• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    穩(wěn)固型蔗渣@TiO2復(fù)合材料的制備及光催化性能

    2022-07-16 05:17:42甘激文秦志永黎永生
    大眾科技 2022年5期
    關(guān)鍵詞:蔗渣甘蔗渣銳鈦礦

    甘激文 呂 曠 趙 波 秦志永 黎永生

    穩(wěn)固型蔗渣@TiO2復(fù)合材料的制備及光催化性能

    甘激文1呂曠1趙波2秦志永2黎永生1

    (1.中國(guó)科技開發(fā)院廣西分院,廣西 南寧 530022;2.廣西大學(xué),廣西 南寧 530004)

    采用富有粘附特性的兒茶酚結(jié)構(gòu)修飾蔗渣表面,為納米TiO2粒子生成提供附著位點(diǎn),制備穩(wěn)固型蔗渣@TiO2復(fù)合材料。通過(guò)X射線衍射儀(XRD)、傅立葉變換紅外光譜儀(FTIR)和掃描電鏡(SEM)對(duì)復(fù)合材料的化學(xué)結(jié)構(gòu)和表面形態(tài)進(jìn)行分析,并研究了其光催化性能。XRD表明兒茶酚修飾的蔗渣表面生成了銳鈦礦型TiO2納米粒子,且粘附穩(wěn)固性提高,F(xiàn)TIR及SEM表明蔗渣表面成功負(fù)載納米TiO2粒子,粒徑約為200 nm,光催化研究表明,所制備的蔗渣@TiO2復(fù)合材料具有良好的光催化性能,且在紫外光下催化效果好。

    甘蔗渣;表面修飾;TiO2;光催化

    引言

    隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)的發(fā)展,大量污染物被排放到水體中,導(dǎo)致水體污染現(xiàn)象越來(lái)越嚴(yán)重,這些污染物主要有各類有機(jī)污染物及重金屬離子等,且存在降解時(shí)間長(zhǎng)、濃度較低、易富集化等特點(diǎn),對(duì)自然環(huán)境和人體健康造成巨大威脅[1]。因此,如何更好地處理廢水中污染物一直是研究者關(guān)注的熱點(diǎn),同時(shí)發(fā)展高效、無(wú)污染的處理方法也符合當(dāng)今社會(huì)的需求[2,3]。光催化作為一種解決水體污染的新型方法,具有高效、環(huán)保、制備簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)[4]。

    甘蔗渣作為一種制糖工業(yè)加工剩余物,一直得不到有效重視,甚至一度被認(rèn)為是“工業(yè)垃圾”[5,6],不僅浪費(fèi)資源,也對(duì)環(huán)境產(chǎn)生了危害。我國(guó)南方地區(qū)尤其是廣西地區(qū),擁有大量的制糖企業(yè),甘蔗渣存量極大,高效利用甘蔗渣資源,在緩解甘蔗渣的處理危機(jī)的同時(shí)也會(huì)產(chǎn)生巨大的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)效益[7]。微納米TiO2粒子(尤其是銳鈦礦型)在紫外光下具有良好的光催化能力,對(duì)水體中的有機(jī)染料有著良好催化降解能力[8,9],而且其表面存在一定數(shù)量羥基,為表面負(fù)載和粘附提供了可能性[10]。本文首先采用富有粘附特性兒茶酚結(jié)構(gòu)修飾蔗渣表面,利用原位生成的方法在蔗渣表面生成納米TiO2粒子,從而賦予蔗渣的光催化降解有機(jī)染料的能力。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    甘蔗渣,采購(gòu)于廣西明陽(yáng)制糖廠,鹽酸多巴胺、三(羥甲基)氨基甲烷(Tris)、單寧酸(TA)、硼酸、氟鈦酸銨、羅丹明B及亞甲基橙(MO)等均購(gòu)置于上海阿拉丁有限公司,乙酸、氫氧化鈉等采購(gòu)于天津市大茂化學(xué)試劑公司,蒸餾水實(shí)驗(yàn)室自制。

    1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備

    掃描電子顯微鏡(SEM,Sigma300,德國(guó)蔡司)、多晶X射線衍射儀(XRD,MAX2500V型,日本理學(xué)株式會(huì)社),可見光分光光度計(jì)(UV-5700,上海元析儀器有限公司),傅里葉紅外光譜(Nicolet iS50,美國(guó)賽默飛世爾有限公司),氙燈光源系統(tǒng)(PLS-SXE300D,北京泊菲萊科技有限公司)。

    1.3 材料的制備

    1.3.1蔗渣的預(yù)處理

    將蔗渣置于60℃的干燥箱中干燥24 h后粉碎,收集粒徑為60目以下的蔗渣。配置5%的堿液-尿素體系水溶液,將蔗渣按固液比為1∶20加入到溶液中,60℃條件下攪拌12 h,去除蔗渣中水溶性糖及半纖維素等物質(zhì)。清洗至中性后,干燥至絕干,得到預(yù)處理后蔗渣,記為SCB。

    1.3.2蔗渣的表面兒茶酚修飾

    分別配置2‰多巴胺溶液及2‰單寧酸溶液:取0.4 g鹽酸多巴胺及單寧酸分別加到含有200 g去離子水的燒杯中,加入三羥甲基氨基甲烷調(diào)節(jié)溶液pH值為8.5左右;取1 g預(yù)處理后的蔗渣SCB,分別放入兩種溶液中,在60℃條件下攪拌6 h后離心干燥,即得多巴胺修飾蔗渣(PDA-SCB)及單寧酸修飾蔗渣(TA-SCB)。

    1.3.3蔗渣@TiO2復(fù)合材料的制備

    制備200 mL濃度為0.1 mol/L氟鈦酸銨溶液與200 mL濃度為0.3 mol/L硼酸混合溶液,采用冰醋酸,調(diào)節(jié)溶液pH值至3左右。分別取出1 g絕干的SCB、PDA-SCB、TA-SCB加入上述溶液中,在70℃條件下,攪拌為8h后,清洗至中性,干燥后備用,樣品分別記作SCB-TiO2、PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2。

    1.4 材料的測(cè)試與表征

    1.4.1X射線衍射測(cè)試(XRD)

    采用XRD衍射儀對(duì)超聲波(400 w,120 min)處理前后蔗渣@TiO2復(fù)合材料以連續(xù)掃描模式進(jìn)行測(cè)試。條件為Cu靶輻射(l=1.54184?),采用步進(jìn)測(cè)量方式,掃描電壓40 kV,電流40 mA,掃描范圍2θ為5°~70°,掃描速度5°/min。

    1.4.2傅里葉變換紅外光譜測(cè)試(FTIR)

    取試樣與溴化鉀混合壓片,以4 cm-1的分辨率對(duì)其進(jìn)行掃描,掃描范圍為400 cm-1~4000 cm-1。對(duì)試樣表面的化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析表征。

    1.4.3掃描電子顯微鏡測(cè)試(SEM)

    將蔗渣@TiO2復(fù)合材料試樣采用掃描電子顯微鏡進(jìn)行掃描觀察,其中掃描電壓為5 kV,放大倍數(shù)為5000倍。

    1.5 光催化實(shí)驗(yàn)

    分別配置濃度為20 mg/L的RhB和MO溶液。將20 mg SCB、PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2樣品分別加入到含有50 mL有機(jī)染料的錐形瓶中,放入恒溫振蕩器中進(jìn)行暗處理,溫度為30℃,震蕩速度為120 rpm,處理時(shí)間為1 h,暗處理后催化劑達(dá)到吸附平衡。暗處理后,吸取上層清液測(cè)定吸光度并記為C0,將樣品分別放置在紫外光和可見光氙燈光源下,此后每隔40 min吸取溶液的上層清液測(cè)定吸光度,利用吸光度與濃度的關(guān)系式計(jì)算出相應(yīng)濃度,溶液溶度通過(guò)紫外可見分光光度計(jì)測(cè)得,催化降解率通過(guò)公式(1)計(jì)算可得。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 XRD分析

    圖1 超聲波處理前(a)后(b)蔗渣@TiO2復(fù)合材料的XRD衍射譜圖

    圖1為蔗渣@TiO2復(fù)合材料在超聲波處理前后的XRD圖譜,從圖1(a)可知蔗渣@TiO2復(fù)合材料在22.8°處均出現(xiàn)明顯的特征峰,為蔗渣中的纖維素(002)衍射峰。PDA-SCB、TA-SCB、SCB經(jīng)過(guò)TiO2前驅(qū)體溶液處理后,表面形成了TiO2晶體結(jié)構(gòu)。PDA-SCB-TiO2在25.37°、37.88°、48.12°、55.10°、62.14°處衍射峰分別對(duì)應(yīng)銳鈦礦型TiO2(101)、(004)、(200)、(211)、(213)衍射平面[11,12]。TA-SCB-TiO2在25.37°、37.88°處也出現(xiàn)特征峰,分別與銳鈦礦型二氧化鈦衍射峰對(duì)應(yīng),但是與PDA-SCB-TiO2相比,TA改性甘蔗渣TiO2特征峰較少,且峰強(qiáng)度弱,表明PDA-SCB-TiO2表面比TA-SCB-TiO2含有更多的銳鈦礦型TiO2。此外,SCB-TiO2在25.37°、37.88°、48.12°、55.10°也存在一些明顯的衍射峰,說(shuō)明甘蔗渣表面也有銳鈦礦型TiO2生成。圖1(b)為經(jīng)過(guò)超聲波處理后蔗渣@TiO2復(fù)合材料XRD圖譜,與圖1(a)對(duì)比可知,PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2、SCB-TiO2的峰值均下降,表明經(jīng)過(guò)超聲離心后,三種不同改性甘蔗渣表面均出現(xiàn)了不同TiO2脫落情況,其中,SCB-TiO2在25.37°處的峰值減少最為明顯、幾乎消失,55.10°處的峰值也出現(xiàn)了較大下降,這表明未經(jīng)過(guò)表面修飾的蔗渣對(duì)TiO2的粘附性較差[13],但經(jīng)過(guò)兒茶酚結(jié)構(gòu)表面修飾的蔗渣仍保留相當(dāng)數(shù)量的TiO2結(jié)構(gòu)。

    2.2 傅里葉變換紅外光譜分析

    圖2 蔗渣@TiO2復(fù)合材料的FTIR光譜圖

    如圖2所示,3412 cm-1處峰主要由蔗渣中纖維素的-OH伸縮振動(dòng)產(chǎn)生,2902 cm-1處峰由-CH2伸縮振動(dòng)產(chǎn)生,1615 cm-1為-CH的吸收峰[14]。PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2在3412 cm-1處的峰值明顯變?nèi)跽f(shuō)明甘蔗渣表面羥基與TiO2發(fā)生了反應(yīng),導(dǎo)致-OH數(shù)量減小,且該處的峰向右偏移,表明TA、PDA分別與蔗渣反應(yīng)并形成氫鍵。1620 cm-1處峰對(duì)應(yīng)芳香環(huán)中C=C共振和由PDA帶來(lái)的N-H彎曲振動(dòng)的重疊,表明PDA成功地涂覆到纖維表面上。995 cm-1處為C-O-C鍵彎曲振動(dòng)峰,PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2峰值下降明顯,這是由于蔗渣表面包裹了PDA、TA、TiO2所導(dǎo)致。PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2在846-878 cm-1、660 cm-1附近有許多低強(qiáng)度的寬帶峰,這些峰由Ti-O-Ti鍵拉伸振動(dòng)產(chǎn)生[15],2850 cm-1和2958 cm-1分別為-CH2、-CH3的CH拉伸振動(dòng)峰[16]。由于PDA涂層、TA涂層和納米顆粒的覆蓋,在1738 cm-1、1593 cm-1處的峰強(qiáng)度減弱。相對(duì)于表面未修飾的蔗渣,經(jīng)過(guò)PDA和TA改性的蔗渣3409 cm-1處的峰移向3354 cm-1,這是因?yàn)檎嵩砻娴牧u基分別與PDA、TA重新形成了氫鍵結(jié)構(gòu)所導(dǎo)致[17]。

    2.3 蔗渣@TiO2復(fù)合材料的形貌結(jié)構(gòu)表征

    不同蔗渣@TiO2復(fù)合材料的表面形貌如圖3所示。由圖3(a)可看出經(jīng)過(guò)預(yù)處理后的蔗渣表面出現(xiàn)空洞結(jié)構(gòu),蔗渣被撕裂,同時(shí)甘蔗渣表面明顯被刻蝕,表明甘蔗渣在處理過(guò)程中木質(zhì)素與半纖維素與堿-尿素反應(yīng),留下纖維素骨架,暴露更多的羥基基團(tuán),增大了纖維素可及度,同時(shí)增大了纖維素的接觸面積,為后續(xù)負(fù)載提供了反應(yīng)位點(diǎn)。圖3(b)為SCB-TiO2的電鏡圖片,表面TiO2結(jié)構(gòu)呈片狀結(jié)構(gòu),局部呈顆粒結(jié)構(gòu),分布不均勻,從圖中可以明顯觀察到TiO2已經(jīng)發(fā)生了明顯結(jié)塊現(xiàn)象,TiO2存在形狀從球狀粒子轉(zhuǎn)變?yōu)榫w層,減少了TiO2粒子結(jié)構(gòu)的比表面積,導(dǎo)致TiO2不能在光線照射下突破禁帶進(jìn)行激發(fā);圖3(c)為PDA-SCB-TiO2,表面出現(xiàn)TiO2粒子的微球結(jié)構(gòu),由圖還可以得出TiO2的粒徑為400 nm左右,有的顆粒甚至只有幾十納米,達(dá)到了光催化粒徑程度,圖3(d)表明TiO2粒子以球型晶體結(jié)構(gòu)均勻地分布在TA-SCB表面,粒子直徑約為200 nm,但是粒子產(chǎn)生了明顯團(tuán)聚現(xiàn)象,出現(xiàn)較大粒子團(tuán),這種現(xiàn)象導(dǎo)致TiO2比表面積減小,影響TiO2光催化能力,后續(xù)研究也表明TA-SCB-TiO2催化能力低于PDA-SCB-TiO2。綜合以上,采用PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2、SCB的等蔗渣@TiO2復(fù)合材料進(jìn)行光催化性能研究。

    2.4 光催化性能分析

    不同蔗渣@TiO2復(fù)合材料的光催化性可以通過(guò)在不同光照條件下有機(jī)染料的降解進(jìn)行研究。如圖4(a)所示,在紫外光照射下,PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2、SCB分別對(duì)陽(yáng)離子染料RhB產(chǎn)生了一定吸附和降解作用,在光催化前60 min過(guò)程沒有進(jìn)行紫外光照射,但是有機(jī)染料濃度不斷降低,該過(guò)程符合暗吸附趨勢(shì),由于甘蔗渣本身具有一定數(shù)量羥基,而且改性甘蔗渣表面官能團(tuán)更加多樣化,所以該過(guò)程染料不斷被催化材料吸收,濃度以一定速率下降。暗吸附曲線表明PDA改性甘蔗渣吸附效率更強(qiáng),PDA-SCB-TiO2具有更多兒茶酚基團(tuán),提高了其吸附能力。由表1可得,當(dāng)催化時(shí)間為40 min時(shí),PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2、SCB在紫外光下對(duì)RhB的催化降解效率分別為11.65%、14.43%、6.66%,該時(shí)間段內(nèi)處于反應(yīng)初始階段。當(dāng)光源為可見光時(shí),催化時(shí)間為40 min時(shí),PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2、SCB對(duì)RhB的催化降解效率分別為15.15%、11.47%、4.88%,均低于紫外光下的催化效率,說(shuō)明TiO2在紫外光的催化下更容易獲得能量產(chǎn)生電子躍遷。經(jīng)過(guò)120 min紫外光照射后,PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2降解RhB的效率分別為69.33%、52.02%,催化效果顯著;同時(shí)PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2在可見光照射下對(duì)RhB的催化效率分別為53.93%、34.29%,催化效果較明顯,但低于紫外光下催化效果。為了更加準(zhǔn)確地研究PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2的催化效果,本實(shí)驗(yàn)同時(shí)使用MO進(jìn)行研究。

    圖4 蔗渣@TiO2復(fù)合材料催化RhB染料

    表1 RhB在不同光照條件下的降解率

    不同光照條件下蔗渣@TiO2復(fù)合材料催化MO染料如圖5所示。可以發(fā)現(xiàn)PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2、SCB在暗吸附階段對(duì)陰離子染料MO幾乎不產(chǎn)生吸附作用,MO染料濃度沒有發(fā)生顯著改變。在紫外光照射120 min后,PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2降解MO的效率分別為50.91%、56.94%(見表1所示),同時(shí), SCB對(duì)MO的催化降解速率幾乎為0,說(shuō)明PDA-SCB、TA-SCB表面生成了具有催化能力的銳鈦礦型TiO2,在紫外光照射下,TiO2表面產(chǎn)生了電子,引發(fā)自由基產(chǎn)生,從而促使MO發(fā)生了自由基降解反應(yīng)。利用可見光照射含有催化劑的MO溶液時(shí),PDA-SCB-TiO2、TA-SCB-TiO2的催化效率分別為15.85%、12.27%(如表2所示),這說(shuō)明可見光下蔗渣@TiO2復(fù)合材料的催化效率顯著低于紫外光,這與可見光中的紫外光含量較低有著緊密關(guān)系,大量研究表明紫外光在可見光中的占比僅僅為10%,由于缺少能量,TiO2表面僅產(chǎn)生少量電子躍遷,催化降解染料能力較弱。

    圖5 蔗渣@TiO2復(fù)合材料催化MO染料

    表2 MO染料在不同光照條件下的降解率

    3 結(jié)論

    (1)SEM測(cè)試結(jié)果表明,蔗渣@TiO2復(fù)合材料表面均勻分布著納米TiO2,部分區(qū)域形成了TiO2晶體層。XRD測(cè)試結(jié)果表明甘蔗渣表面TiO2晶體類型為銳鈦礦型。FTIR測(cè)試結(jié)果表明TiO2通過(guò)氫鍵、Ti-O-Ti鍵與甘蔗渣表面基團(tuán)相互連接。

    (2)光催化性能表明,蔗渣對(duì)RhB、MO具有一定的吸附作用但是沒有催化作用,在紫外光下蔗渣@TiO2復(fù)合材料對(duì)RhB、MO具有良好的降解能力,其中PDA-SCB-TiO2催化效果表現(xiàn)最明顯,在紫外光照射120 min條件下,PDA-SCB-TiO2對(duì)RhB、MO的催化效率分別為69.33%、50.91%,可見光催化效率明顯低于紫外光催化效率。

    [1]Zeng H, Lan W, Dan Z, et al. Highly efficient and selective removal of mercury ions using hyperbranched polyethylenimine functionalized carboxymethyl chitosan composite adsorbent[J]. Chemical Engineering Journal, 2019, 358: 253-263.

    [2]Peng T, Zhao D, Dai K, et al. Synthesis of titanium dioxide nanoparticles with mesoporous anatase wall and high photocatalytic activity[J]. Journal of Physical Chemistry B, 2005, 109(11): 4947-4952.

    [3]Liu G, Lu Z, Zhu X, et al. nanoparticles on polydopamine modified bamboo with excellent mildew-proofing[J]. Scientific Reports, 2019, 9: 16496

    [4]Karimi L, Zohoori S, Amini A. Multi-wall carbon nanotubes and nano titanium dioxide coated on cotton fabric for superior self-cleaning and UV blocking[J]. New Carbon Materials, 2014, 29(5): 380-385

    [5]Huang K, Wang B, Cao Y, et al. Homogeneous preparation of cellulose acetate propionate (CAP) and cellulose acetate butyrate (CAB) from sugarcane bagasse cellulose in ionic liquid[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2011, 59(10): 5376.

    [6]Rai P K, Singh S P, Asthana R Ket al. Biohydrogen production from sugarcane bagasse by integrating dark- and photo-fermentation[J]. Bioresource Technology, 2014, 152(1): 140-146.

    [7]Xiao B, Sun X F, Sun R C. The chemical modification of lignins with succinic anhydride in aqueous systems[J]. Polymer Degradation and Stability, 2001, 71(2): 223-231.

    [8]Schlur L, Begin-Colin S, Gilliot P. Effect of ball-milling and Fe-/Al-doping on the structural aspect and visible light photocatalytic activity of TiO2toward Escherichia coli bacteria abatement[J]. Materials Science and Engineering C, 2014, 38: 11-19.

    [9]Frank S N, Bard A J. Heterogeneous photocatalytic oxidation of cyanide ion in aqueous solutions at titanium dioxide powder[J]. Cheminform, 1977, 8(14): 303-304.

    [10] Oksuz A U, Manolache S, Oksuz L, et al. Plasma nanocoating of thiophene onto TiO2nanoparticles[J]. Industrial and Engineering Chemistry Research, 2013, 52(19): 6610-6616.

    [11] Momeni M M, Hakimian M, Kazempour A. Preparation and characterisation of manganese-TiO2nanocomposites for solar water splitting[J]. Surface Engineering, 2016, 32(7): 514-519.

    [12] Shu Y., Kim H I, Oh, W. Quantitative photocatalytic activity under visible light with Mn-ACF/TiO2[J]. Journal of the Korean Ceramic Society, 2016, 53(3): 343-348.

    [13] Yan D, Luo J, Huang P. Hierarchical-structured anatase-titania/cellulose composite sheet with high photocatalytic performance and antibacterial activity[J]. Chemistry A European Journal, 2015, 21: 2568-2575

    [14] Meng F D, Gao J M, Zhang, Y M, et al. Surface chemical composition analysis of heat-treated bamboo[J]. Applied Surface Science, 2016, 371: 383-390.

    [15] Wang S, Liu C, Liu G, et al. Fabrication of superhydrophobic wood surface by a sol-gel process[J]. Applied Surface Science, 2011, 258(2): 806-810.

    [16] Pandey K K. A study of chemical structure of soft and hardwood and wood polymers by FTIR spectroscopy[J]. Journal of Applied Polymer Science, 2015, 71(12): 1969-1975.

    [17] Wang K, Dong Y, Wei Z, et al. Preparation of stable superhydrophobic coatings on wood substrate surfaces via mussel-inspired polydopamine and electroless deposition methods[J]. Polymers2017, 9(12): 218.

    Preparation and Photocatalytic Properties of Stable Bagasse @TiO2Composites

    The surface of bagasse was modified with catechin structure with adhesive properties to provide adhesion sites for the generation of nano TiO2particles, and the stable bagasse @TiO2composite was prepared. The chemical structure and surface morphology of the composites were analyzed by X-ray diffraction (XRD), fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) and scanning electron microscopy (SEM), and the photocatalytic properties of the composites were also studied. XRD showed that anatase TiO2nanoparticles were formed on the surface of bagasse modified by catechol, and the adhesion stability was improved. FTIR and SEM showed that nano TiO2particles were successfully loaded on the surface of bagasse, and the particle size was about 200 nm. The photocatalytic study showed that the prepared bagasse @TiO2composite had good photocatalytic performance and good catalytic effect under ultraviolet light.

    bagasse; surface modification; TiO2; photocatalysis

    TQ24

    A

    1008-1151(2022)05-0053-05

    2022-02-23

    甘激文(1968-),男,中國(guó)科技開發(fā)院廣西分院高級(jí)工程師,從事材料研究開發(fā)、應(yīng)對(duì)氣候變化、科技項(xiàng)目評(píng)估、咨詢等工作。

    黎永生(1986-),男,中國(guó)科技開發(fā)院廣西分院高級(jí)工程師,從事材料研究開發(fā)、應(yīng)對(duì)氣候變化、科技項(xiàng)目管理工作。

    猜你喜歡
    蔗渣甘蔗渣銳鈦礦
    蔗渣鍋爐煙氣雙達(dá)標(biāo)治理的實(shí)踐
    檸檬酸改性甘蔗渣對(duì)重金屬吸附及再生性能研究
    貴州水城龍場(chǎng)銳鈦礦礦床地質(zhì)特征及成因
    基于第一性原理研究Y摻雜銳鈦礦TiO2的磁光性質(zhì)
    氯化鋅造孔甘蔗渣炭的制備及其對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附性能試驗(yàn)研究
    濕法冶金(2019年4期)2019-08-08 09:29:02
    一種銳鈦礦二氧化鈦/碳復(fù)合材料的制備方法
    用發(fā)酵甘蔗渣飼喂肉牛來(lái)提高肉質(zhì)香味的方法
    W、Bi摻雜及(W、Bi)共摻銳鈦礦TiO2的第一性原理計(jì)算
    蔗渣纖維素在離子液體中的溶解與再生
    蔗渣爐蔗渣壓筒對(duì)鍋爐運(yùn)行的影響
    一进一出抽搐动态| 国产99白浆流出| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久香蕉国产精品| 色在线成人网| 窝窝影院91人妻| 交换朋友夫妻互换小说| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 啦啦啦免费观看视频1| 一本综合久久免费| 欧美国产精品一级二级三级| 一级作爱视频免费观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 精品一区二区三卡| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 亚洲精品av麻豆狂野| 黑人猛操日本美女一级片| 黄色片一级片一级黄色片| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 免费高清在线观看日韩| 在线永久观看黄色视频| 国产高清视频在线播放一区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 制服人妻中文乱码| 操美女的视频在线观看| 中国美女看黄片| 91精品三级在线观看| a级毛片黄视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产精品欧美亚洲77777| 久久久国产成人精品二区 | 1024视频免费在线观看| 日韩视频一区二区在线观看| 男女床上黄色一级片免费看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 亚洲精品中文字幕一二三四区| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 日本五十路高清| 欧美精品亚洲一区二区| 国产成人免费无遮挡视频| √禁漫天堂资源中文www| 热99re8久久精品国产| 精品国产乱码久久久久久男人| 男女床上黄色一级片免费看| 午夜福利欧美成人| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 午夜福利在线免费观看网站| 国产精品国产av在线观看| 男女午夜视频在线观看| 老熟女久久久| 午夜免费成人在线视频| 亚洲欧美激情在线| 午夜91福利影院| 久久国产精品人妻蜜桃| 性少妇av在线| 女人精品久久久久毛片| 99热国产这里只有精品6| 欧美精品一区二区免费开放| 国产欧美日韩一区二区精品| 91国产中文字幕| 亚洲五月婷婷丁香| 交换朋友夫妻互换小说| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 另类亚洲欧美激情| 在线视频色国产色| 91字幕亚洲| 午夜两性在线视频| 不卡一级毛片| 国产精品久久久久久精品古装| 麻豆成人av在线观看| 国产精品免费视频内射| 在线观看舔阴道视频| 黄片播放在线免费| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产精品 国内视频| 国产一区二区三区综合在线观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 亚洲精品在线观看二区| 悠悠久久av| 亚洲三区欧美一区| 国产精品免费视频内射| 一级黄色大片毛片| 国产成+人综合+亚洲专区| 人人澡人人妻人| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲免费av在线视频| 亚洲精华国产精华精| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 亚洲片人在线观看| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲午夜理论影院| 久久国产精品人妻蜜桃| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美精品av麻豆av| 国产单亲对白刺激| √禁漫天堂资源中文www| 久久草成人影院| 精品一区二区三区四区五区乱码| 久久午夜亚洲精品久久| 亚洲人成电影观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲人成电影观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产精品综合久久久久久久免费 | 在线观看66精品国产| 亚洲精品成人av观看孕妇| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 亚洲欧美日韩高清在线视频| 黑人猛操日本美女一级片| www.熟女人妻精品国产| 国产成人啪精品午夜网站| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 精品国产一区二区久久| 国产成人影院久久av| 亚洲一区二区三区欧美精品| 18在线观看网站| 大香蕉久久成人网| 18在线观看网站| 一级,二级,三级黄色视频| 久久久久国内视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产欧美亚洲国产| 亚洲精品粉嫩美女一区| 99国产精品免费福利视频| av在线播放免费不卡| 午夜福利欧美成人| 精品亚洲成a人片在线观看| 色在线成人网| 久久狼人影院| 精品一品国产午夜福利视频| av中文乱码字幕在线| 18禁观看日本| 精品亚洲成a人片在线观看| 国产淫语在线视频| 久久久精品免费免费高清| 在线观看免费视频网站a站| 一区二区日韩欧美中文字幕| 热99久久久久精品小说推荐| 精品人妻1区二区| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 精品亚洲成国产av| 超碰97精品在线观看| 成人av一区二区三区在线看| 欧美精品高潮呻吟av久久| 日本欧美视频一区| 精品国产一区二区三区四区第35| videos熟女内射| 久久狼人影院| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 俄罗斯特黄特色一大片| 国产男女超爽视频在线观看| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 黄色怎么调成土黄色| 国产精品98久久久久久宅男小说| videos熟女内射| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲少妇的诱惑av| 丰满的人妻完整版| 一个人免费在线观看的高清视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 欧美在线黄色| 美女午夜性视频免费| 精品视频人人做人人爽| 国产野战对白在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 在线永久观看黄色视频| 免费在线观看完整版高清| 高清视频免费观看一区二区| 1024香蕉在线观看| www.自偷自拍.com| 久久精品91无色码中文字幕| 国产成人精品无人区| 国产成人精品久久二区二区91| 51午夜福利影视在线观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产精品av久久久久免费| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 黄色视频不卡| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 久久人妻熟女aⅴ| 国产成人精品无人区| 色精品久久人妻99蜜桃| 男人的好看免费观看在线视频 | 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 日韩欧美一区视频在线观看| 午夜福利欧美成人| 国产高清激情床上av| 成年动漫av网址| 久久天堂一区二区三区四区| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 久久精品国产a三级三级三级| 免费看a级黄色片| 国产一区有黄有色的免费视频| 两个人免费观看高清视频| 国产一区在线观看成人免费| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| av天堂在线播放| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 人妻久久中文字幕网| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲人成电影免费在线| 日本wwww免费看| 99久久国产精品久久久| 欧美丝袜亚洲另类 | 在线天堂中文资源库| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 大香蕉久久网| 国产精品 国内视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产区一区二久久| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 免费观看精品视频网站| 欧美性长视频在线观看| 精品国产亚洲在线| 99久久人妻综合| a级片在线免费高清观看视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 久久午夜亚洲精品久久| 国产成人欧美在线观看 | 成人国产一区最新在线观看| 精品人妻在线不人妻| 国产高清激情床上av| 精品久久久久久久毛片微露脸| a级毛片在线看网站| 国产国语露脸激情在线看| 老司机福利观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久 成人 亚洲| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 老汉色∧v一级毛片| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲第一青青草原| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 极品人妻少妇av视频| 亚洲成人手机| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲av电影在线进入| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲 国产 在线| 亚洲精品粉嫩美女一区| 免费在线观看黄色视频的| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 一级黄色大片毛片| 国产深夜福利视频在线观看| 国产主播在线观看一区二区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 男女免费视频国产| 久9热在线精品视频| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产xxxxx性猛交| 在线天堂中文资源库| 人成视频在线观看免费观看| 久久性视频一级片| 久久久久国产一级毛片高清牌| 黄色a级毛片大全视频| 热re99久久国产66热| 国产精品98久久久久久宅男小说| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲国产看品久久| 国产午夜精品久久久久久| 久久精品国产亚洲av高清一级| 十八禁人妻一区二区| 99热网站在线观看| 中文字幕最新亚洲高清| 窝窝影院91人妻| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲全国av大片| 国产主播在线观看一区二区| 成人免费观看视频高清| 日韩人妻精品一区2区三区| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲国产中文字幕在线视频| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久久国产精品麻豆| 欧美在线一区亚洲| 久久久国产成人免费| 国产单亲对白刺激| 搡老乐熟女国产| 黑人操中国人逼视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲国产精品sss在线观看 | 美国免费a级毛片| 在线观看www视频免费| 国产xxxxx性猛交| 国产三级黄色录像| 国产有黄有色有爽视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 性少妇av在线| 在线播放国产精品三级| 美女福利国产在线| 国产亚洲av高清不卡| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | cao死你这个sao货| 精品一区二区三区四区五区乱码| xxx96com| 欧美日韩av久久| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 可以免费在线观看a视频的电影网站| 黄色丝袜av网址大全| 亚洲一区二区三区不卡视频| 丝袜在线中文字幕| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产精华一区二区三区| 国产成人啪精品午夜网站| av电影中文网址| 亚洲全国av大片| 99热只有精品国产| 一级片免费观看大全| 操美女的视频在线观看| 久久 成人 亚洲| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 精品一品国产午夜福利视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 成年人黄色毛片网站| 伦理电影免费视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 成在线人永久免费视频| 国产熟女午夜一区二区三区| 久久久久精品国产欧美久久久| 老司机亚洲免费影院| 免费黄频网站在线观看国产| 99re6热这里在线精品视频| 男女免费视频国产| 亚洲免费av在线视频| 午夜日韩欧美国产| 亚洲 国产 在线| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 成人黄色视频免费在线看| 久久国产精品人妻蜜桃| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲精华国产精华精| √禁漫天堂资源中文www| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 成年人免费黄色播放视频| 欧美日韩一级在线毛片| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 热re99久久精品国产66热6| 国产91精品成人一区二区三区| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产成人欧美在线观看 | 80岁老熟妇乱子伦牲交| 交换朋友夫妻互换小说| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 在线观看免费视频日本深夜| 久久亚洲精品不卡| 亚洲一码二码三码区别大吗| 在线av久久热| av不卡在线播放| 免费看a级黄色片| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美丝袜亚洲另类 | 91成年电影在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 黑人操中国人逼视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 色精品久久人妻99蜜桃| 热re99久久国产66热| 亚洲片人在线观看| 国产极品粉嫩免费观看在线| 欧美精品一区二区免费开放| 在线国产一区二区在线| 国产xxxxx性猛交| 久久久久国内视频| 久久精品国产综合久久久| 99re在线观看精品视频| 老鸭窝网址在线观看| 黄片播放在线免费| 国产高清视频在线播放一区| 天堂中文最新版在线下载| 国产成人啪精品午夜网站| 色老头精品视频在线观看| 国产一区在线观看成人免费| av超薄肉色丝袜交足视频| 搡老乐熟女国产| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 亚洲精品美女久久av网站| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 色尼玛亚洲综合影院| 不卡一级毛片| 在线天堂中文资源库| bbb黄色大片| 亚洲欧美一区二区三区久久| 十八禁高潮呻吟视频| 久久亚洲真实| 在线播放国产精品三级| 午夜两性在线视频| 国产一区二区激情短视频| 热99re8久久精品国产| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 午夜福利免费观看在线| aaaaa片日本免费| 麻豆国产av国片精品| 热re99久久国产66热| 国产主播在线观看一区二区| 无人区码免费观看不卡| 女性被躁到高潮视频| 亚洲国产精品sss在线观看 | 脱女人内裤的视频| 亚洲熟女毛片儿| 国产野战对白在线观看| av天堂久久9| 久热爱精品视频在线9| 在线免费观看的www视频| 欧美日韩一级在线毛片| 成人精品一区二区免费| 91成人精品电影| 国产精品久久视频播放| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 高清黄色对白视频在线免费看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 成人国产一区最新在线观看| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 欧美大码av| 嫩草影视91久久| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲精品av麻豆狂野| videos熟女内射| 在线观看午夜福利视频| 日日夜夜操网爽| 免费看a级黄色片| 精品国产乱码久久久久久男人| x7x7x7水蜜桃| 精品卡一卡二卡四卡免费| tube8黄色片| av超薄肉色丝袜交足视频| 欧美久久黑人一区二区| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 久久国产精品大桥未久av| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲精品国产区一区二| 极品教师在线免费播放| 亚洲一区高清亚洲精品| 日本一区二区免费在线视频| 国产成人精品久久二区二区免费| 波多野结衣av一区二区av| 母亲3免费完整高清在线观看| 伦理电影免费视频| 少妇粗大呻吟视频| 99精国产麻豆久久婷婷| e午夜精品久久久久久久| 国产精品亚洲一级av第二区| 黑丝袜美女国产一区| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲中文字幕日韩| 久久久久久久午夜电影 | 亚洲人成电影观看| 丝袜美足系列| 日韩精品免费视频一区二区三区| 高清毛片免费观看视频网站 | 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 国产男女超爽视频在线观看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 热re99久久精品国产66热6| 国产精品av久久久久免费| 高清在线国产一区| www.自偷自拍.com| 国产成人精品久久二区二区91| 最新美女视频免费是黄的| 韩国精品一区二区三区| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲色图综合在线观看| 国产精品久久久av美女十八| 久久精品91无色码中文字幕| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲一码二码三码区别大吗| 一级毛片精品| 亚洲精品美女久久av网站| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 欧美日韩亚洲高清精品| a在线观看视频网站| 亚洲熟女毛片儿| 狠狠狠狠99中文字幕| 看片在线看免费视频| 精品一品国产午夜福利视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 国产成人欧美在线观看 | а√天堂www在线а√下载 | 99国产精品免费福利视频| 精品欧美一区二区三区在线| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲国产欧美一区二区综合| 色综合婷婷激情| 久久中文看片网| 国产单亲对白刺激| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美激情高清一区二区三区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 色精品久久人妻99蜜桃| 91在线观看av| 日韩欧美三级三区| 久久久久精品国产欧美久久久| av天堂在线播放| 一级作爱视频免费观看| 亚洲中文字幕日韩| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 搡老乐熟女国产| 十八禁高潮呻吟视频| 69av精品久久久久久| 亚洲成人手机| 国产不卡av网站在线观看| 国产麻豆69| 国产精品久久久久久精品古装| 久久99一区二区三区| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲精品一二三| 极品人妻少妇av视频| 久久香蕉精品热| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产激情欧美一区二区| 久热这里只有精品99| 日本wwww免费看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产成人精品久久二区二区91| 91精品国产国语对白视频| 一进一出好大好爽视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 动漫黄色视频在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av | 两个人免费观看高清视频| 国产亚洲欧美98| 在线观看66精品国产| 国产有黄有色有爽视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 两个人免费观看高清视频| 女人被狂操c到高潮| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 久久九九热精品免费| 国产精品免费视频内射| 日本a在线网址| 热re99久久国产66热| 99re6热这里在线精品视频| 成人18禁在线播放| 一级a爱片免费观看的视频| 99热国产这里只有精品6| 成人特级黄色片久久久久久久| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 91精品三级在线观看| 成人18禁在线播放| 啦啦啦免费观看视频1| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 成年人黄色毛片网站| 丰满饥渴人妻一区二区三| 久久久久久久久久久久大奶| 高清欧美精品videossex| 国产精品.久久久| 国产99久久九九免费精品| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 黄色毛片三级朝国网站| 18禁观看日本| av超薄肉色丝袜交足视频| 超碰成人久久| 黄色视频,在线免费观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 成年人免费黄色播放视频| 制服人妻中文乱码| av欧美777| 久久久久国产一级毛片高清牌| 男人舔女人的私密视频| 中文欧美无线码| 一二三四在线观看免费中文在| 久久久久久久精品吃奶| 99国产精品一区二区三区| 香蕉丝袜av| 午夜福利影视在线免费观看| 91av网站免费观看| 色综合婷婷激情| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 久久国产亚洲av麻豆专区| av有码第一页| 一级毛片精品| av有码第一页| 日日摸夜夜添夜夜添小说| videosex国产| 看片在线看免费视频| 国产精品.久久久| 亚洲欧美一区二区三区久久| 大陆偷拍与自拍| 丝袜美足系列| 香蕉丝袜av| 午夜激情av网站| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久久久久人人人人人| 69精品国产乱码久久久| 国产精品久久久久久精品古装| 久久午夜亚洲精品久久| 欧美日韩亚洲高清精品|