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    g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料的性能研究

    2021-10-20 03:01:04王利明白耀峰李書法河北地質(zhì)職工大學(xué)河北石家莊050000
    化工管理 2021年27期
    關(guān)鍵詞:光降解硝酸鉀異質(zhì)

    王利明,白耀峰,李書法(河北地質(zhì)職工大學(xué),河北 石家莊 050000)

    1 光催化技術(shù)的發(fā)展歷程

    光催化技術(shù)是當前國外水土污染治理領(lǐng)域的前沿研究點。它對環(huán)境要求低(自然光下即可滿足能源需要),利用金屬氧化物做催化劑對污染成分進行氧化分解,從而實現(xiàn)凈化功能[1]。上世紀七十年代日本研究者發(fā)現(xiàn)對二氧化鈦電極施加光照等條件時,會產(chǎn)生水解氫氣和氧氣從而開啟人們對光催化的研究。

    國內(nèi)對于光催化技術(shù)的研究僅有30年左右,石墨烯材料同樣具有十分優(yōu)異的光學(xué)性能,透過率高,具有半金屬能帶特點,異帶、價帶間有重復(fù),電子會自動流入導(dǎo)帶,價帶中含有大量空穴濃度,可被TiO2納米材料充分利用,提高光催化效率。

    2 石墨烯復(fù)合材料的研究成果

    前期研究已經(jīng)成功的對石墨烯復(fù)合材料進行制備,將三聚氰胺置于馬弗爐中加熱至520 ℃,再與TiO21∶1混合置于高溫反應(yīng)釜中,高溫200 ℃進行煅燒生成石墨烯復(fù)合材料,復(fù)合材料較單純的TiO2對于四環(huán)素類水污染的能力有了一定提高[2]。然后進一步摻和尿素、硫脲等含氮、碳有機物,實現(xiàn)O、C、N在g-C3N4中形成摻雜位點,加入K、Fe、Cu、Zn、Sn,獲得了理想的石墨烯復(fù)合物光催化劑。

    3 石墨烯復(fù)合光催化劑的制備與表征

    3.1 實驗準備

    (1)主要的實驗儀器

    表1 主要的實驗儀器

    (2)主要的實驗材料

    表2 主要的實驗材料

    3.2 制備過程

    3.2.1 制備O、C、N摻雜TiO2

    首先采用水熱法制備O、C、N摻雜TiO2,取100 mL燒杯2只,甲杯中加1 g的濃鹽酸,然后加入鈦酸四丁酯[3]。乙杯中加入g-C3N4/TiO2,加入硝酸鉀,然后加入60 mL無水乙醇。將甲杯中的混合液體逐滴加入到乙杯,用攪拌棒劇烈攪拌2 h后獲得前驅(qū)液。

    將前驅(qū)液裝入100 mL的聚四氟乙烯內(nèi)膽,然后放入不銹鋼外膽中,加熱130 ℃,維持此溫度6 h,靜置冷卻后取出,得到白色沉淀物,沉淀物用無水乙醇洗滌并過濾,置于80 ℃恒溫條件下干燥,約10 h后,將沉淀物以10 ℃/min的速率升溫至500 ℃,維持此溫度煅燒2 h,得到淺黃色粉末,即為新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料。

    另采用上述方法同等條件做對比實驗,需在實驗室制備,本論文不單獨討論。

    3.2.2 新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料活性評價

    活性檢測的光源采用300 W白熾燈,采用400 nm濾光片,目標污染物探針分子選擇四環(huán)素,稱取20 mg新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料為實驗組,稱取對比組5組,另稱取基礎(chǔ)組石墨烯復(fù)合材料,將7組催化劑分別置于四環(huán)素水污染中[4]。

    7組樣品先置于暗室內(nèi)連續(xù)攪拌45 min,此時基本達到吸附平衡,然后每隔30 min取一次樣品,樣品每次取出4 mL,用紫外可吸光度測定,四環(huán)素的最大吸收波長為355 nm。

    經(jīng)大量實驗證明,光催化反應(yīng)效率的評價可由準一級動力學(xué)模型進行,公式為:

    式中:Co為起始濃度;C為反應(yīng)到一定時間后的濃度;t為時間;k為速率常數(shù)。

    3.2.3 新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料的表征

    分別用掃描電子顯微鏡觀察材料的表面形態(tài)和結(jié)構(gòu)組成;用透射電子顯微鏡觀察材料的微觀體相結(jié)構(gòu)[5];采用X-射線粉末衍射儀研究材料的晶粒尺寸大小從而研究材料的純度;X-射線能譜儀鑒別化學(xué)元素從而分析摻雜元素含量。

    4 新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料的實踐檢驗

    實踐檢驗的目標污染物為四環(huán)素類抗性基因,首先進行PCR擴增,取7組相同的醫(yī)藥廢水100 mL置于500 mL燒杯中進行擴增處理,首先將樣品置于95 ℃條件下進行預(yù)變性處理5 min,接著在同樣溫度條件下進行熱變性處理30 s,然后退火處理30 s,最后在72 ℃環(huán)境里延伸30 s。上述過程反復(fù)進行40次。得到的產(chǎn)物放置在4 ℃低溫條件下冷藏,用瓊脂凝膠電泳檢測,利用DNA膠回收試劑盒對PCR產(chǎn)物進行純化回收,進行搖菌培養(yǎng)完成檢測四環(huán)素類(tetA、tetC、tetX、tetM)。

    5 結(jié)果與討論

    5.1 摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料光催化性能對比

    以四環(huán)素為探針分子,考察摻雜非金屬元素和金屬元素對光催化降解能力和速率的影響,結(jié)果如圖1所示。

    圖1 摻雜不同元素對材料催化降解四環(huán)素反應(yīng)速率的影響

    如圖1所示,摻雜非金屬元素N,并進一步摻雜非貴金屬K、Cu、Fe、Zn、Sn對材料催化降解四環(huán)素有顯著影響,反應(yīng)過程復(fù)合動力學(xué)準一級反應(yīng)過程。摻雜K、Cu、Fe、Zn、Sn元素的硝酸鹽后,光降解反應(yīng)率和反應(yīng)速率同步有較大提升,其中硝酸鉀的反應(yīng)效果最佳,反應(yīng)時間達到3 h后,速率逐步下降。

    進一步選擇硝酸鉀摻雜的g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料進行實驗,稱取0.25 g材料分散于1 L含四環(huán)素廢水中,置于暗室內(nèi)連續(xù)攪拌45 min,然后放置在自然光下研究其催化反應(yīng),結(jié)果如圖2所示。

    圖2 硝酸鉀摻雜的異質(zhì)結(jié)材料在自然光照射下對四環(huán)素的光催化降解

    5.2 硝酸鉀摻雜的異質(zhì)結(jié)材料的電鏡分析

    材料的SEM譜圖如圖3、圖4所示。

    圖3 材料SEM譜圖

    圖4 相應(yīng)的放大效果圖

    由圖3、圖4可知,該材料表面粗糙,具有多孔結(jié)構(gòu),孔隙表面負載有N-TiO2顆粒。進一步由局部放大效果圖得知,N-TiO2顆粒主要負載于表面孔結(jié)構(gòu)中,并受孔徑的限制,成為尺寸較為均勻的顆粒。

    5.3 透射電子顯微鏡觀察材料的微觀體相結(jié)構(gòu)

    對材料進行TEM觀察,得到TEM譜圖如圖5所示。

    圖5 材料TEM譜圖

    由圖5 TEM譜圖觀察可知,黑色顆粒為N-TiO2,顆粒尺寸大小約20 nm,與SEM表征情況一致,灰色部分為g-C3N4,清晰顯示,N-TiO2顆粒均勻分散在g-C3N4上[6]。材料進一步用4 h超聲處理,復(fù)合結(jié)構(gòu)保持不變,證明材料之間已經(jīng)形成牢固的連接界面,為光催化反應(yīng)過程中電荷的分離和遷移提供良好的基礎(chǔ)。

    5.4 采用X-射線粉末衍射儀研究材料

    對材料進行XRD表征,結(jié)果如圖6所示。

    圖6 材料的XRD譜圖

    基礎(chǔ)材料XRD譜圖對照標準卡,衍射峰分別對應(yīng)101、004、200、105、211、204、116、220、215的特征晶面。硝酸鉀摻雜的異質(zhì)結(jié)材料的XRD譜圖出現(xiàn)兩個衍射特征峰面,分別是100和002,其中100的特征晶面是三嗪環(huán)重復(fù)結(jié)構(gòu)所致,002特征晶面是類石墨層狀結(jié)構(gòu)的堆積所致;其他硝酸鹽摻雜的催化劑均為兩個衍射峰,分別由g-C3N4和N-TiO2所致,表明兩種成分共存,并且在復(fù)合過程中沒有出現(xiàn)雜質(zhì)。

    5.5 材料的X-射線光電子能譜

    對材料進行XPS表征研究結(jié)果顯示,XPS寬譜圖顯示由N、C、Ti和O元素組成,沒有出現(xiàn)其他元素;高分辨窄譜圖對比顯示,Ti原子上的電子密度發(fā)生遷移,系雜環(huán)體系中的電荷導(dǎo)致的,N元素摻雜到Ti的晶格中,存在形式為O-Ti-N。

    5.6 材料的實踐檢驗

    將材料進行實踐檢驗,四環(huán)素類(tetA、tetC、tetX、tetM)的檢測率如圖7所示。

    圖7 四環(huán)素類檢出率圖

    以檢測基數(shù)設(shè)為1,對四環(huán)素廢水培養(yǎng)后開始試驗,3 h后的四環(huán)素檢出率顯示,基礎(chǔ)材料的光降解率為88.9%,其他摻雜材料的光降解率都高于基礎(chǔ)材料,其中摻雜硝酸鉀的復(fù)合材料即硝酸鉀摻雜的異質(zhì)結(jié)材料光降解率最佳,達到90.6%,是一種理想的新型摻雜g-C3N4/TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料。

    6 結(jié)語

    文章在采用結(jié)合水熱法、化學(xué)溶液及溶膠凝膠的方法,將g-C3N4、TiO2和尿素1∶1∶1混合得到的石墨烯復(fù)合物光催化劑摻雜K、Fe、Cu、Zn、Sn有機物,制備出的新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料降解四環(huán)素廢水中表現(xiàn)出更高效率的光催化性能。通過對比實驗結(jié)果顯示,在自然光下,新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料縮短了光催化時間,提高光催化效率,對四環(huán)素廢水的光降解效率達到90.6%,通過多組實驗驗證,結(jié)果穩(wěn)定可靠。

    文章豐富了新型摻雜g-C3N4/ TiO2復(fù)合異質(zhì)結(jié)材料的研究和制備, 并為實際解決醫(yī)藥廢水、畜牧業(yè)廢水帶來的水土污染治理提供了一個有前景的策略。

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