共振電離對(duì)原子分子諧波光譜強(qiáng)度的影響

馮立強(qiáng)

(遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院,遼寧 錦州 121001)

0 引言

隨著激光脈寬由皮秒進(jìn)入到飛秒和阿秒范圍,人們已經(jīng)可以觀察原子單位以下的電子運(yùn)動(dòng),并對(duì)其進(jìn)行精確調(diào)控[1]。

目前,激光驅(qū)動(dòng)原子、分子產(chǎn)生高次諧波是獲得阿秒脈沖的有效方法[2-4]。經(jīng)過(guò)近30年的研究,半經(jīng)典三步模型[5]被認(rèn)為是理解高次諧波輻射最成功的機(jī)制,即諧波輻射過(guò)程包括電離過(guò)程、加速過(guò)程以及回碰過(guò)程三個(gè)步驟。在此三步過(guò)程之后,系統(tǒng)會(huì)輻射高能量的光子,其頻率是基頻激光場(chǎng)的整數(shù)倍。如果想要獲得孤立阿秒脈沖,需要在諧波光譜上選取適當(dāng)?shù)闹C波進(jìn)行疊加。在三步模型的指導(dǎo)下,人們又提出了利用組合場(chǎng)[6,7]、啁啾場(chǎng)[8,9]以及非均勻驅(qū)動(dòng)場(chǎng)[10]等方法來(lái)獲得高光子能量的阿秒脈沖。目前有許多方法可以獲得高光子能量阿秒脈沖,但是,較低的脈沖強(qiáng)度是阻礙其實(shí)際應(yīng)用的障礙。因此,目前在高次諧波研究中,除了盡量延伸諧波截止能量之外,另外一個(gè)研究重點(diǎn)是如何提高諧波強(qiáng)度,進(jìn)而增強(qiáng)阿秒脈沖的強(qiáng)度。例如,在原子體系中利用疊加初始態(tài)的方法獲得高強(qiáng)度諧波及阿秒脈沖[11],在分子體系中利用高振動(dòng)態(tài)作為初始態(tài)來(lái)增強(qiáng)諧波及阿秒脈沖強(qiáng)度[12]。

利用上述方法可以增強(qiáng)高次諧波及阿秒脈沖強(qiáng)度,但在實(shí)驗(yàn)中精確獲得這些初始態(tài)是比較困難的。因此,本文提出一種利用共振電離機(jī)制來(lái)提高原子和分子輻射高次諧波強(qiáng)度的方法。在該方法下,諧波強(qiáng)度都有超過(guò)1個(gè)數(shù)量級(jí)的增強(qiáng)。并且可以獲得脈寬小于40 as的脈沖。

1 計(jì)算方法

所采用研究方法為數(shù)值求解薛定諤方程,其基于“LZH-DICP”程序[13-16],該程序在高次諧波研究中已經(jīng)取得了許多優(yōu)秀的成果[13-16]。

1.1 He原子高次諧波的研究

式中:ψ(x,E)表示束縛態(tài)的電子波函數(shù),E表示束縛態(tài)能量。

1.3 諧波時(shí)頻分析以及阿秒脈沖的產(chǎn)生

最后,通過(guò)適當(dāng)疊加諧波可以獲得阿秒脈沖

式中q表示選擇疊加的諧波階數(shù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 He原子高次諧波分析

此部分研究He原子在紫外共振電離影響下諧波光譜強(qiáng)度的變化。激光場(chǎng)可描述為

式中:E1、ω1、τ1和β表示主頻場(chǎng)振幅、頻率、半高全寬和啁啾參數(shù);EUV、ωUV和τUV表示紫外場(chǎng)振幅、頻率和半高全寬;tdelay表示兩束場(chǎng)延遲時(shí)間。此部分中,主頻場(chǎng)為10 fs-800 nm,光強(qiáng)為5.0×1014W/cm2;紫外場(chǎng)波長(zhǎng)為123 nm,光強(qiáng)為0.1×1014W/cm2。

圖1(a)給出了He原子在啁啾場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下諧波截止能量和諧波強(qiáng)度隨啁啾參數(shù)的變化。啁啾參數(shù)計(jì)算范圍為β=-7到β=7。由圖可知,諧波截止能量隨啁啾參數(shù)由負(fù)向到正向持續(xù)增大;而諧波強(qiáng)度則隨著啁啾參數(shù)的變化而減弱。圖1(b)給出了β=0和β=±7時(shí)的諧波光譜。由圖可知,負(fù)向啁啾調(diào)制雖然可以提高諧波強(qiáng)度,但是較小的截止能量和較短的諧波平臺(tái)并不利于產(chǎn)生高光子能量的孤立阿秒脈沖。對(duì)于正向啁啾調(diào)制,諧波截止能量有明顯延伸,并且諧波平臺(tái)區(qū)很寬。唯一不足之處是諧波強(qiáng)度減弱了3個(gè)數(shù)量級(jí)。但是,這一缺點(diǎn)可以通過(guò)隨后的研究來(lái)得到改善。因此,首先選擇正向啁啾來(lái)延伸諧波截止能量是可行的。

圖1 (a)基頻場(chǎng)啁啾參數(shù)對(duì)諧波截止能量和諧波強(qiáng)度的影響;(b)無(wú)啁啾(β=0)和啁啾場(chǎng)(β=±7)下的高次諧波光譜Fig.1 (a)The chirp effect of fundamental pulse on the harmonic cutoff and harmonic yield;(b)The HHG spectra from chirp-free pulse(β =0)and chirped pulses with β = ±7

圖2給出了啁啾驅(qū)動(dòng)場(chǎng)下的諧波輻射過(guò)程。由激光波形圖可知[見(jiàn)圖2(a)],負(fù)向啁啾可使激光波形壓縮,即瞬時(shí)頻率增大;而正向啁啾可使激光波形展寬,即瞬時(shí)頻率減小?；谌侥Ｐ涂芍?諧波截止能量與激光頻率平方成反比。因此,正向啁啾會(huì)導(dǎo)致諧波截止能量增大[見(jiàn)圖2(c)],而負(fù)向啁啾會(huì)導(dǎo)致諧波截止能量減小[見(jiàn)圖2(d)]。同時(shí),由于激光頻率的變化,在相同時(shí)間內(nèi),激光的周期數(shù)也發(fā)生變化。對(duì)于正向啁啾而言,波形展寬導(dǎo)致相同驅(qū)動(dòng)時(shí)間內(nèi)光學(xué)周期數(shù)量減小,進(jìn)而導(dǎo)致諧波輻射能量峰數(shù)量減小。例如,當(dāng)諧波大于100次時(shí),有3個(gè)能量峰對(duì)諧波光譜起貢獻(xiàn)作用,而當(dāng)諧波大于150次時(shí),僅由1個(gè)能量峰對(duì)諧波光譜起貢獻(xiàn)作用[見(jiàn)圖2(c)]。比較無(wú)啁啾情況,在無(wú)啁啾調(diào)制下,當(dāng)諧波大于50次時(shí),諧波光譜由5個(gè)能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生[見(jiàn)圖2(b)]。因此,能量峰數(shù)量減少也是導(dǎo)致諧波強(qiáng)度下降的原因。在負(fù)向啁啾調(diào)制下,激光波形壓縮導(dǎo)致相同驅(qū)動(dòng)時(shí)間內(nèi)光學(xué)周期數(shù)量增加,進(jìn)而導(dǎo)致諧波輻射能量峰數(shù)量增加。例如,當(dāng)諧波大于30次時(shí),諧波光譜由7個(gè)能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生[見(jiàn)圖2(d)],因此,諧波光譜強(qiáng)度較高。

圖2 啁啾場(chǎng)波形(a);諧波發(fā)射時(shí)頻分析(b)β=0,(c)β=7,(d)β=-7Fig.2 The time profiles of chirped pulses(a).The time-frequency analyses of harmonic generation driven by chirped pulse with(b)β=0,(c)β=7 and(d)β=-7

通過(guò)正向啁啾調(diào)制,諧波截止能量得到有效延伸,但是諧波強(qiáng)度明顯不足。由諧波輻射三步模型機(jī)制可知,諧波強(qiáng)度與電離幾率(電離過(guò)程)和基態(tài)占有率(回碰過(guò)程)有關(guān),即在一定范圍內(nèi),電離幾率越大,諧波強(qiáng)度越高[5]。因此,要想增強(qiáng)諧波強(qiáng)度,首先要增大電離幾率。通過(guò)引入紫外場(chǎng)來(lái)增強(qiáng)諧波強(qiáng)度,紫外光波長(zhǎng)為123 nm,即是基頻場(chǎng)的第13次諧波場(chǎng)。紫外光脈寬選擇為10個(gè)和20個(gè)周期。紫外場(chǎng)與基頻場(chǎng)延遲時(shí)間為tdelay=-1.0T。T為800 nm基頻場(chǎng)光學(xué)周期。這里對(duì)紫外光波長(zhǎng)的選取做簡(jiǎn)單說(shuō)明。分析He原子勢(shì)能可知,其基態(tài)1s態(tài)和第一激發(fā)態(tài)2s態(tài)能量分別為24.6 eV和4.8 eV,即1s態(tài)與2s態(tài)的躍遷能為19.8 eV。分析紫外光能量可知123 nm波長(zhǎng)的光子能量近似為10 eV。因此,不難發(fā)現(xiàn)當(dāng)吸收2個(gè)光子的紫外光時(shí),電子有較大幾率會(huì)從1s基態(tài)躍遷到2s激發(fā)態(tài)上。由于激發(fā)態(tài)電離能只有4.8 eV,所以在后續(xù)激光驅(qū)動(dòng)下,電子很容易被電離。這樣可以起到增大電離幾率的作用。這一現(xiàn)象通常叫做紫外共振電離[18]。由圖3(a)可知,在紫外光加入后,諧波強(qiáng)度有超過(guò)1個(gè)數(shù)量級(jí)的增強(qiáng)。并且,諧波強(qiáng)度增強(qiáng)與紫外光脈寬的選取幾乎無(wú)關(guān)。為了進(jìn)一步分析諧波強(qiáng)度的變化,圖3(b)給出了兩束激光場(chǎng)延遲時(shí)間對(duì)諧波強(qiáng)度的影響。由圖可知,當(dāng)延遲時(shí)間由tdelay=-1.3T變化到tdelay=-0.8T時(shí),諧波強(qiáng)度都有超過(guò)1個(gè)數(shù)量級(jí)的增強(qiáng),其中當(dāng)tdelay=-1.0T時(shí),諧波提高最明顯,諧波強(qiáng)度與基頻場(chǎng)比較有52倍的增強(qiáng)。注意,此處激光延遲時(shí)間對(duì)諧波強(qiáng)度的變化計(jì)算為tdelay=-1.5T到tdelay=-0.6T,在這一區(qū)間諧波強(qiáng)度都有增強(qiáng)。但這里只給出了諧波強(qiáng)度增強(qiáng)系數(shù)大于30倍的情況。

圖3 (a)啁啾場(chǎng)和組合場(chǎng)下的諧波光譜;(b)延遲時(shí)間對(duì)諧波強(qiáng)度增強(qiáng)比的影響Fig.3 (a)Harmonic spectra from chirped pulse and combined pulses;(b)Time delay effect on the enhanced ratio of the harmonic signal

圖4給出了紫外共振電離下諧波強(qiáng)度增強(qiáng)的具體原因。首先,分析圖4(a)的激光波形可知,當(dāng)tdelay=-1.0T時(shí),紫外光主體部分在t=-1.0T附近。因此,在吸收紫外光后,電子由基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài);隨后布局在激發(fā)態(tài)上的電子在激光驅(qū)動(dòng)下被電離。由于激發(fā)態(tài)上較小的電離能,He原子在此處的電離

圖4 (a)不同激光場(chǎng)激光波形;(b)He原子電離幾率;(c)組合場(chǎng)下He原子析;(d)組合場(chǎng)獲得阿秒脈沖Fig.4 (a)Laser profiles of different pulses;(b)Ionization probabilities of He;(c)Time-frequency analyses of harmonics for the case of combined pulse;(d)Attosecond pulse generated from combined pulse

幾率明顯增強(qiáng),如圖4(b)所示。這導(dǎo)致電子有更大的幾率在后續(xù)激光驅(qū)動(dòng)下與母核發(fā)生回碰,即后續(xù)諧波輻射能量峰P的強(qiáng)度被明顯增強(qiáng),如圖4(c)所示。由于當(dāng)諧波大于150次后,P是對(duì)諧波光譜唯一有貢獻(xiàn)的能量峰。因此,P的增強(qiáng)即是此段范圍內(nèi)諧波光譜強(qiáng)度的增強(qiáng)。同時(shí),基于諧波輻射過(guò)程及阿秒脈沖的產(chǎn)生可知單一能量峰的諧波連續(xù)區(qū)最有利于產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖。因此,當(dāng)疊加光譜后半段諧波時(shí),例如,從270次疊加到390次諧波,會(huì)產(chǎn)生一個(gè)脈寬為36 as的孤立阿秒脈沖,如圖4(d)所示。這里需要指出,當(dāng)紫外波長(zhǎng)選取為61.5 nm時(shí),諧波強(qiáng)度也會(huì)有類(lèi)似提高。這是因?yàn)?61.5 nm紫外光的光子能量近似等于He原子基態(tài)到激發(fā)態(tài)之間的單光子躍遷能,進(jìn)而也可以發(fā)生紫外共振增強(qiáng)電離。由于增強(qiáng)效果類(lèi)似,這里沒(méi)有給出具體結(jié)果。

式中EHCUP、τHCUP和tdelay2分別表示半周期單極場(chǎng)振幅、脈寬和延遲時(shí)間。

圖5 激光脈寬對(duì)諧波強(qiáng)度的影響Fig.5 Pulse duration effect on harmonic intensity of

圖6 諧波輻射時(shí)頻分析:(a)10個(gè)周期脈寬激光;(b)15個(gè)周期脈寬激光;電離幾率和核間距變化:(c)10個(gè)周期脈寬激光;(d)15個(gè)周期脈寬激光Fig.6 Time-frequency analyses of harmonics of driven by(a)10 cycle pulse and(b)15 cycle pulse.The ionization probabilities and internuclear distances ofdriven by(c)10 cycle pulse and(d)15 cycle pulse

圖7 (a)組合場(chǎng)激光波形;(b)組合場(chǎng)下諧波時(shí)頻分析;(c)組合場(chǎng)下獲得的阿秒脈沖Fig.7 (a)Laser profiles;(b)Time-frequency analyses of harmonics ofdriven by combined pulse;(c)Attosecond pulse generated from combined pulse

3 結(jié)論

對(duì)原子和分子高次諧波強(qiáng)度進(jìn)行了研究,并提出一種利用共振電離機(jī)制來(lái)提高諧波強(qiáng)度的方法。具體來(lái)說(shuō),在He原子體系下,當(dāng)He原子吸收特定波長(zhǎng)紫外光后,利用基態(tài)與激發(fā)態(tài)之間的紫外共振電離機(jī)制來(lái)增強(qiáng)諧波光譜強(qiáng)度;在分子體系下,通過(guò)調(diào)節(jié)激光脈寬使處于基態(tài)與激發(fā)態(tài)的電荷共振電離增強(qiáng)區(qū)域,進(jìn)而提高諧波輻射強(qiáng)度。隨后,通過(guò)波形優(yōu)化同時(shí)實(shí)現(xiàn)諧波截止能量的延伸。在該方案支持下可以獲得脈寬小于40 as的高強(qiáng)度孤立阿秒脈沖。