渝西某煤礦區(qū)土壤重金屬污染程度及其特征分析

任艷霞 周俊杰 畢捷 王瑜 盧姣姣 沈渭壽 謝宇琴 劉菊梅 司萬童

摘要：【目的】研究渝西煤礦開采導(dǎo)致該區(qū)域土壤重金屬污染的程度并進(jìn)行特征分析，為當(dāng)?shù)孛旱V區(qū)環(huán)境污染防控和生態(tài)修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)?！痉椒ā坷脟覙?biāo)準(zhǔn)方法對渝西某廢棄煤礦區(qū)土壤中碳氮磷和主要重金屬含量進(jìn)行測定，采用單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法及土壤污染負(fù)荷指數(shù)法評估該煤礦區(qū)土壤重金屬的污染程度?！窘Y(jié)果】渝西某煤礦區(qū)的土壤總氮、總磷和有機(jī)質(zhì)含量分別在8.400～126.000 g/kg、1.508～6.033 g/kg和18.006～216.070 g/kg，其中總氮和有機(jī)質(zhì)含量在煤礦中心區(qū)域（運(yùn)煤干線兩側(cè)、煤礦進(jìn)口、礦山山坡和矸石場）含量較高，在煤礦周圍區(qū)域（農(nóng)田、居民區(qū)、公園和學(xué)校）含量較低，總磷含量則表現(xiàn)為煤礦中心區(qū)域低于煤礦周圍區(qū)域。渝西煤礦的開采使該區(qū)域土壤重金屬[鎘（Cd）、鉻（Cr）、銅（Cu）、鎳（Ni）、鉛（Pb）和鋅（Zn）]出現(xiàn)不同程度超標(biāo)，各樣地Cd和Cu含量均已超過重慶土壤背景值和國家土壤背景值，其中Cd的最小值已達(dá)農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值的6.37倍。運(yùn)煤干線兩側(cè)土壤中的Cr和Cu以及矸石場土壤中的Pb含量最高。污染程度評價結(jié)果顯示，該煤礦區(qū)土壤Cd污染達(dá)嚴(yán)重污染水平，其單因子污染指數(shù)范圍在25.811～60.023;內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)和土壤污染負(fù)荷指數(shù)均顯示該煤礦區(qū)土壤為重度污染?！窘Y(jié)論】渝西某煤礦區(qū)土壤已受到煤礦開采引起的多種重金屬復(fù)合污染，其中Cd和Cu是威脅當(dāng)?shù)赝寥郎鷳B(tài)環(huán)境健康的主要重金屬元素。相比內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法，土壤污染負(fù)荷指數(shù)法能更好地反映該煤礦區(qū)的污染特征。

關(guān)鍵詞： 煤礦;土壤污染;重金屬;污染特征;渝西地區(qū)

中圖分類號： S19;S151.93? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號：2095-1191（2021）07-1905-07

Pollution degree and characteristics of heavy metals in soil of a coal mine area in western Chongqing

REN Yan-xia1， ZHOU Jun-jie1， BI Jie2， WANG Yu1， LU Jiao-jiao3，

SHEN Wei-shou4， XIE Yu-qin5， Liu Ju-mei1，4*， SI Wan-tong1*

（1College of Chemistry and Environmental Engineering， Chongqing University of Arts and Sciences/Chongqing Key Laboratory of Environmental Materials and Remediation Technology，Chongqing? 402160， China; 2School of Life Science and Technology，Inner Mongolia University of Science & Technology Baotou， Baotou， Inner Mongolia

014010， China; 3Xiamen Haishi Ecological Environment Co.，Ltd.，Xiamen， Fujian? 361023， China; 4Nanjing

Institute of Environmental Science， Ministry of Ecology and Environment， Nanjing? 210042， China;

5College of Geographic Science，F(xiàn)ujian Normal University， Fuzhou? 350117， China）

Abstract：【Objective】To study the degree of soil heavy metal pollution caused by coal mining in western Chongqing，and analyze its characteristics so as to provide scientific basis for environmental pollution prevention and control and ecological restoration in the local coal mining area. 【Method】The content of carbon，nitrogen，phosphorus and major heavy metals in the soil of an abandoned coal mine area in western Chongqing was determined by national standard method. The single factor pollution index method，Nemero comprehensive index method and soil pollution load index method were used to evaluate the pollution degree of heavy metals in the soil of the coal mine area. 【Result】The contents of total nitrogen，total phosphorus and organic matter in the soil in the coal mine area in western Chongqing ranged from 8.400 to 126.000 g/kg，1.508 to 6.033 g/kg and 18.006 to 216.070 g/kg， respectively. The contents of total nitrogen and organic matter were higher in the central area of the coal mine（both sides of main coal transport lines，coal mine entrance，hillside of mine，and waste dump） and lower in the area around the coal mine（farmland，residential areas，parks，and schools），and the contents of total phosphorus were lower in the central area of the coal mine than in the area around the coal mine. The mining of coal mine in western Chongqing has resulted in the excessive of heavy metals[cadmium（Cd），chromium（Cr），copper（Cu）， nickel （Ni），lead（Pb），zinc（Zn）] in the soil in this region to varying degrees. The content of Cd and Cu in various places has exceeded the Chongqing soil background value and the national soil background value，among which the minimum value of Cd has reached 6.37 times of the screening value of soil pollution risk in agricultural land. The content of Cr and Cu in soil on both sides of coal trunk line and Pb in soil of waste dump were the highest. The evaluation of pollution degree showed that soil Cd pollution in Yuxi coal mine area reached the serious pollution level，and the single factor pollution index ranged from 25.811 to 60.023. Both Nemerow composite pollution index and soil pollution load index showed heavy pollution in the coal mine. 【Conclusion】The soil in a coal mine area in western Chongqing has been polluted by multiple heavy metals caused by coal mining，among which Cd and Cu are the main heavy metal elements that threaten the health of local soil ecological environment.Compared with Nemerow index method，soil pollution load index method can better reflect the pollution characteristics of coal mine area in this study.

Key words： coal mine; soil pollution; heavy metals; pollution characteristics; western Chongqing

Foundation item： Chongqing Natural Science Foundation（cstc2019jcyj-msxmX0808，cstc2020jcyj-msxmX1011）; Science and Technology Research Project of Chongqing Education Commission（KJQN202001320，KJQN202001326）

0 引言

【研究意義】煤礦資源是我國重要的自然資源，采礦活動使得煤矸石大量堆積，占用大片土地資源，不僅使地形地貌發(fā)生改變，還導(dǎo)致土壤重金屬積累和植被受破壞，影響生態(tài)平衡（葉晟和趙靜，2020）。因此，加強(qiáng)煤礦周邊土壤重金屬污染監(jiān)測，以及研究重金屬積累對煤礦區(qū)土壤環(huán)境的影響具有重要意義?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】已有較多研究表明煤礦開發(fā)對當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)破壞和環(huán)境污染嚴(yán)重。姚世廳等（2016）運(yùn)用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對北京大臺煤礦區(qū)土壤重金屬污染程度進(jìn)行評價，結(jié)果顯示土壤中鋅（Zn）、鉛（Pb）、汞（Hg）、銅（Cu）、鉻（Cr）、鎘（Cd）和砷（As）的綜合污染程度已達(dá)中度污染;仝雙梅等（2018）研究發(fā)現(xiàn)貴州典型煤礦區(qū)土壤Cu和Hg的單項污染指數(shù)較大，潛在生態(tài)風(fēng)險危害也較高，對潛在生態(tài)危害綜合指數(shù)RI貢獻(xiàn)較大;吳先亮等（2018）探究黔西煤礦區(qū)土壤重金屬來源時發(fā)現(xiàn)As主要來源于礦區(qū)堆放的煤矸石及其粉塵沉降;周川等（2018）研究發(fā)現(xiàn)重慶丘陵山區(qū)煤礦的開采引起土壤Cd的積累，超標(biāo)率達(dá)63.33%。諸多研究顯示，煤礦開采使大量煤矸石長期堆積于地表，在物理風(fēng)化和化學(xué)風(fēng)化的作用條件下，固體廢物中的重金屬元素不斷向周邊土壤釋放、遷移和轉(zhuǎn)化（張行等，2019）;雨水淋溶作用等對煤矸石周邊土壤中Pb的溶出率較高，使得Pb在煤礦區(qū)土壤中易發(fā)生轉(zhuǎn)移，對生態(tài)系統(tǒng)造成嚴(yán)重破壞（劉玥等，2015）;這些微量有害重金屬元素進(jìn)入土壤后不斷積累，對土壤養(yǎng)分和酶活性均有不同程度的影響（代靜等，2017）;重金屬污染會抑制土壤微生物活性，影響土壤理化性質(zhì)，被農(nóng)作物吸收通過食物鏈富集危害人體健康（黃森，2018）。孫立強(qiáng)等（2019）運(yùn)用體外胃腸模擬方法計算煤礦區(qū)土壤重金屬的生物可給性，發(fā)現(xiàn)礦區(qū)土壤Cr污染對人群有一定的致癌風(fēng)險?！颈狙芯壳腥朦c】目前國內(nèi)關(guān)于煤礦土壤重金屬的積累、分布、遷移、污染程度和風(fēng)險評估等研究較多，但大多集中在某一特定區(qū)域內(nèi)，從宏觀層面上綜合評估煤礦區(qū)中心區(qū)域和周圍區(qū)域土壤重金屬污染程度及分布特征的研究較少，對于渝西地區(qū)煤礦區(qū)土壤重金屬污染和生態(tài)風(fēng)險評價的研究也鮮見報道?！緮M解決的關(guān)鍵問題】選擇渝西某煤礦區(qū)作為研究對象，評價該煤礦區(qū)土壤重金屬污染程度并分析其污染特征，以期為當(dāng)?shù)孛旱V區(qū)環(huán)境污染防控和生態(tài)修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1. 1 研究區(qū)概況與樣品采集

研究區(qū)位于重慶市永川區(qū)西部英山山脈北西翼的淺丘地帶，一年中以西北風(fēng)和東風(fēng)為主，礦產(chǎn)資源豐富，儲量大，研究區(qū)域內(nèi)、水系上游及上風(fēng)向無其他工業(yè)園區(qū)或企業(yè)分布。以渝西地區(qū)某煤礦區(qū)及其周圍區(qū)域為研究對象，共設(shè)8個采樣地（圖1），分別為運(yùn)煤干線兩側(cè)（S1）、煤礦進(jìn)口（S2）、礦山山坡（S3）、矸石場（S4）、農(nóng)田（S5）、居民區(qū)（S6）、公園（S7）和學(xué)校（S8），所有樣地用地類型均為旱地。其中S1～S4位于煤礦中心區(qū)域，S5～S8位于煤礦周圍區(qū)域。每個樣地均布設(shè)3個平行采樣點，每個平行采樣點均采集3份表層土壤（0～20 cm）充分混合，以四分法取1份土壤樣品，裝入自封袋內(nèi)編號，共采集24份土壤樣品。

1. 2 測定項目及方法

土壤樣品的采集與制備參照GB 15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》、HJ/T 166—2004《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》和HJ 25.1—2014《場地環(huán)境調(diào)查技術(shù)導(dǎo)則》進(jìn)行。采集的土壤樣品置于室內(nèi)自然陰干，去除土壤樣品中的植物殘渣和碎屑后用研缽研磨，過20目（孔徑為0.841 mm）土壤篩用于測定土壤肥力，過100目（孔徑為0.147 mm）土壤篩用于測定重金屬含量。總氮采用凱氏定氮儀測定，總磷采用鉬銻抗比色法測定，有機(jī)質(zhì)采用重鉻酸鉀加熱法測定;土壤重金屬包括Cd、Cr、Cu、鎳（Ni）、Pb和Zn，使用火焰原子吸收分光光度計測定，并使用元素標(biāo)準(zhǔn)液（鋼研納克）制作標(biāo)準(zhǔn)曲線，上機(jī)測定時每隔10個樣品使用標(biāo)液矯正1次，標(biāo)液矯正回收率在（100±10）%以內(nèi)時繼續(xù)測定，否則重新測定。

1. 3 選用標(biāo)準(zhǔn)及評價方法

依據(jù)我國環(huán)境土壤背景值進(jìn)行土壤重金屬污染程度評價，選用GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》風(fēng)險篩選值、GB 36600—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》第一類用地風(fēng)險篩選值及第二類用地風(fēng)險篩選值和重慶市土壤背景值對土壤污染程度進(jìn)行分析。

采用單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法及土壤污染負(fù)荷指數(shù)法對渝西某煤礦區(qū)土壤重金屬污染進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險評估。

單因子污染指數(shù)（C[ir]）計算公式為：

C[ir]=C[is]/C[if]? ? ? ? ? ? ? ? ?（1）

式中，C[is]為元素i的實測含量，C[if]為元素i的中國土壤環(huán)境背景值。污染等級劃分：<1表示無污染;1～2表示無污染—中度污染;2～3表示中度污染;3～4表示中度污染—重度污染;4～5表示重度污染;5～6表示重度污染—嚴(yán)重污染;>6表示嚴(yán)重污染。

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（F）計算公式為：

F=[（F2max+F2）/2] F=（1/n）[Cir]? ? ? ?（2）

式中，F(xiàn)max為最大的單一污染物污染指數(shù)，F(xiàn)為各元素污染指數(shù)的算術(shù)平均值，n表示單一污染物指數(shù)個數(shù)。污染等級劃分：<0.7表示安全;0.7～1.0表示警戒線;1.0～2.0表示輕度污染;2.0～3.0表示中度污染;≥3.0表示重度污染。

土壤污染負(fù)荷指數(shù)（PLI）計算公式為：

PLI=[（C1r×C2r×C3r×…×Cnr）n]? ? ?（3）

污染等級劃分：<1表示無污染;1～2表示中度污染;2～3表示重度污染;≥3表示嚴(yán)重污染。

1. 4 統(tǒng)計分析

利用Excel 2016和SPSS 19.0對試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析和差異顯著性比較。

2 結(jié)果與分析

2. 1 渝西某煤礦區(qū)土壤養(yǎng)分狀況

由表1可知，渝西某煤礦區(qū)土壤有機(jī)質(zhì)和總氮含量分別為18.066～216.070 g/kg和8.400～126.000 g/kg，最大值均出現(xiàn)在運(yùn)煤干線兩側(cè)（S1）。整體而言，煤礦中心區(qū)域有機(jī)質(zhì)含量高于煤礦周圍區(qū)域，其中運(yùn)煤干線兩側(cè)和煤礦進(jìn)口（S2）顯著高于其他樣地（P<0.05，下同）。研究區(qū)土壤總氮含量的變化趨勢與有機(jī)質(zhì)一致，二者相關(guān)性顯著（r=0.882，P<0.05）。土壤總磷含量為1.508～6.033 g/kg，在農(nóng)田（S5）和公園（S7）樣點上顯著高于煤礦中心區(qū)域，在煤礦進(jìn)口和礦山山坡（S3）樣點上含量較低。

2. 2 渝西某煤礦區(qū)土壤重金屬含量水平

由表2可知，運(yùn)煤干線兩側(cè)土壤中的Cr和Cu含量最高，其中Cu含量顯著高于其他樣地;Pb在矸石場（S4）含量最高，在煤礦周圍區(qū)域土壤含量較低（S5除外）;Ni（S3除外）和Zn含量在各樣地超過了重慶土壤背景值和國家土壤背景值，但均在農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值的管控范圍之內(nèi)。重金屬Cd含量在煤礦周圍區(qū)域土壤中的含量高，在煤礦中心區(qū)域土壤中的含量低。重金屬Cd和Cu在各樣地超標(biāo)最嚴(yán)重，其最小值均已超過重慶土壤背景值和國家土壤背景值。Cu在運(yùn)煤干線兩側(cè)、煤礦進(jìn)口、矸石場和農(nóng)田樣地上超過了農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值，Cd在各樣地均超過農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值，其中Cd的最小值已達(dá)農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值的6.37倍，表明渝西某煤礦區(qū)土壤Cd污染對當(dāng)?shù)赝寥蕾|(zhì)量和農(nóng)作物的安全生產(chǎn)造成威脅。

2. 3 渝西某煤礦區(qū)土壤重金屬污染評價結(jié)果

單因子污染指數(shù)評價顯示，Cd在該煤礦區(qū)各樣地土壤中均已達(dá)嚴(yán)重污染水平，Cu在運(yùn)煤干線兩側(cè)達(dá)重度污染—嚴(yán)重污染水平，在煤礦進(jìn)口處達(dá)中度污染—重度污染水平，Pb在矸石場達(dá)中度污染水平;內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評價結(jié)果顯示，渝西某煤礦區(qū)各樣地的污染指數(shù)均大于3.0，表現(xiàn)為重度污染;土壤污染負(fù)荷指數(shù)評價結(jié)果顯示，各樣地土壤污染負(fù)荷指數(shù)在2～3，達(dá)重度污染水平（表3）。

2. 4 研究樣地與西南地區(qū)其他煤礦區(qū)的對比結(jié)果

與西南地區(qū)其他煤礦區(qū)土壤重金屬含量進(jìn)行比較，結(jié)果（表4）顯示，渝西某煤礦區(qū)土壤Cd平均含量（2.97 mg/kg）明顯高于其他煤礦區(qū)，是其他煤礦區(qū)的3.03～8.03倍。該煤礦區(qū)土壤Cd和Cu含量均高于農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值，因此不能作為農(nóng)用地開發(fā)利用。整體來看，西南地區(qū)各煤礦區(qū)土壤Cd、Cu、Ni和Zn的平均含量均嚴(yán)重超過重慶土壤背景值和國家土壤背景值，表明煤礦開采對各地土壤重金屬的富集貢獻(xiàn)明顯。

3 討論

土壤碳、氮和磷是作物生長必需的營養(yǎng)物質(zhì)，本研究中，土壤養(yǎng)分有機(jī)質(zhì)和總氮含量的最大值均出現(xiàn)在運(yùn)煤干線兩側(cè)，二者均表現(xiàn)為煤礦中心區(qū)域（運(yùn)煤干線兩側(cè)、煤礦進(jìn)口、礦山山坡和矸石場）含量偏高，而煤礦周圍區(qū)域（農(nóng)田、居民區(qū)、公園和學(xué)校）含量較低。究其原因：（1）在煤礦運(yùn)輸及自然風(fēng)力作用下，煤矸石和煤粉煤灰的灑落與飄散可能是導(dǎo)致運(yùn)煤干線兩側(cè)總氮和有機(jī)質(zhì)含量偏高的原因，與姚世廳等（2016）的研究結(jié)果一致;（2）該煤礦區(qū)中心區(qū)域土壤廢棄已久，植物無人收割，枯枝落葉和根系殘體等年復(fù)一年腐爛沉積，使得土壤有機(jī)質(zhì)逐年積累;（3）有機(jī)質(zhì)分解可促進(jìn)氮素釋放，碳的固定也能引起氮的固定（陶玉華等，2020）;（4）農(nóng)田、居民區(qū)、公園和學(xué)校的土壤由于景觀環(huán)境的需要，動植物殘體被及時清除，人為干預(yù)活動較大，使得這些樣地的有機(jī)質(zhì)和總氮含量低于其他樣地。與氮碳不同的是，總磷含量表現(xiàn)為在煤礦中心區(qū)域含量偏低，在煤礦周圍區(qū)域含量偏高。這是由于煤礦的開采和廢棄煤矸石的堆積等使得封閉的土壤磷循環(huán)過程被破壞，加劇了磷在地表徑流中的流失，加之煤礦開采引起土壤重金屬的積累，導(dǎo)致土壤微生物活性降低，引起土壤磷活化受限（雷冬梅等，2007），因此煤礦中心區(qū)域土壤磷含量較其他樣地低。此外，農(nóng)田、居民區(qū)、公園和學(xué)校區(qū)域的土壤磷含量較高還可能與農(nóng)作物施肥、景觀植物栽培及其他農(nóng)業(yè)和園林活動等因素有一定關(guān)系。

本研究結(jié)果表明，渝西某煤礦區(qū)的開采已使礦區(qū)土壤重金屬含量有不同程度超標(biāo)，整體污染程度表現(xiàn)為煤礦區(qū)中心區(qū)域>煤礦周圍區(qū)域。其中重金屬Cr和Cu在運(yùn)煤干線兩側(cè)土壤中含量最高，單因子污染指數(shù)法顯示Cu在運(yùn)煤干線兩側(cè)達(dá)重度污染—嚴(yán)重污染水平，在煤礦進(jìn)口處達(dá)中度污染—重度污染水平。Pb在矸石場為中度污染，其污染來源主要是礦區(qū)大量堆積的煤矸石及其粉塵。某煤礦區(qū)周圍區(qū)域土壤也受到不同程度污染，雖然農(nóng)田、居民區(qū)、公園和學(xué)校區(qū)域的土壤重金屬含量低于煤礦中心區(qū)域土壤，但Cd、Cu、Ni（S3除外）和Zn含量均超過國家土壤背景值和重慶土壤背景值。與重慶煤礦區(qū)土壤重金屬相關(guān)研究（袁建梅等，2019）比較發(fā)現(xiàn)，Cd元素均為主要的污染因子，渝西煤礦區(qū)的污染因子還包含Cu元素。整體而言，西南地區(qū)煤礦區(qū)土壤重金屬污染的主要元素為Cd、Cu、Ni和Zn，渝西某煤礦區(qū)的土壤Cd污染最為嚴(yán)重。

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法和土壤污染負(fù)荷指數(shù)法評價結(jié)果對比分析顯示，學(xué)校樣地的內(nèi)梅羅綜合指數(shù)表現(xiàn)為最大，而土壤污染負(fù)荷指數(shù)較小。這主要是因為內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法側(cè)重污染指數(shù)較大、污染最嚴(yán)重的關(guān)鍵污染因子，而土壤污染負(fù)荷指數(shù)法是一種利用各個重金屬元素的單因子指數(shù)求積的統(tǒng)計方法，消除了加和算術(shù)引起評價結(jié)果的異常現(xiàn)象，更加強(qiáng)調(diào)各種污染因子的綜合影響。從兩種方法的分析結(jié)果可看出，土壤污染負(fù)荷指數(shù)法能更好地反映本研究煤礦區(qū)的污染特征。

4 結(jié)論

渝西某煤礦區(qū)土壤已受到煤礦開采引起的多種重金屬復(fù)合污染，其中Cd和Cu是威脅當(dāng)?shù)赝寥郎鷳B(tài)環(huán)境健康的主要重金屬元素。相比內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法，土壤污染負(fù)荷指數(shù)法能更好地反映該煤礦區(qū)的污染特征。

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（責(zé)任編輯 羅 麗）