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    不同方向外電場下SiF2分子激發(fā)特性

    2021-09-03 02:26:18梁冬梅曾凡菊孫光宇
    蘭州理工大學學報 2021年4期
    關鍵詞:偶極矩激發(fā)態(tài)基態(tài)

    梁冬梅, 黃 意, 陳 亮, 曾凡菊, 孫光宇, 荊 濤

    (1. 凱里學院 理學院, 貴州 凱里 556011; 2. 凱里學院 大數(shù)據(jù)工程學院, 貴州 凱里 556011; 3. 貴州師范學院 物理與電子工程學院, 貴州 貴陽 550018)

    早在19世紀50年代,SiF2一直受到研究者的廣泛關注.這些研究主要集中在SiF2氣體的光譜檢測,包括紫外吸收光譜、微波光譜和紅外光譜的檢測[1-4].由于制備SiF2氣體的原料短缺,SiF2氣體的實驗研究基本上沒有.目前大多是關于SiF2氣體的理論計算和模擬.例如,江文世等[5]計算了SiF2分子基態(tài)的結構與熱力學性質(zhì).Helluy等[6]從實驗和理論模擬上研究了氟硅化合物中Si和F原子的核磁共振光譜.趙俊等[7]研究了SiF2分子的勢能曲線,韓曉琴[8]使用從頭算的方法優(yōu)化了SiF2分子的基態(tài)結構.但關于SiF2分子在外電場中激發(fā)態(tài)性質(zhì)的研究還未見報道.在外電場的作用下,分子內(nèi)的電子通過從外界吸收一定的能量,由較低能量的基態(tài)躍遷至較高能量的激發(fā)態(tài),從而對其物理和化學性質(zhì)產(chǎn)生了很大影響.

    為了進一步探討SiF2分子的激發(fā)態(tài)性質(zhì),本文使用和文獻[7]相同的基組對SiF2分子進行研究.盡管文獻[7]和文獻[8]相比,文獻[8]使用QCISD方法更能準確的描述SiF2分子的基態(tài)性質(zhì),但并不適合描述其激發(fā)態(tài)行為.因此,本文采用和文獻[7]相同的方法進行下面一系列的計算,從而定性的描述SiF2分子激發(fā)態(tài)的性質(zhì),包括激發(fā)態(tài)能量、激發(fā)波長和振子頻率等.進一步,為了更準確的描述SiF2分子基態(tài)和激發(fā)態(tài)的特性,本文沿y和z兩個方向軸施加不同強度的外電場.首先采用密度泛函理論(DFT)B3P86/6-311++g**(3df,3pd)研究了外電場對SiF2分子基態(tài)幾何結構、總能量、偶極矩、Mulliken電荷布局、前線軌道等參數(shù)的影響.在此基礎上,采用雜化CIS/6-311++g**(3df, 3pd)方法計算了外電場下SiF2分子前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能、吸收峰和振子強度.

    1 理論和計算方法

    在外電場作用下,分子體系的哈密頓量H[9-11]為

    H=H0+Hint

    (1)

    式中:H0為沒有電場存在時的哈密頓量;Hint為電場與分子體系的相互作用能,也就是微擾項.在偶極矩近似下,分子體系與外電場F相互作用哈密頓表示為

    Hint=-μ·F

    (2)

    式中:μ為分子電偶極矩;F為偶極電場.

    根據(jù)Grozema等[12-13]提出的模型,激發(fā)能Eexc為

    (3)

    式中:Eexc(0)為無電場下的激發(fā)能;Δμ為電偶極矩的變化量;Δα為極化率的變化量,它們的大小由電場強度和電場方向決定.振子強度f1u[14]為

    (4)

    按照SiF2分子的標準坐標,無電場時,采用B3P86/6-311++g**(3df,3pd)方法進行結構優(yōu)化,結構如圖1所示.進一步考慮不同方向外電場對SiF2分子基態(tài)結構和激發(fā)態(tài)特性的影響,沿分子y軸和z軸方向分別加上-0.05、-0.04、-0.03、-0.02、-0.01、0.01、0.02、0.03、0.04,0.05 a.u.的外電場,對分子基態(tài)結構和性質(zhì)等進行了一系列研究.在優(yōu)化得到不同方向和大小外電場下SiF2分子基態(tài)結構的基礎上,采用CIS-B3p86/6-311++g**(3df,3pd)方法對SiF2分子外電場下的激發(fā)特性(前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度)等進行了計算.

    圖1 SiF2分子的結構Fig.1 Ground state structure of SiF2 molecule

    2 結果與討論

    2.1 外電場對SiF2分子基態(tài)構型的影響

    使用DFT/B3P86方法在6-311++g**(3df,3pd)基組水平上對SiF2分子結構在y、z軸方向加電場-0.05~0.05 a.u. (1 a.u.=5.142×1011V/m)進行了優(yōu)化,結果如表1和圖2所示.從表1可以看出,在無外電場時,SiF2分子Si—F鍵長為0.160 84 nm,鍵角∠F—Si—F為100.679 7°,這與實驗值[15]一致.從圖2可以看出,沿z軸方向加入外電場后,Si—F鍵長逐漸減小,從0.171 70 nm變化到0.155 63 nm,減小了0.016 07 nm,而鍵角∠F—Si—F逐漸增大,兩個F原子之間的距離被拉長,在外電場的作用下分子被拉伸,這可以從電荷布局數(shù)的改變來進行說明.從表2和圖3的電荷布局分布可知,隨著外電場的增加,Si原子與F原子之間的庫侖吸引力逐漸增強,在外電場力和原子之間作用力的共同影響下,鍵長逐漸減小.從圖2可以看出,從y方向施加電場時,隨著外電場的增加,鍵長從0.160 84 nm增大到0.171 88 nm,增大了0.011 01 nm,而鍵角∠F—Si—F不斷減小,Si原子與F原子之間的庫侖吸引力不斷減小,從而導致鍵長的增大.

    圖3 SiF2 分子電荷布局隨外電場變化

    表1 SiF2分子基態(tài)鍵長、鍵角和偶極矩隨外電場變化

    表2 SiF2分子電荷分布隨外電場變化

    圖2 SiF2分子鍵長、鍵角隨外電場變化Fig.2 Bond length and angle changes of SiF2 molecule with external electric field

    2.2 外電場對SiF2分子總能量和偶極矩的影響

    體系的總能量E隨不同方向外電場F的變化規(guī)律如圖4所示,隨著z方向反向電場的增大,體系能量呈減小的趨勢;隨著正向電場的增大,體系能量呈上升的趨勢,在無電場存在時,體系總能量達到最小值-13 334.412 2 eV.而隨著y方向電場的增大,能量呈先增大后減小的變化趨勢.能量變化幅度也增大,在無電場時,能量值達到最大.體系總能量在外電場作用下的變化與微擾分子體系和外電場之間的相互作用能(式(2))有關,還與在外電場作用下分子體系內(nèi)建電場的變化有關.

    圖4 SiF2分子總能隨外電場變化

    SiF2分子偶極矩隨電場的變化規(guī)律在圖5給出.隨著z方向電場的增大,偶極矩不斷減少,這說明在電場的作用下,Si—F原子正負電荷中心的距離越來越近.而隨著y方向電場的增大,偶極矩呈先減小后增大的變化趨勢.

    圖5 SiF2分子偶極矩隨外電場變化 Fig.5 Dipole moment varies of SiF2 molecule with external electric field

    2.3 外電場對SiF2分子前線軌道能級、能隙的影響

    分子前線軌道包括最高已占據(jù)軌道HOMO能級EH和最低未占據(jù)軌道LUMO能級EL的數(shù)值.EH能級越高,反映分子越容易失去電子,而EL能級越高,反映分子獲得電子的能力越強.通過公式Eg=EL-EH,可以求解得到能隙Eg的數(shù)值,該值能夠反映電子從能級EH向能級EL躍遷的難易程度,并能定性反映分子參與化學反應的能力.從表3可以看出,無電場時,SiF2分子的能隙Eg數(shù)值為5.795 8 eV.如圖6所示,隨著z方向電場的增加,EH和EL均增大,但EH增大的幅度比EL更大,從而使能隙Eg不斷減少.能隙Eg的減少說明,外電場的增加使HOMO軌道的電子躍遷至LUMO軌道所需要的能量不斷減少,電子越來越容易從HOMO軌道激發(fā)至LUMO軌道.而y方向電場的不斷增加,使能隙Eg呈先減小后增加的變化趨勢.

    表3 SiF2分子的總能量、HOMO能級EH、LUMO能級EL和能隙Eg隨外電場變化

    圖6 SiF2分子能隙隨外電場變化

    2.4 外電場對SiF2分子激發(fā)態(tài)的影響

    為了更好的研究不同方向的外電場對SiF2分子性質(zhì)的影響,在前面優(yōu)化得到SiF2分子基態(tài)結構的基礎上,采用雜化CIS方法在B3p86/6-311++g**(3df,3pd)基組上研究了在y和z方向的外電場(-0.05~0.05 a.u.)下SiF2分子的UV-Vis光譜、前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度隨外電場的變化.計算結果如圖7、圖8和表4~表9所示.由圖7和圖8可以看出,沒有加電場時,SiF2分子在140.08 nm處出現(xiàn)一個強度較小的吸收峰,吸收強度為3 748.62 L·mol-1·cm-1,而在162.08 nm處出現(xiàn)一個強度較大的紫外吸收峰,吸收強度達到了18 965.50 L·mol-1·cm-1.隨著外電場方向的變化和電場強度的不斷增強,SiF2分子的紫外吸收峰出現(xiàn)了不同程度的紅移或藍移,但吸收峰都處在紫外區(qū).

    表9 SiF2分子的的激發(fā)振子強度隨外電場(y)變化

    圖7 SiF2分子的紫外-可見吸收光譜沿z軸方向隨外電場變化

    圖8 SiF2分子的紫外-可見吸收光譜沿y軸方向隨外電場變化Fig.8 UV-Vis absorption spectra of SiF2 molecule changes with external electric field along the y-axis

    表4 SiF2分子的的激發(fā)能隨外電場(z)變化

    從表4可以看出,隨著z方向電場從-0.05增加到0.05 a.u.,SiF2分子前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能幾乎都呈先增加后減小的變化趨勢,這說明隨著外場增加,SiF2分子更容易激發(fā),這與分子軌道能隙隨外電場變化的情況一致,分子軌道的能隙隨外電場的不斷增加而變小,從而使基態(tài)的電子更容易激發(fā).第9激發(fā)態(tài)在F=-0.02 a.u.時激發(fā)能最大,為9.893 7 eV,而第1激發(fā)態(tài)在F=0.05 a.u.時激發(fā)能最小,為4.159 7 eV.從表6可以看出,SiF2分子整個光譜的波長范圍在125.32~298.06 nm,屬于紫外光譜的范圍.隨著z方向電場的增加,對應激發(fā)波長幾乎也呈先增加后減小的變化趨勢.在F=-0.02 a.u.時的第9激發(fā)態(tài)的激發(fā)波長最短,為125.32 nm,在F=0.05 a.u.時的第1激發(fā)態(tài),激發(fā)波長最長,為298.06 nm.從激發(fā)能大小的角度進行分析,第1,2激發(fā)態(tài)的激發(fā)能比其他激發(fā)態(tài)的能量小很多,這說明第1,2激發(fā)態(tài)的激發(fā)相對容易.激發(fā)能的變化可以從分子軌道能級的升降和外電場對電子躍遷的影響來進行解釋.見表5和表7,隨著y方向電場的增加,SiF2分子前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能并沒有發(fā)生明顯的變化,相應的激發(fā)波長都位于紫外光區(qū),也并無明顯的變化規(guī)律可循.而最大激發(fā)能也出現(xiàn)在F=-0.02 a.u.時的第9激發(fā)態(tài),激發(fā)能為9.966 6 eV,最小激發(fā)能出現(xiàn)在F=0.05 a.u.時的第1激發(fā)態(tài),激發(fā)能為4.264 6 eV.雖然不同方向的外電場對SiF2分子的激發(fā)能和激發(fā)波長都產(chǎn)生了明顯的變化,但都并未出現(xiàn)激發(fā)能量簡并的現(xiàn)象.這可以從式(3)進行解釋.從式(3)可以看出,外電場下的激發(fā)能不僅與電偶極矩的變化有關,而且與極化率的變化有關.由于Si和F原子的電負性差別很大,在不同強度和不同方向的電場作用下,電偶極矩和極化率受到不同程度的影響,從而對激發(fā)能產(chǎn)生的影響不同,但都產(chǎn)生一定的影響,從而沒有出現(xiàn)能量兼并的現(xiàn)象.

    表5 SiF2分子的的激發(fā)能隨外電場(y)變化

    表6 SiF2分子的的激發(fā)波長隨外電場(z)變化

    表7 SiF2分子的激發(fā)波長隨外電場(y)變化

    振子強度的大小反映了電子從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)的幾率大小,幾率越大,振子強度越大,電子越容易從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài).振子強度為0,電子不能從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài),屬于禁阻躍遷.從表8可以看出,隨著z方向電場的增加,SiF2分子第4激發(fā)態(tài)的振子強度均為0,屬于禁阻躍遷.而從表9可以看出,當電場方向變?yōu)閥方向時,第4激發(fā)態(tài)在F=-0.01,0.01,0.02,0.03 a.u.時,振子強度都不為0.而原有振子強度不為0的激發(fā)態(tài),受電場方向影響而變?yōu)?,屬于禁阻躍遷.例如,在z方向加電場時,第2激發(fā)態(tài)在F=0.01和0.02 a.u.時振子強度都不為0(表8),而當電場方向變?yōu)閥方向時,在F=0.01和0.02 a.u.時,振子強度變?yōu)?(表9),屬于禁阻躍遷.

    表8 SiF2分子的的激發(fā)振子強度隨外電場(z)變化

    3 結論

    本文采用DFT-B3p86/6-311++g**(3df,3pd)方法優(yōu)化了SiF2分子的基態(tài)結構,計算出在y和z軸方向上不同強度外電場下的幾何結構、能量、偶極矩、前線軌道能級的影響,在此基礎上,采用CIS/6-311++g**(3df,3pd)方法計算了分子的UV-Vis光譜,前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度.得出如下結論:

    1) SiF2分子的鍵長、鍵角、總能量、電荷布局和偶極矩與外電場的大小和方向均有較強的依賴關系.隨著z軸方向電場強度由-0.05變化至0.05 a.u.,鍵長不斷減小,總能量先減小后增大,偶極矩不斷減小,而當y軸電場方向不斷增大時,鍵長先減小后增大,總能量先增大后減小,偶極矩先減小后增大,電荷分布受兩種電場方向的影響比較明顯,但并沒有改變原子的電性.

    2) SiF2分子的HOMO能級和LUMO能級受外電場的影響明顯,能隙在外電場的作用下變化顯著,這影響了SiF2分子參與化學反應的能力.

    3) 在y軸和z軸兩種方向的外電場下,激發(fā)能和激發(fā)波長的變化較為復雜.振子強度不但可以通過電場強度的大小改變,也可以通過外電場的方向進行改變.

    致謝:本文得到凱里學院博士專項課題(BS 201601,BS201702)的資助,在此表示感謝.

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