• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    靜電紡絲制備PMMA/PU新型保暖材料及其性能

    2022-05-23 22:28:32鄭作保賈姣馮洋洋侯一杰賈永堂
    現(xiàn)代紡織技術(shù) 2022年3期
    關(guān)鍵詞:靜電紡絲聚氨酯

    鄭作?!≠Z姣 馮洋洋 侯一杰 賈永堂

    摘要:為了降低低溫環(huán)境對(duì)人體的危害,需要開發(fā)具有高效保暖性能的材料。采用靜電紡絲多射流共混技術(shù),使用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微米纖維作為骨架支撐結(jié)構(gòu),引入聚氨酯(PU)納米纖維提高材料的機(jī)械性能和保暖性能。通過研究環(huán)境濕度、PU質(zhì)量分?jǐn)?shù)、LiCl添加量以及PMMA/PU注射比對(duì)纖維絮片的影響,制備出具有聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的保暖材料。結(jié)果表明:PMMA/PU纖維絮片(PMMA/PUFS)具有較高的拉伸應(yīng)力(159.02 kPa)和良好的拉伸伸長率(65.85%),同時(shí)具有超輕的性能(7.38 mg/cm3)和超高的保暖性(導(dǎo)熱系數(shù)為25.28 mW/(m·K))。研究結(jié)果可為新型保暖材料的制備提供新的思路。

    關(guān)鍵詞:靜電紡絲;聚氨酯;聚甲基丙烯酸甲酯;保暖材料;雙網(wǎng)絡(luò);纖維絮片;超輕

    中圖分類號(hào):TS154文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A文章編號(hào):1009265X(2022)03008908

    Preparation of PMMA/PU new thermal retention material by

    electrospinning and its properties

    ZHENG Zuobao, JIA Jiao, FENG Yangyang, HOU Yijie, JIA Yongtang

    (School of Textile Materials and Engineering, Wuyi University, Jiangmen 529020, China)Abstract: It is necessary to develop materials with efficient thermal retention performance, thereby reducing the damage of low temperature environment to the human body. This study is focused on improving the mechanical properties and thermal retention of the material by using polymethyl methacrylate (PMMA)microfibers as the framework support structure and introducing polyurethane (PU)nanofibers by virtue of electrospinning multijet blending technology. The effects of environmental humidity, PU mass fraction, LiCl addition, and PMMA/PU injection ratio on fibrous flocculus were studied, and then a thermal retention material with interlocking double network structure was prepared. The results revealed that: PMMA/PU fibrous flocculus (PMMA/PUFS)exhibited strong tensile stress of 159.02 kPa and excellent tensile elongation of 65.85%. In addition, it also exhibited good ultralight performance (7.38 mg/cm3)and ultrahigh thermal retention property (thermal conductivity of 25.28 mW/(m·K)). The research results are expected to provide a new idea for the preparation of new thermal retention materials.

    Key words: electrospinning; polymethyl methacrylate (PMMA); polyurethane (PU); thermal retention material; double network; fibrous flocculus; ultralight

    在寒冷環(huán)境下,由于人體熱量散失加快體溫下降,可能會(huì)引起人體的局部?jī)鼋?、凍傷等,?yán)重的還會(huì)對(duì)機(jī)體的免疫系統(tǒng)、循環(huán)系統(tǒng)以及神經(jīng)系統(tǒng)等產(chǎn)生危害,甚至?xí):ι踩玔1]。因此,需要穿戴低溫防護(hù)設(shè)備(工作服、手套、防護(hù)鞋等)為人體提供防護(hù),降低低溫環(huán)境對(duì)人體的影響。同時(shí),為了不影響寒冷環(huán)境下人群的正?;顒?dòng)和工作,在保證足夠的保暖的前提下減輕防護(hù)設(shè)備的重量,具有極其重要的意義[2]。所以,輕質(zhì)高彈的防寒保暖材料一直是國內(nèi)外的研究熱點(diǎn),在軍事消防、個(gè)人防護(hù)、民用、科研等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。

    目前國內(nèi)外服用保暖材料種類繁多,按所使用的纖維的來源主要分為天然保暖材料和合成保暖材料[3]。棉花作為傳統(tǒng)的天然保暖材料歷史悠久,也具有廣泛的應(yīng)用,但其存在體積密度大、保暖性能相對(duì)較差的缺點(diǎn)[45]。在高寒環(huán)境下,為了滿足保暖需求,通常需要不斷增加棉絮的厚度和重量,造成服裝太過臃腫,導(dǎo)致穿著者行動(dòng)不便;羽絨、羊絨等保暖材料相較棉絮具有輕柔保暖、富有彈性的特點(diǎn),得到人們的青睞,但其存在價(jià)格昂貴、強(qiáng)度差、易被蟲蛀、長期使用性差、易鉆絨等缺點(diǎn)[68]。隨著科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展,以滌綸、腈綸和丙綸為主的合成保暖材料出現(xiàn)在人們生活中,具有強(qiáng)度高、輕質(zhì)、易洗快干、彈性好、不怕霉蛀、成本低等優(yōu)點(diǎn)。在此基礎(chǔ)上出現(xiàn)了中空纖維、超細(xì)纖維制成的保暖絮片,但這些保暖材料較大的纖維直徑使其材料孔徑大、孔隙率低、導(dǎo)致其保暖性能難以進(jìn)一步提高。

    熱的傳遞方式有3種,分別是熱傳導(dǎo)、熱對(duì)流和熱輻射。其中對(duì)保暖效果起主要影響的是熱傳導(dǎo),纖維間空氣的對(duì)流和熱輻射也在一定程度上影響著材料的保暖性能[910]。纖維間靜止空氣含量的提高,是提高絮片保暖性能的最直接有效的方式[1113]。靜電紡絲術(shù)是一種操作簡(jiǎn)單,工藝可控的技術(shù)[14],其所制備的纖維膜具有纖維直徑小[15]、比表面積大[16]、孔徑小[17]、孔隙率高[18],同時(shí)也具有曲折孔道結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn),并且紡絲聚合物原料多樣化、纖維組裝結(jié)構(gòu)豐富,在各個(gè)領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用[19]。目前,雖然有一些靜電紡纖維3D材料的報(bào)道[2024],但是其層間易剝離力學(xué)以及回彈性較差,在外力作用下,容易造成保暖絮片蓬松結(jié)構(gòu)坍塌,且纖維直徑難達(dá)到納米級(jí),限制了保暖性能的進(jìn)一步提升,這些弊端限制了靜電紡絲在保暖領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。本文采用靜電紡絲多射流共混技術(shù),利用PMMA做骨架支撐結(jié)構(gòu)主體,超細(xì)PU納米纖維起力學(xué)增強(qiáng)作用,成功制備具有聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的微納米三維纖維絮片,期望該絮片具有超輕和超保暖性能,同時(shí)具有良好的機(jī)械性能。本文的研究結(jié)果將為保暖纖維絮片的研發(fā)提供了一種新的途徑。

    1實(shí)驗(yàn)

    1.1實(shí)驗(yàn)材料

    聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA,Mn為50萬,法國阿科瑪),聚氨酯(PU4394,中國亨斯邁有限公司)。氯化鋰(LiCl,中國阿拉丁化學(xué)試劑有限公司),N,N二甲基甲酰胺 (DMF, 中國阿拉丁化學(xué)試劑有限公司)。

    1.2實(shí)驗(yàn)儀器

    精密電子天平(上海舜宇恒平科學(xué)儀器有限公司),825磁力攪拌器(寧波紡織儀器廠),TAQ850動(dòng)態(tài)熱機(jī)械分析儀器(DMA,美國科諾工業(yè)有限公司),Vega3熱絲發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM,捷克TESCAN公司),NE30鼓風(fēng)烘箱(寧波紡織儀器廠),Tps 2500s熱常數(shù)分析儀儀器(瑞典凱戈納斯有限公司),自制靜電紡絲機(jī)(上海東翔納米科技有限公司)。

    1.3樣品制備

    1.3.1PMMA纖維樣品制備

    首先稱量37.5 g DMF溶劑,在磁力攪拌器上不停攪拌,將12.5 g PMMA緩慢加入DMF溶液中,持續(xù)攪拌8 h后,得到質(zhì)量分?jǐn)?shù)25%的PMMA紡絲溶液。用一次性注射器抽取5管溶液,并列擺放在紡絲機(jī)上進(jìn)行實(shí)驗(yàn)制備。紡絲過程中,工作電壓固定為30 kV,紡絲液灌注速度為3 mL/h,金屬噴絲頭距離滾筒接收器的距離為25 cm,滑臺(tái)左右平滑的速度為200 cm/min,金屬滾筒以30 r/min的速度旋轉(zhuǎn)。此外紡絲的溫度控制在25 ℃,紡絲時(shí)間為1.5 h,在相對(duì)濕度分別為30%、60%、90%下進(jìn)行紡絲,環(huán)境濕度通過加濕器和除濕機(jī)進(jìn)行調(diào)控。之后將制備的PMMA纖維絮片在室溫下晾置12 h,再把絮片放在鼓風(fēng)烘箱里70 ℃烘1 h進(jìn)行干燥。

    1.3.2PU納米纖維膜制備

    首先配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%的PU聚合物溶液,并用電子天平精準(zhǔn)稱量不同質(zhì)量的LiCl粉末加入溶液中,以此制備分別含有0.005%、0.010%、0.015%和0.020% LiCl的PU紡絲液。紡絲濕度為90%,其他紡絲參數(shù)與上節(jié)一致,進(jìn)行靜電紡絲實(shí)驗(yàn),得到不同LiCl含量的PU纖維膜。

    1.3.3聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu) PMMA/PU纖維絮片的

    制備分別配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%的PMMA紡絲液和15 %的PU紡絲液,持續(xù)攪拌8 h。圖1為雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)纖維絮片制備示意圖。如圖1(a)所示,用一次性注射器抽取溶液,將PMMA和PU溶液以4/1,3/2,2/3的比例加載到五軸紡絲機(jī)上(圖中黃色注射頭中含PU,藍(lán)色注射頭中含PMMA)。紡絲濕度為90%高濕環(huán)境,其他紡絲參數(shù)與上節(jié)保持不變。如圖1(b)-(c)所示,制備得到具有聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的蓬松纖維絮片。

    1.4測(cè)試與表征

    采用掃描電鏡觀察(SEM)對(duì)纖維的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行觀察與表征。使用Adobe Photoshop CS6對(duì)SEM的成像進(jìn)行纖維直徑分布分析。用精密電子天平對(duì)纖維絮片進(jìn)行稱重。

    絮片的力學(xué)性能用TAQ850 DMA儀器測(cè)試,拉伸樣品的特征是寬度為3.5 mm,長度為10 mm,應(yīng)變速度為100 mm/min,拉伸至樣品斷裂。壓縮測(cè)試應(yīng)變?yōu)?0%,速率為100 mm/min。使用hot disk熱常數(shù)分析儀來測(cè)試?yán)w維絮片的導(dǎo)熱系數(shù),樣品的特征為半徑不小于5 mm,測(cè)試溫度為24 ℃。

    樣品的體積密度(ρ)用公式(1)計(jì)算:

    式中: ρ是絮片樣品材料的體積密度,mg/cm3;v為絮片樣品的體積,cm3;m為絮片樣品的重量,mg。

    纖維絮片的孔隙率(P)用公式(2)計(jì)算:

    式中:P是材料的孔隙率,%;ρ是為聚合物材料的密度,g/cm3;ρ0是纖維絮片的體積密度,g/cm3。

    2結(jié)果與討論

    2.1環(huán)境濕度對(duì)PMMA電紡纖維組件的

    影響纖維絮片的高蓬松度結(jié)構(gòu)需在一定條件下構(gòu)建,為此首先研究環(huán)境濕度對(duì)PMMA蓬松結(jié)構(gòu)以及保暖性的影響,結(jié)果如圖2所示。

    圖2(a)-(c)為不同環(huán)境濕度制備PMMA纖維絮片的微觀SEM圖,圖2(a)為30% RH下制備的PMMA纖維,可以看出纖維具有大量的串珠,纖維本身均勻性以及成纖性較差。隨著濕度的增加,如圖2(b),PMMA纖維的串珠形態(tài)大幅度減少,均勻性有了進(jìn)一步改善。當(dāng)環(huán)境濕度增加到90% RH,串珠現(xiàn)象完全消失,所制備的纖維粗細(xì)較均勻。纖維形態(tài)的變化是由紡絲射流牽伸階段的濕誘導(dǎo)相分離引起的,在低濕條件下靜電紡絲時(shí),大氣中的水分對(duì)射流的凝固速率影響不大,且射流不穩(wěn)定所產(chǎn)生的力大于粘彈性應(yīng)力,從而形成串珠狀的形貌。而在高濕環(huán)境下,大氣中的水分子會(huì)滲透到紡絲射流中,導(dǎo)致溶液的熱力學(xué)不穩(wěn)定;同時(shí),溶劑的析出增加了紡絲射流中聚合物的濃度,從而使粘彈性力增強(qiáng),抑制了串珠的形成。

    圖2(d)為不同環(huán)境濕度下制備PMMA纖維的直徑,在30%、60%和90%濕度下制備的絮片纖維直徑分別為0.75、1.26 μm和3.52 μm。表明隨著濕度的增加,纖維的直徑呈明顯的增大。這可能是因?yàn)樵诟邼穸拳h(huán)境中,紡絲液中的DMF溶劑更容易被空氣中的水蒸氣溶解揮發(fā)掉,而水是PMMA的非溶劑,這有利于相分離現(xiàn)象的提前發(fā)生,PMMA聚合物的提前固化將阻止射流的牽引拉伸,可導(dǎo)致形成直徑較大的纖維。此外靜電紡絲射流中的電荷會(huì)被轉(zhuǎn)移到環(huán)境中的水蒸氣中,使得電場(chǎng)作用力下降,使得對(duì)纖維的牽引拉伸作用力降低,纖維未被進(jìn)一步的牽引拉伸便落在接收器上,因此纖維的直徑隨著濕度的提升而呈現(xiàn)明顯的增大。完全固化的纖維之間具有一定的電場(chǎng)斥力,加上大直徑的纖維提供了足夠的剛度,這些維持了3D蓬松絮片形態(tài)的構(gòu)建。圖2(e)為不同環(huán)境濕度制備PMMA纖維絮片的體積密度和孔隙率。在30%、60%和90%的條件下,制備纖維絮片的體積密度分別為72.00、24.15、5.78 mg/cm3,孔隙率分別是94.00%、97.99%、99.52%,表明纖維絮片的蓬松度隨制備濕度的增大而變大。在RH達(dá)到90%時(shí),絮片具有了超輕性能和超高孔隙率。如圖2(f)所示,在30%、60%和90%的條件下,制備纖維絮片的導(dǎo)熱系數(shù)分別為40.95、31.15、26.13 mW/(m·K),說明保暖性能隨著濕度的增加而逐漸變大,這是因?yàn)殡S著濕度的增加,絮片更加蓬松,材料內(nèi)部可儲(chǔ)的存靜止空氣增大,從而大幅度提高絮片的保暖性能。

    2.2PU濃度和LiCl添加量對(duì)電紡纖維膜

    的影響為制備PU納米纖維膜,首先研究PU濃度對(duì)纖維膜形貌以及纖維直徑的影響,結(jié)果如圖3所示。由圖3可以看出,在10% PU濃度時(shí),纖維膜出現(xiàn)大量的串珠和粘結(jié)現(xiàn)象,且纖維粗細(xì)不均勻,平均直徑為0.28 μm。這可能是由于紡絲液粘度過低,DMF溶劑在落在接收器上面時(shí),未能完全揮發(fā),并溶解部分PU纖維,形成串珠溶纖現(xiàn)象。隨著聚合物PU濃度的增大,纖維串珠現(xiàn)象明顯消失,纖維平均直徑變大為1.88 μm。這可能是因?yàn)殡S著濃度增大,聚合物分子鏈之間的作用力和交叉纏結(jié)變強(qiáng),影響到射流分化的能力,纖維直徑進(jìn)而逐漸增大。當(dāng) PU濃度為20%時(shí),纖維直徑雖然比較均勻,但是纖維直徑過大在4.75 μm,且互相卷曲纏繞,這不利于雙網(wǎng)絡(luò)保暖纖維絮片的制備,此外20% PU溶液在配制過程中不易攪拌。故選擇15% PU聚合物作為制備PU納米纖維的最佳濃度。

    圖4為在15% PU紡絲液中添加不同LiCl含量制備的PU纖維SEM圖,可以看出隨著LiCl鹽含量的增加,纖維的直徑逐漸變小,從1880 nm降低到560 nm,此外纖維的均勻性也隨著鹽含量的增加得到改善。這是因?yàn)樵诩徑z過程中,對(duì)纖維的牽引拉伸主要是靠溶液表面的靜電斥力起主要作用,LiCl添加量直接影響到紡絲液的導(dǎo)電性。隨著LiCl添加量的增加,紡絲液的電導(dǎo)率增大,在紡絲過程中纖維受到的電場(chǎng)力逐漸增大,注射器尖端的射流易提前破裂,纖維的有效拉伸距離增加,導(dǎo)致纖維呈逐漸細(xì)化的趨勢(shì)。然而, LiCl含量進(jìn)一步提高至0.020%時(shí),紡絲過程中易堵針頭,且噴出來的纖維比較分散,難收集在接收器上,因此添加0.015% LiCl作為制備PU納米纖維的最佳方案。圖3不同PU濃度纖維膜SEM圖及纖維直徑分布

    2.3不同PMMA/PU注射比對(duì)纖維絮片的

    影響PMMA纖維絮片雖然具有超輕以及高效保暖性能,但是存在力學(xué)性能不佳的缺陷,無法滿足在保暖領(lǐng)域生活上的需要。為解決力學(xué)上的限制,可通過靜電紡絲多射流共混技術(shù),把具有高強(qiáng)度的超彈PU納米纖維摻雜分布到PMMA纖維中,并通過高濕度誘導(dǎo)紡絲制備出具有聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的纖維絮片,圖5為PMMA/PU不同注射比下制備纖維絮片的宏觀以及微觀圖。

    由圖5(a)可以看出,單純的PMMA纖維組件具有三維超蓬松結(jié)構(gòu),在PMMA/PU的注射比為4/1時(shí),所制備絮片的厚度并沒有明顯的變化,依舊保持其蓬松結(jié)構(gòu)。隨著PU比例的增大,制備的絮片宏觀上出現(xiàn)明顯的變薄,甚至在PMMA/PU注射比為2/3時(shí),制備的絮片接近成一張薄膜,此時(shí)大直徑的PMMA纖維支撐起的三維蓬松結(jié)構(gòu)完全坍塌。通過掃描電鏡觀察其微觀結(jié)構(gòu),如圖5(b)所示,明顯較粗的纖維是PMMA微米纖維,細(xì)纖維為PU納米纖維。當(dāng)PMMA/PU的注射比為4/1時(shí),可以看出PMMA粗纖維(3.5 μm)作為骨架結(jié)構(gòu),超細(xì)PU納米纖維(560 nm)在PMMA纖維之間像橋梁一樣搭接。當(dāng)PMMA/PU噴射比為3/2時(shí),PU納米纖維明顯變多,兩種纖維之間產(chǎn)生粘結(jié),纖維之間的搭接比較緊密,絮片的蓬松結(jié)構(gòu)開始坍塌。當(dāng)PMMA/PU噴射比增大為2/3時(shí),PU纖維出現(xiàn)成纖性不好現(xiàn)象,這是因?yàn)镻U纖維中的DMF溶劑未完全揮發(fā),過多的PU纖維堆積所致。另外PU纖維大量攀附在PMMA微米纖維上,由于PMMA粗纖維的減少,造成其無法支撐起絮片的蓬松結(jié)構(gòu),此時(shí)纖維絮片的聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)遭到完全破壞。

    圖6(a)為PMMA/PU不同比例下纖維絮片的拉伸應(yīng)力應(yīng)變曲線,在注射比為5/0、4/1、3/2和2/3的最大拉伸斷裂應(yīng)力分別為46.64、159.02、187.66、254.73 kPa,拉伸斷裂伸長率分別為43.13%、65.85%、72.91%、85.80%??梢钥闯鲂跗赑MMA/PU=4/1時(shí)力學(xué)強(qiáng)度和斷裂伸長率大幅度提升,力學(xué)性能隨PU納米纖維的加入更加優(yōu)異。圖6(b)為PMMA/PU不同比例下的絮片的體積密度和導(dǎo)熱系數(shù),絮片在5/0、4/1、3/2和2/3的體積密度分別為5.78、7.38、19.00、60.00 mg/cm3,導(dǎo)熱系數(shù)分別為26.13、25.28、30.25、40.30 mW/(m·K),可以看出隨著PU超細(xì)纖維比例的增加,纖維絮片的蓬松性逐漸下降,導(dǎo)熱系數(shù)呈先減小后增大趨勢(shì),意味絮片的保暖性能先變強(qiáng)隨后迅速變差,在PMMA/PU為4/1時(shí)保暖性最佳。這是因?yàn)殡S著納米PU纖維的加入,使纖維絮片內(nèi)部具有更為復(fù)雜的彎曲通道,可增加空氣的流動(dòng)摩擦力和增加熱輻射的反射能力。同時(shí)納米纖維的加入使得絮片內(nèi)部可以更多吸附、儲(chǔ)存靜置空氣,提高其保暖效果。另外絮片在相同體積下纖維的根數(shù)變多,對(duì)熱輻射的反射能力較強(qiáng),使人體所輻射的熱量能以較高的比例反射回人體,從而達(dá)到保溫效果。當(dāng)PU納米纖維比例進(jìn)一步增大,保暖效果迅速下降,這是由于絮片蓬松結(jié)構(gòu)的坍塌,導(dǎo)致其內(nèi)部不能儲(chǔ)存足夠的靜止空氣,從而引起絮片的保暖性大幅度下降。故而選擇PMMA/PU注射比為4/1,作為保暖絮片制備的最優(yōu)方案,記為PMMA/PUFS。

    此外,超蓬松的纖維絮片具有如圖6(c)所示的超輕特性,PMMA/PUFS可以自由地站在兔尾巴草的頂端,而不對(duì)其造成一點(diǎn)形變。圖6(d)為PMMA/PUFS在50%形變下不同壓縮周期后的導(dǎo)熱系數(shù),可以在經(jīng)受200次壓縮后,絮片的導(dǎo)熱系數(shù)從25.28 mW/(m·K)僅僅升高至27.75 mW/(m·K)。這歸功于聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,PU纖維與PMMA骨架纖維相互聯(lián)鎖糾纏,PU納米纖維提高絮片力學(xué)強(qiáng)度的同時(shí),與PMMA纖維之間的糾纏可以避免纖維在受外力擠壓時(shí)滑動(dòng)。它作為承重結(jié)構(gòu)可以通過形狀的變化來吸收外界能量,提高PMMA/PUFS抵抗外力壓縮的能力,從而具有優(yōu)異的壓縮回彈性,使絮片在200次壓縮循環(huán)后仍具有優(yōu)異的保暖性。

    圖6(e)為PMMA/PUFS在不同濕度下處理24h后的導(dǎo)熱系數(shù),在30%、60%和90%處理后的導(dǎo)熱系數(shù)分別為25.20、25.28、26.2 mW/(m·K)??梢钥闯霰E噪S環(huán)境濕度的增大而逐漸降低,這是因?yàn)楸E牧鲜抢w維、空氣和水的集合體,水的導(dǎo)熱系數(shù)最大,對(duì)保暖性的影響最大。如圖6(f)所示,PMMA/PUFS有著良好的疏水性,致使絮片在不同濕度處理后導(dǎo)熱系數(shù)的增大并不明顯,表明PMMA/PUFS能適應(yīng)各種濕度環(huán)境工作。

    3結(jié)論

    利用靜電紡絲多射流共混技術(shù),調(diào)控工藝參數(shù),構(gòu)筑了PU納米纖維和PMMA纖維組成的三維蓬松絮片。研究環(huán)境濕度,PU紡絲液中濃度、LiCl含量以及PMMA/PU的噴射比對(duì)絮片的影響。主要研究結(jié)論如下:

    a)蓬松纖維絮片的制備需要在高濕環(huán)境下誘導(dǎo)制備。高濕環(huán)境會(huì)對(duì)纖維串珠結(jié)構(gòu)起到抑制作用,隨著濕度的增大,電紡纖維直徑逐漸增大,大直徑的纖維維持了絮片3D蓬松結(jié)構(gòu)。

    b)電紡過程中,PU紡絲液中適量LiCl鹽的添加可使纖維細(xì)化。隨著LiCl含量的變大,纖維逐漸變細(xì),但是過高的LiCl添加則會(huì)影響射流的穩(wěn)定性,不利于PU納米纖維的收集。

    c)通過靜電紡絲多射流共混技術(shù),在PMMA/PU注射比為4/1時(shí),制備出具有聯(lián)鎖雙網(wǎng)絡(luò)的PMMA/PU纖維絮片。絮片由PMMA微米纖維(3.52 μm)和PU納細(xì)纖維(560 nm)構(gòu)成,具有超高保暖性(導(dǎo)熱系數(shù)為25.28 mW/(m·K))和超輕的特點(diǎn)(體積密度為7.38 mg/cm3)。PMMA/PUFS為超輕超保暖材料的研發(fā)提供了一種新的途徑和思路,在家用紡織品和戶外運(yùn)動(dòng)裝備上具備廣闊的應(yīng)用前景。

    參考文獻(xiàn):

    [1]FUKAZAWA T, LEE G, MATSUOKA T, et al. Heat and water vapour transfer of protective clothing systems in a cold environment, measured with a newly developed sweating thermal manikin[J]. European Journal of Applied Physiology, 2004, 92(6): 645648.

    [2]KEATINGE W R. Winter mortality and its causes[J]. International journal of circumpolar health, 2002, 61(4): 292299.

    [3]岳素娟,郝新敏,張建春,等.幾種新型保暖絮材性能之比較[J].產(chǎn)業(yè)用紡織品,2005,23(2):2830,41.

    YUE Sujuan, HAO Xinmin, ZHANG Jianchun, et al. The comparison of several new high thermal insulation materials[J]. Technical Textiles, 2005, 23(2): 2830, 41.

    [4]王莉,王健紅.常見絮用纖維制品的保暖性研究[J].中國纖檢,2016(7):136140.

    WANG Li, WANG Jianhong. Study on the thermal insulation of fiber products[J]. China Fiber Inspection, 2016(7): 136140.

    [5]劉維.木棉保暖材料及其保溫機(jī)理的研究[D].上海:東華大學(xué),2011.

    LIU Wei. Kapok Battings and Its Thermal Insulation Properties[D]. Shanghai: Donghua University, 2011.

    [6]SABURO N, YOSHINOBU K. Themmal conductivity of wet fabrics[J]. Journal of the Textile Machinery Society of Japan, 1977, 23(4): 114119.

    [7]杜康.羽絨復(fù)合保暖絮片的開發(fā)與性能研究[D].北京:北京服裝學(xué)院,2008.

    DU Kang. Development and Property Study on the Composite Thermal Insulation Interlinging of Feather[D]. Beijing: Beijing Institute of Fashion Technology, 2008.

    [8]MAJUMDAR A, MUKHOPADHYAY S, YADAV R. Thermal properties of knitted fabrics made from cotton and regenerated bamboo cellulosic fibres[J]. International Journal of Thermal Sciences, 2010, 49(10): 20422048.

    [9]WAN X, FAN J, WU H. Measurement of thermal radiative properties of penguin down and other fibrous materials using FTIR[J]. Polymer Testing, 2009, 28(7): 673679.

    [10]SONG N, JIAO D, CUI S, et al. Highly anisotropic thermal conductivity of layerbylayer assembled nanofibrillated cellulose/graphene nanosheets hybrid films for thermal management[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2017, 9(3):29242932.

    [11]蔣吉眾.新型高彈保暖材料的制備及性能研究[D].武漢:武漢紡織大學(xué),2016.

    JIANG Jizhong. Study on the Preparation and Properties of New Type of High Elastic Heat Insulation Material[D]. Wuhan: Wuhan Textile University, 2016.

    [12]裴豫明,施楣梧,馮恩新.保溫絮料的結(jié)構(gòu)及其隔熱性能的研究[J].西北紡織工學(xué)院學(xué)報(bào),1993,7(3):197201.

    PEI Yuming, SHI Meiwu, FENG Enxin. A study on structure of thermal insulation wadding and its property of heat insulation[J]. Journal of Northwest Institute of Textile Science and Technology, 1993, 7(3): 197201.

    [13]程宇杰.復(fù)合結(jié)構(gòu)對(duì)滌綸絮片保暖性能的影響研究[D].北京:北京服裝學(xué)院,2018.

    CHENG Yujie. Study on the Effect of Composite Structure on the Thermal Insulation of Polyster[D].Beijing: Beijing Institute of Fashion Technology, 2018.

    [14]ZHANG J, ZHANG F, SONG J, et al. Electrospun flexible nanofibrous membranes for oil/water separation[J]. Journal of Materials Chemistry A, 2019, 7(35): 2007520102.

    [15]YU X, LI Y, YIN X, et al. Corn CobLike, Superhydrophobic, and phasechangeable nanofibers for intelligent thermoregulating and waterrepellent fabrics[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2019,11(42): 3932439333.

    [16]AGARWAL S, GREINER A, WENDORFF J H. Functional materials by electrospinning of polymers[J]. Progress in Polymer Science, 2013, 38(6): 963991.

    [17]李璐,李若松,劉玲娜,等.靜電紡絲技術(shù)制備PMMA纖維的分析與模型預(yù)測(cè)[J].化工學(xué)報(bào),2013,64(5):18691875.

    LI Lu, LI Ruosong, LIU Lingna, et al. Producing PMMA fibers by electrospinning and model prediction[J]. CIESC Journal, 2013, 64(5): 18691875.

    [18]胥會(huì),陳建,代文超,等.靜電紡絲制備PMMA/PVDF鋰離子電池隔膜[J].化工新型材料,2016,44(10):6466,69.

    XU Hui, CHEN Jian, DAI Wenchao, et al. Preparation of PMMA/PVDF lithium ion battery separator by electrospinning[J]. New Chemical Materials, 2016, 44(10): 6466, 69.

    [19]LIU H, ZHANG S, LIU L, et al. A fluffy dualnetwork structured nanofiber/net filter enables highefficiency air filtration[J]. Advanced Functional Materials, 2019, 29(39): 1904108.

    [20]BONINO C A, EFIMENKO K, JEONG S I, et al. Threedimensional electrospun alginate nanofiber mats via tailored charge repulsions[J]. Small, 2012, 8(12): 19281936.

    [21]GAO J, LUO J, XIONG J. A facile method for tailoring the threedimensional porous nanofibrous scaffolds by the dual electrode electrospinning[J]. Materials Letters, 2017, 209: 384387.

    [22]CAO L, SI Y, YIN X, et al. Ultralight and resilient electrospun fiber sponge with a lamellar corrugated microstructure for effective lowfrequency sound absorption[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2019,11(38): 3533335342.

    [23]CAI S, XU H, JIANG Q, et al. Novel 3D electrospun scaffolds with fibers oriented Randomly and evenly in three dimensions to closely mimic the unique architectures of extracellular matrices in soft tissues: Fabrication and mechanism study[J]. Langmuir, 2013, 29(7): 23112318.

    [24]WU H, ZHAO L, TIAN Y, YU J, et al. Stretchable and superelastic fibrous sponges tailored by "stiffsoft" bicomponent electrospun fibers for warmth retention[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2020(5): 335.

    收稿日期:20210604網(wǎng)絡(luò)出版日期:20210803

    基金項(xiàng)目:廣東省聯(lián)合培養(yǎng)研究生示范基地建設(shè)項(xiàng)目(31241022)

    作者簡(jiǎn)介:鄭作保(1995-),男,安徽亳州人,碩士研究生,主要從事功能性納米纖維方面的研究。

    通信作者:賈永堂,Email:yongtjh@163.com

    猜你喜歡
    靜電紡絲聚氨酯
    雙負(fù)載抗生素親水性聚氨酯泡沫的制備與表征
    PVC手套用水性聚氨酯涂飾劑
    中國氯堿(2021年10期)2021-12-21 06:18:04
    聚氨酯合成革的服裝產(chǎn)品及其應(yīng)用
    玻纖增強(qiáng)聚氨酯保溫耐火窗解決方案
    上海建材(2019年4期)2019-05-21 03:13:04
    Alq3/聚合物納米纖維復(fù)合物結(jié)構(gòu)及發(fā)光特性
    靜電紡絲制備乙基纖維素納米載藥纖維
    PAN/PMMA凝膠聚合物電解質(zhì)膜導(dǎo)電動(dòng)力學(xué)研究
    東方教育(2016年3期)2016-12-14 20:12:44
    CNTs/La3+摻雜TiO2納米纖維對(duì)Cr(Ⅵ)的催化性能研究
    復(fù)合軟段耐熱聚氨酯泡沫塑料的制備及表征
    中國塑料(2015年8期)2015-10-14 01:10:46
    改性殼聚糖/聚乙烯吡咯烷酮混合纖維的制備和表征
    科技視界(2015年25期)2015-09-01 17:25:00
    18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 制服丝袜香蕉在线| 观看免费一级毛片| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 18禁在线无遮挡免费观看视频| 日日摸夜夜添夜夜爱| 色哟哟·www| 一级a做视频免费观看| 我的女老师完整版在线观看| 日本色播在线视频| 日本与韩国留学比较| 亚洲熟女精品中文字幕| 精品久久久久久电影网| 日韩中字成人| 日本午夜av视频| 久久女婷五月综合色啪小说| 久久精品国产亚洲av天美| 少妇精品久久久久久久| 嘟嘟电影网在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产精品久久久久成人av| 国产av国产精品国产| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲熟女精品中文字幕| 1000部很黄的大片| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产成人freesex在线| 日韩成人伦理影院| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 免费黄频网站在线观看国产| 少妇精品久久久久久久| 插阴视频在线观看视频| 国产精品女同一区二区软件| 欧美国产精品一级二级三级 | 日韩一本色道免费dvd| 亚洲av日韩在线播放| 午夜福利在线观看免费完整高清在| av在线蜜桃| 全区人妻精品视频| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 九九在线视频观看精品| 麻豆成人av视频| 成人一区二区视频在线观看| 免费少妇av软件| 一个人免费看片子| 国产成人精品一,二区| 国产高清三级在线| 久久精品国产亚洲av天美| av在线app专区| 国产日韩欧美在线精品| h视频一区二区三区| 国产伦精品一区二区三区四那| av视频免费观看在线观看| 久久久精品免费免费高清| 一级毛片aaaaaa免费看小| 国产精品人妻久久久久久| 久久av网站| 免费看光身美女| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲色图av天堂| 亚洲成色77777| 午夜激情福利司机影院| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 男人舔奶头视频| 国产成人freesex在线| 日日啪夜夜爽| 午夜老司机福利剧场| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 伊人久久国产一区二区| 涩涩av久久男人的天堂| 久热这里只有精品99| 午夜免费观看性视频| 亚洲在久久综合| 色网站视频免费| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 永久免费av网站大全| 亚洲精品视频女| 在线播放无遮挡| 伊人久久国产一区二区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 嘟嘟电影网在线观看| 日本wwww免费看| h视频一区二区三区| 国产亚洲精品久久久com| 哪个播放器可以免费观看大片| 日韩一区二区视频免费看| 一级毛片我不卡| 美女国产视频在线观看| 国产成人freesex在线| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲伊人久久精品综合| 91精品一卡2卡3卡4卡| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产日韩欧美亚洲二区| 在线免费十八禁| 日本欧美国产在线视频| 国产精品精品国产色婷婷| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 黄片wwwwww| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 在线观看免费日韩欧美大片 | 亚洲欧美清纯卡通| 少妇人妻精品综合一区二区| .国产精品久久| 亚洲国产日韩一区二区| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 中文字幕免费在线视频6| 干丝袜人妻中文字幕| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 日韩电影二区| 国产探花极品一区二区| 国产有黄有色有爽视频| 日韩av不卡免费在线播放| 最新中文字幕久久久久| 精品久久久久久久久av| 91久久精品国产一区二区三区| 欧美一区二区亚洲| av卡一久久| 日本一二三区视频观看| 水蜜桃什么品种好| 嘟嘟电影网在线观看| 国产免费又黄又爽又色| 欧美成人午夜免费资源| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 高清av免费在线| 欧美成人一区二区免费高清观看| 久久精品国产亚洲网站| 美女视频免费永久观看网站| 黄色视频在线播放观看不卡| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 午夜激情久久久久久久| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲av国产av综合av卡| 日韩av在线免费看完整版不卡| 22中文网久久字幕| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 在线观看一区二区三区| xxx大片免费视频| 欧美性感艳星| 丰满少妇做爰视频| 在线免费观看不下载黄p国产| 欧美成人午夜免费资源| 80岁老熟妇乱子伦牲交| av天堂中文字幕网| 人妻夜夜爽99麻豆av| 精品人妻视频免费看| 日本vs欧美在线观看视频 | 国产伦理片在线播放av一区| 啦啦啦啦在线视频资源| 51国产日韩欧美| av卡一久久| 六月丁香七月| 欧美成人一区二区免费高清观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 久久青草综合色| 久久青草综合色| 毛片一级片免费看久久久久| 91久久精品国产一区二区成人| 一区二区三区四区激情视频| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 久久国产亚洲av麻豆专区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 午夜精品国产一区二区电影| 天堂俺去俺来也www色官网| 超碰av人人做人人爽久久| 欧美精品国产亚洲| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 少妇人妻久久综合中文| 在线观看三级黄色| 国产高清有码在线观看视频| 久久国内精品自在自线图片| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲精品成人av观看孕妇| 啦啦啦啦在线视频资源| 干丝袜人妻中文字幕| 干丝袜人妻中文字幕| 国产精品久久久久久久久免| 老女人水多毛片| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产真实伦视频高清在线观看| 亚洲天堂av无毛| 成人国产av品久久久| 2021少妇久久久久久久久久久| 午夜激情福利司机影院| 又爽又黄a免费视频| 久久亚洲国产成人精品v| 插逼视频在线观看| av免费观看日本| 丰满乱子伦码专区| 亚洲va在线va天堂va国产| 日本黄色片子视频| 97在线人人人人妻| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 午夜老司机福利剧场| 在线观看国产h片| 久久久国产一区二区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 久久久久精品久久久久真实原创| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲精品自拍成人| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 久久久久久九九精品二区国产| av在线观看视频网站免费| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 男男h啪啪无遮挡| 干丝袜人妻中文字幕| 国产精品国产av在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 看非洲黑人一级黄片| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产av一区二区精品久久 | 91久久精品国产一区二区三区| 熟女人妻精品中文字幕| 久热这里只有精品99| 欧美精品一区二区免费开放| 久久韩国三级中文字幕| 老师上课跳d突然被开到最大视频| av在线蜜桃| 18禁在线播放成人免费| 欧美极品一区二区三区四区| 欧美日韩综合久久久久久| 中文欧美无线码| 亚洲精品色激情综合| 熟女人妻精品中文字幕| 国产伦在线观看视频一区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 亚洲av福利一区| 日本一二三区视频观看| 国产淫语在线视频| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲欧美精品专区久久| 少妇被粗大猛烈的视频| 有码 亚洲区| 亚洲欧美清纯卡通| 99久久人妻综合| 亚洲最大成人中文| 国产精品一区二区性色av| 免费高清在线观看视频在线观看| 少妇被粗大猛烈的视频| 黄片wwwwww| 亚洲av成人精品一区久久| 成人无遮挡网站| 在线免费观看不下载黄p国产| 欧美另类一区| 亚洲国产成人一精品久久久| 免费少妇av软件| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 久久热精品热| 亚洲久久久国产精品| 久久久久久久亚洲中文字幕| 人妻一区二区av| 看非洲黑人一级黄片| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 成年av动漫网址| 欧美区成人在线视频| 99久久精品热视频| 精品久久久精品久久久| 精品人妻一区二区三区麻豆| 黄色配什么色好看| av国产免费在线观看| 日韩强制内射视频| 水蜜桃什么品种好| 国产av一区二区精品久久 | 国产欧美亚洲国产| 五月伊人婷婷丁香| 一级毛片久久久久久久久女| 99热这里只有是精品在线观看| 赤兔流量卡办理| 久久精品人妻少妇| xxx大片免费视频| 亚洲四区av| 在线观看人妻少妇| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 看非洲黑人一级黄片| 丰满少妇做爰视频| 国产高清三级在线| 中文天堂在线官网| 日日撸夜夜添| 亚洲va在线va天堂va国产| 国产深夜福利视频在线观看| 看十八女毛片水多多多| 午夜福利在线在线| 啦啦啦在线观看免费高清www| 欧美一区二区亚洲| 日本欧美国产在线视频| 晚上一个人看的免费电影| 精品一区二区三卡| 九草在线视频观看| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲av成人精品一二三区| 日韩强制内射视频| 美女cb高潮喷水在线观看| 免费看日本二区| 久久这里有精品视频免费| 伦理电影大哥的女人| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 久久久久久久久大av| 观看美女的网站| 在线 av 中文字幕| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产伦精品一区二区三区四那| 在线观看一区二区三区激情| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 久久久久精品久久久久真实原创| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 精品人妻视频免费看| 久久精品国产自在天天线| 激情五月婷婷亚洲| 亚洲精品国产av成人精品| 国产v大片淫在线免费观看| 国产av一区二区精品久久 | 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 久久久久人妻精品一区果冻| 晚上一个人看的免费电影| h日本视频在线播放| 精品久久久久久电影网| 国产在视频线精品| 成人综合一区亚洲| 久久99精品国语久久久| 久久青草综合色| 国产爽快片一区二区三区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 只有这里有精品99| 久久ye,这里只有精品| 2021少妇久久久久久久久久久| 高清毛片免费看| 国产精品.久久久| 91久久精品国产一区二区成人| 国产精品久久久久久精品古装| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国产熟女欧美一区二区| 黄片wwwwww| 深爱激情五月婷婷| 国产黄色视频一区二区在线观看| 高清在线视频一区二区三区| 黄色配什么色好看| 国产精品成人在线| 免费av中文字幕在线| 亚洲人与动物交配视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 国产黄频视频在线观看| 国产精品成人在线| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 久久久久视频综合| 激情五月婷婷亚洲| 97在线视频观看| 成年人午夜在线观看视频| av黄色大香蕉| 亚洲中文av在线| 久久精品国产亚洲av涩爱| .国产精品久久| 在线观看免费日韩欧美大片 | 在线 av 中文字幕| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 免费看光身美女| 各种免费的搞黄视频| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 免费看av在线观看网站| 国产伦在线观看视频一区| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲国产欧美在线一区| av卡一久久| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产欧美亚洲国产| 免费观看av网站的网址| 亚洲av.av天堂| 久久久色成人| 午夜视频国产福利| 亚洲成人中文字幕在线播放| videossex国产| av专区在线播放| 草草在线视频免费看| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 国产精品一区二区在线观看99| 草草在线视频免费看| 日韩免费高清中文字幕av| 久久毛片免费看一区二区三区| av国产免费在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产色婷婷99| 大话2 男鬼变身卡| 爱豆传媒免费全集在线观看| 天堂8中文在线网| 啦啦啦啦在线视频资源| 高清视频免费观看一区二区| freevideosex欧美| 国产精品一区二区在线不卡| 在线免费观看不下载黄p国产| 赤兔流量卡办理| 亚洲精品视频女| 国产精品一区二区在线不卡| 三级国产精品片| 色5月婷婷丁香| 一区在线观看完整版| 色视频在线一区二区三区| 免费看av在线观看网站| 涩涩av久久男人的天堂| 夫妻性生交免费视频一级片| 久久久久久伊人网av| 嫩草影院入口| 日日啪夜夜爽| 高清午夜精品一区二区三区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 免费观看的影片在线观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 一个人免费看片子| 日本-黄色视频高清免费观看| 在线观看三级黄色| 精品人妻熟女av久视频| 国产又色又爽无遮挡免| 久久99蜜桃精品久久| 男男h啪啪无遮挡| 久久精品国产亚洲av天美| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲精品色激情综合| 一级av片app| 人妻夜夜爽99麻豆av| 一区二区三区免费毛片| 99久久精品一区二区三区| 久久久成人免费电影| a 毛片基地| 国产高清不卡午夜福利| 久久ye,这里只有精品| 国产乱来视频区| 九草在线视频观看| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 亚洲精品国产成人久久av| 国产深夜福利视频在线观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 99久久综合免费| 精品视频人人做人人爽| 寂寞人妻少妇视频99o| 久久久国产一区二区| 99热全是精品| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 五月玫瑰六月丁香| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲国产成人一精品久久久| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产高潮美女av| 国产高清国产精品国产三级 | 97超碰精品成人国产| 精华霜和精华液先用哪个| 搡老乐熟女国产| 亚洲人成网站在线播| 免费看av在线观看网站| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲伊人久久精品综合| 国模一区二区三区四区视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 在线观看人妻少妇| 亚洲图色成人| 国产免费一级a男人的天堂| 夫妻午夜视频| 干丝袜人妻中文字幕| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲精品乱久久久久久| 国产黄色视频一区二区在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲国产精品专区欧美| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲中文av在线| 2018国产大陆天天弄谢| 又爽又黄a免费视频| 中文欧美无线码| 午夜激情福利司机影院| 日本黄大片高清| 春色校园在线视频观看| 伦理电影大哥的女人| 丰满乱子伦码专区| av黄色大香蕉| 亚洲精品日韩av片在线观看| 简卡轻食公司| 熟女电影av网| 日本av手机在线免费观看| 国产免费又黄又爽又色| 深夜a级毛片| 女性被躁到高潮视频| 亚洲av二区三区四区| 国产精品爽爽va在线观看网站| 老女人水多毛片| 亚洲伊人久久精品综合| 国产视频内射| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 99久久人妻综合| 亚洲精品自拍成人| av国产久精品久网站免费入址| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 日韩国内少妇激情av| 国产亚洲91精品色在线| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 亚洲久久久国产精品| 国产成人精品婷婷| 少妇精品久久久久久久| 亚洲怡红院男人天堂| 国产精品国产三级国产专区5o| 身体一侧抽搐| 亚洲高清免费不卡视频| 国产探花极品一区二区| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产在线一区二区三区精| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 性色avwww在线观看| 日韩国内少妇激情av| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 赤兔流量卡办理| 成人影院久久| 秋霞伦理黄片| 七月丁香在线播放| 国产亚洲一区二区精品| 欧美三级亚洲精品| 黄色怎么调成土黄色| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 97精品久久久久久久久久精品| 波野结衣二区三区在线| 欧美一区二区亚洲| 日韩电影二区| 国产成人免费观看mmmm| 国产精品久久久久久久久免| 日韩人妻高清精品专区| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 十八禁网站网址无遮挡 | 人妻夜夜爽99麻豆av| av卡一久久| 欧美激情国产日韩精品一区| 精品久久久久久久久av| av黄色大香蕉| av播播在线观看一区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 深爱激情五月婷婷| h视频一区二区三区| 高清日韩中文字幕在线| 中文字幕制服av| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产av精品麻豆| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 日韩成人伦理影院| 麻豆国产97在线/欧美| tube8黄色片| 视频区图区小说| 国产精品伦人一区二区| 亚洲av中文av极速乱| 亚洲国产色片| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久6这里有精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产精品国产av在线观看| 777米奇影视久久| 国产成人a区在线观看| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| av在线app专区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 嘟嘟电影网在线观看| 日日啪夜夜撸| 亚洲欧美一区二区三区国产| 欧美xxⅹ黑人| 99久久精品国产国产毛片| 大陆偷拍与自拍| 国模一区二区三区四区视频| 国产精品一区二区在线观看99| 国产成人免费无遮挡视频| 少妇高潮的动态图| av在线播放精品| www.av在线官网国产| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲性久久影院| 国产高清国产精品国产三级 | 成人国产麻豆网| 直男gayav资源| 日日撸夜夜添| 丝袜喷水一区| 十分钟在线观看高清视频www | 超碰av人人做人人爽久久| 中文资源天堂在线| 精品少妇久久久久久888优播| 久久精品国产亚洲av涩爱| 久久97久久精品| 国产精品.久久久| 精品久久久精品久久久| 亚洲国产高清在线一区二区三| 最近手机中文字幕大全| 夫妻性生交免费视频一级片| 好男人视频免费观看在线| 亚洲成色77777| 国产免费一区二区三区四区乱码| 一个人看的www免费观看视频| 久久 成人 亚洲| 成人免费观看视频高清| 午夜福利视频精品| 一个人看的www免费观看视频| 美女福利国产在线 | 久久久亚洲精品成人影院| 亚洲欧美一区二区三区国产| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲av中文av极速乱| 少妇熟女欧美另类|