碲化鉍倏逝場鎖模器件的超快光纖激光器

張世達(dá)，耿乙迦

（1.中國科學(xué)院 長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所 應(yīng)用光學(xué)國家重點實驗室,吉林 長春 130033；2.長春重明科技有限公司,吉林 長春 130119）

1 引言

高重頻超快光纖激光器在科學(xué)研究、工業(yè)加工、生物成像等領(lǐng)域具有重要意義。被動諧波鎖模是一種造成脈沖分裂，實現(xiàn)鎖模脈沖高重頻輸出較為便捷的方式，其產(chǎn)生條件在于整個腔內(nèi)的色散與非線性。所以說，一個良好的具有可飽和吸收特性的被動鎖模器件對于被動諧波鎖模激光器來說具有重要意義。

自從石墨烯被發(fā)現(xiàn)[1]可應(yīng)用在光纖激光器中并成功實現(xiàn)鎖模脈沖以來[2-4]，各種各樣的二維材料相繼出現(xiàn)，如拓?fù)浣^緣體[5-6]、過渡金屬硫化物[7-11]、黑磷[12-13]、MXenes[14-15]等，由于這些材料皆具有寬帶可飽和吸收的共同特性，皆可作為可飽和吸收體集成在腔內(nèi)制作成超快光纖激光器。此外，相較于半導(dǎo)體可飽和吸收鏡（SESAM）制備復(fù)雜、成本高昂且需要空間對準(zhǔn)等不足，這些二維材料由于具有易于制備且容易集成到光纖激光腔內(nèi)實現(xiàn)全光纖結(jié)構(gòu)等優(yōu)點，而成為SESAM 的有力競爭者，因此具有重要的研究價值[16-18]。

拓?fù)浣^緣體，作為二維材料中的一種，通過自旋軌道耦合能夠?qū)崿F(xiàn)類似于石墨烯“狄拉克錐”結(jié)構(gòu)的新奇量子物態(tài)，有效提高了載流子的輸運能力[19-20]。此外，正是這種獨特的帶隙結(jié)構(gòu)，使其具有較高的調(diào)制深度，在可見光到中紅外光譜中具有很強(qiáng)的寬帶非線性響應(yīng)，并且載流子壽命短于幾皮秒。這些優(yōu)良特性使得拓?fù)浣^緣體材料成為用于制作超快光纖激光器的理想材料[5,21-23]。

雖然基于材料的超快激光光源能夠?qū)崿F(xiàn)鎖模自啟動且不會引入過多的微擾，但是材料自身的抗損傷能力較差，這就影響了超快激光光源的耐久性[23-25]。這些問題同樣也限制了基于材料的超快光纖激光器的進(jìn)一步發(fā)展，所以設(shè)計一種獨特的集成方式將材料應(yīng)用于光纖激光器中，提高激光器的鎖模穩(wěn)定性與使用耐久性是極其必要的[26]。

本文采用激光沉積方法[27]，將拓?fù)浣^緣體材料碲化鉍沉積在側(cè)面拋磨光纖的拋磨區(qū)，制備成倏逝場耦合式的可飽和吸收器件。該器件能夠有效增加光與材料的接觸面積，克服了傳統(tǒng)方法利用透射式將有機(jī)薄膜與材料耦合在高功率下易損壞的弊端，增加其抗損傷能力[28]，便于其在功率不斷提高的情況下進(jìn)一步產(chǎn)生被動諧波鎖模，實現(xiàn)鎖模脈沖的高重頻輸出。利用雙臂平衡探測裝置，對該可飽和吸收體進(jìn)行非線性光學(xué)測試，得到其調(diào)制深度為23.96%，非飽和損耗為37.77%，飽和強(qiáng)度為31.5 MW/cm2。最后將其應(yīng)用于摻鉺光纖激光器中，實現(xiàn)了鎖模自啟動。其鎖模閾值為75 mW，重復(fù)頻率為47.87 MHz，信噪比為58 dB，中心波長為1 555.67 nm，并且能夠穩(wěn)定運行30 h，當(dāng)泵浦功率達(dá)到250 mW 時，出現(xiàn)11 階諧波鎖模運作，最大重復(fù)頻率為528 MHz。這對拓?fù)浣^緣體材料在高重頻超快光纖激光器的應(yīng)用具有重要意義。

2 可飽和吸收體的制備過程

2.1 材料的制備與表征

拓?fù)浣^緣體材料碲化鉍采用水熱法制備，Bi 元素與Te 元素分別采用2 mmol 與3 mmol 的配比，依次將聚乙烯吡咯烷酮（PVP）、氫氧化鈉、乙二醇等混合均勻形成前驅(qū)液50 ml，放入反應(yīng)釜中置于高溫烘箱在200 °C 反應(yīng)12 小時，加熱完畢待自然冷卻至室溫后，經(jīng)過離心、超聲洗滌后獲得所需溶液。掃描電子顯微鏡（SEM）獲得的圖片如圖1(a)所示，發(fā)現(xiàn)制備的碲化鉍納米片為六邊形結(jié)構(gòu)，橫向尺寸大約為500 nm；接著，通過X 射線衍射能譜（XRD）對所制備樣品進(jìn)行定性分析，如圖1(b)(彩圖見期刊電子版)所示，發(fā)現(xiàn)其在晶面指數(shù)（0,1,5）、（1,0,10）、（1,1,0）處具有明顯的結(jié)晶峰。這些對稱性較為均勻的峰表明了樣品在制備過程中的生長方向，并且通過與標(biāo)準(zhǔn)衍射卡片（PDF#15-0863) 進(jìn)行對比可見，結(jié)晶峰的位置與PDF 卡片基本吻合，證明所制備材料確實為碲化鉍材料；另外，通過拉曼光譜進(jìn)行測試，結(jié)果，如圖1(c)所示，觀察到有3 個主要的拉曼峰，分別對應(yīng)59 cm?1處的振動模式峰、116 cm?1處的振動模式峰、137 cm?1處的振動模式峰，峰屬于平面外振動模式，屬于平面內(nèi)振動模式，通過峰位位置與振動模式進(jìn)行分析比較，發(fā)現(xiàn)其屬于典型的碲化鉍晶體[29-30]；此外，還通過原子力顯微鏡（AFM）對碲化鉍納米片的厚度進(jìn)行測試，發(fā)現(xiàn)其厚度大約為16 nm，如圖1(d)(彩圖見期刊電子版) 所示；最后，通過分光計對樣品進(jìn)行測試，如圖1(e) 所示，觀察到該樣品對1 300～1 800 nm 光波段范圍內(nèi)的大致吸收趨勢。

圖1 (a)碲化鉍樣品掃描電鏡(SEM)圖；(b)碲化鉍粉末X 射線衍射圖譜；(c)碲化鉍樣品拉曼光譜；(d)碲化鉍樣品原子力顯微鏡圖；(e)碲化鉍樣品光學(xué)線性吸收圖Fig.1 (a) Scanning Electron Microscope (SEM) image of bismuth telluride sample;(b) X-ray diffraction pattern of bismuth telluride powder;(c) Raman spectrum of bismuth telluride sample;(d) atomic force microscope image of bismuth telluride sample;(e) optical linear absorption of bismuth telluride sample

2.2 可飽和吸收體的制備

側(cè)面拋磨光纖（D 型光纖）的拋磨長度為10 mm，拋磨區(qū)域距離纖芯的距離為1 μm，如圖2(a)(彩圖見期刊電子版) 所示?？娠柡臀阵w(SA) 的制備方式采用激光沉積法，具體操作步驟如下：首先，將980 nm 半導(dǎo)體泵浦源、D 型光纖、功率計依次連接，如圖2(b)(彩圖見期刊電子版) 所示；接著，打開泵浦并將功率設(shè)定為40 mW，將制備完成的碲化鉍溶液稀釋為0.2 mg/ml 并滴附在D 型光纖的拋磨區(qū)域，待光通過纖芯時，會在纖芯與包層之間產(chǎn)生全反射，纖芯與拋磨區(qū)間過薄的距離會引發(fā)倏逝場，產(chǎn)生很強(qiáng)的光梯度力，對納米片材料產(chǎn)生強(qiáng)吸附作用，使其沉積在拋磨區(qū)域內(nèi)，具體原理圖如2(c)(彩圖見期刊電子版)所示；最后，功率計的作用是為了判斷材料的沉積狀況，沉積過程一般為5 min。沉積之前，功率計的示數(shù)為33 mW，這是因為D 型光纖自身具有一定的損耗。在沉積過程中，可以發(fā)現(xiàn)功率示數(shù)呈逐漸下降的趨勢，當(dāng)下降到泵浦功率的一半時，約為20 mW，關(guān)閉泵浦源，待溶液蒸發(fā)后，重新打開功率計，此時的功率示數(shù)為20.37 mW，表明材料已經(jīng)沉積在拋磨區(qū)域內(nèi)，并通過計算得出該器件的損耗為2.93 dB。圖2(d)、(e)(彩圖見期刊電子版)分別為通過金相顯微鏡對D 型光纖拋磨區(qū)域沉積前后的觀測圖。為了更加清晰地觀測到非線性可飽和吸收材料的微觀尺寸，圖2(f)(彩圖見期刊電子版)通過電子顯微鏡（SEM）表征了D 型光纖拋磨區(qū)域內(nèi)沉積材料的形貌圖,從中可以觀測到材料的六邊形納米片外觀形貌。其中六邊形納米片元素分布圖如圖2(g)所示，可以觀測到，材料中含有Bi、Te 元素，說明該沉積材料確實為拓?fù)浣^緣體Bi2Te3。

圖2 (a) D 型光纖結(jié)構(gòu)圖；(b) 激光沉積裝置圖；(c) 激光沉積原理圖；(d) D 型光纖沉積前金相顯微照片；(e) D 型光纖沉積后金相顯微照片；(f) D 型光纖電子顯微鏡表征圖；(g) D 型光纖拋磨區(qū)域內(nèi)材料元素分布圖Fig.2 (a) D-shaped optical fiber structure;schematic diagram of (b) laser deposition device and (c) laser deposition principal;metallographic microscope image of D-shaped optical fiber (d) before deposition and (e) after deposition;(f) SEM image of D-shaped fiber;(g) mapping image of elements distribution in polishing area of D-shaped fiber

3 可飽和吸收體的光學(xué)特性

圖3(a)展示了一套雙臂平衡探測裝置，用來測試該可飽和吸收器件的非線性吸收特性。該裝置的激光源為自制的被動鎖模摻鉺飛秒激光光源（中心波長為1 565 nm，重復(fù)頻率為22 MHz，脈沖寬度為680 fs），外接一個摻鉺的半導(dǎo)體泵浦激光器對功率進(jìn)行放大調(diào)諧，一個50∶50 輸出耦合器將光路分成兩路，一路作為參考光束由功率計1 進(jìn)行記錄，另一路通過可飽和吸收器件由功率計2 進(jìn)行記錄。通過逐漸增加整個裝置的入射功率，并對兩個功率計的測量示數(shù)進(jìn)行比較，可以計算出可飽和吸收器件的非線性透射率變化曲線。利用公式（1）可以擬合出該可飽和吸收體的非線性透射曲線。

圖3 (a)雙臂平衡探測裝置示意圖；(b)調(diào)制深度曲線圖Fig.3 (a) Schematic diagram of dual-arm balance detection device;(b) modulation depth curve

式中，T為透射率，ΔT為調(diào)制深度，I為入射強(qiáng)度，Isat為飽和強(qiáng)度，Tns為非飽和損耗。如圖3(b)所示，SA 的飽和強(qiáng)度為31.5 MW/cm2，調(diào)制深度為23.96%，非飽和損耗為37.77%。

4 實驗裝置

基于碲化鉍-D 型光纖可飽和吸收體的被動鎖模光纖激光器實驗裝置如圖4 所示。泵浦光源是中心波長為980 nm 的半導(dǎo)體激光器。波分復(fù)用器（WDM）為980/1 550 nm，將泵浦光耦合到光纖環(huán)形腔內(nèi)。采用0.3 m 高摻鉺光纖（型號為nLIGHT-Er80-8-125）作為增益介質(zhì)，群速度色散(GVD)參數(shù)為22 ps2km?1，單模光纖的GVD 為?23 ps2km?1。采用偏振無關(guān)隔離器(PI-ISO)保證激光的單向傳輸。碲化鉍基沉積的D 型光纖作為整個腔內(nèi)的可飽和吸收器件實現(xiàn)腔內(nèi)的鎖模運作。輸出耦合器為90∶10，其中90%用于腔內(nèi)循環(huán)，10%連接光譜儀、示波器與自相關(guān)儀對脈沖輸出進(jìn)行監(jiān)測。為了便于諧波鎖模的產(chǎn)生，通過將腔長減小到4 m 以進(jìn)一步降低腔內(nèi)的色散值。通過計算，整個腔內(nèi)的凈色散值為?0.085 4 ps2。

圖4 被動諧波鎖模光纖激光器實驗裝置示意圖Fig.4 Schematic diagram of experimental setup of passively harmonic mode-locking fiber laser

5 結(jié)果與討論

為了測試該可飽和吸收體鎖模器件的具體表現(xiàn)，將其熔接到摻鉺光纖激光器環(huán)形腔內(nèi)。當(dāng)泵浦功率增加到75 mW 時，光譜儀出現(xiàn)明顯的具有凱利邊帶的傳統(tǒng)孤子圖像，表明該可飽和吸收器件利用倏逝場與材料的相互作用，可以實現(xiàn)穩(wěn)定的鎖模自啟動。鎖模光譜如圖5(a)所示，其中中心波長為1 555.67 nm，3 dB 譜寬為5.44 nm。圖5(b) 為示波器上觀測到的一系列排列均勻的脈沖時域圖，表明鎖模脈沖運行非常穩(wěn)定，其中脈沖間隔為20.9 ns，對應(yīng)腔長為4.3 m。圖5(c)為示波器通過傅立葉變換功能所測得的頻譜圖，其中信噪比(SNR) 為58 dB，圖中的插圖為1 GHz范圍內(nèi)的頻譜圖，脈沖序列較為平整，進(jìn)一步說明輸出脈沖非常穩(wěn)定，鎖模質(zhì)量很好。通過自相關(guān)器測量脈沖持續(xù)時間為487 fs，自相關(guān)曲線如圖5(d)所示，并采用sech2 函數(shù)對該曲線進(jìn)行擬合。通過計算得出時間帶寬乘積(TBP)為0.328，表明鎖模脈沖存在輕微的啁啾。隨著泵浦功率的逐漸增加，鎖模脈沖仍能夠穩(wěn)定運行。當(dāng)泵浦功率超過150 mW 時，鎖模脈沖出現(xiàn)抖動并有分裂的趨勢，這是因為過高的泵浦功率引起了非線性的增加，導(dǎo)致非線性與色散的平衡被打破，產(chǎn)生了鎖模脈沖的諧波分裂[31-33]。繼續(xù)加大泵浦功率，可以發(fā)現(xiàn)脈沖數(shù)量呈現(xiàn)整倍的增加，同時重復(fù)頻率也依次呈現(xiàn)出倍數(shù)增加。當(dāng)泵浦功率增加到最高250 mW 時，觀察到了11 階的諧波鎖?，F(xiàn)象，重復(fù)頻率為528 MHz，但是相應(yīng)的信噪比有所降低，為41.5 dB，表明鎖模質(zhì)量有所下降。相應(yīng)的時域圖、頻域圖分別如圖6(a)、6(b) 所示。該鎖模脈沖激光器最終輸出的平均功率為4 mW，通過對比泵浦功率與輸出功率的大小，最終得出該激光器的斜效率為1.61%，如圖6(c)所示。

圖5 (a)自啟動鎖模光譜圖；(b)鎖模時域圖；(c)鎖模頻域圖；(d)鎖模脈沖持續(xù)時間圖Fig.5 (a) Spectrogram of self-starting mode-locking;(b) time-domain diagram of mode-locking;(c) frequency-domain diagram of mode-locking;(d) pulse duration diagram of mode-locking

通過上述實驗可知，當(dāng)泵浦功率開到最大時，該可飽和吸收器件仍能夠進(jìn)行鎖模操作。由此可以得出基于D 型光纖結(jié)構(gòu)的材料鎖模能夠比有機(jī)薄膜形式具有更高的抗損傷能力。為了進(jìn)一步測試該結(jié)構(gòu)的鎖模耐久性，進(jìn)行了長時間運行測試，結(jié)果如圖6(d)所示。該項測試在100 mW 泵浦功率下，每隔6 小時記錄1 次，一共記錄了5次，可以發(fā)現(xiàn)其中心波長并無任何明顯偏移，證明其鎖模耐久性較好。

圖6 (a)11 階諧波鎖模運作下的時域圖；(b)11 階諧波鎖模運作下的頻域圖；(c)泵浦功率與平均輸出功率關(guān)系圖；(d)30 h長時間鎖模運作光譜圖Fig.6 (a) Time domain diagram under 11th-order harmonic mode-locking operation;(b) frequency domain diagram under 11th-order harmonic mode-locking operation;(c) relationship between pump power and average output power;(d) spectrum of 30 h long-time mode-locking operation

為了檢測該可飽和吸收體鎖模器件在制備過程中的重復(fù)一致性，使用相同的加工參數(shù)，采用該方法制備了3 個可飽和吸收體器件進(jìn)行比較，并通過對比這三者的調(diào)制深度以及在摻鉺光纖激光器環(huán)形腔內(nèi)的性能表現(xiàn)，以驗證制備過程中存在的非線性差異。器件調(diào)制深度與在激光器中輸出脈沖所對應(yīng)的參數(shù)分別如圖7(a)、7(b)(彩圖見期刊電子版)所示。

圖7 （a）同一制備參數(shù)下3 個可飽和吸收器件的調(diào)制深度對比；(b)同一制備參數(shù)下3 個可飽和吸收器件在光纖激光器中高重頻輸出性能比較Fig.7 (a) Comparison of modulation depth for three saturated absorbers with same preparation parameters;(b) comparison of high repetition rate output performance of three saturated absorbers in the fiber laser with same preparation parameters

根據(jù)對比發(fā)現(xiàn)，3 個器件的調(diào)制深度存在較小的差異，分別為23.96%、19.89%、22.82%，變化范圍為1.1%～4.1%。對比三者在激光器中的整體輸出性能發(fā)現(xiàn)，這3 個器件都能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定的鎖模脈沖輸出，并且發(fā)現(xiàn)其中兩個能夠分裂到相同的諧波階數(shù)，達(dá)到相近的重復(fù)頻率。但是3 個器件的鎖模閾值，即自啟動功率具有一定的差異。此外，三者的諧波分裂效率同樣具有一定差異性。分析造成這些差異的原因是制備過程中材料沉積與分布具有一定的隨機(jī)性，并不能夠?qū)崿F(xiàn)均勻一致的材料沉積薄膜。但是，該器件制備方式所帶來的一致性問題對激光器的整體輸出性能而言并無較大的影響，具有一定的現(xiàn)實操作意義。

表1 總結(jié)了基于拓?fù)浣^緣體材料與D 型光纖、有機(jī)薄膜等集成方式制備的可飽和吸收器件自身所具有的非線性光學(xué)性能參數(shù)，以及應(yīng)用在1.5 μm 波段范圍內(nèi)光纖激光器的相關(guān)輸出性能指標(biāo)。通過對比發(fā)現(xiàn)，本文相較于其它方式制備的可飽和吸收器件，具有較大的調(diào)制深度，具有更好的非線性光學(xué)性能，故能夠在基本鎖模狀態(tài)下，通過泵浦功率的不斷增強(qiáng)以提高腔內(nèi)的非線性，進(jìn)一步實現(xiàn)被動諧波鎖模，使得鎖模脈沖的重復(fù)頻率不斷得以提高。在該可飽和吸收器件的制備過程中，如果能夠提高材料在D 型光纖拋磨區(qū)域內(nèi)沉積的一致均勻性以及減少材料堆積厚度，可以進(jìn)一步減少材料堆疊過程中產(chǎn)生的熱積累所引起的損傷，進(jìn)一步提高可飽和吸收器件的抗損傷能力以及制備后性能的一致性。

表1 幾種基于拓?fù)浣^緣體材料的可飽和吸收器件用于1.5 μm 光纖激光器時的非線性及脈沖輸出性能的對比Tab.1 The nonlinear characteristics and pulse output characteristics of different saturated absorbers based on the topological insulator material used in a 1.5 μm fiber laser

6 結(jié)論

本文通過將拓?fù)浣^緣體碲化鉍材料與D 型光纖相結(jié)合，通過激光沉積法制備了一個抗損傷能力好、耐久性高的可飽和吸收器件，并將其應(yīng)用于摻鉺光纖激光器中，實現(xiàn)了穩(wěn)定的鎖模自啟動。隨著泵浦功率的增加，過高的非線性造成了鎖模的諧波分裂，分裂階數(shù)最高達(dá)到了11 階，重復(fù)頻率高達(dá)528 MHz。該結(jié)構(gòu)也證明能夠通過輔助材料在光纖激光器中進(jìn)一步實現(xiàn)被動諧波鎖模以實現(xiàn)更高的脈沖輸出重復(fù)頻率，對材料在高重頻超快光纖激光器中的應(yīng)用具有一定的現(xiàn)實意義。相信在接下來的工作中，可以探索研究出一種更為有效便捷的器件結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步促進(jìn)材料非線性性能的發(fā)揮。