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    氧化鎢納米材料制備及其光生物效應(yīng)中抗腫瘤作用的研究

    2021-11-30 13:45:41馬定虎宋?;?/span>李璐瑤
    醫(yī)學(xué)信息 2021年1期
    關(guān)鍵詞:紅外光光熱納米材料

    馬定虎,侯 進(jìn),宋?;?,李璐瑤

    (西安醫(yī)學(xué)院基礎(chǔ)醫(yī)學(xué)部,陜西 西安 710021)

    常見的鎢納米材料主要包括硫化鎢、硒化鎢、氧化鎢等,其中氧化鎢價(jià)格廉價(jià)、性質(zhì)穩(wěn)定、形態(tài)多樣且易于合成。通過改變實(shí)驗(yàn)條件、原料及比例可以制備不同形態(tài)的氧化鎢納米材料,如氧化鎢納米線、納米片、納米棒及中空的納米管等,這些納米材料具有不同的物理和化學(xué)性質(zhì),在氣體檢測、光催化、儲能等方面有良好的應(yīng)用前景。近年來研究表明氧化鎢納米材料具有良好的光熱效應(yīng),可以誘導(dǎo)腫瘤細(xì)胞的凋亡,促進(jìn)了其在生物領(lǐng)域的應(yīng)用。本文就氧化鎢納米材料的制備方法、光生物效應(yīng)作一綜述,以期為其臨床應(yīng)用提供參考。

    1 氧化鎢納米材料的制備方法

    氧化鎢包括化學(xué)計(jì)量比的氧化鎢和氧缺陷結(jié)構(gòu)的氧化鎢(混合價(jià)態(tài)氧化鎢),生物領(lǐng)域常用氧缺陷結(jié)構(gòu)的氧化鎢。WO3-x 納米材料的常用制備方法及優(yōu)缺點(diǎn)如下:①氣相法通過化學(xué)氣相沉積或者物理氣相沉積的方法制備出呈放射式花狀結(jié)構(gòu)的納米線或納米帶,是目前制備氧化鎢納米材料最常用的方法之一,但一般制得的產(chǎn)物多為一維結(jié)構(gòu)[1]。②高溫固相還原法通過高溫固相還原法合成具有良好形態(tài)的氧化鎢納米顆粒,生產(chǎn)工藝單,生產(chǎn)效率高等優(yōu)點(diǎn),存在的最大問題就是合成溫度高、能源消耗大、生產(chǎn)成本高[2]。③水熱合成法通過改變前驅(qū)體和還原劑的物料比、反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)溫度,能夠合成不同形態(tài)的混合價(jià)態(tài)氧化鎢納米材料,該方法晶體生長具有更高的生長速率以及均勻性,經(jīng)濟(jì)環(huán)保、操作簡便且產(chǎn)物粒徑小、純度高、操作簡單、對反應(yīng)儀器要求相對較低[3,4],是當(dāng)前最常用的方法,已有研究已經(jīng)通過該方法合成不同大小的氧化鎢納米棒[5]。

    2 氧化鎢納米材料的光生物效應(yīng)

    當(dāng)前,癌癥已超過心血管疾病成為人類主要的致死疾病。有效預(yù)防和治療癌癥是人類面臨的重大挑戰(zhàn)和亟待解決的難題。傳統(tǒng)的癌癥治療方法包括手術(shù)切除、化療和放療,均不能徹底避免腫瘤復(fù)發(fā)[6,7]。質(zhì)子治療是最新出現(xiàn)的治療手段,可以靶向深部腫瘤,減少對正常組織的輻射暴露,然而這項(xiàng)技術(shù)需要的設(shè)備成本很高,限制了其使用[8]。

    2.1 光生物療法概述 光生物療法通過將納米材料注射進(jìn)入生物體內(nèi),然后利用靶向作用聚集在腫瘤組織附近,并在外部光源(一般為近紅外光)的照射下將光能轉(zhuǎn)化為熱能或產(chǎn)生自由基,通過局部高溫和大量氧自由基的方式殺死腫瘤細(xì)胞或者誘導(dǎo)其凋亡,能顯著減少患者疼痛、增強(qiáng)治療效果,并顯著降低對身體的毒副作用,成為近年來新興的一種腫瘤治療技術(shù)。光生物療法可分為光熱治療(PTT)和光動力治療(PDT)。PTT 利用納米材料作為光轉(zhuǎn)換劑分布于腫瘤區(qū)域,通過對NIR 輻射的吸收,升高腫瘤區(qū)域局部溫度,而PDT 在腫瘤局部產(chǎn)生活性氧(ROS)破壞腫瘤細(xì)胞[9,10]。納米顆粒通過增強(qiáng)滲透性和滯留性(EPR),向腫瘤部位選擇性積聚,可以降低組織毒性,且對正常組織的損傷較?。煌瑫r(shí),光熱和光動力治療是微創(chuàng)技術(shù),對設(shè)備的要求低、成本廉價(jià)、操作簡便且容易控制。由于生物體組織對紅外光的吸收和散射相對較弱,其對組織的穿透能力主要取決于入射光的強(qiáng)度和光熱治療劑的光熱轉(zhuǎn)換效率。

    2.2 氧化鎢納米材料 隨著研究的深入,越來越多的光轉(zhuǎn)換劑用于腫瘤治療。具有超大共軛體系的有機(jī)分子化合物,如菁類染料、N-雜卟啉類染料等,具備優(yōu)異的近紅外光吸收性能,在腫瘤治療中得到廣泛應(yīng)用[11],但這類化合物的穩(wěn)定性較差,在水溶液中或光誘導(dǎo)下易變性,使性能下降。

    2.2.1 金屬基納米材料 金屬基納米材料包括金、鈀等貴金屬,可以通過調(diào)控金屬納米顆粒的粒徑大小和形貌,制備出所需的、具有特定吸收波長的納米金光轉(zhuǎn)換材料,但是這種材料在多次激光照射后會發(fā)生形貌變化,光穩(wěn)定性較差。碳材料包括一維結(jié)構(gòu)的碳納米管[13]以及二維結(jié)構(gòu)的石墨烯材料[14],近紅外吸收較弱,光熱轉(zhuǎn)換效率并不高,但是這類材料的比表面積非常巨大,在藥物的運(yùn)載和功能復(fù)合材料制備等方面應(yīng)用潛力巨大。與上述3 類光熱轉(zhuǎn)換試劑不同,金屬氧族尤其是氧化鎢納米材料具有如下幾個(gè)方面的特點(diǎn):①可供選擇的材料類型較多,可以適應(yīng)多種治療所需要求;②制備較簡單,價(jià)格相對廉價(jià);③一般都具有較好的光穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性;④具有很好的光熱轉(zhuǎn)換效率,可以與貴金屬材料媲美;⑤某些納米材料不但光熱性能優(yōu)異,而且還具有多種成像屬性,如良好的磁學(xué)性能、優(yōu)異的X 射線衰減能力、光學(xué)、聲學(xué)特性,可以作為MRI、CT、熒光成像、超聲成像等造影試劑在腫瘤診斷方面具有潛在應(yīng)用;⑥某些材料在激光照射下還可以在表面生成ROS,可以聯(lián)合PTT-PDT。

    2.2.2 缺陷氧化物材料 鎢元素是(n-1)d5ns1構(gòu)型,具有正六、正五、正四、零價(jià)等多種價(jià)態(tài),因此存在多種氧化物形式,其中較常見和穩(wěn)定的是氧化物(帶隙2.7eV)。一般高價(jià)氧化物不具有強(qiáng)的近紅外光吸收響應(yīng),但是氧化鎢中正六價(jià)的金屬離子較易被還原成低價(jià)態(tài)(如正五、正四價(jià)),這種氧缺陷的存在會導(dǎo)致材料表面容易富集負(fù)電子,具有與金屬類似的局部等離子共振效應(yīng)(LSPR),在光熱治療中具有重要應(yīng)用[15]。因此,氧缺陷結(jié)構(gòu)的氧化鎢(WO3-x),如WO2.72(W18O49)、WO2.8(W5O14)、WO2.83(W24O68)、WO2.9(W20O58)等具有很強(qiáng)的近紅外光吸收響應(yīng),可以作為光熱轉(zhuǎn)換試劑用于光熱治療當(dāng)中。研究發(fā)現(xiàn)[16,17],基于W 對X 射線具有較強(qiáng)的衰減能力,這類缺陷氧化物還具有很強(qiáng)的CT 成像能力,并且在放射線治療當(dāng)中也具有應(yīng)用。也有研究表明[18],這類材料在近紅外光激發(fā)下可產(chǎn)生一定濃度的ROS 氧自由基,在光動力治療中也具有應(yīng)用。此外,缺陷氧化物材料(WO3-x)可以通過在合成反應(yīng)中控制反應(yīng)條件制備,也可通過陽離子摻雜來制備,如將一些半徑較小的陽離子(如NH4+、Li+、Na+、K+、Cs+、Rb+)摻雜到金屬氧化鎢中,獲得系列光學(xué)性能和電學(xué)性能特異的材料,如(NH4)xWO3[5]、Na0.3WO3[19]、CsxWO3[20,21]、RbxWO3[22]。Yong Y 等[23]報(bào)道了一種BSA 改性的鎢多酸納米材料BSA-GdW10O36(GdW10NCs),不僅具有CT/MRI雙模造影成像效果,而且可以用于光熱-放療聯(lián)合治療。多數(shù)光熱材料在近紅外短波長附近有較好的吸收,但是在近紅外線的長波長端沒有產(chǎn)生較好的吸收。

    2.3 氧化鎢納米材料光生物效應(yīng)的臨床應(yīng)用Macharia DK 等[24]采用1064 nm 激光(生物第二窗口)照射,發(fā)現(xiàn)(NH4)xWO3納米顆粒產(chǎn)生明顯的高溫效應(yīng),導(dǎo)致癌細(xì)胞凋亡和壞死,證明了(NH4)xWO3納米立方體是一種很有前途的光熱材料,可有效消融實(shí)體瘤并抑制其遠(yuǎn)處轉(zhuǎn)移。Hou J 等[5]采用水熱法合成了(NH4)xWO3/PEG 納米棒,結(jié)果顯示在808 nm 激光照射下,(NH4)xWO3/PEG 納米棒表現(xiàn)出高效的光熱轉(zhuǎn)換,并在近紅外照射下,其作為一種光熱劑可誘導(dǎo)細(xì)胞壞死,從而抑制SUM-159 和MCF-7 乳腺癌細(xì)胞的生長,表明大直徑(NH4)xWO3/PEG 納米棒在固體腫瘤治療中具有很大的應(yīng)用前景。Chen Z 等[25]利用溶劑熱合成的方法制備了親水性的W18O49納米線材料,并研究了該材料的光熱轉(zhuǎn)換性能,結(jié)果顯示W(wǎng)18O49納米線在近紅外區(qū)的吸收自500 nm 后呈遞增趨勢,另采用0.72 W/cm2的980 nm 激光照射2.0g/L 的W18O49分散液,5 min 內(nèi)溶液的溫度上升了近35 ℃,將該濃度下的該材料用于荷瘤鼠的體內(nèi)光熱治療,發(fā)現(xiàn)腫瘤的組織內(nèi)細(xì)胞基本上被殺死。在此之后,具有不同形貌和組成的WO3-x納米相繼被報(bào)道用于光熱治療。另研究還發(fā)現(xiàn)[17],鎢對X 射線具有較強(qiáng)的衰減能力,這類缺陷氧化物還具有很強(qiáng)的CT 造影成像能力,并且在放射線治療當(dāng)中也具有應(yīng)用。且氧化鎢材料在近紅外光激發(fā)下可以在其表面產(chǎn)生一定濃度的氧自由基,在光動力治療中也具有應(yīng)用[18]。但氧化鎢納米材料的安全性報(bào)道很少,體外研究表明氧化鎢納米材料具有很低的細(xì)胞毒性,但是僅在細(xì)胞水平層面評估毒性是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的,目前還沒有報(bào)道對氧化鎢納米材料的生物安全性進(jìn)行進(jìn)一步的評估。此外,氧化鎢納米材料的合成方法復(fù)雜性以及氧化鎢納米材料形態(tài)結(jié)構(gòu)的單一性也阻礙了其在生物領(lǐng)域的應(yīng)用。

    3 總結(jié)

    氧化鎢納米材料在生物領(lǐng)域中具有很大的應(yīng)用潛力,但目前氧化鎢納米材料研究多限于生物光熱治療的“第一窗口”(650~950 nm)。因此,開發(fā)和應(yīng)用對生物光熱治療的“第二窗口”(1000~1350 nm)范圍內(nèi)吸收性能優(yōu)異且高效光熱轉(zhuǎn)換效率的氧化鎢納米材料,將會大大促進(jìn)其在生物光熱治療方面的研究發(fā)展,實(shí)現(xiàn)對生物體內(nèi)腫瘤組織產(chǎn)生更強(qiáng)的治療效果。

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