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    P摻雜6H-SiC的第一性原理研究

    2022-02-21 10:39:02黃思麗
    人工晶體學(xué)報(bào) 2022年1期
    關(guān)鍵詞:價(jià)帶導(dǎo)帶能級(jí)

    黃思麗,謝 泉,張 琴

    (貴州大學(xué)大數(shù)據(jù)與信息工程學(xué)院,新型光電子材料與技術(shù)研究所,貴陽 550025)

    0 引 言

    SiC是由Si和C組成的應(yīng)用廣泛且經(jīng)濟(jì)實(shí)用的半導(dǎo)體材料[1-2],具有優(yōu)異的物理化學(xué)特性和電學(xué)特性[3],如禁帶寬、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、導(dǎo)熱系數(shù)大和漂移速度快等優(yōu)點(diǎn)[4]。6H-SiC作為SiC中一種重要的多型體,具有結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定、擊穿電子最強(qiáng)、電子遷移速度最快等特點(diǎn)而備受研究者關(guān)注[5]。

    近幾年來,無論是在實(shí)驗(yàn)或理論方面,6H-SiC材料的研究依然備受關(guān)注。很多學(xué)者對(duì)6H-SiC進(jìn)行了摻雜研究,如楊昆等[6]使用物理氣相傳輸法制備出Ti摻雜6H-SiC襯底經(jīng)過熱處理電阻率從小于105Ω·cm可增至1010~1011Ω·cm。Zhou等[7]采用V摻雜6H-SiC單晶襯底制備出了大功率光電開關(guān),黃毅華等[8]計(jì)算了Al摻雜6H-SiC的磁性源于C原子的p軌道電子。Lin等[9]計(jì)算了N摻雜6H-SiC,得出本征和N摻雜6H-SiC均未表現(xiàn)出磁性,但 N和Si空位共摻表現(xiàn)出反鐵磁性。Nie等[10]研究了N、V摻雜6H-SiC晶體的載流子動(dòng)力學(xué)和機(jī)理。張明軍等[11]研究了Al單獨(dú)摻雜6H-SiC 中的Si或C磁性微弱,共摻Si與C表現(xiàn)出強(qiáng)烈的磁性。臧源等[12]計(jì)算了Ge摻雜6H-SiC的電學(xué)與光學(xué)特性。鄒江等計(jì)算了La[13]、Ce[14]摻雜6H-SiC的電子結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì),王熠欣等[15]計(jì)算了Mn摻雜6H-SiC的第一性原理研究。以上Ge、La、Ce以及Mn摻雜可有效改善6H-SiC的電子結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì)。Pinheiro等[16]對(duì)P摻雜6H-SiC進(jìn)行了磁共振研究,但并沒有對(duì)P摻雜6H-SiC理論計(jì)算方面進(jìn)行研究,且以往摻雜研究多集中于其磁性,對(duì)6H-SiC光學(xué)性質(zhì)方面的理論研究較少,因此本文采用基于密度泛函理論的贗勢(shì)平面波法計(jì)算分析未摻雜與P替換Si、C以及間隙摻雜6H-SiC電子結(jié)構(gòu)以及光學(xué)性質(zhì)[17]。結(jié)果可為6H-SiC材料在光電領(lǐng)域的應(yīng)用提供理論依據(jù)。

    1 模型與方法

    如圖1(a)所示穩(wěn)定的6H-SiC為”ABCACB”型六方密堆積結(jié)構(gòu)[18],空間群為P63mc[19],晶格參數(shù)a=b=0.309 5 nm,c=1.517 nm, 在晶胞的基礎(chǔ)上,向a與b基矢方向擴(kuò)充一倍,得到2×2×1含有48個(gè)原子的超晶胞,并進(jìn)行本次計(jì)算,體系中Si與C的原子數(shù)比例為1∶1。采用一個(gè)P原子替換一個(gè)Si原子,或替換一個(gè)C原子以及P間隙進(jìn)行摻雜6H-SiC,三種摻雜方案模型圖如圖1所示。

    圖1 P摻雜6H-SiC的超晶胞模型:(a)P替換Si;(b)P替換C;(c)P間隙摻雜Fig.1 Supercell model of P-doped 6H-SiC: (a) P substituting Si; (b) P substituting C; (c) P interstitial doping

    計(jì)算采用基于密度泛函理論(DFT)從頭計(jì)算方法,選用Materials Studio8.0中的CASTEP軟件包對(duì)未摻雜與P替換Si、C以及間隙摻雜6H-SiC的晶體進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化[20],經(jīng)過收斂測(cè)試最終選定截?cái)嗄芘c網(wǎng)點(diǎn)設(shè)置分別為420 eV與3×3×1,收斂精度設(shè)置為5.0×10-4eV/atom,優(yōu)化完成后再進(jìn)行能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度以及光學(xué)性質(zhì)的計(jì)算。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 幾何結(jié)構(gòu)

    由表1可知未摻雜的6H-SiC優(yōu)化所得結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果接近,表明計(jì)算模型與計(jì)算方法是合理的。由于P與Si右鄰,它們的電子結(jié)構(gòu)與原子半徑相似,因此P替換Si摻雜6H-SiC得到的晶格常數(shù)與晶胞體積變化不大。而P替換C摻雜由于P原子半徑(0.111 nm)大于C原子半徑(0.075 nm),因此P替換C摻雜6H-SiC所得的晶格常數(shù)與晶胞體積變大。P間隙摻雜后體系中額外多了一個(gè)P原子,因此晶體的晶格常數(shù)與晶胞體積均膨脹變大。

    表1 摻雜前后6H-SiC晶格常數(shù)、晶胞體積與摻雜形成能Table 1 6H-SiC lattice constant, unit cell volume and doping formation energy before and after doping

    為了了解P替換Si、C以及P間隙摻雜6H-SiC的穩(wěn)定性,進(jìn)行了三者摻雜形成能的計(jì)算。形成能計(jì)算公式[21]如式(1)所示:

    Eform=Etot(P∶6H-SiC)-Etot(6H-SiC)-nPμ(P)+nxμ(x)

    (1)

    式中:Etot(P∶6H-SiC)表示P摻雜6H-SiC的總能量;Etot(6H-SiC)表示未摻雜6H-SiC的總能量;nP表示摻雜P原子的個(gè)數(shù);μ(P)表示摻雜原子P的化學(xué)勢(shì);nx表示被替換原子Si或C的個(gè)數(shù);μ(x)表示被替換原子Si或C的化學(xué)勢(shì)。當(dāng)進(jìn)行間隙摻雜形成能計(jì)算時(shí),因P間隙摻雜時(shí)未有原子被替換,故公式(1)中nxμ(x)項(xiàng)不存在。若計(jì)算Eform結(jié)果值為負(fù)時(shí),說明摻雜反應(yīng)過程中釋放能量,反應(yīng)較容易進(jìn)行;若Eform值為正時(shí),意味著發(fā)生反應(yīng)過程中需要吸收能量,反應(yīng)較難進(jìn)行。Eform的值越小,證明其結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定。從結(jié)果得出替換式摻雜比間隙式摻雜結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定。

    2.2 電子結(jié)構(gòu)

    2.2.1 能帶結(jié)構(gòu)

    從圖2(a)未摻雜6H-SiC原胞能帶圖看出,其價(jià)帶頂與導(dǎo)帶底位于不同位置,故為間接帶隙半導(dǎo)體。類似情況,圖2(b)超胞能帶圖中其價(jià)帶最大值與導(dǎo)帶最小值也位于不同點(diǎn),因此超胞6H-SiC仍為間接帶隙,帶隙值為2.052 eV,與臧源等[12]計(jì)算結(jié)果一致,但比實(shí)驗(yàn)值3.02 eV[22]稍小。這是由于密度泛函的估計(jì)誤差所引起,但對(duì)結(jié)果的總體趨勢(shì)分析無影響。

    圖2 未摻雜6H-SiC的能帶圖:(a)原胞;(b)、(c)超胞Fig.2 Band diagram of intrinsic 6H-SiC: (a) primitive cell; (b), (c) supercell

    圖3(a)與(b)為P替換Si、C摻雜的能帶圖。與未摻雜相比,在P摻入6H-SiC體系后,由于P比Si與C原子最外層多一個(gè)電子,故摻雜后可為導(dǎo)帶底附近提供大量電子,使得導(dǎo)帶與價(jià)帶均向低能級(jí)移動(dòng),同時(shí)價(jià)帶中能級(jí)數(shù)顯著增多,兩種替換摻雜使得費(fèi)米能級(jí)移入導(dǎo)帶,顯然P替換Si、C摻雜6H-SiC導(dǎo)電類型為n型。圖3(c)為P間隙摻雜6H-SiC的能帶圖,與未摻雜的對(duì)比,間隙摻雜后價(jià)帶導(dǎo)帶均下移,但出現(xiàn)一條價(jià)帶向上移動(dòng)并插入費(fèi)米能級(jí),形成施主能級(jí)并與費(fèi)米能級(jí)重疊,部分施主雜質(zhì)發(fā)生電離產(chǎn)生電子,費(fèi)米能級(jí)下的受主能級(jí)提供空穴,即P的3p與C的2p。間隙摻雜中起主要作用的是費(fèi)米能級(jí)下的受主能級(jí),且空穴的產(chǎn)生大于電子的產(chǎn)生,間隙摻雜6H-SiC導(dǎo)電類型轉(zhuǎn)為p型。如表2所示,P替換Si、C摻雜后的帶隙值分別減小至1.787 eV和1.446 eV,間隙摻雜帶隙減小幅度最大,為0.075 eV。帶隙減小使得電子躍遷所消耗的能量減少,電子的躍遷加快,材料導(dǎo)電性增強(qiáng)。

    表2 摻雜前后6H-SiC的帶隙變化Table 2 Band gap change of 6H-SiC before and after doping

    圖3 摻雜后6H-SiC的能帶圖:(a)P替換Si;(b)P替換C;(c)P間隙摻雜Fig.3 Energy band diagram of 6H-SiC after doping: (a) P substituting Si; (b) P substituting C; (c) P interstitial doping

    2.2.2 態(tài)密度

    圖4(a)為未摻雜6H-SiC的態(tài)密度圖,在價(jià)帶-15.6~-9.66 eV區(qū)域主要由Si 3s和3p以及C 2s態(tài)電子共同構(gòu)成。在價(jià)帶-8.81~0 eV區(qū)域Si 3s和3p以及C 2p態(tài)電子貢獻(xiàn)最多,其中Si 3s和3p形成sp3軌道雜化,導(dǎo)帶部分由Si 的3p貢獻(xiàn)大部分電子,Si的3s以及C的2s、2p態(tài)電子貢獻(xiàn)小部分電子。其中C的2s與2p形成sp3雜化軌道。

    圖4(b)為P替換Si摻雜的態(tài)密度圖,在-17.7 eV以及-10.8 eV處出現(xiàn)P 3s峰,局域性較強(qiáng)。P替換Si摻雜后使得P原子周圍的Si與C原子態(tài)密度發(fā)生變化,因Si和C與P重組成鍵,故部分態(tài)密度局域性減弱。P引入的 3p態(tài)電子易在導(dǎo)帶中形成游離電子(施主);P 3p與Si 3p共同作用使得態(tài)密度向低能級(jí)偏移。由圖4(c) P替位C摻雜后的態(tài)密度圖看出,鄰近P的Si與C原子態(tài)密度發(fā)生變化較小,由于P的摻入在導(dǎo)帶附近提供3p電子,同樣由P 3p與Si 3p作用使得態(tài)密度整體向低能級(jí)偏移。圖4(d)為P間隙摻雜態(tài)密度圖,P間隙摻雜對(duì)周圍的Si與C原子影響比較大,由圖看出在-16.4 eV處出現(xiàn)了C的2s峰與P 3s峰,價(jià)帶部分Si 3p與C 2p態(tài)密度明顯下降且向費(fèi)米能級(jí)移動(dòng),P 3p分裂為兩部分,分布在價(jià)帶頂與導(dǎo)帶底附近,費(fèi)米能級(jí)附近態(tài)密度顯著增強(qiáng),產(chǎn)生了與費(fèi)米能級(jí)重合的施主能級(jí),故而影響各電子態(tài)之間的躍遷。

    圖4 摻雜前后6H-SiC的態(tài)密度:(a)未摻雜;(b)P替換Si;(c)P替換C;(d)P間隙摻雜Fig.4 Density of states diagram of 6H-SiC: (a) intrinsic (b) P substituting Si (c) P substituting C (d) P interstitial doping

    2.3 光學(xué)性質(zhì)

    2.3.1 復(fù)介電函數(shù)

    圖5為摻雜前后6H-SiC的介電函數(shù)實(shí)部ε1(a)與虛部ε2(b)隨入射光子能量的變化而不斷變化的關(guān)系圖,由圖5(a)得出未摻雜6H-SiC在光子能量零點(diǎn)的介電函數(shù)ε1值為5.38,隨后不斷增大在5.3 eV處取得峰值12.1;P替換Si摻雜在能量零點(diǎn)的介電函數(shù)ε1值為6.6,在5.4 eV處取得峰值12,峰值變化較?。籔替換C在能量零點(diǎn)的介電函數(shù)ε1值為7.32,在5.2 eV處取得峰值11.8;P間隙摻雜在光子能量零點(diǎn)的介電函數(shù)ε1值為6.7,峰值下降較明顯,在5.1 eV處取得峰值10.8。通過摻雜介電函數(shù)ε1在零點(diǎn)的值明顯增大。從5(b)得出未摻雜的6H-SiC在光子能為6.71 eV處取得介電函數(shù)峰值15.7,這歸因于價(jià)帶頂C 2p向?qū)У蚐i 3p電子躍遷所致。引入雜質(zhì)P后強(qiáng)峰稍有下降且偏移,偏移是由P摻入后提供電子,游離電子極化引起,峰值變化是由價(jià)帶頂C 2p向?qū)У蚐i 3p電子躍遷以及C 2p與Si 3p到費(fèi)米能級(jí)P 3p電子躍遷所致[23]。摻雜后6H-SiC的介電函數(shù)虛部在低能區(qū)顯著強(qiáng)于未摻雜的。摻雜后實(shí)部與虛部得到大幅度提升,結(jié)果表明摻雜對(duì)材料的光學(xué)參數(shù)影響較大。

    圖5 摻雜前后6H-SiC介電函數(shù)實(shí)部ε1(a)與虛部ε2(b)Fig.5 Real part ε1(a) and imaginary part ε2(b) of the 6H-SiC dielectric function before and after doping

    2.3.2 吸收光譜與反射譜

    圖6為摻雜前后6H-SiC的吸收光譜隨能量變化的關(guān)系圖,未摻雜的6H-SiC在能量小于2.4 eV以下不吸收光子,隨著光子能量的增大在8.25 eV處取得最大吸收系數(shù)3.61×105cm-1,之后隨著光子能量增加逐漸減小直至0。P替換Si、C與P間隙摻雜后均使得6H-SiC在小于2.4 eV以下吸收光子。P替換Si摻雜吸收峰與未摻雜吸收峰幾乎重合;P替換C摻雜與P間隙摻雜吸收峰值略有下降。摻雜后在大于2.4 eV以上與未摻雜的吸收光譜變化趨勢(shì)相似。

    圖6 摻雜前后6H-SiC的吸收光譜Fig.6 Absorption spectra of 6H-SiC before and after doping

    圖7(a)為摻雜前后6H-SiC的反射譜隨能量增大而不斷變化的關(guān)系圖,摻雜前后6H-SiC的反射譜圖在可見光與紫外光區(qū)變化不大,未摻雜的6H-SiC在15 eV處取得最大值,摻雜后的6H-SiC反射譜峰值略有減小。P替換Si、C以及P間隙摻雜6H-SiC反射譜出現(xiàn)紅移現(xiàn)象,P間隙摻雜效果最佳。

    圖7 摻雜前后6H-SiC的反射譜(a)與光電導(dǎo)率實(shí)部(b)Fig.7 Reflectance spectra (a) and real part of photoconductivity (b) of 6H-SiC before and after doping

    2.3.3 光電導(dǎo)率

    圖7(b)為摻雜前后6H-SiC的光電導(dǎo)率實(shí)部與光子能量的關(guān)系變化圖。未摻雜的6H-SiC在能量小于2.2 eV以下光電導(dǎo)率為0,在2.2 eV以上隨著光子能量的增加光電導(dǎo)率單調(diào)遞增,在6.85 eV光子能處取得光電導(dǎo)率最大值12.9 fs-1,達(dá)到峰值后隨著光子能量增大光電導(dǎo)率單調(diào)遞減。P替換Si、C以及P間隙摻雜后光電導(dǎo)率峰值有所下降,在低能區(qū)發(fā)生紅移現(xiàn)象,在小于2.2 eV以下光電導(dǎo)率增強(qiáng),其中間隙摻雜效果較明顯。摻雜前后整體趨勢(shì)在高能區(qū)變化不大。

    3 結(jié) 論

    基于密度泛函理論的贗勢(shì)平面波法,計(jì)算并分析了未摻雜以及P替換Si、C以及P間隙摻雜6H-SiC的電子結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì),結(jié)果如下:

    (1)未摻雜的6H-SiC是帶隙為2.052 eV的間接帶隙半導(dǎo)體,價(jià)帶主要由Si 3s、3p與C 2p態(tài)電子共同作用形成,導(dǎo)帶占主導(dǎo)的是Si 3p態(tài)電子,P替換Si、C摻雜帶隙減小,分別為1.787 eV和1.446 eV;態(tài)密度向低能級(jí)偏移;費(fèi)米能級(jí)插入導(dǎo)帶,P替換Si、C摻雜呈n型摻雜。P間隙摻雜6H-SiC后電子結(jié)構(gòu)變化最大,能帶整體向下移動(dòng)但部分價(jià)帶向?qū)б苿?dòng)并跨入導(dǎo)帶,帶隙減小幅度較大為0.075 eV,P間隙摻雜呈p型摻雜。

    (2) 未摻雜的6H-SiC在0 eV處的介電函數(shù)ε1值為5.38,P替換Si、C以及間隙摻雜6H-SiC在0 eV處的介電函數(shù)ε1分別為6.6、7.32和6.7,摻雜使得ε1顯著增大。P替換Si、C以及間隙摻雜6H-SiC后ε2峰值有所下降,在低能區(qū)發(fā)生紅移。未摻雜6H-SiC在2.4 eV以下不吸收光子,且在2.2 eV以下光電導(dǎo)率為0,摻雜P后6H-SiC的吸收光譜在0~2.4 eV范圍吸收光子,光電導(dǎo)率在0~2.2 eV不為零,且反射譜在低能區(qū)均強(qiáng)于未摻雜。P替換Si、C以及間隙摻雜后6H-SiC在低能區(qū)的光學(xué)性能均強(qiáng)于未摻雜的,且P間隙摻雜在低能區(qū)的光學(xué)性能優(yōu)于P替換摻雜,表明摻雜提高了6H-SiC對(duì)紅外波段的利用。此次計(jì)算結(jié)果可為6H-SiC在紅外光電領(lǐng)域提供有效理論依據(jù)。

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