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    氧化石墨烯分散體系的流變性能

    2022-03-14 04:47:14瞿建剛胡嘯林
    印染助劑 2022年2期
    關(guān)鍵詞:乙二胺胺類表面張力

    王 蓉,瞿建剛,董 玲,胡嘯林

    (南通大學(xué)紡織服裝學(xué)院,江蘇南通 226019)

    由一層碳原子構(gòu)成的超薄石墨片[1-2](石墨烯)自發(fā)現(xiàn)以來一直備受關(guān)注,其衍生物石墨烯基材料在超級(jí)電容器[3]、生物傳感器[4]等科學(xué)領(lǐng)域也受到眾多學(xué)者的重視。石墨烯纖維[5]是石墨烯納米片在一維尺度的組裝體[6],在紡織材料領(lǐng)域,具有優(yōu)秀導(dǎo)電、導(dǎo)熱能力的石墨烯纖維是目前的研究熱點(diǎn)。但由于石墨烯不溶于水和其他有機(jī)溶劑,實(shí)驗(yàn)中大多引入親水性基團(tuán)使之分散于基液以便于研究。氧化石墨烯(GO)則是石墨烯的氧化衍生物,也是制備石墨烯纖維的前體[7],其界面基團(tuán)[8]主要是環(huán)氧基和羥基,結(jié)構(gòu)邊緣有羰基和羧基,能穩(wěn)定地分散在水和其他基液中。碳氧鍵的共價(jià)特性破壞了六方石墨烯晶格的sp2結(jié)構(gòu),使GO 成為絕緣體。將GO 上的含氧基團(tuán)用物理化學(xué)等方法去除,可以恢復(fù)石墨烯的共軛結(jié)構(gòu),還原為性能優(yōu)良的石墨烯基材料。對(duì)于石墨烯纖維來說,紡絲階段是眾多過程中最重要的一環(huán),因此,要能紡出均勻且連續(xù)的GO 纖維,制備出穩(wěn)定的GO 分散體系至關(guān)重要,該體系的流變性能[9-10]不僅影響還原氧化石墨烯中片層的微觀結(jié)構(gòu)[11],而且控制著后續(xù)紡絲加工過程,從而決定著最終石墨烯基材料的特性。

    流變性能(黏度、表面張力)是GO 分散體系中懸浮粒子分散程度的重要表現(xiàn)形式,也是分析粒子分散行為的重要依據(jù)[12]。本文將從GO 片層尺寸、體系質(zhì)量濃度與溫度、胺類有機(jī)溶劑(乙二胺EDA、二乙醇胺DEA、二正丁胺DNBA)添加量等影響因素角度出發(fā),探討GO 分散體系的流變性能,分析GO 在水基分散體系中的聚集形成機(jī)制和胺類有機(jī)溶劑的作用機(jī)理,并進(jìn)一步研究不同體系下濕法紡絲得到的石墨烯纖維的微觀形貌和力學(xué)性能。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 材料與儀器

    原料:超細(xì)石墨(200目),鱗片石墨(32目)。

    試劑:高錳酸鉀、濃硫酸(98%)、鹽酸(37%)、無水乙醇(分析純,上海凌峰化學(xué)試劑有限公司),氫碘酸(45%~50%,H3PO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)不超過1.5%,分析純,上海阿拉丁生化科技股份有限公司),雙氧水(30%,上海沃凱生物技術(shù)有限公司),乙二胺(分析純,江蘇強(qiáng)盛功能化學(xué)股份有限公司),二正丁胺、二乙醇胺(分析純,西隴化工股份有限公司),去離子水。

    儀器:B13-3 型磁力攪拌器(上海司樂儀器有限公司),Gemini SEM 300 型掃描電子顯微鏡(德國(guó)蔡司公司),NDJ5S8 型數(shù)顯黏度計(jì)(青島聚創(chuàng)環(huán)保集團(tuán)有限公司),bzy-2 型全自動(dòng)表面張力儀(天津順諾儀器科技有限公司)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 GO 分散體的制備

    本實(shí)驗(yàn)采用改進(jìn)Hummers 法[13]將石墨(超細(xì)石墨、鱗片石墨)制備成GO:將6 g 石墨置于冰浴環(huán)境下的500 mL 濃硫酸中,分批少量多次加入60 g 高錳酸鉀,30 h 后加入50 mL 雙氧水(0~5 ℃),30 h 后加入50 mL 5%鹽酸,50 h后加入500 mL 去離子水,充分混合后靜置,將GO 水分散液通過離心、透析等除鹽過程得到目標(biāo)產(chǎn)物GO。最后將制得的GO 分散在基液中制備成不同質(zhì)量濃度、不同尺寸、不同胺類有機(jī)溶劑的GO 分散體系。

    1.2.2 rGO 纖維的制備

    配制質(zhì)量濃度為20 mg/mL 的GO 分散體系,以3 mL/h 從噴絲孔擠入凝固浴中,60 s 后將纖維拉離凝固浴,干燥后收集。

    通過濕法紡絲制備GO 纖維,在95 ℃的氫碘酸-乙醇(體積比1∶3)溶液中還原得到rGO 纖維。

    1.3 測(cè)試

    表觀形貌(SEM):將GO 分散于去離子水中,各取2 滴于鋁箔上自然晾干。將鋁箔用導(dǎo)電膠粘貼在樣品盤上,于真空條件下進(jìn)行噴金處理,再在掃描電子顯微鏡上進(jìn)行觀察。

    黏度:通過數(shù)顯黏度計(jì)進(jìn)行測(cè)量。

    表面張力:采用吊板法,通過全自動(dòng)表面張力儀進(jìn)行測(cè)量。

    力學(xué)性能:通過LLY-O6EB-S 單纖維強(qiáng)力測(cè)試儀測(cè)量拉伸斷裂強(qiáng)度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 GO 的微觀形貌

    圖1a是由32目鱗片石墨制得的大尺寸GO,片層縱向長(zhǎng)度約50 μm;圖1b 是由200 目超細(xì)石墨制得的小尺寸GO,縱向長(zhǎng)度約10 μm。表面都能看到紗狀褶皺,呈透明薄片狀,而且透明程度取決于GO 片層的厚度。二者都具有較高的透明度,說明制備的GO 都剝離得較均勻。

    圖1 GO 片層的SEM 圖

    2.2 體系溫度、質(zhì)量濃度和剪切速率對(duì)流變性能的影響

    2.2.1 黏度

    黏度是流體黏滯性的一種量度,一般表現(xiàn)為高分子溶液中粒子與粒子之間的相互作用力,在GO 分散體系中表現(xiàn)為片層與片層或邊緣基團(tuán)之間的相互作用力。簡(jiǎn)單來說就是流體流動(dòng)力對(duì)內(nèi)部摩擦現(xiàn)象的一種表現(xiàn),內(nèi)摩擦力越大,黏度越大。不同尺寸純GO 水分散體系的黏度與體系溫度、質(zhì)量濃度和剪切速率的關(guān)系如圖2所示。

    圖2 體系溫度、質(zhì)量濃度、剪切速率對(duì)黏度的影響

    由圖2a 可以看出,溫度對(duì)大小尺寸分散體系的黏度影響都不大,溫度越高,分散體系的黏度越低。在15~25 ℃范圍內(nèi),大小尺寸GO 水分散體系黏度相對(duì)比較平穩(wěn),分別約為3 000、2 600 mPa·s。這是由于溫度升高時(shí),體系內(nèi)粒子和基液中的分子獲得動(dòng)能,運(yùn)動(dòng)加快,片層之間的間隙增大,體系內(nèi)摩擦力減小,黏度降低。

    由圖2b可看出,體系質(zhì)量濃度相同時(shí),大尺寸GO水分散體系的黏度高于小尺寸GO 水分散體系。隨著體系質(zhì)量濃度的增大,大尺寸GO 分散體系的黏度上升幅度比小尺寸GO 分散體系大。這是因?yàn)楫?dāng)質(zhì)量濃度增大時(shí),單位體積中片層數(shù)量變多,片層運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生的內(nèi)摩擦力增大。當(dāng)GO 水分散液的質(zhì)量濃度較低時(shí),片層與片層之間的相互作用力較小,此時(shí)整個(gè)體系GO 片層相對(duì)分散,黏度較??;當(dāng)分散液達(dá)到中等質(zhì)量濃度20 mg/mL 時(shí),黏度分別快速增加到2 650、3 000 mPa·s,這是由于GO 片層之間的相互作用力增大,流體內(nèi)摩擦力增大;進(jìn)一步增大質(zhì)量濃度到25 mg/mL,黏度分別緩慢增大到2 700、3 310 mPa·s,此時(shí)分散體系中的GO 片層進(jìn)一步團(tuán)聚凝結(jié),體系內(nèi)部形成較穩(wěn)定的納米顆粒聚集形態(tài),因此黏度隨著體系質(zhì)量濃度的增加而增大不明顯。

    由圖2c 可知,大尺寸GO 分散體系受剪切速率的影響大,因?yàn)樵谄瑢娱g相互作用力的影響下,體系中的大片層受到剪切應(yīng)力作用時(shí)產(chǎn)生的內(nèi)摩擦力更大。在質(zhì)量濃度一定時(shí),黏度隨著剪切速率的增大而減小,這種現(xiàn)象被稱為剪切變稀行為。分散體系靜止不動(dòng)時(shí),GO 片層運(yùn)動(dòng)受阻,在片層間范德華力的作用下呈現(xiàn)膠體狀態(tài);而受到剪切應(yīng)力作用時(shí),片層則會(huì)形成規(guī)則的隊(duì)列運(yùn)動(dòng),黏度下降。當(dāng)體系受到較小剪切應(yīng)力(20 r/min)時(shí),大小尺寸GO 分散體系的黏度相差較大,分別約為10 000、7 500 mPa·s。

    2.2.2 表面張力

    表面張力是指在液體和氣體的分界處,即液體表面及2 種不能混合的液體之間的界面處,由于分子之間的吸引力產(chǎn)生的極其微小的拉力。這種力是由范德華力作用在流體界面上的不平衡性[14]決定的,既能反映分散體系的界面性能,也能估量分散體系的界面能。由圖3a 可以看出,分散不同尺寸的GO 后,改變質(zhì)量濃度對(duì)表面張力影響并不明顯,綜合考慮黏度的分析結(jié)果,對(duì)GO 質(zhì)量濃度為20 mg/mL 的分散體系進(jìn)一步研究表面張力。由圖3b 可以看出,體系溫度上升,表面張力隨之減小,且大尺寸GO 分散體系的減小幅度小于小尺寸GO 分散體系。當(dāng)體系溫度為20 ℃、質(zhì)量濃度為20 mg/mL 時(shí),大小尺寸GO 分散體系的表面張力分別為73.9、72.6 mN/m。

    圖3 體系質(zhì)量濃度、溫度對(duì)表面張力的影響

    2.3 胺類有機(jī)溶劑對(duì)流變性能的影響

    由圖4a 可以看出,作為納米流體的GO 分散體系,其黏度受分散劑的影響較大。添加胺類有機(jī)溶劑后會(huì)改變GO 表面基團(tuán)的狀態(tài),進(jìn)而改變GO 分散體系的流體黏度等流變性能。添加胺類有機(jī)溶劑時(shí),黏度普遍比未添加高,這是由于乙二胺上的伯氨基、二乙醇胺和二正丁胺上的仲氨基與GO 上的羧基或羥基通過庫侖力吸附,可以顯著提高GO 分散體系的黏度。GO 分散體系的黏度隨著胺類有機(jī)溶劑的加入呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì),在大尺寸GO/乙二胺體系中,乙二胺用量為0.2%時(shí),黏度達(dá)到最高值(6 150 mPa·s);進(jìn)一步添加乙二胺,體系黏度逐漸減小直至低于GO 水分散體系的黏度(3 000 mPa·s)。而大尺寸GO/二乙醇胺體系和GO/二正丁胺體系在胺類有機(jī)溶劑添加量為0.3%時(shí),黏度達(dá)到最高值,分別為3 650、4 100 mPa·s。乙二胺上的伯氨基反應(yīng)活性高,在相同環(huán)境下更容易與GO 上的含氧基團(tuán)尤其是環(huán)氧基鍵合,而仲氨基經(jīng)鍵合后粒子間的相互作用力弱于伯氨基,從而影響GO 分散體系的黏度。

    由圖4b 可以看出,水的表面張力約為72 mN/m,小尺寸GO 水分散體系在未添加胺類有機(jī)溶劑時(shí)表面張力比水低,而大尺寸GO 水分散體系在未添加胺類有機(jī)溶劑時(shí)表面張力比水高,進(jìn)一步說明大尺寸GO 分散體系的表面自由能更高。其中GO/乙二胺分散體系的表面張力較大,最高達(dá)到76.1 mN/m,這是由于GO/乙二胺分散體系中伯氨基的引入增大了整個(gè)分散體系片層-片層、片層-基團(tuán)與基團(tuán)-基團(tuán)之間的相互作用力,分子間距減小,使所測(cè)GO/乙二胺分散體系的表面張力大于GO/水分散體系和GO/二乙醇胺、GO/二正丁胺分散體系。

    圖4 EDA、DEA、DNBA 用量對(duì)黏度、表面張力的影響

    2.4 rGO 纖維形貌和力學(xué)性能

    表1 是rGO 纖維的SEM 形貌和力學(xué)性能,可以觀察到所有大尺寸GO 分散體系紡出的纖維都較小尺寸粗;rGO/乙二胺纖維和rGO/二乙醇胺纖維表面光滑平整,比未添加胺類有機(jī)溶劑的rGO 纖維連續(xù)、均勻,而且纖維表面缺陷少。rGO/二正丁胺纖維表面粗糙多褶皺,而表面平整的rGO/乙二胺纖維更加耐彎曲,rGO/乙二胺纖維的拉伸伸長(zhǎng)率提高了約4%,斷裂強(qiáng)度提高了約45%。另外,大尺寸rGO 纖維的斷裂強(qiáng)度較好,rGO/乙二胺纖維能達(dá)到14.5 MPa;而小尺寸rGO 纖維的拉伸伸長(zhǎng)率較好,rGO/乙二胺纖維能達(dá)到14.5%。這是由于乙二胺上的2個(gè)伯氨基對(duì)GO 片層表面基團(tuán)的作用更強(qiáng),使纖維中GO片層抱和更緊密,從而使rGO 纖維獲得更好的斷裂強(qiáng)度和斷裂延伸度。

    表1 不同分散體系制備的rGO 纖維表觀形貌和力學(xué)性能

    3 結(jié)論

    (1)大尺寸GO 分散體系中片層受到剪切應(yīng)力作用時(shí)產(chǎn)生的內(nèi)摩擦力大,其黏度、表面張力均高于小尺寸GO 分散體系。

    (2)溫度對(duì)分散體系黏度和表面張力的影響較大,溫度越高,黏度越低;隨著體系質(zhì)量濃度的增大,大小尺寸GO 分散體系的黏度都增大,且大尺寸GO分散體系的黏度上升幅度比小尺寸GO 分散體系大;在質(zhì)量濃度一定時(shí),黏度隨著剪切速率增大而減小,出現(xiàn)剪切變稀現(xiàn)象。

    (3)乙二胺用量為0.2%時(shí),大尺寸GO 分散體系的黏度達(dá)到6 150 mPa·s,表面張力達(dá)到76.1 mN/m。

    (4)在各種GO 分散體系所制備的rGO 纖維中,大尺寸rGO 纖維的斷裂強(qiáng)度較好,而小尺寸rGO 纖維的拉伸伸長(zhǎng)率較高,其中添加乙二胺的大小尺寸rGO纖維拉伸伸長(zhǎng)率能達(dá)到15%和34%,斷裂強(qiáng)度能達(dá)到14.5、11.0 MPa。

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