關(guān)于貧化鈾容器露天存放的安全分析

楊 震，連茜雯，楊掌眾，沈 鋼，張樹叢

（生態(tài)環(huán)境部西北核與輻射安全監(jiān)督站，蘭州 730020）

核能利用迅猛發(fā)展［1-4］，核電需求和發(fā)展?jié)摿薮螅?］。目前，全球核電站應(yīng)用最多的堆型是壓水堆［6］，使用低濃縮鈾。鈾濃縮既能產(chǎn)生濃縮鈾，也能產(chǎn)生貧化鈾UF6（DUF6）［7］。貧化鈾不能作為廢料進(jìn)行處置，其潛在利用價(jià)值巨 大［8-10］。如果按照現(xiàn)有核能利用模式只使用235U，則全世界的鈾資源只能再持續(xù)使用約 80年［11］。理論上，充分利用238U增殖的快堆，是壓水堆燃料一次通過的利用率的130～160倍。

截至2019年12月底，我國(guó)核電機(jī)組運(yùn)行情況如表1所示［12］。

表1 2019年核電廠運(yùn)行數(shù)據(jù)［12］Table 1 Nuclear power plant operation data for 2019

一座1000 MW級(jí)的壓水堆核電機(jī)組每年需要補(bǔ)充約24 t低濃鈾燃料。從天然鈾原料生產(chǎn)1 t富集度為3%的濃縮鈾［13］，大約需要 4.3 tSWU以及5.5 t天然鈾原料。濃縮過程中產(chǎn)生4.5 t貧化鈾［14］，其富集度下降到0.2%左右，目前作為尾料貯存，一般無工業(yè)應(yīng)用價(jià)值，因此總量巨大。

圖1 燃料循環(huán)環(huán)節(jié)每發(fā)電1度所需的物料質(zhì)量（kgHM）Fig.1 Material flow diagrams describing the mass flows （in units of kgHM） of uranium，required per kWh

貧化鈾具有以下特點(diǎn)：（1）我國(guó)乃至全世界貧化鈾的產(chǎn)量巨大，且隨著核電發(fā)展將會(huì)更大；（2）自20世紀(jì)40年代人類開始利用濃縮鈾以來［15］，部分貧化鈾面臨長(zhǎng)時(shí)間貯存的歷史遺留問題：貯存容器腐蝕嚴(yán)重；（3）鈾濃縮廠更側(cè)重技術(shù)工藝指標(biāo)的研究，安全管理則延續(xù)了“事后管理”的原則［16］，且現(xiàn)階段貧化鈾的工業(yè)應(yīng)用需求量小、可預(yù)期用途有限，營(yíng)運(yùn)單位從經(jīng)濟(jì)效益上考慮不會(huì)對(duì)其重視［17］；（4）貧化鈾放射性比活度很?。?8］。因此，在法律法規(guī)方面存在一些監(jiān)管空白，對(duì)貧化鈾長(zhǎng)期貯存、貯存形式及最終處置的要求缺少相關(guān)強(qiáng)制或指導(dǎo)依據(jù)。

1 基本情況

1999年，主要核能國(guó)家貧化鈾管理現(xiàn)狀和趨勢(shì)，如表2所示［19］。

由表2可知，截至1999年，全球鈾濃縮工業(yè)化生產(chǎn)累計(jì)存放了約120萬噸貧化鈾，且多以貧化六氟化鈾的形態(tài)暫存在鋼制容器中［20］?，F(xiàn)行的《六氟化鈾容器使用規(guī)定》（EJ/T 307-2014）［21］，如表3所示。

表2 部分國(guó)家貧化鈾管理現(xiàn)狀（1999年）Table 2 Status of lean uranium management in some countries （1999）

表3 六氟化鈾容器工作參數(shù)表Table 3 Working parameters of uranium hexafluoride container

目前，國(guó)內(nèi)外鈾濃縮行業(yè)儲(chǔ)存DUF6的專用容器主要有48G、48X、國(guó)標(biāo)2.5 m3等專用鋼制容器，其壁厚為8～16 mm（如表4所示）。

表4 六氟化鈾容器表面測(cè)量參數(shù)表Table 4 Uranium hexafluoride vessel surface measurement parameters

鈾濃縮廠發(fā)生核事故或核事件，大部分屬于泄漏事故［22］，職業(yè)接觸可造成內(nèi)照射危害［23］，并在體內(nèi)沉積［24］，造成永久的健康傷害［25］。六氟化鈾的泄漏不僅會(huì)造成放射性輻射危害，而且會(huì)造成不同程度的化學(xué)危害，有時(shí)化學(xué)危害甚至大于輻射危害［26］。貧化鈾的主要存在形態(tài)是六氟化鈾。固體UF6是一種白色的高密結(jié)晶體，O2、N2、CO2或干燥空氣在UF6固相中很難溶，且不與UF6發(fā)生反應(yīng)。但UF6與水和烴類都能發(fā)生反應(yīng)，與大多數(shù)金屬反應(yīng)生成金屬氟化物和低揮發(fā)或不揮發(fā)的低價(jià)氟和鈾的化合物。UF6的三相點(diǎn)出現(xiàn)在0.15 MPa和63.9℃，這是三相（固、液、氣）同時(shí)平衡共存的唯一條件［27］。

目前貧化鈾的貯存面臨以下問題：

1.1 容器露天存放，放射性包容的屏障只有一道

貧化鈾容器露天貯存完全依賴容器質(zhì)量，除此之外，基本無其他措施，一旦容器密封性出現(xiàn)故障，放射性物質(zhì)就突破最后一道屏障，直接釋放到環(huán)境中。按照INES事件分級(jí)的一般準(zhǔn)則，至少達(dá)到一般事件2級(jí)，即“安全措施明顯失效，但無實(shí)際后果”［28］。

1.2 貧化鈾貯存容器需求量大

若將120萬噸鈾即約177萬噸六氟化鈾盛裝在3 m3容器中，需要約20萬個(gè)容器。假設(shè)單臺(tái)容器的干廠址條件下發(fā)生泄漏的概率為§［29］，則n臺(tái)容器的泄漏概率將為n·§。顯然，n越大，風(fēng)險(xiǎn)概率越大。

露天貯存需要巨大的人力物力進(jìn)行維護(hù)，而閥門與容器本體連接處是最薄弱的地方。隨著貯存時(shí)間的增加，再進(jìn)行轉(zhuǎn)運(yùn)或倒料操作的風(fēng)險(xiǎn)也將更大。按照《放射性物品分類和名 錄》［30］中的規(guī)定，貧化鈾屬于三類放射性物品，貨包（相應(yīng)容器）為例外貨包。此類貨包的運(yùn)輸將免于核安全監(jiān)管部門的監(jiān)管。

1.3 自然環(huán)境腐蝕

貧化鈾露天存放地區(qū)一般為化學(xué)工業(yè)區(qū)或人口聚集地區(qū)，而部分城市的空氣污染問題嚴(yán)重，酸雨、氮氧化物氣體、風(fēng)沙侵蝕都不可避免。

一般露天存放的條件下，容器內(nèi)外表面腐蝕速率合計(jì)約0.043 mm·a-1，且外表面腐蝕要強(qiáng)于內(nèi)表面。48X、48Y型容器的安全存放年限約為70年，48G型容器的安全存放年限約為 40年［7］。

隨著貧化鈾容器貯存時(shí)間增加，僅滿足于當(dāng)下的暫存方式是不夠的，必須對(duì)貧化鈾的最終處置方式進(jìn)行研究和規(guī)劃。

1.4 冷熱交替變化導(dǎo)致容器疲勞

露天儲(chǔ)存，容器溫度主要受氣候溫度影響。容器結(jié)構(gòu)材料為鋼，會(huì)因冷熱交變疲勞。以美國(guó)橡樹嶺工廠廠址為例，夏季高溫多雨，冬季溫和少雨。夏季潮熱，7月平均氣溫為32℃。冬季無嚴(yán)寒，1月平均氣溫為-2℃。

若物料在容器內(nèi)形成致密固體，而該地晝夜溫差大，在陽(yáng)光直射導(dǎo)致受熱不均勻的情況下，六氟化鈾物料密度受溫度影響大。60℃以下，UF6以固體形式存在，其密度與溫度的變化成正比下降，約5kg·℃-1·m-3。假設(shè)對(duì)于局部約1 kg物料，因局部受熱溫度為30℃，比周邊物料高出10℃，則將會(huì)膨脹體積為。容器局部溫差越大，對(duì)容器的局部壓強(qiáng)也越大。

1.5 最高溫度的影響

假設(shè)容器裝料凈重為10.5 t，按照凝華裝料來計(jì)算輕雜質(zhì)，溫度按0℃計(jì)算，六氟化鈾密度按5.1 t·m-3計(jì)算，則容器內(nèi)物料體積為、輕雜質(zhì)體積為0.941 m3。若物料在夏天受陽(yáng)光直射，導(dǎo)致物料溫度達(dá)到64.1℃，物料在容器內(nèi)處于液態(tài)，密度按3.6 t·m-3計(jì)算，則容器內(nèi)物料體積為、輕雜質(zhì)體積為0.083 m3。根據(jù)氣態(tài)方程PV=nRT，設(shè)容器裝料結(jié)束因連接管拆裝失誤、關(guān)閥不及時(shí)，則拆卸后容器內(nèi)平衡壓力為大氣壓，按 式（1）推算得到，輕雜質(zhì)產(chǎn)生的壓強(qiáng)為1.4 MPa，約14個(gè)大氣壓，且容器內(nèi)六氟化鈾氣體分壓約0.15 MPa，總壓為1.55 MPa。該壓強(qiáng)高于48X型容器安全使用壓力（1.4 MPa）。

2 排放限值情況

GB/T 13695—1992《核燃料循環(huán)放射性流出物歸一化排放量管理限值》［31］如表5所示。

表5 鈾同位素分離廠放射性流出物歸一化排放量管理限值Bq/GW（e）aTable 5 Normalized emission limit of radioactive effluents from uranium isotope separation plants

根據(jù)《鈾轉(zhuǎn)化和濃縮市場(chǎng)依舊低迷》［32］中的描述，2017年世界主要鈾濃縮服務(wù)供應(yīng)商情況如表6所示。

表6 全球主要鈾濃縮服務(wù)供應(yīng)商Table 6 The world’s leading supplier of uranium enrichment services

按照全球鈾濃縮產(chǎn)能規(guī)模計(jì)算，放射性氣載流出物排放限值為

液態(tài)放射性流出物排放限值為

放射性流出物排放總限值為

假定一個(gè)鈾濃縮廠，按5000 t SWU來計(jì)算，只考慮泄漏物料釋放至大氣環(huán)境，則氣態(tài)放射性流出物排放限值為

對(duì)于貧化鈾，活度計(jì)算過程如表7所示。

表7 貧化鈾放射性活度計(jì)算過程Table 7 Calculating process table of radioactivity of lean uranium

1000 kg貧化鈾的總活度為1.48×1010Bq，對(duì)于5000 t SWU額定產(chǎn)能，流出物排放總限值超限對(duì)應(yīng)的貧化鈾泄漏量為

即3.9 t貧化鈾（5.77 t六氟化鈾）的泄漏等效于該鈾濃縮工廠一年的歸一化排放量管理 限值［34］。

3. 最大假想事故及相關(guān)計(jì)算

由于容器腐蝕、材料疲勞、局部應(yīng)力等作用會(huì)導(dǎo)致焊接、閥門部位破損，進(jìn)而可能導(dǎo)致物料泄漏。若貧化鈾容器貯存場(chǎng)所管理不善，人員巡檢不到位導(dǎo)致發(fā)現(xiàn)不及時(shí)，根據(jù)第2節(jié)的分析，可以假設(shè)露天貯存場(chǎng)所某一貧化鈾容器在夏日高溫陽(yáng)光直射的條件下發(fā)生泄漏，以漏出7.395 t UF6（5 t金屬鈾）作為設(shè)施可能發(fā)生的最大假想事故。對(duì)此可進(jìn)行如下分析與計(jì)算，詳細(xì)計(jì)算過程如表8所示。

表8 放射性活度數(shù)量計(jì)算過程表Table 8 Radioactive quantity calculation process table

3.1 泄漏量

泄漏量按5 t金屬鈾計(jì)算，因貧化鈾容器露天存放，不考慮滯留量，則排放到環(huán)境中的量為

5000 kg金屬鈾。

3.2 比活度

根據(jù)《輻射安全手冊(cè)》表2.11，在0.25%豐度貧化鈾中，234U、235U和238U摩爾質(zhì)量分別為0.001%、0.20%、0.998%。則5000 kg金屬鈾中，234U為0.05 kg，235U為9.87 kg，238U為4990.07 kg。

根據(jù)《輻射安全手冊(cè)》表2.1，234U比活度為2.30×108，235U比 活 度 為8×104，238U比 活度 為1.24×104，單 位 為Bq·g-1。則234U、235U和238U的核素活度為1.13×1010、7.9×108和6.19×1010，單位為Bq。

3.3 與131I換算關(guān)系

根據(jù)《INES國(guó)際核和放射性事件分級(jí)表使用者手冊(cè)》［35］表15“大氣釋放：來自地面沉積和吸入的劑量”可知，235U和238U對(duì)于131I的乘數(shù)分別為980和920。

234U的乘數(shù)需要通過計(jì)算得到。根據(jù)《INES國(guó)際核和放射性事件分級(jí)表使用者手冊(cè)》附 錄Ⅰ“放射性當(dāng)量的計(jì)算”，已知234U呼吸率和沉積速度Vg分別為3.3×10-4m3·s-1和1.5×10-3m·s-1。根據(jù)《IAEA-TECDOC-1162》［36］第100頁(yè)表3暴露于地面污染的沉積轉(zhuǎn)換因子，234U的50年沉積轉(zhuǎn)換因子D地面為1.6×10-6Sv·kBq-1·m-2。根據(jù)《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)GB 8871-2002》［37］的表B7中，吸入：公眾成員吸入單位攝入量所致的累積有效劑量，234U的吸入劑量因子D吸入為9.4×10-6Sv·Bq。根據(jù)《INES國(guó)際核和放射性事件分級(jí)表使用者手冊(cè)》附錄Ⅰ放射性當(dāng)量的計(jì)算：

根據(jù)《INES國(guó)際核和放射性事件分級(jí)表使用者手冊(cè)》附錄Ⅰ放射性當(dāng)量的計(jì)算表15，131I的總劑量為5.14×10-12Sv·Bq-1·s·m-3。則234U對(duì)于131I的乘數(shù)1070 （9）

3.4 計(jì)算結(jié)果

5000 kg鈾泄漏釋放的放射性活度的數(shù)量（相當(dāng)于大氣釋放131I）為：

即69.8 TBq。

根據(jù)INES的第4級(jí)事故，即沒有明顯場(chǎng)外風(fēng)險(xiǎn)、影響范圍有限的事故（一般事故）的解釋，“導(dǎo)致放射學(xué)上相當(dāng)于向大氣釋放幾十到幾百TBq碘131的放射性量相應(yīng)的環(huán)境釋放的事件”。鈾濃縮廠區(qū)最嚴(yán)重的事故為國(guó)際核事件分級(jí)表的4級(jí)，高于嚴(yán)重事件（INES表第3級(jí)）的一般事故。

貧化鈾容器貯存場(chǎng)地的最大假想事故及相關(guān)計(jì)算的結(jié)果同時(shí)驗(yàn)證了國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)《安全標(biāo)準(zhǔn)叢書》第SSG-5號(hào)［38］2.5條：“在鈾轉(zhuǎn)化和鈾濃縮設(shè)施，不存在能導(dǎo)致放射性物質(zhì)嚴(yán)重場(chǎng)外釋放（總量相當(dāng)于活度達(dá)幾千TBq量級(jí)的131I釋放到空氣中）的事故造成的潛在放射性危害”。

3.5 其他影響

根據(jù)氣態(tài)六氟化鈾與水蒸氣反應(yīng)方程式：

7.395 t的UF6有26705 mol，可產(chǎn)生84034 mol的HF氣體。會(huì)造成大規(guī)模的HF污染，其中HF的化學(xué)毒性對(duì)人體的影響最大，鈾的化學(xué)毒性次之，之后是鈾的輻射危害［39-41］。如果發(fā)生泄漏，無論是貧化鈾的毒性還是HF的毒性，都會(huì)對(duì)周圍環(huán)境和人員健康產(chǎn)生危害［42］。

又因?yàn)殁櫇饪s工廠潛在風(fēng)險(xiǎn)小，貧化鈾貯存場(chǎng)地也隨之建造在人口密集地區(qū)，UF6泄漏可能造成明顯場(chǎng)外風(fēng)險(xiǎn)、擴(kuò)大事故范圍。

根據(jù)核與輻射安全監(jiān)管的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，鈾濃縮工廠選址對(duì)環(huán)境影響的評(píng)價(jià)在核設(shè)施中要求不高，且不考慮規(guī)劃限制區(qū)，廠址可以與自然保護(hù)區(qū)、居住區(qū)直接相鄰。而鈾元素是長(zhǎng)半衰期元素，在風(fēng)力、水文等影響下，有可能導(dǎo)致附近地下水、主要河流被長(zhǎng)期污染。

4 法規(guī)監(jiān)管要求

根據(jù)目前的相關(guān)法律法規(guī)，貧化鈾不屬于放射性廢物，按照一般放射源管控，也沒有按照常規(guī)核材料嚴(yán)格管理，存在監(jiān)管盲區(qū)。貧化鈾容器按放射性物品運(yùn)輸容器暫存管理，并承諾有退役期限，實(shí)際使用中卻是長(zhǎng)期貯存。

另外，核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位應(yīng)當(dāng)依照法律、行政法規(guī)和標(biāo)準(zhǔn)的要求，設(shè)置核設(shè)施縱深防御體系，有效防范因技術(shù)原因、人為原因和自然災(zāi)害造成的威脅，確保核設(shè)施安全。核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位應(yīng)當(dāng)對(duì)核設(shè)施進(jìn)行定期安全評(píng)價(jià)，并接受國(guó)務(wù)院核安全監(jiān)管部門的審查［43］。核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位在開展相關(guān)工作時(shí)，必須把貧化鈾容器貯存設(shè)施考慮進(jìn)去，而不是僅考慮幾個(gè)主工藝廠房，更不應(yīng)該在多次修訂安分報(bào)告的過程中，忽略最初對(duì)貧化鈾退役及處置的承諾。

放射性物質(zhì)釋放失去控制的事件，例如：（1）導(dǎo)致工作人員和廠區(qū)附近公眾個(gè)人有效劑量當(dāng)量超過國(guó)家規(guī)定的允許限值；（2）向環(huán)境排放的氣體和液體放射性物質(zhì)的量超過排放量控制值；（3）工作場(chǎng)所表面放射性物質(zhì)污染水平超過國(guó)家規(guī)定的表面污染事故等級(jí)的事件；（4）導(dǎo)致人員傷亡或需要送醫(yī)院治療的核起因事件 等［44］。貧化鈾容器露天存放若發(fā)生泄漏事件，因再無其他包容屏障，向環(huán)境排放的鈾總量很容易超過控制批復(fù)限制，應(yīng)按要求及時(shí)報(bào)告。

營(yíng)運(yùn)單位必須設(shè)置適當(dāng)?shù)拿芊馄琳舷到y(tǒng)，提供可靠的密封功能和足夠的包容能力，將放射性物質(zhì)限制在規(guī)定部位或場(chǎng)所，使運(yùn)行狀態(tài)和事故工況下規(guī)定部位或場(chǎng)所之外遭受放射性物質(zhì)污染的可能性減至最小；并保證任何放射性物質(zhì)外逸造成的污染，在運(yùn)行狀態(tài)下低于規(guī)定限值，事故工況期間低于可接受限值［45］。貧化鈾存放僅有容器壁一層密封屏障，但是貧化鈾容器露天存放時(shí)間過長(zhǎng)易腐蝕、易老化，閥門易損，密封性不能保證。因此，核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位應(yīng)制定合理的監(jiān)測(cè)方案，確保貧化鈾容器的密封功能和包容能力長(zhǎng)期有效可靠。

5 結(jié)論

貧化鈾本身是核燃料循環(huán)中潛在放射性風(fēng)險(xiǎn)最小的，因此也導(dǎo)致相關(guān)部門對(duì)其核安全關(guān)注不夠，同時(shí)考慮到經(jīng)濟(jì)成本，貯存方式比較粗放。根據(jù)監(jiān)管經(jīng)驗(yàn)，貧化鈾貯存管理的崗位在鈾濃縮廠為非主工藝運(yùn)行崗位，對(duì)應(yīng)車間為非主工藝車間，可能存在崗位人員配備要求不高、日常管理重視程度邊緣化的情況。根據(jù)分析，可知存放時(shí)間延長(zhǎng)導(dǎo)致風(fēng)險(xiǎn)增大，存放總量越大事故概率越大，因此加強(qiáng)重視迫在眉睫。建議：

（1）面對(duì)日趨增加的貧化鈾貯存量，國(guó)內(nèi)核安全監(jiān)管部門、核工業(yè)主管部門、營(yíng)運(yùn)單位應(yīng)聯(lián)合開展這方面的研究，對(duì)現(xiàn)存場(chǎng)地進(jìn)行有效評(píng)估，確保安全。不能存在僥幸心理，無限期地把容器暫存在露天場(chǎng)所。

（2）開展貧化鈾貯存及再利用的研究，通過轉(zhuǎn)化成穩(wěn)定鈾化合物、核能和核技術(shù)利用發(fā)展等方式，減少鈾濃縮廠貧化鈾的存量。

（3）營(yíng)運(yùn)單位目前應(yīng)加強(qiáng)貧化鈾容器貯存場(chǎng)地的管理，加強(qiáng)巡檢和日常維護(hù)，增加六氟化鈾泄漏探測(cè)手段，做好消防、自然災(zāi)害防范及實(shí)體保衛(wèi)，有效制定并實(shí)施應(yīng)急預(yù)案。

（4）建立專門的密閉庫(kù)房保管貧化鈾容器，防止容器腐蝕、冷熱交變、局部溫差的影響，防止物料泄漏導(dǎo)致的環(huán)境污染。同時(shí)，庫(kù)房設(shè)計(jì)要便于實(shí)施應(yīng)急處置。

（5）閥門是六氟化鈾容器中最脆弱的部分，在發(fā)生事故或做驗(yàn)證試驗(yàn)時(shí)往往閥門最易出現(xiàn)問題［46］。貧化鈾容器露天存放，都不同程度存在容器、閥門受環(huán)境腐蝕現(xiàn)象，且時(shí)間越久遠(yuǎn)、腐蝕越嚴(yán)重。因此，在轉(zhuǎn)運(yùn)、倒料、暫存貧化鈾容器時(shí)，必須采取措施，防止容器、閥門、連接處等部位的破裂。