脈沖電流源作用下大氣壓介質(zhì)阻擋放電的特性分析

鄒 翀，唐雄民，陳偉正，江天鴻，方文睿

（廣東工業(yè)大學 自動化學院，廣東 廣州 510006）

介質(zhì)阻擋放電(Dielectric Barrier Discharge,DBD)也稱無聲放電，是將絕緣物質(zhì)插入放電空間的一種氣體放電。當在放電電極間施加足夠高的激勵電壓時，電極間的氣體會被擊穿而在微放電通道中發(fā)生微放電[1-2]。這一放電結(jié)構使得DBD能在很寬的激勵電壓頻率和氣壓范圍內(nèi)能產(chǎn)生放電現(xiàn)象。大氣壓介質(zhì)阻擋放電(Atmospheric Pressure Dielectric Barrier Discharge, APDBD)是一種典型的常壓低溫等離子體產(chǎn)生方式[3]。由于APDBD裝置可以在接近室溫的條件下產(chǎn)生大量的活性粒子，而且不需要昂貴、操作緩慢的抽真空設備。因此，近年來APDBD在生物醫(yī)學、材料表面改性、揮發(fā)性有機氣體(Volatile Organic Compounds, VOCs)處理及臭氧合成等領域發(fā)展迅速[4-5]。

APDBD一般由高壓電極、介質(zhì)阻擋層、氣隙、低壓電極組成，它們之間的連接關系如圖1所示[6]。在高低壓電極之間施加適當幅值的交變電壓，就能在氣隙間形成放電現(xiàn)象[7]。

圖1 APDBD的常用結(jié)構Fig.1 Common structure of APDBD

很顯然，當APDBD的結(jié)構參數(shù)確定及外部環(huán)境穩(wěn)定后，激勵電源類型及其參數(shù)就成為影響APDBD性能的關鍵因素[8]。目前常用的激勵電源主要有正弦型激勵電源和脈沖型激勵電源[9]。眾多的實驗結(jié)果表明，APDBD在脈沖型激勵電源作用下，會表現(xiàn)出比在正弦型激勵電源作用下更優(yōu)異的性能[10-12]。相比電流型脈沖激勵，電壓型脈沖激勵具有實現(xiàn)便利的優(yōu)勢，電源工程師研制脈沖激勵時往往采用電壓型脈沖激勵。然而，作為一種典型的容性負載[13]，如將電壓型脈沖激勵直接施加于APDBD時，至少會存在如下兩個缺陷：

(1) 負載端會出現(xiàn)不受控制的電流尖峰(尖峰大小與負載等效電流和施加電壓上升率有關)，該電流尖峰輕則造成保護電路動作，重則導致電路損壞。

(2) 很難對與APDBD的目標產(chǎn)物(如臭氧發(fā)生器中的臭氧產(chǎn)量、介質(zhì)阻擋放電燈的紫外線的光通量)存在密切聯(lián)系的注入電流進行有效控制。

此外，由于學科的交叉性，對放電機理進行研究的研究人員，一般都是直接使用由電源工程師研制的電壓型脈沖激勵。這也造成了現(xiàn)階段少有研究人員對電流型脈沖激勵下的APDBD特性進行研究。因此，不論在理論研究還是在實際應用中都非常有必要對電流型脈沖激勵下的APDBD特性進行研究[14-16]，這項研究不僅會為提高APDBD性能提供一種新的視角，而且可以為APDBD研制新型的供電電源提供有益的幫助。

考慮到氣體放電現(xiàn)象的相似性以及現(xiàn)有實驗方式不能從微觀上獲得APDBD的特性(如微觀粒子的時空分布特性、擊穿電壓、電場分布等)，本文將以板—板圓形電極結(jié)構的APDBD裝置(腔體內(nèi)填充氦氣)為研究對象，通過構建一維流體模型來對電流型脈沖激勵下的APDBD性能展開分析。分析結(jié)果表明，He+與He*的數(shù)密度與外施電流幅值存在近似的正相關性、與氣隙寬度存在近似的負相關性；如要優(yōu)化APDBD的目標產(chǎn)物(一般與處于激發(fā)態(tài)的原子數(shù)密度存在密切聯(lián)系)，則需要綜合考慮外施脈沖電流的幅值、氣隙寬度和其他電源波形參數(shù)等因素。

1 APDBD流體模型的建立及驗證

1.1 APDBD的一維模型

圖2(a)給出了在本文中使用的平板電極結(jié)構的APDBD的物理結(jié)構示意圖。其中，高壓電極和低壓電極上都覆蓋有厚度為db的介質(zhì)阻擋層，介質(zhì)阻擋層之間有寬度為dg的放電氣隙，氣隙中充滿氦氣。在構建APDBD的一維模型時可以將重要物理量(如介質(zhì)阻擋層、放電氣隙等)一維簡化成線段，而不做研究的物理量(如電極)則簡化成點[17]。圖2(b)給出由圖2(a)得到的APDBD一維模型。

圖2 APDBD的物理結(jié)構及其一維等效結(jié)構Fig.2 The physical structure and one-dimension equivalent structure of APDBD

1.2 APDBD的一維流體模型

1.2.1 控制方程及邊界條件

描述APDBD的流體模型主要由一系列的控制方程及其邊界條件構成，其中控制方程包含有電子對流擴散方程、電子能量密度守恒方程、重粒子的連續(xù)性方程以及泊松方程，具體形式為

式中：t為時間，ne、nε和nk分別為電子數(shù)密度、電子能量密度和重粒子數(shù)密度，μe、με、De和Dε分別為電子遷移率、電子能量遷移率、電子擴散率和電子能量擴散率，Re和Rε分別為電子化學源項和電子能量源項，ρ為混合氣體密度，ωk為重粒子質(zhì)量分數(shù)，u為質(zhì)量平均流體速度矢量，jk為擴散通量矢量，Rk為重粒子k的產(chǎn)生速率，ε0和εr分別為真空介電常數(shù)與相對介電常數(shù)，ρq為空間電荷密度，e為元電荷，Zk為粒子k所帶電荷量，E為電場矢量，V為所加電勢，N為重粒子的種類數(shù)。

控制方程的邊界條件包括：放電電極表面散射與吸收過程中的電子通量邊界條件，電極表面處的電子平均能量邊界條件，電子、平均電子能量和重粒子在間隙處的邊界條件和泊松方程的邊界條件。式(6)～(11)依次給出了除泊松方程邊界條件以外的邊界條件表達式。

式中：Γe為電子通量矢量，Γε為電子能量通量矢量，Γk為重粒子通量矢量，n為電極法向矢量，γe為電子在電極表面的反射系數(shù)，γk為激發(fā)態(tài)粒子和正，負離子與電極表面發(fā)生碰撞變?yōu)橹行粤Ｗ拥姆磻禂?shù)。ae為電子通量的方向指向，當電子通量的方向指向電極時，ae=1，否則ae=0；kB為玻爾茲曼常數(shù)，Tk為第k類粒子的溫度，mk為第k類粒子的質(zhì)量、為平均電子能量；ve為電子學速度。

對于泊松方程的邊界條件，可以認為是：在高壓電極外施雙極性電流型脈沖激勵，低壓電極接地。其中外施的雙極性電流型脈沖激勵的波形示意圖如圖3所示。

圖3 雙極性電流型脈沖激勵Fig.3 Bipolar current pulse power

在圖3中，Im為脈沖電流激勵幅值，tr為脈沖電流激勵的上升時間，tf為脈沖電流激勵的下降時間，不失一般性有tr=tf，tw為電流脈寬，T為脈沖電流激勵周期。關于這種雙極性電流型脈沖激勵的具體實現(xiàn)方式，筆者將另行撰文進行敘述。

1.2.2 等離子體化學設定

DBD的實質(zhì)是在氣隙間施加交變的電場，從而引起微觀粒子的相互作用。因此等離子體所涉及的化學反應與激勵的類型無關，在這里直接采用從電壓源激勵得出的化學反應及其速率。本文選取包含6種微觀粒子(電子e，背景氣體分子He，氦的兩種離子態(tài)He+、He2+和氦的兩種激發(fā)態(tài) He*、H e*2)的化學反應模型(見表1)進行數(shù)值模擬。

表1 化學反應方程及其速率常數(shù)Table 1 Chemical reaction and its rate constant

1.3 流體模型的驗證

由于筆者未找到使用高頻電流源作為激勵來研究APDBD特性的文獻，故在驗證本文構建的APDBD一維流體模型是否正確時，選擇大多數(shù)文獻中使用的正弦電壓作為激勵，如圖4所示，給出了V=Vmsin (2πft)的激勵波形。其中：Vm為正弦電壓峰值，其值為2 000 V，f為電源頻率，其值為10 kHz。

圖4 伏安-時間特性Fig.4 Comparison of voltammetry property

圖4和圖5給出了本文所構建模型的特性曲線。通過與文獻[19]所給出的模型進行對比，可以得知二者的結(jié)果具有較好的一致性。這直接驗證了本文構建的APDBD流體模型的正確性。很顯然，如果將正弦激勵更換成電流型脈沖激勵，就可以對電流型脈沖激勵下APDBD特性進行分析。

圖5 空間粒子數(shù)密度與電場強度分布Fig.5 Comparison of spatial particle number density and electric field intensity distribution

2 APDBD特性分析

2.1 伏安-時間特性分析

考慮到電子器件發(fā)展迅速以及APDBD在高頻條件下會有更佳特性，因此本文在研究過程中使用的激勵頻率設定為50 kHz。此外，考慮到COMSOL Multiphysics在分析多物理場方面的優(yōu)異性能，本文后續(xù)的分析結(jié)果均由該仿真軟件獲得。圖6給出了電流脈沖激勵的頻率f=50 kHz、電流幅值Im=70 mA、電流脈寬tw=4 μs，電流的上升、下降時間tr=tf=1 μs，圓形介質(zhì)板厚度db=1 mm、介質(zhì)板直徑dplate=50 mm和阻擋介質(zhì)的相對介電常數(shù)εr=7.5時，APDBD在不同氣隙寬度dg下的伏安-時間曲線及其氣隙擊穿電壓曲線。從圖6(a)中可以看出，氣隙電壓會經(jīng)歷如下4個階段：(1) 在電流的正半周期中，隨著注入電荷的增加，氣隙電壓快速上升，然后在某一穩(wěn)定值(擊穿電壓Vth)附近進行數(shù)次振蕩(表明氣隙進行了數(shù)次擊穿)；(2) 當外施電流進入穩(wěn)定階段后，氣隙電壓維持在擊穿電壓處；(3) 當外施電流進入電流下降階段時，氣隙電壓也逐漸下降；(4) 當外施電流等于零時，氣隙電壓也降至零。負半周期內(nèi)APDBD的工作狀態(tài)與正半周期內(nèi)的工作狀態(tài)相同，這里不再贅述。

圖6 APDBD在不同dg時的特性曲線Fig.6 The characteristic curve of APDBD at different dg

出現(xiàn)這一現(xiàn)象的原因可簡述如下：外施電流增加，靠近陽極處的阻擋介質(zhì)和氣隙上開始累積正電荷，阻擋介質(zhì)和氣隙的電壓快速上升；當氣隙電壓達到擊穿電壓后，放電過程開始，正電荷迅速轉(zhuǎn)移到低壓電極，氣隙電壓降低，本次放電過程結(jié)束；由于電流持續(xù)注入，正電荷還將繼續(xù)在氣隙上繼續(xù)累積，這將在后續(xù)形成多次放電。但隨著電流不斷注入，在阻擋介質(zhì)中累積的電荷形成的內(nèi)部反向電場將逐步抵消外施電流的影響，使得氣隙不再擊穿，氣隙電壓維持為擊穿電壓；當外施電流減少時，累積在阻擋介質(zhì)上和氣隙中的正電荷開始逐步向電流源轉(zhuǎn)移，阻擋介質(zhì)電壓和氣隙電壓逐步降低到零。這一過程也可從圖7中得到驗證。

圖7 阻擋介質(zhì)和氣隙中的電勢及電場的時空分布Fig.7 Temporal-spatial distribution of electric potential and electric field in barrier and air gap

此外，從圖6(b)中還可看出，氣隙擊穿電壓與氣隙寬度基本呈正相關的關系。造成這一現(xiàn)象的原因是：隨著氣隙寬度的增加，整個氣隙的空間平均電場強度會逐漸減小，使得微觀粒子發(fā)生碰撞、電離的概率減小，電子獲得的能量降低，高能電子數(shù)目減少。如要出現(xiàn)放電現(xiàn)象，電子需要運動更長的距離，即擊穿氣隙需要達到更高的擊穿電壓。

圖8則給出了當dg=2 mm時，APDBD在不同外施電流幅值Im作用下的伏安-時間曲線及氣隙擊穿電壓曲線。從圖中可以看出，氣隙擊穿電壓與Im呈現(xiàn)負相關。這一現(xiàn)象的原因可解釋為：在更大的Im作用下，氣隙內(nèi)的電場會更強，微觀粒子從外部電場獲得的能量更多、高能電子數(shù)目大幅增加。這就增加了氣隙內(nèi)的微觀粒子發(fā)生碰撞電離或激發(fā)的概率，這使得在無需更高的擊穿電壓條件下氣隙也能被擊穿。

圖8 APDBD在不同Im時的特性曲線Fig.8 APDBD’s characteristics at different Im

2.2 He+與He＊的特征分析

在眾多微觀粒子中，由于氦離子He+與各類反應密切相關、激發(fā)態(tài)的氦原子He*則是決定APDBD性質(zhì)的重要微觀粒子(如氣體發(fā)光特性)，因此非常有必要對這兩類微觀粒子的時空變化規(guī)律進行分析。圖9和圖10分別給出了在電流脈沖激勵頻率f=50 kHz、電流幅值Im=70 mA、電流脈寬tw=4 μs，電流的上升、下降時間tr=tf=1 μs，圓形介質(zhì)板厚度db=1 mm、介質(zhì)板直徑dplate=50 mm、氣隙寬度dg=2 mm和阻擋介質(zhì)的相對介電常數(shù)εr=7.5時的He+與He*數(shù)密度與激勵波形的關系曲線圖及時空分布圖。

從圖9(a)可以看出，在外施電流上升階段(t1-t2)，電流的不斷注入加速了高能電子的產(chǎn)生，使得反應R3、反應R4加快，He+數(shù)密度急劇增加；當電流處于恒定階段(t2-t3)，高能電子數(shù)目維持在穩(wěn)定階段，He+數(shù)密度基本保持不變；當電流處于下降階段(t3-t4)，高能電子數(shù)目將大幅降低，He+數(shù)密度隨之下降。圖9(b)所示的He+的時空分布圖展示了He+數(shù)密度的變化過程。

圖9 He+數(shù)密度跟隨外施電流的時空變化情況Fig.9 Variation of He+ number density with applied current and its temporal-spatial distribution

從圖10(a)可以看出，由于高能電子與背景氣體的劇烈碰撞會增加He*的數(shù)目，因此在外施電流上升階段(t1-t2)，He*數(shù)密度持續(xù)增加；在(t2-t3) 階段，由于反應R7、R12、R13的發(fā)生，部分He+轉(zhuǎn)換為He*，He*數(shù)密度繼續(xù)增加；在電流下降階段(t3-t4)，雖然高能電子運動導致的碰撞趨緩，但原子間相互碰撞依然在進行著(如反應R18～R24)，這些反應都將消耗He*的數(shù)目，使得He*數(shù)密度持續(xù)下降。He*數(shù)密度變化情況可在圖10(b)的He*的時空分布圖得到驗證。

圖10 He＊數(shù)密度隨外施電流的變化情況及時空分布Fig.10 Variation of He＊ number density with applied current and its temporal-spatial distribution

圖11則給出了，He+、He*數(shù)密度與dg和Im的關系曲線。從圖11(a)可以看出，當dg＜1 mm時，He*數(shù)密度隨著氣隙寬度的增加而增加；當dg＞1 mm時，He*數(shù)密度隨著氣隙寬度的增加而減少。造成這一現(xiàn)象的原因可能是：dg的增大將使氣隙內(nèi)的平均電場減小、高能電子數(shù)減少、碰撞電離減弱，從而減少He*的生成。但如果在足以引起電子雪崩的前提下略微增加氣隙寬度，會促進碰撞電離的發(fā)生，He*數(shù)密度隨之增加。然而，He+數(shù)密度卻沒有遵循這一規(guī)律，可能是由于化學反應合集的完善度不夠及反應速率不準確造成的。從圖11(b)可以得出，He+與He*數(shù)密度是隨著電流幅值增加而基本呈線性增加。出現(xiàn)這一現(xiàn)象的原因是，更高的電流幅值將產(chǎn)生更多的高能電子，使得其與氣隙內(nèi)的各種粒子碰撞幾率增加、碰撞程度加劇，從而生成更多的He+與He*。

圖11 He+與He＊數(shù)密度分別在不同dg和Im的變化Fig.11 The change of He+ and He＊ number density at different dg and Im, respectively

3 幾點討論

3.1 APDBD的電氣等效電路

APDBD的電氣等效電路已有很多文獻進行探討[21-22]，圖12給出了一種廣為使用的等效電路。在這種等效電路電路中，當氣隙未出現(xiàn)放電現(xiàn)象時，APDBD可視為由介質(zhì)阻擋電容Cd和氣隙電容Cg串聯(lián)而成；當氣隙電壓達到擊穿電壓Vth時，APDBD可等效為介質(zhì)阻擋電容Cd和擊穿電壓Vth串聯(lián)構成。

圖12 一種廣為使用的APDBD的電氣等效電路Fig.12 A widely used electrical equivalent circuit of APDBD

這種電氣等效電路源自于APDBD的“電荷-電壓”李薩如圖形，因而這種等效電路本質(zhì)上是一種平均模型。通過對比圖4和圖6(a)中氣隙電壓波形可以發(fā)現(xiàn)，APDBD只有在電流源作用下，才能用圖12所示的電氣等效電路進行近似。因此，如要采用圖12所示的等效電路對供電電源的特性進行時域分析，必須確保APDBD的激勵源為電流型激勵，否則將會產(chǎn)生較大的誤差。

3.2 氣隙寬度的選擇

He*數(shù)密度直接影響APDBD的某些重要性質(zhì)(例如發(fā)光特性)，雖然圖11(a)給出了He*數(shù)密度與dg大小的關系，但未給出He*數(shù)密度隨dg變化的空間分布變化趨勢，也就不能為APDBD設計合理寬度的氣隙提供指導。圖13(a)～(h)給出了He*數(shù)密度隨氣隙寬度變化的時空分布。從圖中可以看出，隨著dg的增加，He*密集區(qū)越來越分散，這對得到足夠集中的光照強度非常不利。當dg=1 mm時，正負兩個半周期生成的He*密集區(qū)在氣隙中點處出現(xiàn)了重疊。因此，對于論文進行分析的APDBD，1 mm的dg是一個比較好的取值。

圖13 He＊數(shù)密度隨氣隙寬度變化的時空分布Fig.13 Temporal-spatial distribution of He＊ number density varying with gap width

3.3 外施電流幅值的設定

圖14(a)～(h)給出了He*數(shù)密度隨Im大小變化的時空分布圖。從圖中可以得出：(1) 隨著Im增大，He*密集區(qū)域?qū)⒊瘜胫芷诘年帢O板移動；(2) 當Im達到一定數(shù)值后(如文中Im＞110 mA)，He*密集區(qū)域位置基本保持不變；(3) 隨著Im增大，He*數(shù)密度的最大值逐漸增加。這就意味著，如將APDBD應用于發(fā)光領域，一味通過提高Im數(shù)值來提高APDBD的發(fā)光亮度不是一個最優(yōu)方案。因為提高Im大小不僅會使得APDBD的發(fā)光區(qū)域更為分散，而且會提高APDBD的承受電壓值。在本文中，Im=90 mA就是一個合適的選擇。

圖14 He＊數(shù)密度隨外施電流幅值變化的時空分布Fig.14 Temporal-spatial distribution of He＊ number density varying with amplitude of the applied current

3.4 電流脈寬對APDBD特性的影響

圖15給出了不同電流脈寬對APBDB承受電壓以及He*數(shù)密度的影響情況，從圖中可以得出：隨著電流脈寬的增加，APDBD承受的電壓隨之增加；He*數(shù)密度隨流脈沖持續(xù)時間線性增長。這些特性意味著增加電流脈寬可有效提高相關粒子數(shù)密度，但在增加電流脈寬時必須考慮APDBD的耐壓情況，以免造成APDBD裝置的損壞。

圖15 電流脈寬對APDBD特性的影響Fig.15 The influence of current pulse width on the characteristics of APDBD

3.5 電流上升時間對APDBD特性的影響

圖16給出了擊穿電壓和達到初次放電所需時間與電流上升時間的關系。從圖中得知：電流上升時間越長會導致?lián)舸庀缎枰唠妷汉透L時間。產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原理與圖6(b)的解釋類似，這里不再進行贅述。需要指出的是，更短的電流上升時間雖然會提高APDBD的性能，但前者會受到電源制作工藝的限制，一味縮短電流上升時間不僅難以實現(xiàn)且得不償失。

圖16 電流上升時間對APDBD擊穿過程的影響Fig.16 The influence of current rise time on APDBD breakdown process

3.6 電流頻率對APDBD特性的影響

在圖3所示激勵下，頻率的增加意味著電流脈沖占空比增加。這使得兩個相鄰周期的時間間隔縮短，留給帶電粒子之間進行復合反應的時間縮短，導致氣隙內(nèi)的剩余電子數(shù)增加。這些電子會在外施電場的作用下聚集在靠近陽極處的介質(zhì)表面上，從而削弱氣隙的電場，進而使放電變?nèi)?。但相關研究表明，外施電源頻率的增加有利于增大等離子體面積及提高等離子體的均勻度[23]。因此合理選擇電源工作頻率是非常有挑戰(zhàn)性的一項工作，不僅需要在放電均勻度和強度上進行考慮，還需要綜合考慮電流源的電路拓撲結(jié)構的特性和現(xiàn)有器件的發(fā)展水平。

4 結(jié)論

本文通過一維流體模型對雙極性電流源激勵下的大氣壓氦氣介質(zhì)阻擋放電進行分析，研究發(fā)現(xiàn)：

(1) 當給APDBD施加交變電流時，氣隙電壓會先后經(jīng)過快速上升、振蕩和維持穩(wěn)定3個階段。在對電流源作用下的APDBD進行時域分析時，APDBD可用經(jīng)典的電壓鉗位型等效電路來替代。

(2) APDBD的氣隙擊穿電壓與氣隙寬度呈正相關，與外施電流幅值呈負相關。

(3) He+數(shù)密度的時間演化走勢與外施電流的走勢基本保持一致；而He*的數(shù)密度在外施電流上升、恒定的階段保持增長，在外施電流下降、為零的階段保持下降。

(4) 氣隙寬度的增加會使He*密集區(qū)在空間上更加分散，外施電流幅值的增加會使He*密集區(qū)朝對應半周期的陰極板移動。如將APDBD應用于發(fā)光領域，應該綜合考慮氣隙寬度和外施電流幅值。

(5) 電流脈沖寬度、電流上升時間、電源頻率等電源波形參數(shù)對APBDB的特性均存在較大影響，應對它們進行精心設計以滿足實際運行需求。