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    膜分散微反應(yīng)器制備高懸浮性納米硫酸鋇

    2022-01-13 09:18:40王玉軍駱廣生
    中國粉體技術(shù) 2022年1期
    關(guān)鍵詞:懸濁液硫酸鋇老化

    鄧 南,王玉軍,駱廣生

    (清華大學(xué) 化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084)

    硫酸鋇具有折射率大、白度高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、無毒無害、價(jià)格低廉等特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于涂料、造紙、塑料、防輻射材料等領(lǐng)域[1-4]。硫酸鋇常用于復(fù)合材料的基底材料中,制成氧化鈦-硫酸鋇[5-7]、氧化釩-硫酸鋇[8]、石墨烯-硫酸鋇[9]等復(fù)合材料,以改善材料的分散性并降低成本。為了使這些復(fù)合材料具有更好的分散性、更大的比表面積、更窄的粒徑分布,硫酸鋇的顆粒也要求粒徑小、粒徑分布窄,同時(shí)硫酸鋇懸濁液要具有較好的懸浮性,以便其可以均勻地分散到其他溶液中。

    工業(yè)生產(chǎn)中,硫酸鋇的傳統(tǒng)制備方法為芒硝黑灰法,該法操作簡(jiǎn)單、原料來源較廣。由于硫酸鋇沉淀速度快,傳統(tǒng)制備方法混合強(qiáng)度低,制備的硫酸鋇顆粒粒徑較大、粒徑分布寬,無法得到納米級(jí)硫酸鋇顆粒。為了改善混合強(qiáng)度、減緩沉淀速度,通常需要使用特殊設(shè)備或加入大量表面活性劑。以硫化鋇和硫酸鈉為原料,通過攪拌法可以得到最小粒徑為660 nm的硫酸鋇顆粒[10]。Fang等[11]在旋轉(zhuǎn)填充床中使用超重力法制備出粒徑為10~17 nm的硫酸鋇顆粒,但存在耗能高、操作復(fù)雜、需要大型設(shè)備等問題;Niemann等[12]采用了微乳液法,在環(huán)己烷-烷基聚乙二醇中制備出粒徑可控、形貌可控、粒徑最小為6 nm的硫酸鋇顆粒,但該方法需要加入大量表面活性劑和有機(jī)溶劑,成本高、操作復(fù)雜、對(duì)環(huán)境污染大、不利于工業(yè)生產(chǎn),因此,需要改進(jìn)納米硫酸鋇的制備方法。

    膜分散微反應(yīng)器混合強(qiáng)度高,是一種可以制備微米級(jí)尺度粒徑顆粒的可控制備[13]。Zhang等[14]利用膜分散微反應(yīng)器制備出粒徑為20 nm的氧化硅;Huang等[15]在膜分散微器中通過引入二氧化碳?xì)馀葜苽涑隽綖? nm的氧化鋅;Du等[16]利用膜分散微反應(yīng)器制備出粒徑為40~60 nm的硫酸鋇。

    目前,對(duì)于硫酸鋇懸濁液懸浮性的研究較少。通過加入表面活性劑來改善懸浮性、提高硫酸鋇分散性和穩(wěn)定性的辦法不利于工業(yè)化生產(chǎn)[11,17-18]。根據(jù)傳統(tǒng)膠體穩(wěn)定性(DLVO)理論,高溫會(huì)加快分子的熱運(yùn)動(dòng),溶液中過多的電解質(zhì)會(huì)降低顆粒表面雙電層的厚度,2種因素都會(huì)加快懸濁液的聚沉。目前,制備硫酸鋇的原料大部分為氯化鋇、硫化鋇、硫酸鈉、硫酸等,這會(huì)產(chǎn)生大量的離子,破壞硫酸鋇雙電層的穩(wěn)定性,同時(shí)會(huì)增加副產(chǎn)物的處理難度。改用氫氧化鋇和硫酸為原料,可以避免各種雜離子的產(chǎn)生,亦無副產(chǎn)物產(chǎn)生,操作流程簡(jiǎn)單易行;同時(shí),在硫酸鋇的老化過程中,降低老化溫度可進(jìn)一步提高懸濁液的穩(wěn)定性[19-20]。

    本文中使用膜分散微反應(yīng)器為反應(yīng)裝置,以氫氧化鋇和硫酸為原料,分別在常溫和低溫老化條件下,研究高懸浮性納米硫酸鋇的制備方法;通過XRD、TEM、懸浮性觀測(cè)等手段進(jìn)行測(cè)試和表征,并與傳統(tǒng)攪拌法、常溫老化法進(jìn)行比較,考察氫氧化鋇和硫酸混合溶液pH值、鈉離子濃度、氯離子濃度對(duì)所制備硫酸鋇性能的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 試劑材料和儀器設(shè)備

    Ba(OH)2·8H2O(分析純)、H2SO4(含量質(zhì)量分?jǐn)?shù)為98%)、Na2SO4(分析純)(北京通廣精細(xì)化工公司);BaCl2·2H2O(分析純,天津福晨化學(xué)試劑廠)。所有試劑均未經(jīng)進(jìn)一步純化處理,所用水均為去離子水。D8/Aduance X射線衍射儀(XRD,德國Bruker公司);JMS7401F高分辨率掃描電子顯微鏡(TEM,日本JEOL公司)。

    1.2 攪拌法制備納米硫酸鋇

    傳統(tǒng)攪拌法制備硫酸鋇的實(shí)驗(yàn)流程為:配置濃度為0.5 mol/L的氫氧化鋇和硫酸溶液;向氫氧化鋇溶液中分別以10、1 mL/min的體積流量滴加硫酸溶液,并不斷快速攪拌;當(dāng)?shù)渭拥牧蛩崛芤后w積與氫氧化鋇溶液體積相等時(shí)停止滴加;將產(chǎn)物進(jìn)行老化;老化結(jié)束后,將溶液進(jìn)行離心洗滌干燥后即可得到納米硫酸鋇。攪拌法制得的硫酸鋇樣品編號(hào)分別為J1和J2。

    1.3 膜分散微反應(yīng)器法制備納米硫酸鋇

    膜分散微反應(yīng)器制備硫酸鋇的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1所示。膜分散微反應(yīng)器法制備納米硫酸鋇顆粒的實(shí)驗(yàn)流程為:稱取30.8 g的氫氧化鋇,加入到200 mL去離子水中,在80 ℃下加熱攪拌,得到濃度為0.5 mol/L的氫氧化鋇溶液;將質(zhì)量分?jǐn)?shù)為98% 的濃硫酸配置成濃度為0.5 mol/L的硫酸溶液;調(diào)節(jié)平流泵的流量為60 mL/min,兩相通過平流泵加入膜分散微反應(yīng)器后快速反應(yīng),得到白色懸濁液;用燒杯接住流出的白色懸濁液,保持燒杯中的液體處于攪拌狀態(tài)。加入氫氧化鋇或硫酸調(diào)節(jié)樣品溶液的酸堿度,將混合溶液pH值分別調(diào)節(jié)為4.26、5.24、6.37、7.62、8.86、9.56,采用水浴常溫老化2 h;保留一部分懸濁液用于觀察懸浮性,將剩余產(chǎn)物離心處理,離心轉(zhuǎn)速設(shè)置為4 400 r/min;用去離子水、乙醇交替清洗4次,放入真空干燥箱在60 ℃溫度下干燥12 h,研磨后即可得到白色粉末狀的納米硫酸鋇顆粒,樣品分別編號(hào)為H1、H2、H3、H4、H5、H6。保持其他實(shí)驗(yàn)條件不變,將混合溶液pH值調(diào)節(jié)為6.57,改用冰乙醇浴,低溫老化溫度為5 ℃,所得樣品編號(hào)為M1。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 膜分散微反應(yīng)器法制備的硫酸鋇樣品參數(shù)

    膜分散微反應(yīng)器制備的納米硫酸鋇樣品參數(shù)如表1所示。由表1可以看到,常溫老化時(shí),不同樣品老化2 h后pH值都有明顯增大。這是因?yàn)?,老化溫度為常溫,而氫氧化鋇常溫下溶解度不高,部分未反應(yīng)完全的氫氧化鋇不是以離子狀態(tài)存在,隨著老化過程的進(jìn)行,未溶解的氫氧化鋇逐漸離子化,導(dǎo)致溶液的pH值增大,同時(shí),隨著溶液pH值的增大,晶粒粒徑先升從48 nm增大到50 nm后,又減少到44 nm,在溶液酸堿度呈中性略偏堿性時(shí)粒徑最大,這可能是因?yàn)榇藭r(shí)過量的鋇離子為硫酸鋇顆粒的生長(zhǎng)繼續(xù)提供原料,當(dāng)溶液酸堿度過酸或過堿時(shí),鋇離子更傾向于自身成核,不利于整體顆粒的生長(zhǎng)。低溫老化時(shí),由XRD測(cè)得硫酸鋇顆粒的粒徑僅為32 nm。

    表1 膜分散微反應(yīng)器制備的納米硫酸鋇樣品參數(shù)

    2.2 納米硫酸鋇溶液的懸浮性

    攪拌法制備的納米硫酸鋇溶液的懸浮性如圖2所示。設(shè)定懸浮比為白色液柱高度與總液柱高度的比值,懸浮比越大,說明沉降越慢,懸浮性越好,硫酸鋇懸濁液中粒子分散性和穩(wěn)定性越高。由圖可見,由于顆粒尺寸較大,靜置后懸濁液便快速沉降;經(jīng)過30 min靜置后懸浮比低于50%,經(jīng)過24 h靜置后懸浮比已不足30%。這是因?yàn)?,硫酸鋇的沉淀反應(yīng)極快,毫秒級(jí)的接觸即可完成反應(yīng),即使大幅度降低硫酸的滴加速率也不能使原料溶液間混合充分,造成局部過飽和度不均,導(dǎo)致硫酸鋇顆??焖偕L(zhǎng),最終硫酸鋇顆粒偏大且分布不均。這說明了傳統(tǒng)攪拌法無法制備出懸浮性好的納米硫酸鋇,需要改善混合不均勻的現(xiàn)象。

    (a)靜置30min(b)靜置24h圖2 攪拌法制備的納米硫酸鋇溶液的懸浮性Fig.2 SuspensionofnanoBaSO4solutionpreparedbybatchmethod

    膜分散微反應(yīng)器制備硫酸鋇溶液靜置24 h時(shí)的懸浮性如圖3所示。由圖3(a)可見,常溫老化時(shí),隨著混合溶液pH值的增大,硫酸鋇懸濁液的穩(wěn)定性逐漸下降。當(dāng)pH<6.37,溶液酸堿度為酸性時(shí),樣品H1、H2的懸浮比保持在80%左右;當(dāng)pH值為6.37,溶液接近中性時(shí),樣品H3的懸浮比快速下降到64.4%;當(dāng)pH≥7.62,溶液為堿性后,樣品H4、H5、H6的懸浮比快速下降到54.6%以下;當(dāng)pH≥9.56后,樣品H6的懸浮比為51.3%,懸浮性仍然優(yōu)于用攪拌法的。根據(jù)經(jīng)典雙電層理論,靠近硫酸鋇表面的第1層帶負(fù)電,第2層帶正電,當(dāng)溶液呈中性偏酸性時(shí),氫正離子較多,可以維持雙電層的穩(wěn)定,當(dāng)溶液呈中性偏堿性時(shí),氫氧根負(fù)離子較多,會(huì)破壞雙電層的穩(wěn)定,從而導(dǎo)致懸浮性下降。當(dāng)過酸或過堿即離子較多時(shí),也就是電解質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高時(shí),均會(huì)破壞溶液的穩(wěn)定性, 因此,在中性偏酸性環(huán)境中硫酸鋇溶液的懸浮性較高,pH值增大時(shí)懸浮性明顯下降,這與溶液為堿性時(shí)24 h懸浮比快速下降的現(xiàn)象相吻合。

    由圖3(b)可見,低溫老化時(shí),硫酸鋇懸浮液靜置24 h后的懸浮比高達(dá)98.1%;硫酸鋇懸浮液的懸浮比大大提高,是因?yàn)楸掖荚囟容^低,雙電層中第1層氫氧根與鋇離子結(jié)合更加穩(wěn)定,而且溶液酸堿度基本處于中性,溶液中游離氫氧根比較少,這使得雙電層中第2層的氫離子也能夠較穩(wěn)定保持;同時(shí),分子熱運(yùn)動(dòng)程度降低,減少了碰撞幾率,使得溶液的整體穩(wěn)定性更好。老化過程中雖然溶液pH值略微上升至7.37,但并沒有出現(xiàn)樣品H3~H6那樣在堿性環(huán)境下懸浮性的快速降低,這也反映了低溫老化法能夠提高溶液懸浮性。

    (a)常溫老化(b)低溫老化圖3 膜分散微反應(yīng)器制備硫酸鋇溶液靜置24h時(shí)的懸浮性Fig.3 SuspensionofnanoBaSO4solutionpreparedbymembranedispersionmicroreactorafterstandingfor24h

    2.3 納米硫酸鋇顆粒的TEM圖像和粒徑分布

    攪拌法制備的納米硫酸鋇顆粒的TEM圖像如圖4所示。由圖可見,樣品J1、J2的顆粒粒徑均為100~400 nm,已經(jīng)超出一般納米材料的粒徑大小,粒徑分布較寬。

    (a)J1(b)J2圖4 攪拌法制備的納米硫酸鋇顆粒的TEM圖像Fig.4 TEMimagesofnanoBaSO4particlespreparedbybatchmethod

    膜分散微反應(yīng)器制備的硫酸鋇顆粒的TEM圖像如圖5所示。

    (a)H1(b)H2(c)H3(d)H4(e)H5(f)H6(g)M1圖5 膜分散微反應(yīng)器制備的硫酸鋇顆粒的TEM圖像Fig.5 TEMimagesofnanoBaSO4particlespreparedbymembranedispersionmicroreactor

    由圖5(a)—5(f)可見,常溫老化時(shí),硫酸鋇樣品粒徑均比較小,且尺寸分布相較于攪拌法制備的更加均勻。這是因?yàn)椋し稚⑽⒎磻?yīng)器中燒結(jié)膜上的微孔可以快速地把分散相硫酸溶液分散成均勻細(xì)小的液滴,之后與連續(xù)相硫酸鋇快速均勻地混合,形成了均勻且較高的過飽和度,消除了傳統(tǒng)攪拌法中局部攪拌不均導(dǎo)致局部過飽和度偏低的現(xiàn)象,因此膜分散微反應(yīng)器制備的硫酸鋇顆粒粒徑較小且分布均勻,這充分說明膜分散微反應(yīng)器在快速沉淀反應(yīng)中的優(yōu)勢(shì),不僅可以得到品相更好的硫酸鋇顆粒,還節(jié)省了滴加原料溶液所耗費(fèi)的時(shí)間以及攪拌所消耗的能量。

    由圖5(g)可見,低溫老化時(shí),硫酸鋇顆粒的XRD下粒徑僅為32 nm,與制備條件基本一致、但與采用常溫老化法制備樣品H3的粒徑為50 nm的相比,低溫老化法制備的硫酸鋇顆粒粒徑顯著減小。這是因?yàn)?,在常溫老化過程中會(huì)發(fā)生奧斯特瓦爾德熟化過程,小顆粒不斷分解,為大顆粒生長(zhǎng)提過原料,導(dǎo)致顆粒粒徑的不斷增大,而低溫條件會(huì)極大地降低分子熱運(yùn)動(dòng)速率,減緩老化過程中的奧斯特瓦爾德效應(yīng),減緩了小顆粒的分解,避免了晶核的快速生長(zhǎng),并使得硫酸鋇顆粒的粒徑分布更窄。

    選取有代表性的3個(gè)樣品M1、H2、J2,通過其TEM圖像進(jìn)行粒徑統(tǒng)計(jì),不同方法制備的納米硫酸鋇顆粒的平均粒徑分布圖如圖6所示。由圖可知,M1的統(tǒng)計(jì)平均粒徑為(24.4±5.3)nm,粒徑分布最窄;H2的為(33.3±9.1)nm,粒徑分布仍較窄;J2的為(174.6±73.7)nm,粒徑分布最寬。這足以證明膜分散微反應(yīng)器的強(qiáng)化傳質(zhì)的特性,使反應(yīng)原料溶液之間快速達(dá)到較為均勻的過飽和度,促進(jìn)了更小且更均勻的硫酸鋇顆粒的形成。

    2.4 納米硫酸鋇顆粒的XRD譜圖和zeta電位

    選取有代表性的3個(gè)樣品M1、H2、J2進(jìn)行測(cè)試,研究不同制備方法對(duì)所制備的納米硫酸鋇顆粒的XRD譜圖和對(duì)zeta電位的影響。不同方法制備的納米硫酸鋇顆粒的XRD譜圖和對(duì)zeta電位分布圖如圖7所示。

    由圖7(a)可知,3個(gè)樣品的出峰位置相同,與標(biāo)準(zhǔn)卡片PDF#80-0512一致,說明不同方法制備得到的均是硫酸鋇顆粒,混合強(qiáng)度的不同對(duì)納米顆粒晶型的影響較小,但攪拌法制備的J2的衍射峰最強(qiáng),這是因?yàn)榈渭訒r(shí)間越長(zhǎng),整體反應(yīng)時(shí)間也越長(zhǎng),硫酸鋇顆粒的發(fā)育更加完全,顆粒粒徑也就較大。用膜分散微反應(yīng)器法常溫老化條件下制得的樣品H2的峰強(qiáng)相對(duì)較弱,這是因?yàn)樵谖⒎磻?yīng)器內(nèi)反應(yīng)速度極快,相對(duì)于攪拌法減少了1 h的滴加時(shí)間,生長(zhǎng)時(shí)間相對(duì)較短,峰強(qiáng)較弱,H2顆粒的粒徑更小。使用膜分散微反應(yīng)器法低溫老化條件下制備的樣品M1的衍射峰相對(duì)另外2個(gè)樣品的明顯更弱,印證了前面的分析,即低溫條件降低了分子熱運(yùn)動(dòng)和奧斯特瓦爾德熟化作用,硫酸鋇顆粒的生長(zhǎng)因此變得更加緩慢,晶粒發(fā)育程度較低,導(dǎo)致峰強(qiáng)比較弱,使得樣品M1的粒徑明顯減小。

    由圖7(b)可知,M1、H2、J2的zeta電位分別為11.1、2.2、1.53 mV,由表1可知,M1、H2、J2的靜置24 h溶液的懸浮比分別為98.1%、80.4%、29.8%,說明zeta電位與懸浮比相對(duì)應(yīng),zeta電位越高,硫酸鋇表面雙電層越穩(wěn)定,懸濁液也越穩(wěn)定,分散性更好。M1的zeta電位最為集中,且均為正電位,電性一致,顆粒間主要為庫倫斥力,避免了顆粒間的聚沉,因此其懸浮比最高。H2的zeta電位峰值也為正值,但分布較寬,且有一部分帶有負(fù)電荷,這導(dǎo)致了H2的平均zeta電位的較小,一小部分顆粒間異性相吸,發(fā)生聚并現(xiàn)象,又由于環(huán)境溫度較高,分子熱運(yùn)動(dòng)加快,分子間碰撞概率提高,導(dǎo)致樣品的懸浮性明顯差于樣品 M1。用攪拌法制得的J2的zeta電位幾乎呈均勻分布,各種電位的硫酸鋇顆粒都有,顆粒間的庫倫力作用較強(qiáng),互相吸引、聚并,因此J2的懸濁液沉降很快,懸浮性差。

    (a)XRD譜圖(b)zeta電位分布圖圖7 不同方法制備的納米硫酸鋇顆粒的XRD譜圖和zeta電位分布圖Fig.7 XRDpatternsandzetapotentialdistributionofnanoBaSO4particlespreparedbydifferentmethods

    2.5 氯離子濃度對(duì)納米硫酸鋇性能的影響

    為了研究氯離子濃度對(duì)納米硫酸鋇性能的影響,配制氫氧化鋇和氯化鋇混合溶液,保持混合溶液的總鋇離子濃度為0.5 mol/L不變,將加入的氯化鋇溶液濃度分別設(shè)為總鋇離子溶液濃度的1%、5%、10%,即氯化鋇溶液濃度分別為0.005、0.025、0.050 mol/L。將濃度為0.5 mol/L硫酸溶液、濃度為0.5 mol/L的氫氧化鋇和氯化鋇混合溶液通入膜分散微反應(yīng)器反應(yīng),體積流量設(shè)為 60 mL/min,低溫老化時(shí)間為2 h,實(shí)驗(yàn)中控制老化前pH值基本不變,所得樣品編號(hào)分別為C1、C2、C3。氯離子濃度對(duì)納米硫酸鋇性能參數(shù)的影響如表2所示。由表可以看出,由于氫氧化鋇含量的減少,導(dǎo)致溶液酸性增強(qiáng),pH值變小。

    表2 氯離子濃度對(duì)納米硫酸鋇性能參數(shù)的影響

    不同氯離子濃度條件下制備的納米硫酸鋇溶液的懸浮性如圖8所示,納米硫酸鋇顆粒的TEM圖像如圖9所示。由圖8、9可知,隨著氯離子濃度的增大,納米硫酸鋇顆粒粒徑從30 nm增長(zhǎng)到33 nm,靜置24 h時(shí)納米硫酸鋇溶液的懸浮比變化幅度不到1%,可以認(rèn)為均在誤差范圍內(nèi),氯離子濃度對(duì)納米硫酸鋇的溶液懸浮性和顆粒粒徑影響不大,對(duì)粒徑分布也影響不大。C3低溫老化后pH值降低到5.76,懸濁液仍保持著較高的懸浮性,靜置24 h時(shí)懸浮比仍高達(dá)97.1%,說明硫酸鋇懸濁液可以在較寬的酸性范圍內(nèi)保持懸浮性,這可能是因?yàn)椋入x子大小為180 pm,氫氧根離子大小為140 pm,2者比較接近,核外電子層排布比較類似,因而氯離子濃度對(duì)硫酸鋇懸濁液的穩(wěn)定性影響較小。

    圖8 不同氯離子濃度條件下制備的納米硫酸鋇溶液的懸浮性

    2.6 鈉離子對(duì)納米硫酸鋇性能的影響

    為了研究鈉離子濃度對(duì)納米硫酸鋇性能的影響,配制硫酸和硫酸鈉混合溶液,保持混合溶液的總硫酸根離子濃度為0.5 mol/L不變,將加入的硫酸鈉溶液濃度分別設(shè)為總硫酸根離子數(shù)的1%、5%、10%,即硫酸鈉溶液濃度分別為0.005、0.025、0.050 mol/L。將濃度為0.5 mol/L氫氧化鋇溶液、濃度為0.5 mol/L的硫酸和硫酸鈉混合溶液通入膜分散微反應(yīng)器反應(yīng),體積流量設(shè)為60 mL/min,低溫老化時(shí)間為2 h,實(shí)驗(yàn)中控制老化前pH值基本不變,所得樣品編號(hào)分別為N1、N2、N3。鈉離子濃度對(duì)納米硫酸鋇性能參數(shù)的影響如表3所示。由表可見,由于硫酸濃度的減少,導(dǎo)致溶液酸性減弱,pH值變大。

    (a)C1(b)C2(c)C3圖9 不同氯離子濃度條件下制備的納米硫酸鋇顆粒的TEM圖像Fig.9 TEMimagessofnanoBaSO4particlespreparedunderdifferentchlorideionconcentrations

    表3 鈉離子濃度對(duì)納米硫酸鋇性能參數(shù)的影響

    不同鈉離子濃度條件下制備的納米硫酸鋇溶液的懸浮性如圖10所示,納米硫酸鋇顆粒的TEM圖像如圖11所示。由圖10、11可知,鈉離子的加入對(duì)硫酸鋇顆粒粒徑大小影響不大。少量的鈉離子加入后,溶液靜置3 h時(shí)的懸浮比快速下降至60%左右,靜置24 h時(shí)懸浮比僅為40%左右,說明鈉離子會(huì)破壞懸濁液的穩(wěn)定性。N1低溫老化后pH值僅為7.10,溶液基本為中性,根據(jù)前面的分析此時(shí)本應(yīng)該保持較高的懸浮性,但因?yàn)殁c離子比氫離子大很多,電子排布也相差較大,破壞了硫酸鋇表面雙電層的穩(wěn)定性,導(dǎo)致顆粒間的聚沉增加,溶液變得不穩(wěn)定,懸浮性變差。這說明少量的鈉離子會(huì)破壞硫酸鋇懸濁液的穩(wěn)定性,應(yīng)避免相應(yīng)雜質(zhì)的引入。

    (a)靜置3h(b)靜置24h圖10 不同鈉離子濃度條件下制備的納米硫酸鋇溶液的懸浮性Fig.10 SuspensionofnanoBaSO4solutionpreparedunderdifferentsodiumionconcentrations

    (a)N1(b)N2(c)N3圖11 不同鈉離子濃度條件下制備的納米硫酸鋇顆粒的TEM圖像Fig.11 TEMimagesofnanoBaSO4solutionpreparedunderdifferentsodiumionconcentrations

    3 結(jié)論

    以氫氧化鋇和硫酸為原料,通過使用膜分散微反應(yīng)器,分別在常溫和低溫老化溫度條件下,制備了高懸浮性納米硫酸鋇;通過與傳統(tǒng)攪拌法、常溫老化法進(jìn)行比較,研究了氫氧化鋇和硫酸混合溶液pH值、鈉離子濃度、氯離子濃度對(duì)所制備硫酸鋇性能的影響。

    1)當(dāng)氫氧化鋇和硫酸溶液濃度分別為0.5 mol/L、體積流量為60 mL/min、低溫老化溫度為5 ℃時(shí),可制備出XRD下粒徑為32 nm、統(tǒng)計(jì)平均粒徑為(24.4±5.3)nm的硫酸鋇顆粒,性能優(yōu)于常溫老化法和傳統(tǒng)攪拌法制備的。

    2)膜分散微反應(yīng)器法制備的納米硫酸鋇溶液,在常溫老化條件下,隨著混合溶液pH值的增大,硫酸鋇懸濁液的穩(wěn)定性逐漸下降;在低溫老化條件下,硫酸鋇懸浮液靜置24 h后的懸浮比高達(dá)98.1%,低溫老化法能夠提高納米硫酸鋇溶液的懸浮性。

    3)低溫老化條件時(shí),硫酸鋇顆粒的生長(zhǎng)緩慢,晶粒發(fā)育程度較低,XRD衍射峰峰強(qiáng)較弱,硫酸鋇顆粒的粒徑明顯減?。患{米硫酸鋇溶液的懸浮性與其zeta電位正相關(guān),高懸浮性硫酸鋇的zeta電位分布集中且均為正值,懸濁液穩(wěn)定,分散性好。

    4)氯離子對(duì)硫酸鋇顆粒粒徑分布的影響較??;鈉離子會(huì)顯著降低硫酸鋇溶液的懸浮性,應(yīng)避免鈉離子的干擾。

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