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    黔西北某煉鋅渣堆場周邊土壤及農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染研究

    2016-12-27 16:10杜志會朱光旭周開群孫倩
    綠色科技 2016年20期
    關(guān)鍵詞:土壤污染風(fēng)險評價重金屬

    杜志會+朱光旭+周開群+孫倩

    摘要:通過在黔西北某土法煉鋅廢渣堆場采集廢礦渣、周邊耕地土壤及農(nóng)作物的可食部分,分析了樣品中Cd、Cu、Zn、Pb、Cr和Ni的質(zhì)量分?jǐn)?shù),采用污染指數(shù)法對土壤和農(nóng)作物的重金屬污染進(jìn)行了評價,并利用健康風(fēng)險評價模型評估了廢礦渣中各污染物對人體健康的危害。結(jié)果表明:污染指數(shù)顯示耕地土壤主要受到Cd、Pb和Zn的污染,各重金屬的污染程度為Pb>Zn>Cd>Cu>Ni>Cr;廢礦渣堆中的重金屬在3種暴露途徑下對兒童和成人的總非致癌風(fēng)險分別為28.9和16.8,均為不可接受風(fēng)險,其中來自Pb污染的風(fēng)險貢獻(xiàn)率最大,高達(dá)95%以上;廢渣堆的重金屬的致癌危害風(fēng)險為可接受范圍。受污染農(nóng)田土壤上種植的農(nóng)作物的可食部分為重污染,以Pb和Zn污染為主,污染水平遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過國家食品衛(wèi)生限值標(biāo)準(zhǔn)。

    關(guān)鍵詞:冶煉渣場;土壤污染;重金屬;農(nóng)產(chǎn)品;風(fēng)險評價

    中圖分類號:

    文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號:1674-9944(2016)20-0061-05

    1 引言

    土壤環(huán)境質(zhì)量和植物是構(gòu)成陸地生態(tài)系統(tǒng)食物鏈的主要環(huán)節(jié),植物產(chǎn)生的數(shù)量和質(zhì)量主要由土壤環(huán)境質(zhì)量所決定[1,2],土壤環(huán)境質(zhì)量正是通過食物鏈來影響人們的生活與人體健康的,土壤一經(jīng)污染,一方面危害農(nóng)作物的正常生長發(fā)育,另一方面經(jīng)農(nóng)作物被攝入人體,危害人體的健康,最終還會導(dǎo)致土壤資源的破壞和枯竭[3~5]。貴州省鉛鋅礦資源豐富,黔西北鉛鋅礦帶水城—赫章礦帶是貴州鉛鋅的主要產(chǎn)地。豐富的礦產(chǎn)資源造就了曾經(jīng)大規(guī)模的土法煉鋅。由于土法煉鋅資源利用率低,能源破壞嚴(yán)重,產(chǎn)生的燃燒煙氣和還原煙氣直接排入大氣,造成了大氣污染。而煉鋅產(chǎn)生的大量廢渣,經(jīng)雨水和地表徑流的沖刷、淋溶,廢渣中的污染物釋放析出,直接或間接造成周邊地區(qū)土壤重金屬污染。筆者以黔西北威寧縣某鋅冶煉廠的廢渣堆場及周邊農(nóng)田為研究區(qū)域,通過現(xiàn)場采樣和室內(nèi)試驗測定,分析了廢礦渣-土壤-作物系統(tǒng)中重金屬元素含量及富集狀況,利用單項/綜合污染指數(shù)法對土壤和農(nóng)產(chǎn)品重金屬的污染特征進(jìn)行評價;利用健康風(fēng)險評價模型,解析冶煉廠廢渣堆場中重金屬對成人和兒童健康產(chǎn)生的潛在影響,以期為該地區(qū)的農(nóng)田環(huán)境治理、農(nóng)產(chǎn)品風(fēng)險防范以及防止重金屬污染危害人體健康提供科學(xué)依據(jù)。

    2 材料與方法

    2.1 研究區(qū)域概況

    研究區(qū)位于貴州省威寧縣金鐘鎮(zhèn)冒水村,地處26°46′ N,104°23′ E,海拔約2140 m,是典型喀斯特地貌地區(qū)。屬亞熱帶季風(fēng)濕潤氣候區(qū),年平均氣溫11.1℃,無霜期178 d,全年平均日照時間1812 h,年降雨量1100 mm。煉鋅礦渣堆場總占地面積10000 m2左右,平均高度約為10 m,堆置時間超過30年。緊鄰著礦渣堆場,東邊為當(dāng)?shù)孛八W(xué),有師生300余人,另有數(shù)戶村民及大片農(nóng)田。

    2.2 樣品采集與分析

    根據(jù)廢渣堆積點的分布情況,采集7個礦渣樣品,并在礦渣堆周邊100 m范圍內(nèi)的農(nóng)田,根據(jù)不同地塊種植的作物品種,采集土豆、蘿卜、玉米、油菜、四季菜心、蓮花白和青口白等7種農(nóng)作物共9個樣品(由于部分緊挨廢渣堆的農(nóng)田表層可見大量厚層的廢渣,種有玉米和蘿卜,此地采集的作物單獨計樣),以及相應(yīng)的9個根系土壤樣品。每個樣品由4~6個子樣混合,礦渣和土壤樣品的采集深度為0~15 cm,共1 kg左右。植物樣品先用自來水沖洗3次,再用去離子水沖洗3次,晾干。將晾干后的植物樣品于恒溫烘箱中105 ℃殺青30 min, 再于60℃下烘至恒重,粉碎,放入干燥箱備用。礦渣和土壤樣品自然風(fēng)干,剔除樣品中的石礫、動植物殘體等雜物,經(jīng)充分?jǐn)嚢杌靹?,用木棒研碎后過0.25 mm 篩,保存待用。

    礦渣和土壤樣品采用HNO3-HF-HClO4三混酸消解后測定重金屬含量[6];植物樣品重金屬總量采用HNO3-HClO4法消解[7]。樣品中的Cr、Cu、Ni、Pb和Zn元素含量采用電感耦合等離子體光譜儀(ICP-OES,Optima 5300DV)測定,而Cd則采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS,ELAN-DRC-e)測定。為了保證分析結(jié)果的準(zhǔn)確性,在測試過程中,采用空白樣和二次平行樣進(jìn)行質(zhì)量控制,平行樣間的相對偏差不高于5%。試驗所用試劑均為優(yōu)級純,所用器皿使用前均經(jīng)24 h酸液浸泡及去離子水清洗。

    2.3 重金屬污染評價方法

    本研究采用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對土壤和農(nóng)作物中重金屬污染進(jìn)行評價[8]。其中:①單因子污染指數(shù)法計算公式:Pi=Ci/Si。式中:Pi為重金屬i的單項污染指數(shù);Ci為重金屬i的實測濃度;Si為重金屬i選擇的評價標(biāo)準(zhǔn)。②內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)計算公式:PN=[(Pave2+Pmax2)/2]1/2,其中Pave和Pmax分別為土壤和農(nóng)作物各單項污染指數(shù)Pi的平均值和最大值。

    本研究將分別以貴州省土壤背景值[9]和食品中污染物國家限量標(biāo)準(zhǔn)作為土壤和農(nóng)作物重金屬污染評價標(biāo)準(zhǔn),Pi和PN越大,表明受到的重金屬污染越嚴(yán)重。單因子污染指數(shù)法分級標(biāo)準(zhǔn)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法分級標(biāo)準(zhǔn)見表1。

    2.4 健康風(fēng)險評價模型

    2.4.1 暴露模型和參數(shù)

    土壤重金屬主要通過以下途徑進(jìn)入體內(nèi):①手-口攝入;②呼吸吸入;③皮膚接觸[10]。筆者研究的6 種重金屬均具有慢性非致癌健康風(fēng)險,且Cd、Cr和Ni 同時還具有致癌風(fēng)險。本研究針對上述3種暴露途徑,采用美國EPA土壤健康風(fēng)險評價模型進(jìn)行健康風(fēng)險評價[11,12]。各種途徑攝入重金屬暴露量( mg/kg/d) 計算公式如下:

    式中:ADDinh、ADDing和ADDderm分別表示經(jīng)呼吸吸入、手-口攝入和皮膚接觸途徑的長期日平均暴露量。不同暴露途徑的健康風(fēng)險評價參數(shù)來自相關(guān)文獻(xiàn)[13~16],見表2。

    2.4.2 健康風(fēng)險表征模型

    (1)非致癌風(fēng)險評價。非致癌風(fēng)險值是通過平均每天攝入量(ADD)除以每一種暴露途徑相對應(yīng)的參考劑量(RFD)計算得出,即:HQ=ADD/RFD;HQn=ΣHQi;HI=ΣHQn。式中:HQ為非致癌風(fēng)險,表征某單一重金屬經(jīng)某一途徑的非致癌風(fēng)險,無量綱;ADD為長期日攝入劑量,單位為mg/kg/d;RFD為非致癌污染物長期日攝入?yún)⒖紕┝浚瑔挝粸閙g/kg/d,參考取值見表3[13~16];HQn為單一污染物經(jīng)所有暴露途徑的總非致癌風(fēng)險;HI表示多種污染物多暴露途徑產(chǎn)生的非致癌總風(fēng)險。當(dāng)HQ或HI<1時,認(rèn)為風(fēng)險較小或可以忽略,當(dāng)HQ或HI>1時認(rèn)為存在非致癌風(fēng)險。

    (2)致癌風(fēng)險評價。致癌風(fēng)險指長期暴露于某種致癌物質(zhì)的情況下,通過人體患癌癥的可能性進(jìn)行評價。常用線性低劑量致癌方程來描述:RISK=ADD致×SF,RISK為污染物致癌風(fēng)險,通常以一定數(shù)量人口出現(xiàn)癌癥患者的個體數(shù)表示;ADD致為致癌重金屬吸入途徑終生日平均暴露量(mg/kg/d),呼吸吸入是其致癌暴露的唯一途徑;斜率系數(shù)(SF)表示人體暴露于某種污染物下產(chǎn)生致癌效應(yīng)的最大概率(mg/kg/d),參考值見表3。當(dāng)一個污染地塊有多個致癌物質(zhì)時,致癌風(fēng)險為各種污染物所產(chǎn)生的致癌風(fēng)險之和。單個污染物的致癌風(fēng)險指數(shù)(RISK)以及所有污染物的累計致癌風(fēng)險RISK值的可接受范圍為10-6~10-4,即小于10-6表示風(fēng)險不明顯,10-6~10-4之間表示可能有一定風(fēng)險,大于10-4表示有顯著風(fēng)險[11,12]。

    3 結(jié)果與分析

    3.1 礦渣和農(nóng)田土壤重金屬含量統(tǒng)計分析

    對在煉鋅廢礦渣堆采集的7個廢渣樣品和周邊耕地9個土壤樣品進(jìn)行重金屬Cd、Cr、Cu、Pb、Zn、Ni含量測定和統(tǒng)計分析,并參考貴州省土壤環(huán)境背景值和《國家土壤環(huán)境質(zhì)量三級標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618-1995),統(tǒng)計結(jié)果見表4??梢钥吹?,無論是廢礦渣還是附件農(nóng)田土壤,所測6種重金屬的平均含量均超過貴州省土壤背景值,其中Cd、Pb和Zn污染較嚴(yán)重,平均含量遠(yuǎn)超于貴州省土壤背景值和國家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值。相對于廢礦渣,耕地土壤的重金屬元素濃度的變化范圍都較大,其中Pb和Zn含量的最大值分別是最小值的18.9和24.4倍。

    3.2 耕地土壤重金屬污染評價

    以貴州省土壤環(huán)境背景值作為參考標(biāo)準(zhǔn),根據(jù)廢礦渣堆場周邊耕地土壤重金屬含量,計算得土壤各重金屬元素的平均單項污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù),結(jié)果如圖1所示。各金屬元素平均單項污染指數(shù)均大于1,可知,耕地土壤均受到不同程度的重金屬污染。污染指數(shù)大小依次為Pb(92.4)>Zn(51.1)>Cd(28.2)>Cu(4.7)>Ni(1.6)>Cr(1.2),Pb污染最為嚴(yán)重,其次為Zn、Cd和Cu,這4種元素均為重度污染,Ni和Cr指示輕度污染的特征。從綜合污染指數(shù)上看, Pb、Zn、Cd和Cu污染等級為嚴(yán)重,綜合指數(shù)大小分別為179.0、114.9、43.4和7.8,Ni和Cr分別為中度污染和輕度污染。

    3.3 廢礦渣污染人體健康風(fēng)險評價

    該冶煉廢礦渣堆中重金屬通過3種不同暴露途徑的非致癌風(fēng)險和致癌風(fēng)險見表5。從表5中可以看出,不同暴露途徑帶來的非致癌風(fēng)險存在顯著差異,對于兒童表現(xiàn)為:手-口攝入途徑>皮膚接觸途徑>呼吸攝入途徑,而對于成人則表現(xiàn)為:皮膚接觸途徑>手-口攝入途徑>呼吸攝入途徑。非致癌風(fēng)險大小排序為兒童:Pb>Cr>Zn>Cd>Cu>Ni,成人:Pb>Cd>Cr>Zn>Cu>Ni。由此可見主要非致癌風(fēng)險貢獻(xiàn)元素為Pb,其非致癌風(fēng)險值分別為27.70(兒童)和16.26(成人),分別占總風(fēng)險值的95.9%和96.7%,比其他重金屬高出2~3個數(shù)量級,存在很大的非致癌風(fēng)險。其他元素的風(fēng)險值未超過1,即非致癌風(fēng)險控制在安全限內(nèi)。從致癌風(fēng)險指數(shù)上看,土壤中三種致癌重金屬Ni、Cd和Cr致癌風(fēng)險指數(shù)從大到小排序均為:Cr>Cd>Ni,3種金屬元素在廢礦渣中的致癌風(fēng)險值和總致癌風(fēng)險值小于10-6,表示這三種重金屬的致癌風(fēng)險較低,不會對人體造成致癌危害。

    3.4 農(nóng)作物產(chǎn)品安全評價

    農(nóng)作物產(chǎn)品中的重金屬含量范圍分別為:Cd 0.14~16.14 mg/kg,Cr 1.33~9.34 mg/kg,Cu 2.44~15.87 mg/kg,Ni 0.09~0.87 mg/kg,Pb 0.79~100.88 mg/kg,Zn 23.1~372.5 mg/kg。依據(jù)《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》(GB-2762-2012)及《食品中鋅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB13106-91)、《食品中銅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB15199-94)等相關(guān)農(nóng)作物中重金屬的極限標(biāo)準(zhǔn),對農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染狀況進(jìn)行評價,計算結(jié)果見表6。由于所測農(nóng)作物中Ni元素的含量普遍較低,且目前尚缺農(nóng)產(chǎn)品或食品關(guān)于Ni的限量標(biāo)準(zhǔn),因此本研究中農(nóng)作物污染評價未考慮Ni元素。由表6可知,除Cu以外,所有農(nóng)作物的其他重金屬污染指數(shù)都大于1。其中,Pb的單項污染指數(shù)在各種農(nóng)作物中均為最高,多數(shù)為200以上,其次為Cd;而Zn在所測樣品中的含量雖然較高,但對農(nóng)作物造成的污染不大,遠(yuǎn)不及Pb和Cd;Cu對農(nóng)作物造成的污染小,單項污染指數(shù)均小于2。從綜合污染指數(shù)來看,所有農(nóng)作物的指數(shù)值都大于3,指示為重度污染,其中四季菜心的綜合污染指數(shù)值最高,為244.3,而玉米籽粒重金屬超標(biāo)相對較輕。

    4 結(jié)論

    (1) 土法煉鋅廢渣中重金屬含量普遍偏高,兒童和成人暴露在該區(qū)域環(huán)境下受到各污染物的非致癌風(fēng)險分別是28.9和16.8,均為不可接受風(fēng)險,主要非致癌風(fēng)險貢獻(xiàn)元素為Pb,而其他各元素的致癌風(fēng)險在可接受范圍;周邊耕地土壤受多種重金屬的復(fù)合污染,其中Pb污染尤為突出,其次為Zn、Cd和Cu,均表現(xiàn)為重度污染。

    (2) 研究區(qū)所有農(nóng)作物中Cd、Pb、Cr和Zn等重金屬的含量高于農(nóng)作物中重金屬的極限標(biāo)準(zhǔn),不符合糧食中重金屬含量限量要求,食用后對人體有潛在危害,建議政府對該地塊進(jìn)行合理治理和管控;相對于蔬菜、土豆等其他作物,玉米籽粒的重金屬含量較低,具有相對較高的食用安全性。

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