• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同產(chǎn)區(qū)花椒油的椒麻感官特性及物質(zhì)組成

    2022-05-09 09:40:08高夏潔高海燕史波林汪厚銀王思思
    食品科學(xué) 2022年8期
    關(guān)鍵詞:山椒花椒油類物質(zhì)

    高夏潔,鐘 葵*,趙 鐳,高海燕,史波林,汪厚銀,王思思

    (1.中國標(biāo)準(zhǔn)化研究院農(nóng)業(yè)食品標(biāo)準(zhǔn)化研究所,北京 102200;2.上海大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院,上海 200444)

    花椒(Zanthoxylum bungeanum)是一種食藥兩用經(jīng)濟(jì)作物,其果實(shí)被譽(yù)為“八大調(diào)味品”之一,備受消費(fèi)者喜愛[1]?;ń分迫〉幕ń酚陀行Ы鉀Q了花椒食用不便的問題[2],是目前最常見的花椒加工品?;ń酚臀兜罍睾汀⒔废銤庥?、醇麻爽口[3-4],且炸花椒油的咸香風(fēng)味更濃郁,還具有除腥去膻、增香調(diào)味的功效,深受消費(fèi)者喜愛[1]。

    研究表明,酰胺類物質(zhì)是花椒中麻味的主要來源和品質(zhì)評(píng)價(jià)的重要指標(biāo),花椒的麻感強(qiáng)弱、麻感持續(xù)時(shí)間及感覺屬性描述均與酰胺類物質(zhì)含量及種類組成具有一定相關(guān)性,酰胺種類和含量直接決定了花椒的辛麻程度[5]。不同產(chǎn)地來源的花椒,在麻味物質(zhì)含量、麻感強(qiáng)度和特征上差異較大[6]。高效液相色譜-質(zhì)譜(high performance liquid chromatography-mass spectrometry,HPLC-MS)聯(lián)用法在物質(zhì)含量的定量檢測方面應(yīng)用較為廣泛,郭靜等[7]研究指出HPLC法檢測花椒麻味物質(zhì)含量的技術(shù)指標(biāo):檢出限為0.033 9 μg/mL,回收率范圍為87.8%~112.8%,重復(fù)性實(shí)驗(yàn)中標(biāo)準(zhǔn)偏差的變動(dòng)范圍為0.20%~1.61%,該方法其準(zhǔn)確度和精密度都較好。時(shí)間-強(qiáng)度(time intensity,TI)法[8-9]是評(píng)價(jià)員對(duì)食品感官分析中產(chǎn)品的感官屬性隨時(shí)間的推移而產(chǎn)生的變化,其中包括隨時(shí)間推移給定感覺強(qiáng)度的變化記錄,應(yīng)用TI法可以用于評(píng)價(jià)食品(花椒)某一感官屬性的最大感知強(qiáng)度、感受到最大感知強(qiáng)度的時(shí)間、持續(xù)的時(shí)長以及感知-時(shí)間動(dòng)態(tài)變化。這種方法常用于葡萄酒的品評(píng),并逐漸普及到很多食品感官評(píng)價(jià)領(lǐng)域,如辣椒[10]、巧克力[11]以及冰淇淋[12]等。關(guān)于花椒油的麻感及麻味物質(zhì)目前研究較少,關(guān)于花椒的麻感研究主要集中在總含量[13]和麻感[14]初步測定等方面,關(guān)于花椒油的麻味物質(zhì)主要集中在成分分析及抗氧化性、抑菌性研究,對(duì)于不同產(chǎn)地花椒油的麻味物質(zhì)及麻感差別目前研究較少。

    本實(shí)驗(yàn)通過感官評(píng)價(jià)及HPLC-MS對(duì)17種不同產(chǎn)區(qū)花椒制備的花椒油進(jìn)行麻感強(qiáng)度和酰胺類物質(zhì)測定,闡明我國不同產(chǎn)區(qū)花椒油的麻感風(fēng)味特征,研究結(jié)果旨在為花椒油麻感風(fēng)味數(shù)據(jù)庫提供基礎(chǔ)理論支持,為市售花椒油依據(jù)麻感特征產(chǎn)地溯源提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    花椒樣品均為紅花椒,其中四川花椒樣品由成都珪一食品開發(fā)股份有限公司提供,其余樣品均由陜西省韓城市花椒管理局提供,詳細(xì)信息見表1。

    表1 花椒樣品產(chǎn)地及品種信息Table 1 Geographical origin and cultivar of Sichuan pepper samples tested in this study

    花椒油樹脂 韓城市宏達(dá)花椒香料有限公司;羥基-α/β/γ-山椒素標(biāo)準(zhǔn)品(純度≥98.0%) 成都麥德生科技有限公司;無水乙醇(分析純) 河南榮騰食品添加劑有限公司;甲醇(色譜純) Fisher實(shí)驗(yàn)器材(上海)有限公司;純凈水 深圳市景田食品飲料有限公司;色譜測試中所用水均為超純水。

    1.2 儀器與設(shè)備

    PL2002型天平 瑞士梅特勒-托利儀器(中國)有限公司;SC-3610低速離心機(jī) 安徽中科中佳科學(xué)儀器有限公司;TSQ Quantum HPLC-MS聯(lián)用儀 賽默飛世爾科技有限公司;ZORBAX 300 SB-C18色譜柱(250 mmh4.6 mm,5 μm) 安捷倫科技有限公司;DC-320AS型電子天平 南京蘇測計(jì)量儀器有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 花椒油制備處理

    參考文獻(xiàn)[15-18]方法,開展熱炸花椒油預(yù)實(shí)驗(yàn),考察不同油溫(110~230 ℃)、油炸時(shí)間(5~30 min)下花椒油的風(fēng)味品質(zhì)研究,最終確定花椒油制備工藝如下:菜籽油→油浴加熱→加入花椒→恒溫油炸→冰水冷卻→過篩(90 目)→花椒油。

    上述工藝中,將菜籽油加入100 mL棕色錐形瓶中、添加量為25.00 g,油浴加熱溫度至180 ℃后恒溫20 min,迅速加入5.00 g破碎花椒粒,加蓋后油炸6 min,取出后迅速用冰水冷卻,冷卻至常溫后(5~10 min)密封冷藏,放置第2天后上機(jī)測試及用于感官實(shí)驗(yàn)。

    1.3.2 感官評(píng)價(jià)

    1.3.2.1 培訓(xùn)小組組建

    通過評(píng)價(jià)員的篩選與培訓(xùn),麻感評(píng)價(jià)小組應(yīng)滿足GB/T 16291.1ü2012《感官分析 選拔、培訓(xùn)與管理評(píng)價(jià)員一般導(dǎo)則 第1部分:優(yōu)選評(píng)價(jià)員》[19]優(yōu)選評(píng)價(jià)員的基本要求,采用實(shí)驗(yàn)室前期研究建立的花椒麻度感官評(píng)價(jià)的15 cm標(biāo)記線性標(biāo)度[20-21]。首先,由經(jīng)驗(yàn)豐富的感官分析師統(tǒng)一評(píng)價(jià)小組的感覺測量范圍,建立3 點(diǎn)麻感標(biāo)度及其標(biāo)度值:3 cm-微麻、7.5 cm-較麻、10 cm-麻,并通過培訓(xùn)使評(píng)價(jià)員能夠很好掌握麻度標(biāo)度值對(duì)應(yīng)語義。

    通過GB/T 16291.1ü2012[19]評(píng)價(jià)員的基本要求進(jìn)行篩選,并進(jìn)行測試樣品前培訓(xùn)。在15 cm標(biāo)記線性標(biāo)度上建立3 點(diǎn)麻感標(biāo)度及其標(biāo)度值如圖1所示,參比樣由花椒油樹脂提取液稀釋得到,將1 g花椒油樹脂采用超聲輔助提取,離心后上清液移至100 mL棕色容量瓶中,殘?jiān)貜?fù)洗滌2次,定容得到麻感提取液母液。稀釋作為參比樣,質(zhì)量濃度分別為0.17、0.35、0.44 mg/mL,依此對(duì)應(yīng)麻感標(biāo)記線性標(biāo)尺中的微麻、較麻及麻。通過標(biāo)度值對(duì)應(yīng)語義參比樣的培訓(xùn)直至候選評(píng)價(jià)員能很好掌握不同參比樣對(duì)應(yīng)不同語義及麻感強(qiáng)度值為止。對(duì)候選評(píng)價(jià)員進(jìn)行花椒油樣品隨機(jī)供樣,將150 μL花椒油由移液槍送入評(píng)價(jià)人員舌頭中前部位置,同時(shí)由感官分析師計(jì)時(shí),實(shí)驗(yàn)在經(jīng)過標(biāo)準(zhǔn)化設(shè)計(jì)的紙質(zhì)回答表上進(jìn)行,強(qiáng)度評(píng)價(jià)時(shí)間為入口開始計(jì)時(shí),每隔30 s記錄口腔感知的整體麻度,直至900 s實(shí)驗(yàn)結(jié)束。選用實(shí)驗(yàn)結(jié)果重復(fù)性好、一致性高(3次重復(fù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果無顯著性差異)的候選評(píng)價(jià)員作為麻感評(píng)價(jià)小組。

    圖1 15cm麻感標(biāo)記線性標(biāo)尺Fig.1 Fifteen-cm scale for of numb taste intensity

    1.3.2.2 TI法評(píng)價(jià)

    實(shí)驗(yàn)在經(jīng)過標(biāo)準(zhǔn)化設(shè)計(jì)的紙質(zhì)回答表上進(jìn)行,由感官分析師進(jìn)行統(tǒng)一計(jì)時(shí),評(píng)價(jià)員在規(guī)定的時(shí)間點(diǎn)上參考15 cm麻感強(qiáng)度參比標(biāo)度進(jìn)行強(qiáng)度估計(jì)。評(píng)價(jià)人員在正式評(píng)價(jià)前先漱口,感官分析師將150 μL花椒油由移液槍送入評(píng)價(jià)人員舌頭中前部位置,同時(shí)由感官分析師計(jì)時(shí),在感官評(píng)價(jià)回答表上進(jìn)行,強(qiáng)度記錄評(píng)價(jià)時(shí)間為入口開始計(jì)時(shí),90 s前每隔10 s記錄口腔感知的整體麻度,90 s后每隔30 s記錄一次,直至900 s實(shí)驗(yàn)結(jié)束。每個(gè)樣品重復(fù)測定3次,樣品呈送符合隨機(jī)、平衡原則。在實(shí)驗(yàn)過程中允許小組成員在實(shí)驗(yàn)之間短暫休息,并在必要時(shí)離開感官實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行調(diào)整,避免味覺疲勞給實(shí)驗(yàn)結(jié)果造成不必要的誤差。

    1.3.3 酰胺類物質(zhì)含量測定

    1.3.3.1 樣品預(yù)處理

    參考方正等[18]的HPLC分析方法。準(zhǔn)確稱取5.00 g花椒油(精確到0.01 g),倒入250 mL棕色具塞錐形瓶中,加入75 mL無水乙醇,振蕩搖勻。20 ℃超聲提取20 min后將混合液倒入帶蓋離心管中,少量乙醇潤洗錐形瓶并將洗液一并轉(zhuǎn)入離心管中,2 000 r/min離心5 min,將上清液倒入200 mL棕色容量瓶中,在離心管中另加入25 mL分析級(jí)乙醇,旋渦振蕩1 min,2 000 r/min離心5 min,將上清液倒出。離心管中再加入25 mL分析級(jí)乙醇,重復(fù)洗渣1次,合并3次上清液于棕色容量瓶中,定容搖勻后即為母液。稀釋過膜:用移液器吸取0.5 mL母液于10 mL褐色容量瓶中,用甲醇定容,吸取1 mL過0.22 μm有機(jī)系濾膜轉(zhuǎn)移至液相進(jìn)樣小瓶中,待上機(jī)測試(每個(gè)樣品3個(gè)平行樣)。

    1.3.3.2 HPLC-MS分析條件

    ZORBAX 300SB-C18色譜柱(4.6 mmh250 mm,5 μm);流動(dòng)相:甲醇(A)-水(B);流速0.85 mL/min;檢測波長270 nm;進(jìn)樣量10 μL;洗脫條件:0~15 min,40% A,60% B;15~40 min,50% A,50% B。

    1.3.3.3 定性分析

    利用高分辨質(zhì)譜對(duì)花椒中各色譜峰進(jìn)行定性分析,通過對(duì)樣品總離子流圖、提取離子流圖及m/z50~600之間的離子二級(jí)碎片信息進(jìn)行分析,樣品中各色譜峰由電噴霧離子源正離子模式質(zhì)譜圖給出的[M+H]+離子及m/z,可確定離子為加氫離子,即得到化合物分子質(zhì)量,通過高分辨質(zhì)譜二級(jí)譜圖信息、計(jì)算得出化合物組成、同位素分布等,結(jié)合文獻(xiàn)進(jìn)一步推斷各酰胺類物質(zhì)可能結(jié)構(gòu)信息。

    1.3.3.4 定量分析

    對(duì)花椒油中含量較高的羥基-α-山椒素、羥基-β-山椒素、羥基-γ-山椒素3種物質(zhì)分別采用相對(duì)應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)品進(jìn)行定量分析,其他酰胺類物質(zhì)則采用羥基-β-山椒素為對(duì)照品,以期能更加準(zhǔn)確地對(duì)酰胺類物質(zhì)含量進(jìn)行分析。選擇羥基-β-山椒素是因?yàn)橹饕楦形镔|(zhì)羥基-α-山椒素極其不穩(wěn)定,含量易隨著時(shí)間、光照等因素有所變化[18],且其含量顯著高于花椒油中其他酰胺物質(zhì),以其為標(biāo)樣時(shí)誤差較大。因此,采用含量與其他酰胺物質(zhì)更為接近、性質(zhì)更穩(wěn)定的羥基-β-山椒素組為內(nèi)標(biāo)對(duì)其他酰胺類物質(zhì)進(jìn)行定量[18,20-22]。

    羥基-α/β/γ-山椒素含量采用外標(biāo)法計(jì)算,按式(1)計(jì)算:

    式中:M為樣品中羥基-α/β/γ-山椒素含量/(μg/g);m為上機(jī)測試樣品中羥基-α/β/γ-山椒素質(zhì)量濃度(依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算得到)/(μg/mL);20為母液稀釋倍數(shù);V為母液體積/mL;m’為樣品質(zhì)量/g。

    其他酰胺類物質(zhì)含量采用內(nèi)標(biāo)法,按式(2)計(jì)算:

    式中:M’為樣品中酰胺類物質(zhì)含量/(μg/g);m’’為添加內(nèi)標(biāo)物羥基-β-山椒素標(biāo)準(zhǔn)品的質(zhì)量,2 000 μg;As為酰胺類物質(zhì)峰面積;ΔA為加入內(nèi)標(biāo)和不加內(nèi)標(biāo)所測定的羥基-β-山椒素峰面積之差;m’為樣品質(zhì)量/g。

    以色譜峰面積為縱坐標(biāo),標(biāo)準(zhǔn)品質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),得到的羥基-β-山椒素標(biāo)品HPLC標(biāo)準(zhǔn)曲線為y=121.77x-20.558,相關(guān)系數(shù)R2=1,適用質(zhì)量濃度范圍為0.02~200 μg/mL;羥基-α-山椒素標(biāo)準(zhǔn)品HPLC標(biāo)準(zhǔn)曲線:y=80.112x-38.24,相關(guān)系數(shù)R2=0.999 9,適用質(zhì)量濃度范圍為0.02~200 μg/mL;羥基-γ-山椒素標(biāo)準(zhǔn)品HPLC標(biāo)準(zhǔn)曲線為y=39.073x-22.096,相關(guān)系數(shù)R2=0.999 9,適用質(zhì)量濃度范圍為0.02~200 μg/mL。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    采用Origin 2021作散點(diǎn)圖及柱形圖、IBM SPSS Statistics 23進(jìn)行非線性曲線擬合、Metabo Analyst進(jìn)行偏最小二乘判別分析(partial least squares-discrimination analysis,PLS-DA)法數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析及熱圖與樹狀圖繪制。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同產(chǎn)區(qū)花椒油麻感的TI評(píng)價(jià)

    與酸甜苦咸鮮等基本味覺具有的感知速度快、持續(xù)時(shí)間較短并不相同的是,麻感具有感知速度慢、持續(xù)時(shí)間較久的特征,且隨時(shí)間延長麻感強(qiáng)度呈現(xiàn)動(dòng)態(tài)變化。由圖2可知,17個(gè)花椒油樣品均呈現(xiàn)出麻感強(qiáng)度快速上升然后緩慢下降的趨勢特點(diǎn)?;ń酚腿肟诤舐楦幸恢笨焖俪掷m(xù)上升,約60~120 s時(shí)麻度達(dá)到最強(qiáng)值,隨著時(shí)間進(jìn)一步延長,麻度逐漸降低,麻感消失時(shí)間約在360~600 s之間,所有花椒油樣品都呈現(xiàn)出麻感強(qiáng)度快速上升然后緩慢下降的趨勢特點(diǎn)。這與徐珊珊[20]研究中關(guān)于花椒的TI曲線,以及方正等[18]研究關(guān)于花椒油樹脂的TI曲線動(dòng)態(tài)規(guī)律一致。

    圖2 花椒油樣品麻感的時(shí)間-強(qiáng)度曲線圖Fig.2 Time-intensity curves for numb taste of pepper oil samples

    對(duì)樣品的TI曲線進(jìn)行5次非線性曲線擬合,計(jì)算樣品的最大強(qiáng)度(Imax)、曲線下面積、最大強(qiáng)度出現(xiàn)的時(shí)間(Tmax)和總體持續(xù)時(shí)間(Ttot)4個(gè)參數(shù),結(jié)果如表2所示。不同產(chǎn)區(qū)及品種的花椒油樣品通過TI得到的麻感參數(shù)存在顯著差異(P<0.05),如四川漢源南椒花椒油(Z9)的Imax和Ttot值顯著高于其他花椒油樣品(P<0.05);甘肅臨夏伏椒花椒油(Z5)具有較小的Imax和曲線下面積值;陜西韓城大紅袍花椒油(Z12)具有較大的曲線下面積和Tmax值。因此,TI曲線的4個(gè)參數(shù)之間存在較高的相關(guān)性,且參數(shù)值之間的差異與花椒原料的產(chǎn)區(qū)及品種相關(guān)。

    表2 花椒油與麻感強(qiáng)度的TI參數(shù)(n=5)Table 2 Parameters from time-intensity curves (n = 5)

    甘肅花椒油樣品及四川茂縣、汶川花椒油樣品的Tmax、Ttot和曲線下面積較其他花椒油樣品偏低,屬于“入口即麻、麻感消失快”一類。四川南椒Z9及Z10的Imax較高,Z11的Imax較低,推斷這類花椒屬于“麻感刺激型”,即麻感較“尖銳”。以大紅袍為代表的陜西、山西、河北及山東萊蕪未知品種花椒油,這類花椒油Tmax、Ttot較高,麻感類型為“后麻、麻感消失慢”型。伏椒果皮厚,單顆相比大紅袍等品種普遍相對(duì)較重,因此在簡單破碎后以高溫油為溶劑提取出麻感物質(zhì)比例小于大紅袍等其他品種,這是甘肅伏椒制取的花椒油強(qiáng)度為中麻及低麻的原因之一,另外根據(jù)相對(duì)文獻(xiàn)報(bào)道,樣品麻度的TI曲線特性由樣品中的酰胺類物質(zhì)種類決定[23-24],如羥基-α-山椒素的持續(xù)時(shí)間為300 s,羥基-β-山椒素的持續(xù)時(shí)間為200 s,α-山椒素的持續(xù)時(shí)間可達(dá)500 s以上[25];合成的麻感酰胺花椒麻素麻感持續(xù)時(shí)間可達(dá)1 800 s[26],由此可知,不同物質(zhì)構(gòu)成的差異使樣品的TI曲線特性存在差異。

    2.2 不同產(chǎn)區(qū)花椒油的麻感物質(zhì)測定

    表3 7種花椒中天然麻感酰胺類物質(zhì)Table 3 Seven amide compounds responsible for numb taste from Chinese red pepper

    為了進(jìn)一步分析不同產(chǎn)區(qū)及品種花椒制取的花椒油中物質(zhì)的構(gòu)成[22],使用HPLC-MS對(duì)花椒油進(jìn)行麻感物質(zhì)表征,參考前期團(tuán)隊(duì)研究結(jié)果[18,20],鑒別花椒油中7種重要呈麻酰胺類物質(zhì)(表3),分別為羥基-α-山椒素、羥基-β-山椒素、羥基-ε-山椒素、羥基-γ-山椒素、羥基-γ-異山椒素、β-山椒素及花椒油素[23]。

    如圖3所示,不同產(chǎn)區(qū)紅花椒制取的花椒油總酰胺類物質(zhì)含量介于2 710.26~9 541.44 μg/g之間,不同樣品間存在顯著差異(P<0.05)。Z10(四川鹽源南椒)炸花椒油總酰胺類物質(zhì)含量最高,為(9 541.44f17.23)μg/g;Z5(甘肅臨夏伏椒)炸花椒油總酰胺類物質(zhì)含量最低,為(2 710.26f4.89) μg/g。Z1~Z15花椒油樣品中,已知鑒定出的7種呈麻物質(zhì)含量為1 757.61~9 323.78 μg/g,不同樣品間存在顯著差異(P<0.05),Z1~Z15花椒油樣品的7種主要麻感物質(zhì)含量占總酰胺類物質(zhì)含量的93.64%~97.23%,但是Z16及Z17與其他樣品不一致,研究中7個(gè)主要麻感物質(zhì)在Z16總酰胺類物質(zhì)含量中占比僅為56.23%,在Z17中為81.82%。經(jīng)過當(dāng)?shù)貧夂?、地形等因素的循化,山東萊蕪這2類花椒樣品形成了自己獨(dú)特的酰胺類物質(zhì)特點(diǎn),區(qū)別于其他產(chǎn)區(qū)花椒油樣品。

    圖3 花椒油樣品酰胺類物質(zhì)總含量Fig.3 Total amide contents in pepper oil samples

    為了減少分析中的干擾及誤差[27-29],將7種主要麻感物質(zhì)進(jìn)行單獨(dú)分析作熱圖,熱圖將花椒中呈麻物質(zhì)含量數(shù)據(jù)可視化[30-31],結(jié)果如圖4所示。甘肅伏椒、棉椒及四川茂縣、汶川大紅袍(Z1~Z8)的麻感物質(zhì)含量較為均衡,其羥基-γ-山椒素及羥基-γ-異山椒素較大紅袍及山東未知品種花椒油高,而四川南椒(Z9~Z11)的羥基-γ-山椒素及羥基-γ-異山椒素含量較其他花椒油樣品更高。四川茂縣、汶川花椒油大紅袍品種花椒油(Z7~Z8)在麻感物質(zhì)構(gòu)成上與甘肅伏椒(Z1~Z5)相似度很高。大紅袍品種(Z12~Z15)羥基-ε-山椒素及羥基-β-山椒素含量較其他花椒油樣品更高,山東未知品種花椒油(Z16~Z17)不含羥基-γ-山椒素及羥基-γ-異山椒素,且花椒油素僅在Z16及Z17中含有,與其他花椒油樣品形成鮮明差異,β-山椒素僅在Z1及Z17中含有且Z17中含量更高。

    圖4 花椒油樣品主要麻感物質(zhì)熱圖Fig.4 Heat map of main numb taste-active components of pepper oil samples

    2.3 基于主要麻感物質(zhì)含量分析不同花椒油麻感物質(zhì)差異

    采用PLS-DA對(duì)不同產(chǎn)區(qū)花椒油樣品中關(guān)鍵呈麻物質(zhì)含量進(jìn)行分析,如圖5所示,第1主成分對(duì)結(jié)果的解釋占比66.4%,第2主成分對(duì)結(jié)果的解釋占比17.9%。前2個(gè)特征值的累計(jì)貢獻(xiàn)率已達(dá)84.3%,表明第1主成分及第2主成分可以基本包含樣本的全部信息。這4類有麻感物質(zhì)區(qū)別的花椒油樣品在95%的置信區(qū)間空間分布區(qū)域性明顯,模型參數(shù)Q2>0.6,R2及Q2相差沒有超過0.3,表明模型具有較好的預(yù)測能力。由圖5可知,花椒油素及β-山椒素是山東萊蕪大小顆粒未知品種花椒油品種特征物質(zhì),能有效地與其他品種花椒制取的花椒油區(qū)別開。羥基-ε-山椒素、羥基-β-山椒素、羥基-α-山椒素為陜西、山西及河北大紅袍花椒油的特征物質(zhì);羥基-γ-山椒素為四川南椒的特征物質(zhì);羥基-γ-異山椒素為甘肅伏椒、棉椒及四川茂縣、汶川大紅袍特征物質(zhì)。

    圖5 花椒油樣品的主要麻感物質(zhì)PLS-DA雙線圖Fig.5 PLS-DA score and loading plots of main numb taste-active components of pepper oil samples

    通常研究認(rèn)為變量重要性投影(variable importance in the projection,VIP)值大于1時(shí)表示該物質(zhì)對(duì)PLSDA模型建立有重要作用[19]。圖6結(jié)果表明,羥基-γ-異山椒素、羥基-γ-山椒素、花椒油素對(duì)模型的影響度相對(duì)更高。

    圖6 花椒油樣品主要麻感物質(zhì)PLS-DA的VIP值Fig.6 PLS-DA VIP values of main numb taste-active components of pepper oil samples

    2.4 基于酰胺類物質(zhì)及TI曲線參數(shù)與產(chǎn)區(qū)關(guān)聯(lián)分析

    為進(jìn)一步分析17種花椒油樣本之間的麻感物質(zhì)與TI曲線參數(shù)的相關(guān)性,利用SPSS 20.0及MetaboAnalyst的聚類分析法,將HPLC-MS檢測出的7種主要麻感物質(zhì)含量以及2.2.2節(jié)中麻感感官數(shù)據(jù)üüTI曲線參數(shù)聯(lián)合進(jìn)行聚類分析,數(shù)據(jù)通過MetaboAnalyst中的以平均值為中心并除以每個(gè)變量的標(biāo)準(zhǔn)差自動(dòng)縮放處理方法進(jìn)行歸一化,結(jié)果如圖7所示。17種花椒油的聚類結(jié)果為(歐氏距離平方為6時(shí)):17個(gè)樣品可分為4類,甘肅棉椒、伏椒及四川茂縣、汶川大紅袍制取的花椒油聚為1類;四川南椒聚為1類;陜西、山西、河北大紅袍聚為1類;山東萊蕪大、小顆粒未知品種花椒制取的花椒油聚為1類。由此可見麻感物質(zhì)組成及含量與其原材料花椒的產(chǎn)區(qū)及品種有很大的相關(guān)性。

    圖7 花椒油樣品的系統(tǒng)聚類分析Fig.7 Dendrogram obtained from cluster analysis of pepper oil samples

    3 結(jié) 論

    本實(shí)驗(yàn)選取17個(gè)不同產(chǎn)地紅花椒制備熱炸花椒油,采用TI法評(píng)價(jià)不同產(chǎn)地花椒油的椒麻強(qiáng)度的動(dòng)態(tài)變化,通過TI參數(shù)Imax、Tmax、曲線下面積和Ttot揭示不同產(chǎn)地花椒油椒麻特征差異。進(jìn)一步采用HPLC技術(shù)對(duì)這17個(gè)不同的花椒油樣品中主要的麻感物質(zhì)進(jìn)行定量分析,并結(jié)合PLS-DA進(jìn)行降維分析,闡明不同產(chǎn)地花椒油的關(guān)鍵呈麻物質(zhì)組成及差異。結(jié)果表明,花椒油中椒麻感官特征及麻感物質(zhì)組成與花椒油原料的產(chǎn)地及品種密切相關(guān),聚類分析可將17個(gè)不同產(chǎn)地?zé)嵴ɑń酚头譃?類,甘肅棉椒、伏椒及四川茂縣、汶川大紅袍制取的花椒油聚為1類;四川南椒聚為1類;陜西、山西、河北大紅袍聚為1類;山東萊蕪大、小顆粒未知品種花椒制取的花椒油聚為1類。由此可見麻感物質(zhì)組成及含量與其原材料花椒的產(chǎn)區(qū)及品種有很大的相關(guān)性。研究結(jié)果為通過麻感物質(zhì)鑒別產(chǎn)區(qū)及品種提供數(shù)據(jù)支持,為后期麻感物質(zhì)以及麻感屬性的相關(guān)性研究提供數(shù)據(jù)參考。

    猜你喜歡
    山椒花椒油類物質(zhì)
    手撕茄子
    橄欖花椒油抗氧化、抑菌作用及貯藏特性的研究
    氣相色譜-離子遷移譜分析不同植物油浸提的花椒油的揮發(fā)性成分
    中國油脂(2020年8期)2020-08-12 00:47:44
    超聲波輔助溶劑法提取花椒油工藝優(yōu)化
    福建輕紡(2019年9期)2019-09-21 08:45:28
    花椒羥基-α-山椒素在紫外照射下的降解動(dòng)力學(xué)及其轉(zhuǎn)化機(jī)理研究
    在線富集-膠束電動(dòng)毛細(xì)管色譜用于烷基酚類物質(zhì)的檢測
    山椒風(fēng)味修飾性研發(fā)
    煙草潛香類物質(zhì)果糖嗪的合成
    低分子量有機(jī)酸類物質(zhì)對(duì)紅壤和黑土磷有效性的影響
    魚體中硝基苯類物質(zhì)的色譜檢測方法
    搡女人真爽免费视频火全软件| 婷婷色av中文字幕| 日韩电影二区| 交换朋友夫妻互换小说| 国产精品人妻久久久影院| 丝袜美腿在线中文| 欧美极品一区二区三区四区| 黄色配什么色好看| 亚洲精品成人久久久久久| 成人特级av手机在线观看| 久久国内精品自在自线图片| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲av男天堂| 一区二区三区乱码不卡18| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 成人漫画全彩无遮挡| 91久久精品国产一区二区成人| 色视频在线一区二区三区| 亚洲成人av在线免费| 熟女电影av网| 亚洲精品视频女| eeuss影院久久| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 大片免费播放器 马上看| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲性久久影院| 精品熟女少妇av免费看| 免费观看a级毛片全部| 亚州av有码| 日韩强制内射视频| 亚洲国产最新在线播放| 久久99热6这里只有精品| 欧美潮喷喷水| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 日韩人妻高清精品专区| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲内射少妇av| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 日本一二三区视频观看| 免费在线观看成人毛片| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 免费看日本二区| 久久精品国产亚洲av天美| 中文在线观看免费www的网站| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 久热这里只有精品99| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 日本熟妇午夜| 亚洲成人av在线免费| av在线蜜桃| freevideosex欧美| 搡女人真爽免费视频火全软件| 一级a做视频免费观看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 男人爽女人下面视频在线观看| 熟女人妻精品中文字幕| 97超视频在线观看视频| 99九九线精品视频在线观看视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 日日摸夜夜添夜夜爱| 最近的中文字幕免费完整| 一级av片app| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产高清不卡午夜福利| 国产精品福利在线免费观看| 亚洲自偷自拍三级| 一级毛片久久久久久久久女| 久久国内精品自在自线图片| 国产v大片淫在线免费观看| 日韩视频在线欧美| 亚洲成色77777| 男女那种视频在线观看| 18+在线观看网站| 插逼视频在线观看| 国产精品无大码| 久久ye,这里只有精品| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲欧洲日产国产| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 精品久久国产蜜桃| av在线播放精品| 最近的中文字幕免费完整| 新久久久久国产一级毛片| 日韩国内少妇激情av| 亚洲一区二区三区欧美精品 | 香蕉精品网在线| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 伊人久久精品亚洲午夜| 两个人的视频大全免费| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 99久久精品热视频| 在线观看免费高清a一片| 春色校园在线视频观看| av.在线天堂| 亚洲四区av| 成人鲁丝片一二三区免费| 国产综合懂色| 女人久久www免费人成看片| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久99精品国语久久久| av国产免费在线观看| 日韩大片免费观看网站| 各种免费的搞黄视频| 国产高清国产精品国产三级 | 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 久久人人爽人人片av| 99热这里只有精品一区| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲欧美日韩东京热| 1000部很黄的大片| 成人国产麻豆网| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲高清免费不卡视频| 秋霞在线观看毛片| 大香蕉久久网| 亚州av有码| 国产美女午夜福利| 五月开心婷婷网| 久久久久久伊人网av| 99久久精品国产国产毛片| 日韩视频在线欧美| 亚洲精品自拍成人| 一个人观看的视频www高清免费观看| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国内精品美女久久久久久| 国产男女内射视频| 国产精品蜜桃在线观看| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 性色av一级| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲国产av新网站| 免费黄色在线免费观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 又大又黄又爽视频免费| 精品一区二区三区视频在线| 精品酒店卫生间| 免费av毛片视频| 一本一本综合久久| 日韩成人伦理影院| 一级毛片 在线播放| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲国产精品999| eeuss影院久久| 美女cb高潮喷水在线观看| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲精品视频女| av国产精品久久久久影院| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产成人精品久久久久久| 久久精品综合一区二区三区| 丝瓜视频免费看黄片| 欧美三级亚洲精品| 午夜亚洲福利在线播放| 99久久人妻综合| 国产精品一区二区性色av| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产一级毛片在线| 两个人的视频大全免费| 校园人妻丝袜中文字幕| 啦啦啦啦在线视频资源| 在线a可以看的网站| 精品久久久久久电影网| 免费观看性生交大片5| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产免费福利视频在线观看| 69人妻影院| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产精品福利在线免费观看| 毛片女人毛片| 国产伦在线观看视频一区| 街头女战士在线观看网站| 久久韩国三级中文字幕| 久久这里有精品视频免费| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 午夜老司机福利剧场| 国产在线男女| 日日撸夜夜添| 又爽又黄无遮挡网站| 99精国产麻豆久久婷婷| 听说在线观看完整版免费高清| 国产爽快片一区二区三区| 国产精品女同一区二区软件| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 午夜福利高清视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产精品福利在线免费观看| 成年人午夜在线观看视频| 在线精品无人区一区二区三 | 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产免费又黄又爽又色| 26uuu在线亚洲综合色| 99久国产av精品国产电影| 中文资源天堂在线| 国产精品人妻久久久影院| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲电影在线观看av| 91久久精品国产一区二区三区| 中文字幕免费在线视频6| 成人毛片60女人毛片免费| 免费大片18禁| 精品一区二区三卡| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 人妻少妇偷人精品九色| 网址你懂的国产日韩在线| 啦啦啦在线观看免费高清www| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 精品一区二区三卡| 少妇人妻久久综合中文| 国产精品伦人一区二区| 交换朋友夫妻互换小说| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产成人91sexporn| 欧美xxxx性猛交bbbb| 五月开心婷婷网| 久久久久久国产a免费观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 欧美zozozo另类| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲天堂av无毛| 国产精品嫩草影院av在线观看| 特级一级黄色大片| 精品久久国产蜜桃| 男女那种视频在线观看| 亚洲美女视频黄频| 极品教师在线视频| 久久久午夜欧美精品| 精品久久久久久久末码| 伊人久久精品亚洲午夜| 舔av片在线| 男女那种视频在线观看| 亚洲怡红院男人天堂| 国产中年淑女户外野战色| 波野结衣二区三区在线| 偷拍熟女少妇极品色| 亚洲在线观看片| 成人黄色视频免费在线看| 在现免费观看毛片| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 精品视频人人做人人爽| 亚洲av男天堂| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久久午夜欧美精品| 日韩免费高清中文字幕av| 国产毛片在线视频| 久久精品综合一区二区三区| 成人综合一区亚洲| 亚洲精品乱久久久久久| 欧美极品一区二区三区四区| 深夜a级毛片| 简卡轻食公司| 永久网站在线| 一本久久精品| 色综合色国产| 日韩成人av中文字幕在线观看| 精品视频人人做人人爽| av又黄又爽大尺度在线免费看| 男人狂女人下面高潮的视频| av在线观看视频网站免费| 美女cb高潮喷水在线观看| www.av在线官网国产| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产综合懂色| 免费av毛片视频| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产精品偷伦视频观看了| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 色综合色国产| 亚洲色图综合在线观看| 麻豆成人av视频| 精品久久久久久久久av| 青春草视频在线免费观看| 在线观看一区二区三区| 国产精品久久久久久精品古装| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲精品日本国产第一区| av福利片在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 91狼人影院| 国产成人福利小说| 极品少妇高潮喷水抽搐| 五月伊人婷婷丁香| 性色av一级| 国产永久视频网站| 麻豆成人午夜福利视频| 三级国产精品欧美在线观看| 高清欧美精品videossex| 成年版毛片免费区| 视频中文字幕在线观看| 高清视频免费观看一区二区| 欧美国产精品一级二级三级 | 日本三级黄在线观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 大香蕉97超碰在线| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 美女高潮的动态| 插逼视频在线观看| 大片免费播放器 马上看| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲av国产av综合av卡| 国产中年淑女户外野战色| 1000部很黄的大片| 成年人午夜在线观看视频| 精品国产露脸久久av麻豆| 丝袜美腿在线中文| 99久久九九国产精品国产免费| 青青草视频在线视频观看| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲av福利一区| 久久精品国产a三级三级三级| 国产真实伦视频高清在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 天堂中文最新版在线下载 | 中文精品一卡2卡3卡4更新| 欧美高清性xxxxhd video| 亚洲天堂av无毛| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 亚洲人与动物交配视频| 国产爱豆传媒在线观看| 51国产日韩欧美| 永久网站在线| 日韩免费高清中文字幕av| 久久女婷五月综合色啪小说 | 国产精品国产av在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| videos熟女内射| 又大又黄又爽视频免费| 国产久久久一区二区三区| 久久国产乱子免费精品| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 乱系列少妇在线播放| 欧美xxⅹ黑人| 国产片特级美女逼逼视频| 日本免费在线观看一区| 国产亚洲精品久久久com| 国产有黄有色有爽视频| 高清欧美精品videossex| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲精品影视一区二区三区av| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产成人免费无遮挡视频| 看免费成人av毛片| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 伊人久久精品亚洲午夜| 69av精品久久久久久| 精品少妇黑人巨大在线播放| 天美传媒精品一区二区| 大香蕉久久网| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 白带黄色成豆腐渣| 丰满少妇做爰视频| 国产有黄有色有爽视频| 五月天丁香电影| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲精品日本国产第一区| 日本黄大片高清| 久久国内精品自在自线图片| 两个人的视频大全免费| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 男的添女的下面高潮视频| 午夜爱爱视频在线播放| 2022亚洲国产成人精品| 久久99热6这里只有精品| 国产精品偷伦视频观看了| 久久99热6这里只有精品| 免费看a级黄色片| 国产中年淑女户外野战色| 91久久精品电影网| 好男人视频免费观看在线| 九九爱精品视频在线观看| 久久99热6这里只有精品| 成人亚洲精品一区在线观看 | 日韩在线高清观看一区二区三区| 亚洲欧美精品专区久久| 在线观看免费高清a一片| 成人一区二区视频在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 男人和女人高潮做爰伦理| 特级一级黄色大片| 一级片'在线观看视频| 18禁动态无遮挡网站| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 一区二区三区免费毛片| kizo精华| xxx大片免费视频| 熟妇人妻不卡中文字幕| 午夜日本视频在线| 精品久久久精品久久久| 国产伦理片在线播放av一区| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 联通29元200g的流量卡| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 少妇人妻精品综合一区二区| 在线播放无遮挡| 一个人看视频在线观看www免费| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲欧洲国产日韩| 亚洲精品成人av观看孕妇| 欧美精品一区二区大全| av国产精品久久久久影院| 亚洲国产精品999| 97超视频在线观看视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 少妇丰满av| 中文字幕亚洲精品专区| 日本黄大片高清| 欧美成人一区二区免费高清观看| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产精品久久久久久精品古装| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 欧美激情久久久久久爽电影| 欧美国产精品一级二级三级 | 69人妻影院| 免费看不卡的av| 午夜激情久久久久久久| 直男gayav资源| 日本色播在线视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 日本免费在线观看一区| 国产成人免费无遮挡视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 高清av免费在线| 久久久久久久久久久丰满| 亚洲国产av新网站| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产精品精品国产色婷婷| 日韩在线高清观看一区二区三区| 欧美zozozo另类| 在线天堂最新版资源| 简卡轻食公司| 久久国产乱子免费精品| videos熟女内射| 国产男女内射视频| 亚洲在久久综合| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 全区人妻精品视频| 亚洲人与动物交配视频| 免费观看a级毛片全部| 亚洲精品一区蜜桃| 国产精品三级大全| 日韩国内少妇激情av| 国产免费一区二区三区四区乱码| 成人毛片60女人毛片免费| 韩国av在线不卡| 精华霜和精华液先用哪个| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| xxx大片免费视频| 国产精品国产av在线观看| 免费观看性生交大片5| 大陆偷拍与自拍| 丝袜脚勾引网站| 亚洲自拍偷在线| 亚洲图色成人| 国产av不卡久久| 欧美日本视频| 天天躁日日操中文字幕| 两个人的视频大全免费| 成人二区视频| 97超视频在线观看视频| 亚洲欧美成人精品一区二区| 性插视频无遮挡在线免费观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 黄色视频在线播放观看不卡| 精华霜和精华液先用哪个| 在线观看人妻少妇| 久久久精品欧美日韩精品| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产成人精品一,二区| 成人特级av手机在线观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲真实伦在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 一级av片app| 我的女老师完整版在线观看| kizo精华| videossex国产| 22中文网久久字幕| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 尾随美女入室| 日韩欧美精品免费久久| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产精品蜜桃在线观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 久久99热这里只有精品18| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 久久久久久久久久久免费av| 国产精品一区www在线观看| 亚洲自拍偷在线| 老女人水多毛片| 一级毛片电影观看| 亚洲经典国产精华液单| 乱系列少妇在线播放| 精品国产乱码久久久久久小说| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产综合精华液| 全区人妻精品视频| 性色av一级| 丰满人妻一区二区三区视频av| 91精品一卡2卡3卡4卡| 卡戴珊不雅视频在线播放| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 又爽又黄无遮挡网站| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 国产精品不卡视频一区二区| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 丝瓜视频免费看黄片| 欧美国产精品一级二级三级 | 国产精品99久久久久久久久| 国产亚洲精品久久久com| 国产精品无大码| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 少妇人妻久久综合中文| 熟女av电影| 国产在视频线精品| 日本与韩国留学比较| 又爽又黄a免费视频| 在线观看国产h片| 熟女电影av网| 又爽又黄无遮挡网站| 大码成人一级视频| 国产欧美亚洲国产| 国产 精品1| 26uuu在线亚洲综合色| 美女被艹到高潮喷水动态| 国产免费视频播放在线视频| 国产乱人视频| 伊人久久国产一区二区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产精品久久久久久久电影| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲av福利一区| 九草在线视频观看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品久久久久久精品电影| 欧美日本视频| 日本欧美国产在线视频| av国产免费在线观看| 可以在线观看毛片的网站| 免费观看无遮挡的男女| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美三级亚洲精品| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲自偷自拍三级| 黄色一级大片看看| 亚洲精品第二区| 最近最新中文字幕免费大全7| 在线精品无人区一区二区三 | 国产在线男女| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲成人精品中文字幕电影| 男女无遮挡免费网站观看| 毛片一级片免费看久久久久| 蜜臀久久99精品久久宅男| 一级爰片在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲av中文av极速乱| 国产色爽女视频免费观看| 嫩草影院新地址| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 18禁动态无遮挡网站| a级毛片免费高清观看在线播放| 99视频精品全部免费 在线| 国产精品伦人一区二区| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 国产精品一区www在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 麻豆成人av视频| 下体分泌物呈黄色| 亚洲综合色惰| 色5月婷婷丁香| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产成人精品久久久久久| 丰满人妻一区二区三区视频av| 韩国高清视频一区二区三区| 精品久久久久久久久亚洲| 成人美女网站在线观看视频| 综合色av麻豆| 国产在线男女| 丰满乱子伦码专区| 欧美+日韩+精品| 亚洲精品久久午夜乱码| 黄色一级大片看看| 久久午夜福利片| 国产成人精品久久久久久| 午夜激情福利司机影院| av免费观看日本| 亚洲精品一区蜜桃| 亚洲欧洲日产国产| 国产伦在线观看视频一区| 国产免费一区二区三区四区乱码| 身体一侧抽搐|