• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于HS-SPME-GC-MS和電子鼻技術對干棗及其不同提取物揮發(fā)性成分分析

    2022-06-02 08:43:06黃貴元趙海娟許利平許高燕吳兆明李瑞麗張峻松
    食品科學 2022年10期
    關鍵詞:酸類電子鼻響應值

    黃貴元,趙海娟,高 陽,許利平,許高燕,吳兆明,李瑞麗,梁 淼,,張峻松,

    (1.鄭州輕工業(yè)大學食品與生物工程學院,河南 鄭州 450002;2.河南中煙工業(yè)有限責任公司安陽卷煙廠,河南 安陽 455006;3.浙江中煙工業(yè)有限責任公司,浙江 杭州 310008)

    新鄭大棗,又名雞心大棗、雞心棗,是棗科雞心棗屬植物的成熟果實。新鄭大棗具有較高的VC含量和良好的抗氧化活性,可用作功能性水果,但鮮棗的貨架期極短,在非受控條件下,通常不超過10 d,因此鮮棗多被干制并加工成相關產(chǎn)品。干制后的大棗具有豐富而獨特的香氣,濃郁的棗甜香略帶酸味。通常利用提取技術獲取干棗提取物,并將其添加于食品中以賦予干制大棗的香氣特征,因此干棗提取物已被列入“食品添加劑清單”,可作為食品添加劑和調(diào)味劑,廣泛應用于食品、天然香精香料等行業(yè)。例如,添加了干棗水提物的白面包顏色、風味、味道和總體口感都得到較好的提升。研究表明干棗提取方法、提取溶劑等條件對提取物的香味成分及作用影響較大,并且提取物與干棗自身的香味也存在一定差異。然而,目前關于干棗及其不同提取物之間的香氣差異性研究較少,系統(tǒng)對比干棗及其不同提取物的香氣品質(zhì)差異,可以為干棗及其提取物的定向精準使用提供數(shù)據(jù)支撐。

    氣相色譜-質(zhì)譜(gas chromatography-masss pectrometry,GC-MS)可以分離、鑒定和量化干棗及其提取物的揮發(fā)性成分,然而GC-MS結果不能直接體現(xiàn)其感官品質(zhì),而電子鼻可以通過模仿人類的嗅覺功能來識別風味。將2 種技術相結合對風味進行分析,可以起到良好的驗證和相互補充的作用,能更好地區(qū)分棗及其不同提取物的風味化合物的特征差異。近年來頂空固相微萃取-GC-MS(headspace solid phase microextraction-GC-MS,HS-SPME-GC-MS)聯(lián)用結合電子鼻對揮發(fā)性成分的分析日臻成熟,已成功應用于桃、脫脂奶、松子等的香氣分析,對于不同品種、成熟期、貯藏期、干制方法棗的香氣品質(zhì)有較好識別,也為干棗提取物揮發(fā)性成分分析提供了技術手段。

    因此,本實驗利用HS-SPME-GC-MS結合電子鼻技術分別對干棗、不同提取方法獲得的棗浸膏及凈油的揮發(fā)性成分進行分析,研究不同加工方法對其香氣品質(zhì)的影響行為,以明確干棗及其提取物揮發(fā)性成分之間的差異,為干棗提取物的應用提供支持。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    新鄭大棗,于2020年10月購自新鄭棗健康食品有限公司。

    1.2 儀器與設備

    7890B-5977B GC-MS聯(lián)用儀 美國Agilent公司;手動SPME進樣器、65 μm PDMS/DVB萃取頭 美國Supelco公司;PEN3.5便攜式電子鼻 德國Airsence公司;B13-3智能恒溫定時磁力攪拌器 上海司樂儀器有限公司;XH-200A電腦微波固液相合成/萃取儀 北京祥鵠科技發(fā)展有限公司;N-1300V-WB旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器 東京理化器械株式會社;EL204分析天平 美國Mettler-Toledo公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品前處理

    將干棗去核、粉碎(3 mm×3 mm×3 mm),自封袋保存于-20 ℃?zhèn)溆?,得到干棗樣品?/p>

    浸膏分別采用加熱回流和微波輔助熱回流的方法制備,操作如下:稱取一定量的干棗樣品,加入體積分數(shù)80%乙醇溶液,85 ℃加熱3 h,提取2 次,合并提取液后,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)去除溶劑,得加熱回流棗浸膏(heat reflux jujube extract,HJE);稱取一定量的干棗樣品,加入體積分數(shù)90%的乙醇溶液,400 W微波提取15 min,提取2 次,合并提取液后,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)去除溶劑,得加微波輔助熱回流棗浸膏(microwave-assisted heat reflux jujube extract,MJE)。

    將制得的2 種棗浸膏分別加入體積分數(shù)95%乙醇溶液,60 ℃水浴攪拌1 h,抽濾后將提取液于-20 ℃冷凍24 h后,及時抽濾,旋蒸去除溶劑,分別得到加熱回流棗凈油(heat reflux jujube absolute oil,HJO)和微波輔助熱回流棗凈油(microwave-assisted heat reflux jujube absolute oil,MJO)。棗浸膏和棗凈油于4 ℃條件下保存?zhèn)溆谩?/p>

    1.3.2 HS-SPME條件

    精確稱取2 g樣品,置于20 mL頂空瓶中,密封,樣品在50 ℃條件下平衡40 min,然后在持續(xù)加熱和攪拌(250 r/min)條件下,插入萃取頭,萃取30 min后插入GC-MS進樣口,于250 ℃解吸3 min。

    1.3.3 GC-MS分析條件

    GC條件:HP-5MS石英毛細管柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);進樣口溫度250 ℃;升溫程序:初始溫度40 ℃,保持3 min,以5 ℃/min升至120 ℃,然后以10 ℃/min升至200 ℃,保持5 min;載氣為氦氣,流量為1.0 mL/min;采用不分流模式進樣。

    MS條件:電子電離源;電子能量70 eV;離子源溫度230 ℃;四極桿溫度150 ℃;傳輸線溫度250 ℃;采集為全掃描模式,質(zhì)量采集范圍/35~550。

    采用NIST14質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫檢索,選擇匹配度不小于85的峰確定各香味物質(zhì)。每個樣品測定重復3 次。

    1.3.4 電子鼻分析條件

    精確稱量0.1 g樣品,加入40 mL吹掃捕集瓶中,擰緊瓶蓋,于室溫放置20 min后開始用電子鼻檢測。傳感器清洗時間120 s;歸零時間10 s;樣品準備時間5 s;樣品采集時間60 s,載氣為潔凈空氣,載氣和樣品氣體流量均為30 mL/min,每個樣品測定重復3 次。10 種傳感器的敏感物質(zhì)見表1。

    表1 PEN3.5電子鼻傳感器敏感物質(zhì)Table 1 Performance description of PEN3.5 electronic nose sensors

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    所有統(tǒng)計分析均使用SPSS 21軟件進行,用Duncan多重比較驗證干棗及其不同提取物的揮發(fā)性成分在<0.05水平上的差異顯著性;揮發(fā)性成分的熱圖和層次聚類分析采用Morpheus在線軟件進行;電子鼻數(shù)據(jù)采用Winmuster軟件進行主成分分析(principal component analysis,PCA)。

    2 結果與分析

    2.1 HS-SPME-GC-MS分析干棗及其不同提取物的揮發(fā)性成分

    如圖1所示,利用HS-SPME-GC-MS方法從干棗及其提取物中共檢測出96 種揮發(fā)性物質(zhì),干棗、HJE、MJE、HJO和MJO樣品中分別檢測出59、49、43、53 種和58 種揮發(fā)性成分,結果如表2所示。

    圖1 干棗及其不同提取物的總離子流圖Fig.1 Total ion current chromatograms of dried jujube and its different extracts

    酯類化合物是水果香氣成分中最主要的一類物質(zhì),成熟水果的香氣主要取決于酯類物質(zhì)。由表2可以看出,干棗及其不同提取物中酯類香味成分的種類最多,但在另一項研究中,雜環(huán)類化合物為棗提取物中的主要揮發(fā)性成分,這可能與棗的提取方法不同有關。一些低級脂肪酸甲酯(己酸甲酯、庚酸甲酯、辛酸甲酯)僅在干棗中檢測出。酯類來源于脂肪氧合酶的代謝途徑,這些小分子酯類可能是一些脂肪酸甲酯化的次級代謝產(chǎn)物。它們大多具有水果香氣,對于干棗香氣的形成具有重要作用。此外,干棗中檢測出了5 種內(nèi)酯類物質(zhì),內(nèi)酯類物質(zhì)是果香的重要貢獻化合物,但其相對含量較低(4.375%),并且在幾種提取物中,內(nèi)酯類化合物的相對含量均顯著降低(0.714%~1.107%)。

    表2 干棗及其不同提取物揮發(fā)性物質(zhì)含量變化Table 2 Composition and content of volatile constituents in dried jujube and its different extracts

    續(xù)表2

    續(xù)表2

    干棗及其不同提取物中酸類物質(zhì)的相對含量均較高(31.273%~44.433%),己酸、庚酸、正辛酸和正癸酸在干棗及其不同提取物中均有檢出,它們呈現(xiàn)出奶酪和脂肪香氣。干棗及MJE中己酸為相對含量最高的酸類物質(zhì)(分別為17.349%和21.480%),而其余3 種提取物中含量最高的酸類物質(zhì)為正癸酸(9.542%~15.474%)。此外,在幾種棗提取物中發(fā)現(xiàn)了較高含量的苯甲酸,這可能與苯甲醛的氧化有關。

    干棗及其不同提取物中醇類物質(zhì)的相對含量和種類數(shù)均較低。其中,苯乙醇僅在MJE和MJO中檢測到,相對含量分別為0.190%和0.210%。干棗中僅檢測到蘑菇醇,其相對含量為3.046%。醛類物質(zhì)中,苯甲醛在干棗中相對含量最高,為22.704%。另外,HJO和MJO

    中均檢測到了香草醛,它不僅具有甜香和奶油香氣,還有一定的藥理作用。環(huán)戊烯酮和2,3-二氫-3,5-二羥基-6-甲基-4()-吡喃-4-酮僅在HJE和HJO中發(fā)現(xiàn),它們被認為具有焦糖和甜香。楊鵬元等對棗乙醇提取物進行分離分析發(fā)現(xiàn),2,3-二氫-3,5-二羥基-6-甲基-4()-吡喃-4-酮、麥芽酚和4-環(huán)戊烯-1,3-二酮等7 種揮發(fā)性成分為棗的烤甜香特征成分,但在本研究中僅檢測到其中的2 種。值得指出的是,在干棗及其不同提取物中首次發(fā)現(xiàn)巨豆三烯酮,它是葉黃素的降解產(chǎn)物,具有干草樣甜香。所檢測出的其余種類物質(zhì)對干棗及其不同提取物的香氣形成貢獻不大。

    由上述分析可得,干棗及其不同提取物中的主要香氣物質(zhì)為酸類、酯類、醛類和酮類。由圖2可知,干棗經(jīng)過不同處理后,幾類主要化合物的相對含量呈現(xiàn)出不同的變化規(guī)律。醛類物質(zhì)相對含量最高的為干棗(25.128%),其次為2 種浸膏(7.258%~8.496%),而2 種凈油最低(1.801%~2.012%),這種醛類含量隨樣品熱處理強度的增加而降低的趨勢與醛類物質(zhì)自身穩(wěn)定性有關,熱處理會加速醛的氧化,導致其相對含量下降。與醛類不同的是,酮類物質(zhì)在HJE和HJO中的相對含量明顯高于其余3 種樣品(<0.05),表明加熱回流提取利于酮類物質(zhì)的生成及富集。這些酮類香氣物質(zhì)的產(chǎn)生與美拉德反應有關,而微波輔助熱回流提取的時間較短,反應程度不夠,因此未形成這些酮類香氣物質(zhì)。

    圖2 干棗及其不同提取物中主要化合物相對含量Fig.2 Contents of acids,aldehydes,ketones and esters in dried jujube and its different extracts

    此外,由圖2可以看出,2 種提取方法對于獲得酸類和酯類物質(zhì)效果有差異,加熱回流提取對于酸類物質(zhì)的提取效率更高,而微波輔助熱回流提取則對酯類的提取效率更高。另外,同種提取方式下,浸膏和凈油中的酸類和酯類物質(zhì)分布整體規(guī)律:酸類物質(zhì)相對含量為HJE>HJO、MJO>MJE,酯類物質(zhì)相對含量為HJO>HJE、MJE>MJO,浸膏和凈油中的酸類和酯類物質(zhì)的相對含量互為補充,這可能與浸膏制備凈油過程中酸類和酯類的相互轉(zhuǎn)換有關。

    2.2 干棗及其不同提取物揮發(fā)性成分的熱圖和層次聚類分析

    為了直觀清晰地了解干棗及其不同提取物揮發(fā)性成分含量的異同,對5 個樣品檢測出的96 種揮發(fā)性成分的相對含量進行熱圖和層次聚類分析,結果如圖3所示。熱圖中方塊顏色由藍到紅代表揮發(fā)性成分含量由低到高。

    由圖3可以看出,干棗及其不同提取物分為3 組:干棗為1 組,MJE為1 組,HJE、HJO和MIO為1 組。其中,HJE和HJO被分在同一分支上,表示其揮發(fā)性成分分布沒有顯著差異,這與兩者具有較接近的酮類物質(zhì)有關。干棗沒有與任何提取物分組在相同的分支上,說明干棗的揮發(fā)性成分分布不同于幾種提取物,這主要與干棗中醛類、內(nèi)酯類和烴類含量較高有關。MJE未和其余幾種提取物中的一種分為一組,這是因為它在部分揮發(fā)性成分上的分布和干棗接近(己酸、月桂酸甲酯等)。此外,從圖3還可以明顯看出,庚酸、正辛酸、己酸、月桂酸甲酯、肉豆蔻酸甲酯和肉豆蔻腦酸甲酯在干棗及其不同提取物中的分布相近,其中月桂酸甲酯呈現(xiàn)典型的棗香味,肉豆蔻腦酸甲酯呈焦香風味,它們曾被鑒定為大棗中的典型香氣成分。

    圖3 干棗及其不同提取物香氣成分的熱圖和層次聚類分析Fig.3 Heat map and hierarchical cluster analysis of the aroma components of dried jujube and its different extracts

    2.3 干棗及其不同提取物揮發(fā)性成分的電子鼻響應分析

    圖4以干棗和HJO為例,展示了電子鼻傳感器對它們的響應,每條曲線顯示了相應傳感器響應值隨時間延長的變化。由圖4和圖5可以看出,不同樣品的響應值高低為凈油>干棗>浸膏,這與GC-MS的結果一致(圖1)。浸膏中含有較大量的糖,呈半固態(tài),異常黏稠,在室溫條件下,香味成分較難突破屏障,是整體響應值較低的主要原因。凈油經(jīng)過2 次提取,除去了大量的糖類、蛋白質(zhì)等的大分子物質(zhì),呈流體狀,揮發(fā)性成分含量明顯提升,整體響應值相應提高。

    圖4 電子鼻傳感器對干棗(a)和HJO(b)的響應圖Fig.4 Responses of electronic nose sensors to dried jujube (a) and heat reflux jujube absolute oil (b)

    圖5 干棗及其不同提取物的電子鼻數(shù)據(jù)雷達圖Fig.5 Radar chart of electronic nose data for dried jujube and its different extracts

    干棗中S7(對萜類和含硫化合物敏感)的響應值最高,其次是S9(對芳香族化合物和有機硫化物敏感)、S6(對烷烴敏感)、S8(對醇類、部分芳香族化合物敏感)和S2(對氮氧化合物非常敏感),這與Chen Qinqin等對鮮棗的電子鼻分析結果略有不同,說明干制會對棗的風味造成影響。干棗中萜烯類物質(zhì)相對含量僅為0.400%,而其S7的響應值為最高,原因是壬醛、己酸及低級脂肪酸甲酯等具有類似萜烯結構的物質(zhì)可以顯著增加S7的響應值。與干棗不同的是,HJE、HJO、MJE和MJO中響應值最高的均為S6,這可能是因為這4 種提取物中高級脂肪酸單酯相對含量較高,高級脂肪酸單酯的碳鏈較長,其結構與烷烴較為接近,會使S6的響應值明顯增加。此外,HJE和HJO中具有較高相對含量(16.292%和17.194%)和種類(8 種和10 種)的酮類物質(zhì),但這在電子鼻傳感器的響應中沒有體現(xiàn)出來,這意味著電子鼻對于這些酮類物質(zhì)不敏感。HJE、HJO、MJE和MJO中S9、S7、S8和S2這4 種傳感器的響應值也相對較高,趨勢與干棗基本一致。

    2.4 干棗及其不同提取物揮發(fā)性成分的電子鼻PCA和載荷分析

    對5 個樣品的10 種電子鼻傳感器響應值進行PCA和載荷分析,如圖6a所示,PC1的貢獻率為91.45%,PC2的貢獻率為7.79%,前2 個PC的總貢獻率為99.24%,超過了90%,說明前2 個PC足以解釋總方差。

    PCA結果表明,干棗及其不同提取物可以分為4 組:干棗為1 組,MJE為1 組,HJE為1 組,HJO和MJO為1 組。除HJE外,結果與聚類分析結果較一致。HJE未與HJO和MJO分為一組,這主要與HJE中香氣成分含量相對較低有關(圖1)。HJO和MJO相互接近,說明它們具有相似的香氣,而HJE和MJE之間有較遠距離,這表示它們具有顯著不同的風味,這和GC-MS的結果一致。HJE和MJE中分別具有較高含量的酸類和酯類物質(zhì),而經(jīng)過進一步提取的HJO和MJO中這2 類物質(zhì)的含量趨于平衡,使它們的香氣更加協(xié)調(diào)一致。

    由圖6b可以看出,對PC1貢獻率最大的是S6傳感器,其次為S8傳感器;對PC2貢獻率最大的是S7傳感器,而S9傳感器對PC1和PC2貢獻率都較大。選擇這4 個傳感器進行實驗,結果見圖6c,這4 個傳感器的貢獻率高達99.24%。因此,S6(W1S)、S7(W1W)、S8(W2S)和S9(W2W)為識別干棗及其不同提取物香氣的特征傳感器。

    圖6 干棗及其不同提取物電子鼻PCA圖和載荷圖Fig.6 PCA and loading analysis of electronic nose sensor data for dried jujube and its different extracts

    3 結論

    利用HS-SPME-GC-MS結合電子鼻技術對干棗及其不同提取物的揮發(fā)性成分進行分析。結果表明:干棗及其不同提取物中的主要香氣成分為酸類、酯類、醛類和酮類物質(zhì);不同提取方式得到的提取物中揮發(fā)性成分存在較大差異,加熱回流提取對于酸類物質(zhì)的提取效率較高,微波輔助熱回流提取則對酯類的提取效率較高;聚類分析和PCA分別將干棗及其不同提取物劃分為3 組和4 組,兩者的區(qū)別在于HJE,這與HJE中香氣成分含量相對較低有關;電子鼻的載荷分析顯示,W1S、W1W、W2S和W2W為識別干棗及其不同提取物香氣的特征傳感器??偠灾?,GC-MS香味成分分析與電子鼻的分析結果是較為一致的,兩者的結合可以對干棗及其不同提取物的揮發(fā)性成分進行綜合分析。

    猜你喜歡
    酸類電子鼻響應值
    維A 酸類制劑對皮膚的刺激作用及其影響因素分析
    UPLC-QTOF-MS法檢測白酒中9種有機酸
    基于熒光光譜技術的不同食用淀粉的快速區(qū)分
    電子鼻咽喉鏡在腔鏡甲狀腺手術前的應用
    提高環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)準確性初探
    紫外熒光法測硫各氣路流量對響應值的影響
    山東化工(2019年1期)2019-01-24 03:00:16
    海藻酸類肥料行標四月實施
    飛到火星去“聞味兒”——神奇的電子鼻
    茉莉酸類的抗癌活性及其作用機制
    電子鼻在烤雞香氣區(qū)分中的應用
    亚洲国产日韩一区二区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| av在线观看视频网站免费| 国产精品一国产av| 亚洲国产av新网站| 亚洲av福利一区| 精品一区在线观看国产| 伦理电影免费视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 九色亚洲精品在线播放| 晚上一个人看的免费电影| 丁香六月天网| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲,欧美精品.| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲av欧美aⅴ国产| 在线观看免费日韩欧美大片| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产精品人妻久久久影院| 欧美精品av麻豆av| 在线观看免费高清a一片| 亚洲国产色片| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看 | www.色视频.com| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 日韩av免费高清视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 毛片一级片免费看久久久久| 美女福利国产在线| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| av不卡在线播放| 国产精品99久久99久久久不卡 | 超色免费av| 国产极品粉嫩免费观看在线| 久久久久视频综合| 成人影院久久| 午夜老司机福利剧场| 一级黄片播放器| 伊人久久国产一区二区| 日韩欧美一区视频在线观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 在线天堂最新版资源| 日韩av在线免费看完整版不卡| 午夜av观看不卡| av免费在线看不卡| 成人漫画全彩无遮挡| 国产成人a∨麻豆精品| 国产极品天堂在线| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 老司机影院毛片| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产免费一级a男人的天堂| 91aial.com中文字幕在线观看| av免费在线看不卡| 人人澡人人妻人| 亚洲综合精品二区| 青春草国产在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲中文av在线| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国国产精品蜜臀av免费| 婷婷色av中文字幕| 国产成人精品在线电影| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 好男人视频免费观看在线| 久久久久久久国产电影| 久久人妻熟女aⅴ| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲av免费高清在线观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 欧美成人午夜精品| 宅男免费午夜| 亚洲美女视频黄频| 女性被躁到高潮视频| 国产又爽黄色视频| 久久99精品国语久久久| 久久国产亚洲av麻豆专区| 午夜精品国产一区二区电影| 精品国产露脸久久av麻豆| 十分钟在线观看高清视频www| 一本大道久久a久久精品| 国产日韩欧美在线精品| 视频在线观看一区二区三区| 久久97久久精品| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 搡女人真爽免费视频火全软件| 亚洲国产最新在线播放| av在线老鸭窝| 蜜臀久久99精品久久宅男| 青青草视频在线视频观看| 超碰97精品在线观看| 亚洲国产日韩一区二区| 在线观看三级黄色| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲久久久国产精品| 久久精品国产自在天天线| 午夜福利视频精品| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲精品aⅴ在线观看| 一级毛片电影观看| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲经典国产精华液单| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 亚洲精品成人av观看孕妇| 免费在线观看完整版高清| 免费观看a级毛片全部| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲av在线观看美女高潮| 免费观看av网站的网址| 午夜久久久在线观看| 亚洲精品第二区| 国产伦理片在线播放av一区| 国产国语露脸激情在线看| 午夜老司机福利剧场| 精品国产一区二区三区四区第35| 91国产中文字幕| 亚洲精品av麻豆狂野| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲av国产av综合av卡| 午夜福利视频精品| 午夜视频国产福利| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 性色avwww在线观看| 国产xxxxx性猛交| 丝袜人妻中文字幕| 丰满少妇做爰视频| 18+在线观看网站| 制服诱惑二区| 欧美人与性动交α欧美软件 | 久久青草综合色| 午夜精品国产一区二区电影| 亚洲精品aⅴ在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲精品456在线播放app| 看十八女毛片水多多多| 久久久精品94久久精品| 自线自在国产av| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 日韩大片免费观看网站| 97人妻天天添夜夜摸| 乱码一卡2卡4卡精品| 久久久久精品人妻al黑| www.av在线官网国产| 免费观看在线日韩| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 成人国语在线视频| 久久国产亚洲av麻豆专区| 在线观看www视频免费| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 亚洲av福利一区| av电影中文网址| av在线app专区| 成人亚洲精品一区在线观看| 日本午夜av视频| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 精品国产一区二区三区四区第35| 制服丝袜香蕉在线| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 2021少妇久久久久久久久久久| 午夜福利视频在线观看免费| 色网站视频免费| 精品久久国产蜜桃| 亚洲美女搞黄在线观看| 1024视频免费在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 精品视频人人做人人爽| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产成人aa在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看 | 18禁国产床啪视频网站| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 大陆偷拍与自拍| 九色成人免费人妻av| 久久久精品区二区三区| 永久免费av网站大全| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 亚洲五月色婷婷综合| 免费大片黄手机在线观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 一级黄片播放器| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产激情久久老熟女| 亚洲成人一二三区av| 99视频精品全部免费 在线| 免费av中文字幕在线| 欧美日韩亚洲高清精品| 边亲边吃奶的免费视频| 日韩欧美精品免费久久| 午夜视频国产福利| 日韩中文字幕视频在线看片| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 大香蕉久久成人网| 性色avwww在线观看| 国产不卡av网站在线观看| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 日韩中文字幕视频在线看片| 高清毛片免费看| 日韩av不卡免费在线播放| 高清不卡的av网站| 蜜桃在线观看..| 国产麻豆69| 少妇人妻精品综合一区二区| 大话2 男鬼变身卡| 嫩草影院入口| 久久久久久久久久成人| 多毛熟女@视频| 亚洲图色成人| 香蕉国产在线看| av电影中文网址| 色5月婷婷丁香| 最近最新中文字幕免费大全7| 秋霞在线观看毛片| 欧美精品一区二区大全| 日韩欧美精品免费久久| 精品酒店卫生间| 欧美国产精品一级二级三级| 欧美精品高潮呻吟av久久| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产精品久久久久成人av| 91精品三级在线观看| 久久久国产一区二区| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 91精品国产国语对白视频| 在线观看免费视频网站a站| 人人妻人人澡人人看| 51国产日韩欧美| 色网站视频免费| 国产精品女同一区二区软件| 赤兔流量卡办理| 桃花免费在线播放| 中文字幕免费在线视频6| 美女大奶头黄色视频| 嫩草影院入口| 九草在线视频观看| 久久热在线av| 欧美变态另类bdsm刘玥| 啦啦啦在线观看免费高清www| 丝袜在线中文字幕| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产亚洲精品久久久com| 免费看光身美女| 亚洲欧洲日产国产| 午夜影院在线不卡| www.色视频.com| 亚洲成人一二三区av| 边亲边吃奶的免费视频| 国内精品宾馆在线| 香蕉丝袜av| 天美传媒精品一区二区| 另类亚洲欧美激情| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久这里只有精品19| 久久精品久久久久久久性| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 国产熟女午夜一区二区三区| 欧美另类一区| av在线观看视频网站免费| 精品午夜福利在线看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 久久婷婷青草| 99精国产麻豆久久婷婷| 99热国产这里只有精品6| 成人漫画全彩无遮挡| 蜜桃国产av成人99| 成人亚洲精品一区在线观看| 我的女老师完整版在线观看| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲三级黄色毛片| 国产精品国产三级专区第一集| 最近中文字幕高清免费大全6| 18禁动态无遮挡网站| 国产av码专区亚洲av| 欧美少妇被猛烈插入视频| 18禁动态无遮挡网站| 在线天堂最新版资源| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 亚洲精品456在线播放app| 日本av手机在线免费观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产一区有黄有色的免费视频| a级毛片在线看网站| 久久热在线av| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 色视频在线一区二区三区| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 精品一区二区三区视频在线| 午夜免费观看性视频| 五月伊人婷婷丁香| 99久国产av精品国产电影| 亚洲性久久影院| 国产成人免费观看mmmm| 51国产日韩欧美| 香蕉丝袜av| 校园人妻丝袜中文字幕| av黄色大香蕉| 国产一区二区在线观看日韩| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 观看av在线不卡| 超碰97精品在线观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 9热在线视频观看99| 全区人妻精品视频| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国精品久久久久久国模美| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 欧美精品国产亚洲| 午夜影院在线不卡| xxx大片免费视频| 久久久国产欧美日韩av| 少妇的丰满在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 国产国语露脸激情在线看| 晚上一个人看的免费电影| 香蕉国产在线看| a级毛色黄片| 亚洲精品视频女| 97人妻天天添夜夜摸| 男女下面插进去视频免费观看 | 国产极品天堂在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 天天操日日干夜夜撸| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 男的添女的下面高潮视频| 在线 av 中文字幕| 男的添女的下面高潮视频| 国产片特级美女逼逼视频| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 高清欧美精品videossex| 九九在线视频观看精品| 日韩免费高清中文字幕av| 人体艺术视频欧美日本| 久久国内精品自在自线图片| 大话2 男鬼变身卡| 黄色视频在线播放观看不卡| 一级,二级,三级黄色视频| 五月天丁香电影| 免费观看av网站的网址| 精品一区二区三区视频在线| 日韩人妻精品一区2区三区| 成年人午夜在线观看视频| 成年美女黄网站色视频大全免费| 一本大道久久a久久精品| 日本免费在线观看一区| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产精品久久久久久久电影| 最近手机中文字幕大全| 大话2 男鬼变身卡| 熟女人妻精品中文字幕| 国产黄色免费在线视频| 热re99久久精品国产66热6| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 韩国精品一区二区三区 | 日韩一区二区视频免费看| 久久久国产一区二区| 精品视频人人做人人爽| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产精品人妻久久久久久| 免费av中文字幕在线| 国产精品国产av在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 国产午夜精品一二区理论片| 免费大片18禁| 伦理电影大哥的女人| 精品少妇内射三级| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲精品日本国产第一区| 边亲边吃奶的免费视频| 99热全是精品| av免费观看日本| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产一区二区在线观看av| 国产乱人偷精品视频| 成人国产av品久久久| 国产 精品1| 久久免费观看电影| a级毛色黄片| 香蕉国产在线看| 欧美 日韩 精品 国产| 看非洲黑人一级黄片| 高清毛片免费看| 久久久久久伊人网av| av在线老鸭窝| 多毛熟女@视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 青青草视频在线视频观看| 日本黄色日本黄色录像| 久久午夜福利片| 99国产综合亚洲精品| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产福利在线免费观看视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲精品456在线播放app| 两性夫妻黄色片 | 亚洲av国产av综合av卡| 美女视频免费永久观看网站| 国产麻豆69| 一个人免费看片子| 国产精品欧美亚洲77777| 久久久欧美国产精品| av天堂久久9| 欧美激情国产日韩精品一区| 嫩草影院入口| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 少妇人妻精品综合一区二区| 一区在线观看完整版| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 一级毛片 在线播放| 精品国产一区二区三区四区第35| 制服人妻中文乱码| 五月开心婷婷网| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲精品第二区| 亚洲天堂av无毛| 丝瓜视频免费看黄片| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 久久狼人影院| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲经典国产精华液单| 女性被躁到高潮视频| 亚洲av中文av极速乱| 婷婷色av中文字幕| 99热网站在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 九九在线视频观看精品| 亚洲人与动物交配视频| 日韩中字成人| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产视频首页在线观看| 国产一区二区激情短视频 | 欧美精品国产亚洲| 日韩电影二区| 国产精品国产三级国产av玫瑰| a 毛片基地| 水蜜桃什么品种好| 亚洲第一区二区三区不卡| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 99香蕉大伊视频| 免费黄色在线免费观看| 国产福利在线免费观看视频| 91精品国产国语对白视频| 久久久久久久久久成人| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲国产成人一精品久久久| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产黄色视频一区二区在线观看| 男女免费视频国产| 亚洲综合精品二区| 90打野战视频偷拍视频| 青青草视频在线视频观看| 考比视频在线观看| 一级片'在线观看视频| 老熟女久久久| 亚洲av成人精品一二三区| 国产一级毛片在线| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 大话2 男鬼变身卡| 我要看黄色一级片免费的| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲成人手机| 国产成人精品无人区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 欧美bdsm另类| 男人添女人高潮全过程视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产av码专区亚洲av| 一二三四在线观看免费中文在 | 午夜福利视频精品| 永久免费av网站大全| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲伊人久久精品综合| 日韩欧美一区视频在线观看| 免费观看无遮挡的男女| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲av综合色区一区| 少妇人妻久久综合中文| 午夜免费男女啪啪视频观看| 一二三四中文在线观看免费高清| 国产福利在线免费观看视频| 国产成人欧美| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产精品国产av在线观看| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲av日韩在线播放| 妹子高潮喷水视频| 一本色道久久久久久精品综合| 免费看不卡的av| 国产1区2区3区精品| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲精品456在线播放app| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 蜜桃在线观看..| 美女内射精品一级片tv| 国产精品 国内视频| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 伦理电影免费视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看 | 九色亚洲精品在线播放| 国产国语露脸激情在线看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 久久99热这里只频精品6学生| 天堂中文最新版在线下载| 热re99久久精品国产66热6| 成人国产av品久久久| 国产精品蜜桃在线观看| 国产男人的电影天堂91| 亚洲国产日韩一区二区| 曰老女人黄片| 久久久久精品久久久久真实原创| 青春草视频在线免费观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产免费福利视频在线观看| 久热久热在线精品观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 大香蕉97超碰在线| 日本午夜av视频| 久久狼人影院| 午夜福利视频精品| 午夜日本视频在线| 丁香六月天网| 观看美女的网站| 免费观看在线日韩| 欧美成人精品欧美一级黄| 午夜激情久久久久久久| 亚洲中文av在线| 欧美xxxx性猛交bbbb| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产精品人妻久久久久久| 人妻人人澡人人爽人人| 两性夫妻黄色片 | 搡女人真爽免费视频火全软件| 两个人免费观看高清视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 国产日韩欧美亚洲二区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产免费福利视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 黑人猛操日本美女一级片| 成人亚洲欧美一区二区av| 麻豆乱淫一区二区| 久久久久视频综合| www.av在线官网国产| 日韩 亚洲 欧美在线| 一区二区av电影网| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久国内精品自在自线图片| 婷婷色综合大香蕉| h视频一区二区三区| 好男人视频免费观看在线| 在线观看免费日韩欧美大片| 一级爰片在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| freevideosex欧美| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| av在线播放精品| 一级,二级,三级黄色视频| videos熟女内射| 校园人妻丝袜中文字幕| 22中文网久久字幕| 亚洲av在线观看美女高潮| 9色porny在线观看| 黄色配什么色好看| 99久久精品国产国产毛片| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲av在线观看美女高潮| 欧美精品国产亚洲| 久久av网站| 亚洲情色 制服丝袜| 国产在线免费精品| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产熟女午夜一区二区三区| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 咕卡用的链子| 一区在线观看完整版| 午夜视频国产福利| 又黄又粗又硬又大视频| 26uuu在线亚洲综合色| 18+在线观看网站| 2021少妇久久久久久久久久久| 最新中文字幕久久久久| 熟女av电影| 美女国产高潮福利片在线看| 国产麻豆69| 99re6热这里在线精品视频| 九色亚洲精品在线播放| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 黄色一级大片看看| a级毛色黄片|