nm、90 nm、85 nm和70 nm。In和Ga共摻雜后,ZnO NRs在p-GaN上的取向性變差,其平均直徑比未摻雜的平均直徑小,而密度略微有所提升。

    圖2 不同In和Ga共摻雜濃度下ZnO NRs的FE-SEM照片F(xiàn)ig.2 SEM images of ZnO NRs at different In and Ga co-doping concentration

    結合其他學者之前的研究和本實驗結果,In和Ga共摻雜ZnO NRs可能的生長過程如下:

    (CH2)6N4+6H2O → 6HCHO+4NH3·H2O

    (2)

    (3)

    Zn2++aX3++bOH-→ZnXa(OH)b→ZnXaO0.5b+ 0.5bH2O

    (4)

    在水熱生長過程中,HMTA的存在促進了ZnO NRs的定向生長。由于HMTA能抑制Zn2+的吸收,HMTA在NRs的非極性表面的螯合作用阻礙了纖鋅礦ZnO晶體的六個棱柱面的生長,這有助于ZnO晶體沿c軸擇優(yōu)生長,從而有利于棒狀結構的形成[11,21-22]。水熱反應所使用的溫度必須能夠引起HMTA的分解,以提供形成ZnO的羥基離子(OH-),如化學方程(2)和(3)。當OH-濃度足夠大時,生長溶液達到過飽和狀態(tài),Zn2+將與OH-反應生成Zn(OH)2沉淀,由Zn(OH)2沉淀形成的ZnO晶核在ZnO種子層上不斷聚集,從而生長出ZnO NRs,如方程(4)所示。在水熱生長初始階段,ZnO籽晶層的存在對于NRs的形成至關重要,因為它為ZnO的形成提供了非均勻的成核位點。由于ZnO是極性晶體,每個Zn原子與四個O原子配位。Zn2+和O2-沿c軸交替排列,根據(jù)終止離子的不同,可以帶正電荷,也可以帶負電荷[23]。這些靜電電荷吸引相反電荷的離子,并導致ZnO晶體的積累。根據(jù)經(jīng)典成核模型,由于In3+和Ga3+與OH-形成絡合離子,不僅增加了形成ZnO晶核的勢壘,還降低了OH-的濃度[24]。In3+和Ga3+在化學方程(4)中的生長過程融入到ZnO中。In3+和Ga3+的摻入促進ZnO沿c軸方向快速生長,導致ZnO NRs的直徑略微減小。

    如圖3所示,所有樣品都有兩個發(fā)射峰:一個是強的紫外發(fā)射峰,另一個是微弱的可見光發(fā)射峰。S0、S1、S2和S3樣品的紫外發(fā)射峰分別位于376.6 nm、377.1 nm、379.1 nm和379.6 nm處。與未摻雜ZnO相比,共摻雜后的ZnO NRs的UV發(fā)射峰發(fā)生輕微地紅移,這可通過帶隙重整(band gap renormalization, BGR)和表面共振效應來解釋[25-26]。BGR很可能源自導帶中多余自由電子之間的庫侖相互作用和電子雜質(zhì)散射。此外,共摻雜的ZnO NRs的UV發(fā)射峰的相對強度明顯降低。這是因為In3+和Ga3+固溶到ZnO晶格時,ZnO禁帶邊自由激子的輻射復合會減少,從而導致紫外發(fā)光峰的強度降低[27]。樣品S2的可見光發(fā)射比其他樣品更加明顯。ZnO中的可見光發(fā)射通常來自氧空位,這可以歸因于氧空位在發(fā)光過程中充當輻射中心[28-29]。樣品S2的可見光發(fā)射峰的強度最大,這可能是因為ZnO晶體中引入的氧空位比較多。In和Ga共摻雜對樣品氧空位的影響將在下文中利用XPS測試進一步證實。

    圖3 不同In和Ga共摻雜濃度下ZnO NRs的光致發(fā)光光譜Fig.3 Photoluminescence spectra of ZnO NRs at different In and Ga co-doping concentration

    為了驗證In和Ga共摻雜對n-ZnO NRs帶隙的影響,對所有樣品進行了紫外-可見吸收光譜分析。如圖4(a)所示,所有樣品在375~395 nm范圍內(nèi)只有一個紫外吸收峰,而在可見光區(qū)域都幾乎沒有任何吸收峰。從圖中可以清晰地看到,隨著In和Ga共摻雜濃度的增加,共摻雜后ZnO NRs的吸收峰出現(xiàn)輕微的紅移,這導致帶隙能量降低。利用外推法得出樣品S0、S1、S2和S3樣品的光學帶隙分別為3.145 eV、3.143 eV、3.120 eV和3.116 eV。隨著In/Zn的原子比增大,樣品的光學帶隙Eg減小,這與摻雜劑的濃度、雜質(zhì)能級以及 ZnO的軌道雜化等因素有關,這些因素的協(xié)同效應會改變其復合機制,最終表現(xiàn)為光學帶隙的減小[30-31]。

    圖4 不同In和Ga共摻雜濃度下ZnO NRs的紫外吸收光譜圖(a)和相應的(ahν)2-hν關系圖(b)Fig.4 UV absorption spectra (a) and corresponding (ahν)2-hν relationship diagram (b) of ZnO NRs at different In and Ga co-doping concentration

    為了深入了解Zn2+和O2-的成鍵狀態(tài)和化學鍵結構,進行了如圖5和表2所示的XPS分析。ZnO NRs的O1s譜,如圖5(b)所示,觀察到的不對稱峰用高斯擬合解卷積成3個不同的子峰(OI、OII和OIII)。OI可以用O2-與ZnO晶格中的金屬離子結合來解釋,OII的組分對應于ZnO晶格內(nèi)的氧空位,OIII與缺陷和化學吸附有關。如表2所示,樣品S0、S1、S2和S3的OII/Otot相對積分峰強度比分別為38.1%、37.2%、41.3%、和41.1%。值得注意的是,摻雜樣品S2的OII/Otot的強度比最大,這表明In和Ga摻雜在一定程度上削弱了平均金屬-氧鍵能,從而在ZnO晶格中誘導了更多的氧空位,這能夠解釋前面PL譜中這個樣品的可見光發(fā)射峰的強度最高。ZnO NRs的窄掃描Zn 2p譜如圖5(a)所示,樣品S0、S1、S2和S3的結合能分別為1 043.262 6 eV、1 043.263 2 eV、1 043.405 eV和1 043.803 8 eV,可知在摻雜樣品中,Zn 2p的峰向結合能較高的方向輕微移動。Zn 2p峰位移可以用Zn、In和Ga元素的電負性(X)差異來解釋。由于In(X=1.78)和Ga(X=1.81)的電負性高于Zn的電負性,在摻雜樣品中形成了比Zn—O鍵更強的In—O鍵和Ga—O鍵,從而提高了Zn2p的結合能[18]。從圖5(c)和(d)中可以清楚地觀察到Ga 2p3/2和In 3d3/2峰,進一步表明In和Ga確實已經(jīng)摻入到ZnO內(nèi)。

    圖5 不同In和Ga共摻雜濃度下n-ZnO NRs的XPS光譜Fig.5 XPS spectra of n-ZnO NRs at different In and Ga co-doping concentration

    為了評價In和Ga共摻雜對器件性能的影響,研究了n-ZnO NRs/p-GaN器件的電學特性。圖6(a)顯示了n-ZnO NRs/p-GaN異質(zhì)結的結構示意圖。p-GaN不僅是ZnO NRs生長的緩沖層,也是異質(zhì)結的空穴注入層。為了便于分析I-V曲線,文中將從-10 V到0 V以及從0 V到5 V之間的橫坐標局部放大,分別如圖6(b)中的下方和上方插圖所示。圖6(b)顯示了器件的I-V曲線,所有器件都具有良好的整流特性。從圖6(b)內(nèi)上方的插圖可知,隨著In和Ga共摻雜含量的增加,開啟電壓大約從2 V降低到1 V。從圖6(b)中下方的插圖可知,反向偏壓下較小的擊穿電壓表明在結界處存在漏電流,這不僅與NRs和金屬電極之間的接觸電阻有關,還與界面層中較高的缺陷濃度或陷阱中心有關[16,32]。從I-V曲線可以清楚地看到,In和Ga共摻雜ZnO NRs的電流隨電壓的升高而增大,且隨著共摻雜濃度的增加而增大。在40 V時,隨著In和Ga共摻雜濃度的增加,樣品的電流分別為5.7 mA、32.9 mA、48.4 mA和62.6 mA。這可能是In和Ga共摻雜濃度的增加導致ZnO NRs中電子濃度的增加,因此電子擴散電流的增加更為顯著。Zn原子最外層有2個電子,In和Ga原子最外層有3個電子,當Zn原子被In和Ga原子取代時,會釋放一個自由電子[33]。隨著In/Zn比例增加,ZnO NRs中的電子的濃度會逐漸增大,躍遷到導帶的電子增多。

    表2 不同In和Ga共摻雜濃度下ZnO NRs的O1s XPS光譜中峰位比Table 2 O1s peak ratio in XPS spectra of ZnO NRs at different In and Ga co-doping concentration

    圖6 n-ZnO NRs/p-GaN異質(zhì)結的結構示意圖(a)和不同In和Ga共摻雜濃度下ZnO NRs/p-GaN異質(zhì)結的I-V特性曲線(b)Fig.6 Schematic diagram of structure of n-ZnO NRs/p-GaN heterojunction (a) and I-V characteristic curves of ZnO NRs/p-GaN heterojunction at different In and Ga co-doping concentration (b)

    3 結 論

    本文利用SEM、XRD、PL、XPS、UV-Vis吸收光譜和I-V等測試分析方法研究了不同濃度的In和Ga共摻雜對n-ZnO NRs的微觀結構和n-ZnO NRs/p-GaN異質(zhì)結LED光電性能的影響。研究結果如下:ZnO NRs的平均直徑隨著In和Ga共摻雜濃度的增加而降低,密度卻逐漸增大。此外,隨著摻雜濃度的增加,NRs的取向性逐漸變差。In和Ga共摻雜減小了ZnO的帶隙,因此樣品的紫外發(fā)射峰出現(xiàn)輕微的紅移。結合XRD的分析可知,S2樣品半峰全寬最小,ZnO晶體的結晶質(zhì)量最好。不同摻雜濃度的n-ZnO NRs/p-GaN異質(zhì)結都顯示出良好的整流特性。In和Ga共摻雜增加了ZnO NRs中電子的濃度,改善了n-ZnO NRs/p-GaN異質(zhì)結的導電性能。

    猜你喜歡
    晶格異質(zhì)生長
    碗蓮生長記
    小讀者(2021年2期)2021-03-29 05:03:48
    非線性光學晶格中的梯度流方法
    生長在哪里的啟示
    華人時刊(2019年13期)2019-11-17 14:59:54
    生長
    文苑(2018年22期)2018-11-19 02:54:14
    一個新非線性可積晶格族和它們的可積辛映射
    《生長在春天》
    一族拉克斯可積晶格方程
    隨機與異質(zhì)網(wǎng)絡共存的SIS傳染病模型的定性分析
    Ag2CO3/Ag2O異質(zhì)p-n結光催化劑的制備及其可見光光催化性能
    MoS2/ZnO異質(zhì)結的光電特性
    物理實驗(2015年10期)2015-02-28 17:36:52
    狠狠狠狠99中文字幕| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产一区二区在线av高清观看| 国产一区二区在线观看日韩| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 日韩欧美精品v在线| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 亚洲欧美精品综合久久99| 午夜福利成人在线免费观看| av黄色大香蕉| 国产在视频线在精品| 免费在线观看成人毛片| 久久久久久久午夜电影| 哪里可以看免费的av片| 国产精品人妻久久久影院| 一夜夜www| 国产成人影院久久av| a级毛色黄片| 在线播放国产精品三级| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲国产高清在线一区二区三| 免费在线观看影片大全网站| 欧美又色又爽又黄视频| 一区福利在线观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲精品色激情综合| 亚洲熟妇熟女久久| 听说在线观看完整版免费高清| 成人午夜高清在线视频| 美女cb高潮喷水在线观看| 欧美在线一区亚洲| av在线天堂中文字幕| av在线播放精品| 一级毛片我不卡| 国产亚洲av嫩草精品影院| 毛片女人毛片| 一个人观看的视频www高清免费观看| 中文字幕熟女人妻在线| 深爱激情五月婷婷| 18禁在线播放成人免费| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲精品影视一区二区三区av| 欧美成人a在线观看| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 久久6这里有精品| 高清毛片免费观看视频网站| 1024手机看黄色片| 最近的中文字幕免费完整| 99热这里只有是精品在线观看| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 小说图片视频综合网站| 三级国产精品欧美在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产大屁股一区二区在线视频| 成人美女网站在线观看视频| 欧美潮喷喷水| 亚洲无线观看免费| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国内精品美女久久久久久| 成人av一区二区三区在线看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产精品福利在线免费观看| av国产免费在线观看| 少妇的逼好多水| 久久久色成人| 十八禁国产超污无遮挡网站| 久久久久久九九精品二区国产| 哪里可以看免费的av片| 国产人妻一区二区三区在| 国产色婷婷99| 三级国产精品欧美在线观看| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 精品一区二区三区视频在线| 看片在线看免费视频| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产高清视频在线观看网站| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产精品野战在线观看| 日本与韩国留学比较| 18禁在线播放成人免费| 欧美高清性xxxxhd video| 色综合色国产| 97超视频在线观看视频| 能在线免费观看的黄片| 欧美日本视频| eeuss影院久久| 亚洲七黄色美女视频| 人妻久久中文字幕网| 色综合色国产| 五月玫瑰六月丁香| 99热6这里只有精品| 日韩成人伦理影院| 色噜噜av男人的天堂激情| 成人特级黄色片久久久久久久| 深夜a级毛片| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 久久人人爽人人片av| 亚洲成av人片在线播放无| 国产男靠女视频免费网站| 欧美性感艳星| 亚洲av不卡在线观看| 一个人看视频在线观看www免费| 看非洲黑人一级黄片| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 亚洲第一电影网av| 1000部很黄的大片| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 美女高潮的动态| 一个人看视频在线观看www免费| eeuss影院久久| 亚洲五月天丁香| 色尼玛亚洲综合影院| 婷婷精品国产亚洲av| 久久久久久久久大av| 国产精华一区二区三区| 亚洲人成网站在线观看播放| av国产免费在线观看| 亚洲五月天丁香| av在线老鸭窝| 国产av在哪里看| 亚洲七黄色美女视频| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲成人av在线免费| 草草在线视频免费看| 亚洲精品久久国产高清桃花| 免费观看精品视频网站| 深夜a级毛片| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产av一区在线观看免费| 久久精品91蜜桃| 99在线人妻在线中文字幕| 人妻少妇偷人精品九色| 看免费成人av毛片| 深夜精品福利| 一进一出抽搐动态| 大香蕉久久网| 日韩三级伦理在线观看| 99热这里只有是精品在线观看| 久久鲁丝午夜福利片| 免费av毛片视频| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产精品野战在线观看| 五月伊人婷婷丁香| 最近手机中文字幕大全| 伦精品一区二区三区| avwww免费| 免费观看的影片在线观看| 免费人成在线观看视频色| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲高清免费不卡视频| 国内精品久久久久精免费| 日韩一本色道免费dvd| 免费看美女性在线毛片视频| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲成人久久性| 久久久精品欧美日韩精品| 久久草成人影院| 一级黄色大片毛片| 天堂动漫精品| 久久久久性生活片| 亚洲成人av在线免费| 国产黄a三级三级三级人| 99热这里只有是精品在线观看| 伦理电影大哥的女人| 99热只有精品国产| 女人被狂操c到高潮| 黄色日韩在线| 亚洲精品粉嫩美女一区| 精品久久久久久成人av| ponron亚洲| 一夜夜www| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产高清视频在线播放一区| 国产精品三级大全| 亚洲七黄色美女视频| 好男人在线观看高清免费视频| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 两个人的视频大全免费| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 日本-黄色视频高清免费观看| 日韩欧美三级三区| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 日韩 亚洲 欧美在线| 久久草成人影院| 亚洲国产精品国产精品| 国产免费男女视频| 波多野结衣高清无吗| 成人国产麻豆网| 精品久久久久久成人av| 一本精品99久久精品77| 欧美潮喷喷水| 网址你懂的国产日韩在线| 婷婷精品国产亚洲av在线| 久久精品影院6| 97热精品久久久久久| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 人人妻人人看人人澡| 日本黄大片高清| 黑人高潮一二区| 久久午夜福利片| 亚洲精品456在线播放app| av专区在线播放| 国产精品一区二区性色av| 天堂√8在线中文| 禁无遮挡网站| 亚洲人成网站在线观看播放| 搡老岳熟女国产| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲av不卡在线观看| 日本黄大片高清| 精品免费久久久久久久清纯| 一级毛片aaaaaa免费看小| 精品人妻视频免费看| 99久国产av精品国产电影| 伦精品一区二区三区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 天堂影院成人在线观看| 美女大奶头视频| 久久午夜亚洲精品久久| 白带黄色成豆腐渣| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲精品国产成人久久av| 色尼玛亚洲综合影院| 日韩精品青青久久久久久| 嫩草影院入口| 搞女人的毛片| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 国产乱人偷精品视频| 亚洲av中文av极速乱| 一个人观看的视频www高清免费观看| 亚洲丝袜综合中文字幕| 久久久成人免费电影| 最近的中文字幕免费完整| 欧美不卡视频在线免费观看| 久久久精品欧美日韩精品| 俄罗斯特黄特色一大片| 一级黄片播放器| 免费一级毛片在线播放高清视频| 嫩草影视91久久| 国产一区二区激情短视频| 简卡轻食公司| 国产成人一区二区在线| 成人国产麻豆网| 夜夜爽天天搞| 日本一本二区三区精品| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲av免费在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 国产精品永久免费网站| 国产免费男女视频| 亚洲专区国产一区二区| 男女视频在线观看网站免费| 黄片wwwwww| 麻豆久久精品国产亚洲av| 中文在线观看免费www的网站| 欧美激情国产日韩精品一区| 免费无遮挡裸体视频| 成人毛片a级毛片在线播放| 国产亚洲91精品色在线| 99久国产av精品国产电影| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 在线观看免费视频日本深夜| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 免费看av在线观看网站| 特级一级黄色大片| 亚洲精品成人久久久久久| 成人漫画全彩无遮挡| 色视频www国产| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 久久久国产成人精品二区| 搡老熟女国产l中国老女人| www日本黄色视频网| 天天躁日日操中文字幕| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 久久精品人妻少妇| 性色avwww在线观看| 久久久久国产网址| 观看美女的网站| 免费一级毛片在线播放高清视频| 久久精品影院6| 日韩欧美国产在线观看| 国产高清激情床上av| 欧美丝袜亚洲另类| 全区人妻精品视频| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 伊人久久精品亚洲午夜| 淫秽高清视频在线观看| 久久久久久久久中文| 亚洲av免费在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看 | 国产乱人偷精品视频| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 国产欧美日韩一区二区精品| 日韩在线高清观看一区二区三区| 午夜a级毛片| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国产av在哪里看| 欧美日韩乱码在线| 国产av一区在线观看免费| 亚洲真实伦在线观看| 最近手机中文字幕大全| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲美女视频黄频| 国产精品一区www在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 在线观看av片永久免费下载| 一夜夜www| 丝袜喷水一区| 2021天堂中文幕一二区在线观| 毛片女人毛片| 亚洲欧美日韩东京热| 九色成人免费人妻av| 色av中文字幕| 99国产极品粉嫩在线观看| 久久国内精品自在自线图片| 色5月婷婷丁香| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 久久人人爽人人片av| 久久鲁丝午夜福利片| 精品乱码久久久久久99久播| 国产精品伦人一区二区| 亚洲最大成人中文| 国产成年人精品一区二区| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲色图av天堂| 亚洲精品日韩av片在线观看| 久久国内精品自在自线图片| 国产成人一区二区在线| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲av不卡在线观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 男人的好看免费观看在线视频| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产三级在线视频| 国模一区二区三区四区视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产一区二区三区av在线 | 久久九九热精品免费| 日韩在线高清观看一区二区三区| 婷婷六月久久综合丁香| 国产人妻一区二区三区在| 色综合色国产| 久久久精品94久久精品| 欧美国产日韩亚洲一区| 日韩精品青青久久久久久| 精品久久久久久久末码| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 最好的美女福利视频网| 一本久久中文字幕| 久久久久免费精品人妻一区二区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 中文字幕av在线有码专区| 久久久久久久午夜电影| 欧美日本视频| 最近视频中文字幕2019在线8| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 天堂影院成人在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 丰满的人妻完整版| 欧美另类亚洲清纯唯美| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 欧美国产日韩亚洲一区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 久久久久久伊人网av| 久久久久精品国产欧美久久久| 精品一区二区免费观看| 国产综合懂色| 哪里可以看免费的av片| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 免费人成视频x8x8入口观看| 小说图片视频综合网站| 国内精品宾馆在线| 久久热精品热| 最新在线观看一区二区三区| 黄片wwwwww| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 一区福利在线观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 亚洲自拍偷在线| 久久人人爽人人片av| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产淫片久久久久久久久| 1000部很黄的大片| 一级黄片播放器| 免费看a级黄色片| 又爽又黄无遮挡网站| av国产免费在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 男女下面进入的视频免费午夜| 成年av动漫网址| 日韩精品有码人妻一区| 级片在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 久久久久免费精品人妻一区二区| 久久6这里有精品| 看十八女毛片水多多多| 国产亚洲av嫩草精品影院| 悠悠久久av| 亚洲成人久久爱视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 麻豆av噜噜一区二区三区| 深夜a级毛片| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 久久久精品大字幕| 久久久久久大精品| 日本熟妇午夜| 99riav亚洲国产免费| 寂寞人妻少妇视频99o| 欧美色视频一区免费| 午夜福利高清视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 色在线成人网| 国产91av在线免费观看| 亚州av有码| 99精品在免费线老司机午夜| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产亚洲精品av在线| 九色成人免费人妻av| 乱码一卡2卡4卡精品| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日本黄色视频三级网站网址| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲乱码一区二区免费版| 最近在线观看免费完整版| 一个人看视频在线观看www免费| 国产男人的电影天堂91| 特大巨黑吊av在线直播| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 白带黄色成豆腐渣| 丰满人妻一区二区三区视频av| 一级av片app| 人妻夜夜爽99麻豆av| 天天躁日日操中文字幕| 久久人人爽人人片av| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 黄色一级大片看看| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲最大成人中文| 天美传媒精品一区二区| 成人永久免费在线观看视频| 精品无人区乱码1区二区| 99久久九九国产精品国产免费| 嫩草影院精品99| 免费人成在线观看视频色| 免费电影在线观看免费观看| 午夜精品国产一区二区电影 | 国产成人影院久久av| 网址你懂的国产日韩在线| 日日干狠狠操夜夜爽| 特级一级黄色大片| av卡一久久| 成年女人看的毛片在线观看| 午夜激情欧美在线| avwww免费| 久久久久久久亚洲中文字幕| 嫩草影院精品99| 色综合色国产| 精品一区二区三区视频在线| 午夜福利18| 亚洲欧美精品综合久久99| 亚洲综合色惰| 午夜视频国产福利| av视频在线观看入口| 亚洲国产高清在线一区二区三| 三级毛片av免费| 精华霜和精华液先用哪个| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产黄a三级三级三级人| 久久久久久久久久成人| 最后的刺客免费高清国语| 22中文网久久字幕| 色av中文字幕| 久久精品影院6| 欧美+日韩+精品| 日韩高清综合在线| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看 | 内射极品少妇av片p| 久久午夜福利片| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产单亲对白刺激| 国产精品免费一区二区三区在线| 在线播放无遮挡| 夜夜爽天天搞| 成人av一区二区三区在线看| 成年女人毛片免费观看观看9| av免费在线看不卡| 在线国产一区二区在线| 色播亚洲综合网| 国产一级毛片七仙女欲春2| 99热这里只有是精品在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| 99久久精品一区二区三区| 亚洲av第一区精品v没综合| 久久精品91蜜桃| 久久99热6这里只有精品| 久久99热这里只有精品18| 国产精品野战在线观看| 欧美zozozo另类| 两个人的视频大全免费| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 长腿黑丝高跟| 亚洲最大成人中文| 1024手机看黄色片| 五月伊人婷婷丁香| 青春草视频在线免费观看| 观看美女的网站| 免费观看在线日韩| 一级av片app| 国产一区亚洲一区在线观看| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 久久午夜亚洲精品久久| 日韩欧美精品v在线| 又爽又黄a免费视频| 免费看光身美女| a级毛片a级免费在线| 91狼人影院| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产av麻豆久久久久久久| 亚洲精品粉嫩美女一区| 18+在线观看网站| 亚洲av一区综合| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| av在线播放精品| 国产老妇女一区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 日本黄大片高清| 国产成人aa在线观看| 国产男靠女视频免费网站| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 亚洲高清免费不卡视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲国产色片| 一进一出抽搐gif免费好疼| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 日本与韩国留学比较| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久亚洲精品不卡| 一本精品99久久精品77| 国产成年人精品一区二区| 国产伦精品一区二区三区四那| or卡值多少钱| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 欧美成人一区二区免费高清观看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 亚洲av电影不卡..在线观看| 午夜a级毛片| 欧美高清性xxxxhd video| 免费电影在线观看免费观看| 亚洲三级黄色毛片| 91麻豆精品激情在线观看国产| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 高清毛片免费看| 久久久久久久久大av| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 天堂动漫精品| 亚洲丝袜综合中文字幕| 舔av片在线| 天天一区二区日本电影三级| 欧美成人一区二区免费高清观看| 精品熟女少妇av免费看| 能在线免费观看的黄片| 午夜影院日韩av| 国产精品久久电影中文字幕| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产精品电影一区二区三区| 深爱激情五月婷婷| 看免费成人av毛片| 午夜老司机福利剧场| 日本黄大片高清| a级毛色黄片| 国产高清激情床上av| 精品久久久久久久久久免费视频| 久久久久久大精品| 少妇熟女aⅴ在线视频| 中国美女看黄片| 亚洲一区二区三区色噜噜| 韩国av在线不卡| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 午夜亚洲福利在线播放| av天堂中文字幕网| 亚洲欧美日韩高清专用| 日本五十路高清| 亚洲人成网站在线播| 色吧在线观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 日韩精品中文字幕看吧| 国产成人a∨麻豆精品| 欧美区成人在线视频| 国内精品宾馆在线| 日日啪夜夜撸| 99热这里只有精品一区| 亚州av有码| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 高清午夜精品一区二区三区 | 麻豆国产av国片精品| 国产白丝娇喘喷水9色精品| av视频在线观看入口| 免费观看在线日韩|