• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    殼聚糖衍生物膜的制備及其對(duì)Cr(VI)吸附應(yīng)用

    2022-03-17 13:26:26尹資恒李朋河周忻宇代婧煒劉超璇辛毅馬瀟海李儉平
    河北漁業(yè) 2022年3期
    關(guān)鍵詞:蒙脫石殼聚糖

    尹資恒 李朋河 周忻宇 代婧煒 劉超璇 辛毅 馬瀟海 李儉平

    摘 要:為防止常見的重金屬對(duì)水體產(chǎn)生二次污染,使用一種廉價(jià)且效率高的新吸附去除技術(shù)來除去水體中的六價(jià)鉻。將蒙脫石和殼聚糖分別溶解后混合,超聲后流延成膜狀復(fù)合吸附劑,并分析了不同殼聚糖/蒙脫石配比對(duì)膜性能的影響。實(shí)驗(yàn)考察了環(huán)境因素對(duì)殼聚糖-蒙脫石膜狀復(fù)合吸附劑吸附水中Cr(VI)效果的影響,探討了膜狀吸附劑含水率、耐酸性和再生性等性能。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn):在殼聚糖/蒙脫石配比為1∶1時(shí),吸附振蕩溫度50 ℃,振蕩時(shí)間40 min,Cr(VI)初始濃度5 mg/L,水樣溶液pH值3.46,投加量2.6 g/L時(shí),靜置1 h后,制成的膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)水樣溶液Cr(VI)的去除率可達(dá)90%,吸附量2.06 mg/g;膜的含水性能較好,含水率313.6%;耐酸性較差;堿性溶液浸泡兩次后,對(duì)水樣溶液Cr(VI)的吸附量為1.73 mg/g,去除率74.8%,膜的再生性較好,可多次使用。

    關(guān)鍵詞:殼聚糖;蒙脫石;膜狀吸附劑;Cr(VI)

    溶解態(tài)鉻元素在水體中主要是以Cr(VI)形式存在并且具有強(qiáng)毒性和難降解的特點(diǎn)[1],各類工業(yè)活動(dòng)產(chǎn)生的未經(jīng)處理的含鉻廢水排放入水環(huán)境中,不僅會(huì)對(duì)水生生物造成危害,也會(huì)通過食物鏈進(jìn)入人體,對(duì)人體健康產(chǎn)生極大的危害[2]。

    吸附法去除六價(jià)鉻具有材料易得、成本低廉、制作方法簡單和吸附能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)[3],因此,探尋一種新型廉價(jià)無污染的吸附劑通過吸附作用來去除污染水體中的六價(jià)鉻迫在眉睫。

    殼聚糖是一種綠色天然無毒無污染的多糖物質(zhì),具有成膜性、吸附性、吸濕性和生物相容性,且具有再生性,可多次使用[4]。殼聚糖分子中含有大量的羥基、氨基等,它們化學(xué)性質(zhì)活潑,相互之間形成的大量分子內(nèi)氫鍵和分子間氫鍵及發(fā)生的質(zhì)子化作用,可使殼聚糖易溶于某些酸性溶液而難溶于水[5]。所以,殼聚糖可作為去除重金屬鉻污染的吸附劑[6]。

    蒙脫石在自然界中大量存在,主要儲(chǔ)存于膨潤土中,分子中含有大量的羥基活潑基團(tuán)[7]。蒙脫石具有吸濕性、吸附性、表面積大、強(qiáng)離子交換性、強(qiáng)穩(wěn)定性、無毒無污染等特點(diǎn),且成本低、容易獲得[8],因此,蒙脫石也可作為吸附重金屬鉻污染的吸附劑。

    對(duì)于殼聚糖與蒙脫石復(fù)合吸附劑的研究,大多是通過簡單混合二者制備成粉末狀態(tài)的復(fù)合吸附劑,存在固液分離效果差和吸附力低的缺點(diǎn),故筆者采用超聲波法將二者復(fù)合制成膜狀吸附劑。超聲波合成法簡便易行、成本低廉、綠色無污染、且用此法制成的膜韌性強(qiáng)、不易破裂、抗壓能力好[9]。該膜狀復(fù)合吸附劑不僅解決了殼聚糖難與金屬離子接觸及蒙脫石具有高懸浮性、吸附能力差的問題[10],也大大提高了去除重金屬離子的能力,且制備的膜完整,易從污染水體中分離,可多次利用,具有生態(tài)經(jīng)濟(jì)效益,符合綠色環(huán)保理念[11],在修復(fù)受重金屬污染的水體中具有極好的應(yīng)用前景[12]。因此,制備殼聚糖負(fù)載蒙脫石膜狀復(fù)合吸附劑來吸附重金屬鉻污染成為了人們研究的重要方向。

    1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)儀器

    成膜板(5 cm×5 cm×1 mm)、超聲波清洗器(KQ5200E)、電熱恒溫培養(yǎng)箱(DH-420)、雙功能水浴恒溫振蕩器(DKE-3)、紫外可見分光光度計(jì)(T6新世紀(jì))、pH計(jì)(pHS-3C)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)試劑

    氫氧化鈉、冰乙酸、重鉻酸鉀、二苯碳酰二肼、濃硫酸均為分析純,殼聚糖(脫乙酰度>90%)、蒙脫石,所有試劑均使用去離子水。

    1.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    用移液管準(zhǔn)確吸取一系列濃度梯度的鉻標(biāo)準(zhǔn)使用液于比色管中,加去離子水稀釋定容后,依次加入(1+1)硫酸、(1+1)磷酸和顯色劑溶液[13],搖勻。同時(shí)做一個(gè)空白校正,10 min后,在540 nm處分別測其吸光度,繪制Cr(VI)標(biāo)準(zhǔn)曲線[13]。

    1.4 吸附劑對(duì)Cr(VI)吸附實(shí)驗(yàn)

    用移液管準(zhǔn)確吸取一定體積的水樣于錐形瓶中,用pH計(jì)調(diào)節(jié)水樣溶液為一定pH值,加入一定質(zhì)量濃度的膜,用振蕩器于一定溫度反應(yīng)一定時(shí)間。取出后靜置一定時(shí)間,用移液管準(zhǔn)確吸取4 mL水樣,分光光度法測其吸光度,根據(jù)上述標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算吸附后的Cr(VI)濃度[14]。

    1.5 不同殼聚糖/蒙脫石配比對(duì)膜性能的影響

    取無水乙醇50 mL于250 mL燒杯中,準(zhǔn)確稱量1 g蒙脫石于燒杯中,不停攪拌至蒙脫石溶解,取醋酸50 mL于250 mL燒杯中,分別加0.5、0.75、1、1.5、2 g殼聚糖于燒杯中,不停攪拌至殼聚糖溶解。將兩者混合于250 mL燒杯中,置于超聲波清洗器上50 ℃超聲30 min,超聲停止后,用5 mL注射器吸取4 mL制膜液于水平放置的干凈成膜板上流延成膜,置于電熱恒溫培養(yǎng)箱中于50 ℃烘干,3 h后將成膜板取出放入0.l mol/L的NaOH溶液中脫膜,1 h后將膜放入盛有大量蒸餾水的燒杯中浸泡1 h,用pH試紙測其為中性,然后將膜四周固定,置于電熱恒溫培養(yǎng)箱中于37 ℃烘干。

    準(zhǔn)確吸取5份5 mg/L的Cr(VI)水樣溶液100 mL于250 mL錐形瓶中,調(diào)節(jié)水樣溶液pH值為5.12,加入2.6 g/L的膜,置于振蕩器上50 ℃振蕩40 min,取出室溫靜置24 h,測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量,探討不同殼聚糖的用量對(duì)水樣溶液吸附量的影響,找出本實(shí)驗(yàn)所需配比。

    1.6 環(huán)境因子對(duì)Cr(VI)的吸附性能影響

    1.6.1 振蕩時(shí)間對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 準(zhǔn)確吸取5份5 mg/L的Cr(VI)水樣溶液100 mL于250 mL錐形瓶中,調(diào)節(jié)水樣pH值為5.12,加入2.6 g/L的膜,置于振蕩器上,溫度50 ℃,改變振蕩時(shí)間,t=30、35、40、45、50 min,取出室溫靜置24 h,測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量,探討不同振蕩時(shí)間對(duì)水樣溶液中Cr(VI)去除率和吸附量的影響,找出本實(shí)驗(yàn)所需振蕩時(shí)間。

    1.6.2 溫度對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 在上述振蕩時(shí)間條件下,準(zhǔn)確吸取5份5 mg/L的Cr(VI)水樣溶液100 mL于250 mL錐形瓶中,調(diào)節(jié)水樣pH值為5.12,加入2.6 g/L的膜,置于振蕩器上,改變溫度,T=40、45、50、55、60 ℃,取出室溫靜置24 h,測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量,探討不同溫度對(duì)水樣溶液中Cr(VI)去除率和吸附量的影響,找出本實(shí)驗(yàn)所需振蕩溫度。

    1.6.3 pH值對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 在上述振蕩時(shí)間和溫度條件下,準(zhǔn)確吸取5份5 mg/L的Cr(VI)水樣溶液100 mL于250 mL錐形瓶中,改變水樣溶液pH值,pH=3.46、4.33、5.12、6.78、8.17,加入2.6 g/L的膜,置于振蕩器上振蕩反應(yīng),取出室溫靜置1 h,測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量,探討不同pH值對(duì)水樣溶液中Cr(VI)去除率和吸附量的影響,找出本實(shí)驗(yàn)所需pH值。

    1.6.4 初始濃度對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 在上述振蕩時(shí)間、溫度和pH值條件下,準(zhǔn)確吸取5份不同初始濃度的Cr(VI)水樣溶液100 mL于250 mL錐形瓶中,初始濃度=3、4、5、6、7 mg/L,加入2.6 g/L的膜,置于振蕩器上反應(yīng),取出室溫靜置1 h,測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量,探討不同初始濃度對(duì)水樣溶液中Cr(VI)去除率和吸附量的影響,找出本實(shí)驗(yàn)所需初始濃度。

    1.6.5 投加量對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 在上述振蕩時(shí)間、溫度、初始濃度和pH值條件下,向250 mL錐形瓶中投加0.65、1.3、2.6、3.9、5.2 g/L的吸附劑,置于振蕩器上反應(yīng),取出室溫靜置1 h,測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量,探討不同投加量對(duì)水樣溶液中Cr(VI)去除率和吸附量的影響,找出本實(shí)驗(yàn)所需投加量。

    1.7 膜的性能實(shí)驗(yàn)

    1.7.1 含水率 將膜放入電熱恒溫培養(yǎng)箱中烘干,至膜的質(zhì)量恒定不變,用天平稱量烘干后的膜的質(zhì)量,然后把膜放入蒸餾水中,浸泡30 min至膜的質(zhì)量恒定不變,將膜取出用濾紙吸掉多余的蒸餾水,用天平稱量濕膜的質(zhì)量,計(jì)算含水率[15]。

    1.7.2 耐酸性 用移液管分別精確吸取50 mL 3%的醋酸溶液和0.1 mol/L的鹽酸溶液于250 mL的燒杯中,將膜同時(shí)放入燒杯中,觀察半個(gè)小時(shí)內(nèi)膜在不同種類、不同濃度酸性溶液中的溶解性能。

    1.7.3 再生性 準(zhǔn)確吸取5 mg/L的Cr(VI)水樣溶液100 mL于250 mL錐形瓶中,在水樣溶液pH值為3.46、投加量為2.6 g/L、振蕩時(shí)間為40℃、振蕩溫度為50℃時(shí),置于雙功能水浴恒溫振蕩器上反應(yīng),取出室溫靜置1 h后,測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量。用移液管準(zhǔn)確吸取0.10 mol/L的NaOH溶液50 mL于250 mL燒杯中,放入膜狀復(fù)合吸附劑,充分解吸后取出膜,用大量蒸餾水沖洗,pH試紙測膜為中性,烘干后作為新的復(fù)合吸附劑,置于100 mL的水樣溶液中,繼續(xù)吸附Cr(VI),測其吸光度,計(jì)算去除率和吸附量[9]。重復(fù)以上步驟,解吸3次。

    1.8 數(shù)據(jù)處理

    1.8.1 Cr(VI)吸附量計(jì)算

    Q=(C 1-C 2)V/m,

    式中:V為水樣溶液的體積,L;m為膜狀復(fù)合吸附劑的質(zhì)量,g;C 1為吸附前的水樣溶液濃度,mg/L;C 2為吸附后的水樣溶液濃度,mg/L;Q為吸附水樣溶液的量,mg/g。

    1.8.2 Cr(VI)去除率計(jì)算

    W=(C 1-C 2)/C 1×100% ,

    式中:W為Cr(VI)去除率;C 1為吸附前的水樣溶液濃度,mg/L;C 2為吸附后的水樣溶液濃度,mg/L。

    1.8.3 膜的含水率計(jì)算

    P=(m 濕-m 干)/m 干×100% ,

    式中:P為含水率;m 濕為濕膜的質(zhì)量,mg;m 干為干膜的質(zhì)量,mg。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    2.1 鉻標(biāo)準(zhǔn)曲線

    鉻標(biāo)準(zhǔn)曲線見圖1。

    2.2 不同殼聚糖/蒙脫石配比對(duì)膜性能的影響

    圖2表明,配比為1∶1時(shí)形成的膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)Cr(VI)的吸附量最高。當(dāng)殼聚糖/蒙脫石配比為1∶2和3∶4時(shí),無法形成膜,配比為1∶1、3∶2和2∶1時(shí)則可以,說明殼聚糖是能否形成膜的主要條件,即殼聚糖具有較好成膜性。當(dāng)配比>1∶1時(shí),隨著配比的增加,吸附量降低。因?yàn)閱为?dú)吸附時(shí)蒙脫石的吸附效果比殼聚糖好,配比增加,蒙脫石的量相對(duì)減少,故吸附量降低。

    2.3 環(huán)境因子對(duì)Cr(VI)的吸附性能影響

    2.3.1 振蕩時(shí)間對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 由圖3可知,在30~40 min之間,隨著時(shí)間增加,該膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)Cr(VI)去除率和吸附量逐漸增大;當(dāng)振蕩時(shí)間為40 min時(shí),吸附量和去除率最高;40 min以后,去除率和吸附量逐漸降低。萬清黎等[16]在制備膨潤土-殼聚糖復(fù)合吸附劑去除水中Cr(VI)的實(shí)驗(yàn)中,也得出作用時(shí)間為40 min時(shí),去除率和吸附容量最高的結(jié)論。

    2.3.2 溫度對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 由圖4可知,當(dāng)溫度在40~50 ℃之間時(shí),隨著溫度升高,該膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)六價(jià)鉻的去除率和吸附量逐漸增大;當(dāng)溫度為50 ℃時(shí),該膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)六價(jià)鉻的去除率和吸附量最高;

    當(dāng)溫度在50~60 ℃之間時(shí),隨著溫度升高,該膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)六價(jià)鉻的去除率和吸附量逐漸降低。

    2.3.3 pH值對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 由圖5可知,當(dāng)溶液pH值為3.46時(shí),該膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)Cr(VI)的吸附量和去除率最高,且振蕩后靜置1 h,對(duì)Cr(VI)的去除率就達(dá)到90%,吸附量為2.06 mg/g。故為了節(jié)省時(shí)間,后續(xù)實(shí)驗(yàn)靜置時(shí)間均由24 h改為1 h。當(dāng)pH=2.69時(shí),殼聚糖溶于酸性溶液,膜被溶解;當(dāng)pH值在2.69~3.46之間時(shí),Cr(VI)主要以HCrO- 4形式存在,溶液酸度較大時(shí),殼聚糖中-NH 2可以結(jié)合H+,形成-NH+ 3,-NH+ 3與HCrO- 4以靜電引力相互吸引,使Cr(VI)易與吸附劑結(jié)合,故該膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)Cr(VI)的去除率和吸附量逐漸增大;當(dāng)pH>3.46時(shí),Cr(VI)主要以CrO2- 4的形式存在,隨著pH值的增加,溶液中OH-的濃度變大,與CrO2- 4在吸附反應(yīng)中形成競爭關(guān)系,故去除率和吸附量逐漸降低[17]。賈俊杰[17]在制備摻雜膨潤土的殼聚糖凝膠吸附劑去除土壤中Cr(VI)的實(shí)驗(yàn)中,也得出此結(jié)果,結(jié)果表明,在pH=3時(shí),制備的吸附劑對(duì)Cr(VI)的吸附量最高,在pH>4后,吸附量大幅度降低。

    2.3.4 初始濃度對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 由圖6可知,增加水樣溶液的初始濃度,對(duì)Cr(VI)的吸附量一直增加,但去除率卻逐漸降低。在投加量相同下,隨著初始濃度的增加,膜的吸附位點(diǎn)與Cr(VI)接觸的幾率變大,使得吸附量增加,而膜表面的吸附位點(diǎn)將達(dá)到飽和時(shí)無法吸附過量的Cr(VI),從而降低Cr(VI)的去除率。Sangeetha等[18]在制備殼聚糖/聚乙烯醇/蒙脫土膜吸附重金屬鉻的實(shí)驗(yàn)中,也得出此結(jié)論。

    2.3.5 投加量對(duì)Cr(VI)吸附量的影響 圖7表明,增加投加量,對(duì)Cr(VI)的去除率也增加,但吸附量卻迅速降低。當(dāng)投加量增加時(shí),膜的吸附位點(diǎn)變多,對(duì)Cr(VI)的去除率逐漸增加。當(dāng)水樣溶液中大部分Cr(VI)被吸附后,吸附劑再增加,平均吸附Cr(VI)量減少,吸附量降低[19]。焦林宏等[19]在制備磁性殼聚糖/膨潤土復(fù)合吸附劑的實(shí)驗(yàn)中,也得出此結(jié)論。

    2.4 膜的性能

    2.4.1 含水率 m 干為0.22,m 濕為0.91,經(jīng)計(jì)算得出,膜的含水率為313.6%。因?yàn)闅ぞ厶欠肿又泻写罅康牧u基,具有親水性,且蒙脫石具有吸濕性,兩者結(jié)合后能大量吸收水分,從而該膜狀復(fù)合吸附劑含水率較高。

    2.4.2 耐酸性 將質(zhì)量相同的2張膜分別同時(shí)放入裝有50 mL的3%的醋酸溶液和0.1 mol/L的鹽酸溶液的燒杯中,觀察0.5 h后,發(fā)現(xiàn)膜在3%的醋酸溶液中近乎溶解,底部留有細(xì)小的顆粒未溶;膜大部分溶解于0.1 mol/L的鹽酸溶液中,底部留有較多較大的顆粒未溶。此現(xiàn)象說明膜能溶于稀酸溶液,表明膜的耐酸性較差,主要是由于在酸性溶液中,殼聚糖中-NH 2可以結(jié)合H+,形成-NH+ 3,使得殼聚糖脫離蒙脫石,膜破裂而溶解。

    2.4.3 再生性 圖8說明膜具有再生能力,在堿溶液中解吸后,仍能吸附鉻離子,但吸附量在減少,且如此解吸兩次后,在第三次重復(fù)實(shí)驗(yàn)中,膜最終破裂,只能再生解吸2次。此實(shí)驗(yàn)表明該膜狀復(fù)合吸附劑有一定的再生能力,能重復(fù)利用,但重復(fù)有限次數(shù)后,膜將不能再使用。

    3 結(jié)論

    本試驗(yàn)將殼聚糖和蒙脫石分別溶解再混合,超聲法制備膜狀復(fù)合吸附劑,分析了不同殼聚糖/蒙脫石配比對(duì)膜性能的影響,考察了環(huán)境因子對(duì)Cr(VI)的吸附性能的影響,并考察了膜的含水率、耐酸性和再生性能。試驗(yàn)結(jié)果如下:

    在殼聚糖/蒙脫石配比1∶1時(shí),制備出本實(shí)驗(yàn)所需膜狀復(fù)合吸附劑,靜置24 h后,此吸附劑對(duì)Cr(VI)去除率為41%,吸附量為0.92 mg/g。

    在上述膜狀復(fù)合吸附劑條件下,振蕩時(shí)間為40 min,振蕩溫度為50 ℃,水樣溶液pH值為3.46,初始濃度為5 mg/L,投加量為2.6 g/L時(shí),靜置僅1 h后,制成的膜狀復(fù)合吸附劑對(duì)水樣溶液中Cr(VI)的去除率高達(dá)90%,吸附量為2.06 mg/g,說明pH值這一因素對(duì)Cr(VI)去除率影響很大。

    制備的膜狀復(fù)合吸附劑含水率較高,耐酸性較差,堿性溶液浸泡后,可再生2次,再生能力較強(qiáng),可重復(fù)利用。

    利用殼聚糖與蒙脫石溶液混合后,制備的膜狀復(fù)合吸附劑提高了殼聚糖和蒙脫石單獨(dú)吸附Cr(VI)的能力,且制作膜的工藝簡單、方法簡便、不產(chǎn)生污染、膜也可重復(fù)使用,在修復(fù)受Cr(VI)污染的水體中具有極好的應(yīng)用前景。

    參考文獻(xiàn):

    [1] 陳政.小龍蝦殼制備甲殼素—膨潤土復(fù)合生物吸附材料及其脫除鉻的研究[D].武漢:武漢工程大學(xué),2014.

    [2] 陳麗雅.殼聚糖/蛭石復(fù)合物的制備及其對(duì)重金屬的吸附性能研究[D].廣州:華南理工大學(xué),2018.

    [3] 趙華,陳愛華,焦必寧,等.柑橘皮對(duì)重金屬生物吸附的研究進(jìn)展[J].食品工業(yè)科技,2011(12):532-536+543.

    [4] 宓英其.不同陰離子化2-羥丙基三甲基胺類殼聚糖的制備、活性及性能研究[D].煙臺(tái):中國科學(xué)院煙臺(tái)海岸帶研究所,2019.

    [5] 劉文帥.O-取代季銨化殼聚糖的制備及生物活性研究[D].濱州:濱州醫(yī)學(xué)院,2016.

    [6] 王學(xué)寶,林丹,王賢親,等.多孔殼聚糖膜的制備表征及其吸附性能研究[J].廣州化工,2010,38(6):128-129+149.

    [7] 楊盛春,李月,何麗仙,等.膨潤土負(fù)載殼聚糖的微波輔助制備及對(duì)Cu2+的吸附研究[J].科學(xué)技術(shù)與工程,2013,13(13):3676-3680.

    [8] 劉立山.磁性殼聚糖/膨潤土復(fù)合吸附劑的制備及其吸附Cu2+的研究[D].長沙:湖南大學(xué),2015.

    [9] 李亞林.超聲波法合成季胺鹽化羧甲基殼聚糖及其應(yīng)用[D].西安:西安工程大學(xué),2012.

    [10] 楊蕊.殼聚糖衍生物的制備及其在水處理中的應(yīng)用[D].沈陽:沈陽理工大學(xué),2013.

    [11] 程夢媛,王晴晴,林子煜,等.柑橘皮吸附劑檢測水中重金屬離子的研究進(jìn)展[J].化學(xué)工程師,2019(2):57-59+56.

    [12] 楊蕾.羧甲基殼聚糖改性蒙脫石的制備及其吸附性能的研究[D].南京:南京理工大學(xué),2018.

    [13] 王博.膨潤土負(fù)載殼聚糖季銨鹽對(duì)水體中Cr(Ⅵ)、Cd(Ⅱ)和復(fù)合污染物的吸附機(jī)理研究[D].咸陽:西北農(nóng)林科技大學(xué),2012.

    [14] 王洪國.殼聚糖負(fù)載膨潤土交聯(lián)膜的制備及其在水處理中的應(yīng)用[D].沈陽:沈陽理工大學(xué),2015.

    [15] 關(guān)麗,黃國程,楊寶蕓,等.殼聚糖復(fù)合膜劑的制備及性能研究[J].海峽藥學(xué),2014,26(1):25-28.

    [16] 萬清黎,王瓊生,黃群增,等.膨潤土-殼聚糖復(fù)合吸附劑處理水中Cr(Ⅵ)的研究[J].工業(yè)用水與廢水,2006(1):44-47.

    [17] 賈俊杰.摻雜膨潤土的殼聚糖凝膠對(duì)土壤Cr(Ⅵ)的鈍化研究[D].泰安:山東農(nóng)業(yè)大學(xué),2020.

    [18] SANGEETHA K,ANGELIN VINODHINI P,SUDHA P N,et al.Novel chitosan based thin sheet nanofiltration membrane for rejection of heavy metal chromium[J].International Journal of Biological Macromolecules,2019,132:939-953.

    [19] 焦林宏,王江北,陳宣漢,等.磁性殼聚糖/膨潤土的制備及其對(duì)鉻(Ⅵ)的吸附研究[J].遼寧化工,2019,48(6):507-509+512.

    Preparation of chitosan derivative membrane and its application in Cr(Ⅵ) adsorption

    YIN Ziheng,LI Penghe, ZHOU Xinyu, DAI Jingwei, LIU Chaoxuan,XINYi,MA Xiaohai,LI Jianping

    (Ocean College of Hebei Agricultural University,Qin-huangdao 066003,China)

    Abstract:In order to prevent the common heavy metal from causing secondary pollution to the water body, a cheap and efficient new technology was used for adsorption removal of chromium(Ⅵ) from water.Montmorillonite and chitosan were dissolved and mixed separately,and then cast into a film-like composite adsorbent assisted by ultrasound.The effect of different chitosan/montmorillonite ratios on the membrane properties was analyzed.The effect of environmental factors on the adsorption of Cr(Ⅵ) by the chitosan-montmorillonite film-like composite adsorbent was investigated,and finally the performance of the film-like adsorbent such as moisture content,acid resistance and reproducibility were discussed.The results showed that,when the ratio of chitosan/montmorillonite was 1∶1,the adsorption oscillation temperature was 50 ℃,the oscillation time was 40 min,

    the initial concentration was 5 mg/L,the pH value of the water sample solution was 3.46,and the dosage of the adsorbent was 2.6 g/L,after standing for 1 h,the? adsorbent could achieve 90% removal rate of Cr(Ⅵ) from the water sample solution,and the adsorption capacity was 2.06 mg/g.The water content of the membrane was good,which was 313.6%,and the acid resistance was poor.After soaking in the alkaline solution twice,the adsorption capacity of Cr(Ⅵ) from the water sample solution was 1.73 mg/g,and the removal rate was 74.8%.The membrane was reproducible preferably,thus could be used multiple times.

    Key words:chitosan/montmorillonite composite; membrane adsorbent; Cr(VI) removal; envirnmental factor

    (收稿日期:2021-08-23;修回日期:2022-02-14)

    基金項(xiàng)目:秦皇島市重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃科技支撐項(xiàng)目(201902A294);河北農(nóng)業(yè)大學(xué)海洋學(xué)院創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項(xiàng)目庫(HY2020066、HY2020028)。

    作者簡介:尹資恒(2001.03-),男,本科,主要從事海洋環(huán)境調(diào)查方面工作。E-mail: Paper-people@outlook.com。

    通信作者:李儉平(1982.01-),女,博士,主要從事環(huán)境生態(tài)監(jiān)測方面教研工作。E-mail: lijianping426@163.com。

    3269501908251

    猜你喜歡
    蒙脫石殼聚糖
    葛根固斂湯聯(lián)合蒙脫石散治療小兒腹瀉的臨床觀察
    三種不同分子量6-羧基殼聚糖的制備、表征及其溶解性
    蒙脫石散可治口瘡
    華聲文萃(2019年1期)2019-09-10 07:22:44
    殼聚糖修飾甲醇燃料電池PtRu 催化劑
    蒙脫石散在嬰幼兒輪狀病毒腸炎治療中的應(yīng)用效果
    殼聚糖的應(yīng)用
    食品界(2016年4期)2016-02-27 07:36:46
    草酸對(duì)蒙脫石的作用及機(jī)理研究
    碳化鎢與蒙脫石納米復(fù)合材料的制備與電催化活性
    殼聚糖對(duì)尿路感染主要病原菌的體外抑制作用
    聚合羥基鐵改性蒙脫石的制備、表征及吸附Se(Ⅵ)的特性
    日本熟妇午夜| 好男人在线观看高清免费视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 午夜福利在线在线| 国产99白浆流出| 中文字幕av在线有码专区| 欧美乱妇无乱码| 日本 欧美在线| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 亚洲九九香蕉| 99热只有精品国产| 国产精品久久久av美女十八| 午夜两性在线视频| 亚洲成av人片在线播放无| 久久草成人影院| 久久亚洲真实| 丝袜美腿诱惑在线| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 欧美高清成人免费视频www| www.精华液| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 精品欧美国产一区二区三| 欧美黑人精品巨大| 国产午夜精品论理片| 国产精品亚洲av一区麻豆| 99热6这里只有精品| 最近在线观看免费完整版| 在线看三级毛片| 午夜免费激情av| 12—13女人毛片做爰片一| 啦啦啦免费观看视频1| 黄色视频不卡| 亚洲黑人精品在线| 欧美日韩福利视频一区二区| 中文字幕最新亚洲高清| 搡老熟女国产l中国老女人| 一二三四在线观看免费中文在| 12—13女人毛片做爰片一| 精品久久久久久,| 亚洲熟妇熟女久久| 日本 欧美在线| 国产成人欧美在线观看| 国产av麻豆久久久久久久| 婷婷精品国产亚洲av| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 天堂动漫精品| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 最近在线观看免费完整版| 欧美国产日韩亚洲一区| 9191精品国产免费久久| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 婷婷精品国产亚洲av在线| 亚洲男人天堂网一区| 草草在线视频免费看| 日韩欧美精品v在线| 成年女人毛片免费观看观看9| 我要搜黄色片| 亚洲av第一区精品v没综合| 狠狠狠狠99中文字幕| 51午夜福利影视在线观看| 九色成人免费人妻av| 宅男免费午夜| 久久久国产欧美日韩av| 最好的美女福利视频网| 激情在线观看视频在线高清| 91九色精品人成在线观看| 国产激情欧美一区二区| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产精品 欧美亚洲| 桃色一区二区三区在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 香蕉国产在线看| a在线观看视频网站| or卡值多少钱| 久久这里只有精品中国| 长腿黑丝高跟| 丝袜美腿诱惑在线| 麻豆av在线久日| 久9热在线精品视频| 欧美黄色淫秽网站| 国产精品永久免费网站| 麻豆一二三区av精品| 国产免费男女视频| 国产精品免费视频内射| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产1区2区3区精品| 校园春色视频在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 日本一二三区视频观看| cao死你这个sao货| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产精品影院久久| 动漫黄色视频在线观看| 欧美性长视频在线观看| 看免费av毛片| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲人与动物交配视频| 在线观看午夜福利视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久精品影院6| 黄片小视频在线播放| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产精品久久久久久精品电影| av欧美777| 久久这里只有精品中国| 久久久久久九九精品二区国产 | 亚洲av熟女| 最近最新免费中文字幕在线| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| tocl精华| 欧美日韩福利视频一区二区| 精品熟女少妇八av免费久了| 成人手机av| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产黄a三级三级三级人| 少妇粗大呻吟视频| 国产亚洲精品一区二区www| 黄色毛片三级朝国网站| 日本一本二区三区精品| 日本在线视频免费播放| www国产在线视频色| 两人在一起打扑克的视频| 欧美日韩福利视频一区二区| 久久九九热精品免费| 男女视频在线观看网站免费 | 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 又爽又黄无遮挡网站| www国产在线视频色| 精品午夜福利视频在线观看一区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 久久精品国产亚洲av高清一级| 一本一本综合久久| 成年免费大片在线观看| 精品国产乱子伦一区二区三区| 欧美精品亚洲一区二区| 悠悠久久av| 宅男免费午夜| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 在线国产一区二区在线| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲,欧美精品.| 麻豆av在线久日| 成人三级做爰电影| 最新美女视频免费是黄的| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 99久久国产精品久久久| 亚洲成人久久爱视频| 麻豆成人午夜福利视频| 在线观看日韩欧美| 欧美日韩福利视频一区二区| 99久久国产精品久久久| 国内精品久久久久久久电影| 桃色一区二区三区在线观看| www国产在线视频色| 成人三级做爰电影| 国产精品 欧美亚洲| www.熟女人妻精品国产| 亚洲乱码一区二区免费版| 日韩免费av在线播放| 婷婷六月久久综合丁香| 久久精品人妻少妇| 免费看a级黄色片| 岛国视频午夜一区免费看| 一个人免费在线观看的高清视频| 一本久久中文字幕| 亚洲欧美精品综合久久99| 老司机福利观看| 日韩欧美国产在线观看| 人人妻人人看人人澡| 亚洲欧美日韩东京热| 色哟哟哟哟哟哟| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久精品国产清高在天天线| 久久久久久久精品吃奶| 18美女黄网站色大片免费观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 色av中文字幕| 级片在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 成人国产综合亚洲| 在线观看免费视频日本深夜| 成人国产一区最新在线观看| 国产精品av视频在线免费观看| 美女午夜性视频免费| 美女黄网站色视频| 久久精品综合一区二区三区| 国模一区二区三区四区视频 | 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲一区中文字幕在线| 午夜免费成人在线视频| 亚洲片人在线观看| 九九热线精品视视频播放| 99国产精品一区二区蜜桃av| 男人的好看免费观看在线视频 | 亚洲国产高清在线一区二区三| 一区二区三区高清视频在线| 午夜福利18| 久久亚洲精品不卡| 久久久久久久久久黄片| 丝袜美腿诱惑在线| 这个男人来自地球电影免费观看| 欧美3d第一页| 国产在线精品亚洲第一网站| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产野战对白在线观看| 亚洲精品色激情综合| 欧美性猛交黑人性爽| 这个男人来自地球电影免费观看| 久久久国产成人精品二区| 国产精品永久免费网站| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 成熟少妇高潮喷水视频| 99热这里只有是精品50| 在线观看舔阴道视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 午夜视频精品福利| 一区福利在线观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产精品 国内视频| 国产成人av教育| 91麻豆av在线| 色综合婷婷激情| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 亚洲精品一区av在线观看| 18禁国产床啪视频网站| 国产成人精品无人区| 毛片女人毛片| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 亚洲国产精品久久男人天堂| 黄色毛片三级朝国网站| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产精品久久视频播放| 首页视频小说图片口味搜索| 窝窝影院91人妻| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 宅男免费午夜| 久久久久久大精品| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 成年版毛片免费区| 午夜福利高清视频| 国产黄a三级三级三级人| 一本久久中文字幕| 久久久久国产一级毛片高清牌| 级片在线观看| 亚洲专区字幕在线| 不卡一级毛片| 午夜a级毛片| 黄频高清免费视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产一级毛片七仙女欲春2| 十八禁网站免费在线| 欧美成狂野欧美在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产三级在线视频| 久久精品91蜜桃| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲激情在线av| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 久久性视频一级片| 亚洲欧美激情综合另类| 久久热在线av| 中文资源天堂在线| 欧美三级亚洲精品| 日韩成人在线观看一区二区三区| 久久久久久久久久黄片| 国产伦人伦偷精品视频| 99在线视频只有这里精品首页| 色综合欧美亚洲国产小说| 99精品在免费线老司机午夜| 国内精品一区二区在线观看| 国产三级中文精品| 少妇被粗大的猛进出69影院| 91成年电影在线观看| 国产精品久久视频播放| 老司机午夜十八禁免费视频| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 在线国产一区二区在线| 欧美成人午夜精品| 亚洲精品一区av在线观看| 免费在线观看完整版高清| 性色av乱码一区二区三区2| 国产av又大| 欧美中文综合在线视频| 麻豆一二三区av精品| 日本成人三级电影网站| 久久人人精品亚洲av| 一进一出好大好爽视频| 一个人免费在线观看电影 | av超薄肉色丝袜交足视频| 亚洲av电影不卡..在线观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产亚洲精品久久久久5区| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产成人精品久久二区二区免费| 久久久久久九九精品二区国产 | 老司机福利观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 精品电影一区二区在线| 亚洲av成人av| 男人的好看免费观看在线视频 | 成人三级黄色视频| 麻豆av在线久日| 免费在线观看日本一区| 午夜视频精品福利| 亚洲无线在线观看| 很黄的视频免费| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | av视频在线观看入口| 国产日本99.免费观看| 亚洲 欧美一区二区三区| 少妇粗大呻吟视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 久久九九热精品免费| 两个人看的免费小视频| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲全国av大片| 国产精品,欧美在线| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 一级作爱视频免费观看| 亚洲天堂国产精品一区在线| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲专区中文字幕在线| 丰满人妻一区二区三区视频av | 老司机午夜十八禁免费视频| 精品国内亚洲2022精品成人| 中文亚洲av片在线观看爽| 丰满的人妻完整版| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 国产aⅴ精品一区二区三区波| 香蕉久久夜色| www.自偷自拍.com| 91成年电影在线观看| 亚洲人成电影免费在线| 高潮久久久久久久久久久不卡| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 18禁国产床啪视频网站| 男女视频在线观看网站免费 | 国产精品久久久久久久电影 | 色综合欧美亚洲国产小说| 国产在线精品亚洲第一网站| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 黄色视频,在线免费观看| 午夜久久久久精精品| 熟女电影av网| 草草在线视频免费看| 麻豆成人午夜福利视频| 又黄又粗又硬又大视频| 免费av毛片视频| 很黄的视频免费| 国语自产精品视频在线第100页| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 香蕉久久夜色| 午夜影院日韩av| 国产亚洲欧美在线一区二区| 精品日产1卡2卡| 12—13女人毛片做爰片一| 91成年电影在线观看| 欧美色欧美亚洲另类二区| netflix在线观看网站| 99国产极品粉嫩在线观看| 欧美日韩乱码在线| 人妻久久中文字幕网| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 欧美精品亚洲一区二区| 99re在线观看精品视频| 久久99热这里只有精品18| 99精品久久久久人妻精品| 国产精品国产高清国产av| 亚洲熟妇熟女久久| 国产精品久久电影中文字幕| 国产亚洲精品av在线| 深夜精品福利| 精品欧美一区二区三区在线| 少妇粗大呻吟视频| 18美女黄网站色大片免费观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 69av精品久久久久久| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久精品国产清高在天天线| 最新在线观看一区二区三区| 色哟哟哟哟哟哟| 免费搜索国产男女视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 无人区码免费观看不卡| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 99国产综合亚洲精品| 高潮久久久久久久久久久不卡| av国产免费在线观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 法律面前人人平等表现在哪些方面| 999久久久国产精品视频| 丝袜人妻中文字幕| 国产午夜福利久久久久久| 好男人在线观看高清免费视频| 免费在线观看影片大全网站| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲精品在线观看二区| 国产单亲对白刺激| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 久久伊人香网站| 香蕉av资源在线| 国产精品一区二区免费欧美| 国产一区二区激情短视频| 看黄色毛片网站| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产精品国产高清国产av| 国产精品 国内视频| 女同久久另类99精品国产91| 久久九九热精品免费| 一区二区三区高清视频在线| 久久久久性生活片| 99re在线观看精品视频| 中文在线观看免费www的网站 | 久久久久久久久中文| 久久中文字幕人妻熟女| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 免费人成视频x8x8入口观看| 亚洲熟女毛片儿| 久久久国产成人免费| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 女人被狂操c到高潮| 国产不卡一卡二| 成人18禁在线播放| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 午夜福利免费观看在线| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产精品久久视频播放| 悠悠久久av| 老司机午夜十八禁免费视频| 美女午夜性视频免费| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 精品乱码久久久久久99久播| 国产探花在线观看一区二区| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 色老头精品视频在线观看| 免费看十八禁软件| 国产高清视频在线播放一区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 午夜免费观看网址| 怎么达到女性高潮| 国产精品av久久久久免费| 日韩国内少妇激情av| 精品久久久久久久末码| 一区二区三区高清视频在线| 国产精品亚洲av一区麻豆| 久久亚洲精品不卡| 精品国产乱子伦一区二区三区| 欧美性猛交黑人性爽| 搞女人的毛片| a在线观看视频网站| 午夜视频精品福利| 成年女人毛片免费观看观看9| 两个人免费观看高清视频| 亚洲av成人精品一区久久| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲欧美日韩东京热| 在线观看午夜福利视频| 国产精品综合久久久久久久免费| 欧美中文日本在线观看视频| 午夜免费观看网址| 波多野结衣巨乳人妻| 男女之事视频高清在线观看| 欧美成人午夜精品| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产一区二区在线观看日韩 | 日韩高清综合在线| 91字幕亚洲| 国产v大片淫在线免费观看| 欧美午夜高清在线| 中文字幕高清在线视频| 亚洲黑人精品在线| 两个人的视频大全免费| 少妇的丰满在线观看| 久久天堂一区二区三区四区| 国产1区2区3区精品| 亚洲av第一区精品v没综合| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产麻豆成人av免费视频| 精华霜和精华液先用哪个| 精品久久久久久久久久久久久| 黄色视频不卡| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 俺也久久电影网| 日韩精品青青久久久久久| 成熟少妇高潮喷水视频| 久久精品影院6| 国产成+人综合+亚洲专区| 国模一区二区三区四区视频 | 亚洲国产欧美人成| 日韩精品中文字幕看吧| 成年人黄色毛片网站| av中文乱码字幕在线| 日本在线视频免费播放| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 国产一区二区三区在线臀色熟女| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 最近在线观看免费完整版| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 级片在线观看| 久久久精品欧美日韩精品| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产真实乱freesex| 国产在线观看jvid| 亚洲av成人精品一区久久| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲熟女毛片儿| 国产日本99.免费观看| 美女午夜性视频免费| 国产精品 欧美亚洲| 国产精品九九99| 亚洲一区中文字幕在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产在线观看jvid| 高潮久久久久久久久久久不卡| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 香蕉丝袜av| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲成a人片在线一区二区| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲中文日韩欧美视频| 麻豆av在线久日| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲第一电影网av| 淫秽高清视频在线观看| 小说图片视频综合网站| 国产日本99.免费观看| 香蕉av资源在线| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 黄频高清免费视频| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产一区二区在线av高清观看| 成人永久免费在线观看视频| 91国产中文字幕| 在线视频色国产色| 高潮久久久久久久久久久不卡| 搡老妇女老女人老熟妇| 麻豆久久精品国产亚洲av| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产av不卡久久| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产精品久久久久久精品电影| 看黄色毛片网站| 国模一区二区三区四区视频 | 亚洲性夜色夜夜综合| 中文亚洲av片在线观看爽| 最新在线观看一区二区三区| 88av欧美| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 欧美日韩福利视频一区二区| 亚洲美女视频黄频| 亚洲国产欧美网| 久久久久九九精品影院| 久久人人精品亚洲av| 国产成人av激情在线播放| а√天堂www在线а√下载| 12—13女人毛片做爰片一| 国产激情久久老熟女| 九九热线精品视视频播放| 女同久久另类99精品国产91| 国产69精品久久久久777片 | 国产欧美日韩一区二区精品| avwww免费| 中文字幕高清在线视频| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲国产精品999在线| 国产99久久九九免费精品| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 好男人电影高清在线观看| 级片在线观看| 性色av乱码一区二区三区2| 12—13女人毛片做爰片一| √禁漫天堂资源中文www| 天天添夜夜摸| 国产一区二区三区视频了| 国产区一区二久久| 亚洲av成人av| 欧美精品亚洲一区二区| 夜夜夜夜夜久久久久| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 又黄又爽又免费观看的视频| 午夜老司机福利片| 精品乱码久久久久久99久播| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品一及| 又黄又粗又硬又大视频| av福利片在线| 91麻豆精品激情在线观看国产| 香蕉久久夜色| 国产真实乱freesex| 国产精品久久久人人做人人爽| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 麻豆国产av国片精品| 久久亚洲精品不卡| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产av又大| 草草在线视频免费看| 国产私拍福利视频在线观看| 久久草成人影院| 久久精品综合一区二区三区| 国产精品久久久久久久电影 |