Ni-N-C單原子催化劑活化過硫酸鹽降解苯酚

彭小明，吳健群，3，戴紅玲，楊展宏，許 莉，許高平，胡鋒平

（1.華東交通大學土木建筑學院，2.江西省飲用水安全重點實驗室，3.土木工程國家實驗教學示范中心,南昌 330013）

苯酚及其衍生物常作為有害污染物存在于煉油、生產塑料、造紙、制藥和煤炭加工等工業(yè)廢水中［1］.苯酚在環(huán)境中難以降解，對人類的正常生活造成了嚴重的危害［2］.美國環(huán)境保護署（USEPA）已將苯酚列為優(yōu)先治理污染物，世界衛(wèi)生組織（WHO）建議飲用水的苯酚含量最高為0.001 mg/L［3］.吸附法、生物降解法和高級氧化法等多種方法已被應用于苯酚的去除［4］，而基于硫酸根自由基（SO4·-）的高級氧化法在去除水和廢水中的難降解有機污染物方面具有潛在的應用價值［5］.

近來的研究表明，基于過硫酸鹽（PMS）的類芬頓反應可產生大量的活性物質，在降解廢水中的有機污染物方面顯示出巨大的潛力［6～8］.與傳統(tǒng)的基于·OH的芬頓體系（E0=1.8～2.7 V）相比，基于SO4·-的類芬頓體系具有較高的氧化還原電位（E0=2.5～3.1 V）和較寬的pH值使用范圍（2.0～9.0）［9］，具有高氧化還原電位的SO4·-可將有機污染物降解或礦化為二氧化碳和水［10］.過硫酸鹽活化除產生自由基外，還存在非自由基的降解途徑.非自由基途徑具有較高的選擇性和中等的氧化電位，與自由基氧化途徑相比，其對富含電子的目標有機污染物（如卡馬西平、氯酚、苯酚和染料）的選擇性更強［11］.研究發(fā)現(xiàn)，摻N的碳納米管在激活PMS氧化苯酚的過程中存在自由基途徑（·OH和SO4·-）和非自由基途徑共同作用［12］.Tian等［13］研究發(fā)現(xiàn)，在LaMnO3/PMS系統(tǒng)中，存在單線態(tài)氧（1O2）、·OH、SO4·-和O2·-，而1O2是有效降解氧氟沙星和苯酚的主要活性氧.因此，自由基和非自由基共存的降解途徑比單一的自由基降解途徑更有優(yōu)勢.

迄今，已經報道了多種PMS的活化方法，包括紫外光照射、加入碳催化劑和過渡金屬催化劑等［14］.在過渡金屬中，Co，F(xiàn)e和Mn被認為是最有效的PMS活化劑［15］.在眾多的含過渡金屬的催化劑中，單原子催化劑（SACs）保留了均相和非均相催化劑的優(yōu)點，如：高原子利用率、高分散位點、穩(wěn)定且易于分離等，可以看作是連接均相催化劑和非均相催化劑的橋梁［16～18］.雜原子（如N，S，P等原子）的摻雜可以提高相鄰碳原子在催化反應中的電子密度和自旋密度，是增強催化活性的有效途徑［19］，其中，N配位可以降低吸附能，提高電子轉移速率，從而顯著提高Fenton性能［20］.Feng等［21］將鐵摻雜到富N的g-C3N4材料中，制備了Fe單原子催化劑（Fe-g-C3N4），F(xiàn)e-g-C3N4/PMS系統(tǒng)對苯酚的降解率約為100%，而用Fe2+/PMS系統(tǒng)對苯酚的降解率不到5%，且Fe-g-C3N4催化劑具有較寬的pH使用范圍.考慮到以上因素以及碳材料優(yōu)良的吸附性能，將單一過渡金屬原子錨定在N摻雜的生物質碳上有望有效提高類芬頓體系的催化性能.

本文以木質素生物質碳為載體，制備了N摻雜的鎳單原子催化劑（Ni-N-C-10），將其與PMS形成Ni-N-C-10/PMS體系，在室溫下實現(xiàn)了對苯酚的高效類Fenton降解.對Ni-N-C催化劑的形貌、結構進行了表征，探究了初始pH值、溫度、PMS和催化劑投加量等因素對苯酚降解的影響，并通過自由基和非自由基淬滅實驗、電子順磁共振和X射線光電子能譜分析了苯酚的降解途徑及機制.

1 實驗部分

1.1 試 劑

木質素（脫堿）、六水合硝酸鎳［Ni（NO3）2·6H2O］、六水合硝酸鋅［Zn（NO3）2·6H2O］、二氰二胺（DCD）、過硫酸鹽（2KHSO5·KHSO4·K2SO4，PMS）、對苯醌（C6H4O2）、異丙醇［（CH3）2CHOH］和糠醇（C5H6O2），上海麥克林生化科技有限公司；苯酚（C6H5OH）、氫氧化鈉（NaOH）、鹽酸（HCl）、碘化鉀（KI）和甲醇（CH3OH）等，西隴科學股份有限公司.以上試劑均為A.R.級.實驗用水為自制去離子水.

1.2 催化劑的制備

催化劑的制備過程如Scheme 1所示.首先，將4 g木質素、32 mmol/L Ni（NO3）2·6H2O和40 mmol/L Zn（NO3）2·6H2O加入到500 mL去離子水中，磁力攪拌1 h，然后在室溫下老化11 h，通過離心分離（5000 r/min，3 min）得到木質素＠Ni復合物.

Scheme 1 Schematic illustration of the preparation of catalysts

將木質素＠Ni復合物在80℃下干燥10 h后，與一定量的DCD混合研磨，然后置于管式爐中，在N2氣氛中以5℃/min的升溫速率將溫度升至550℃，保持1 h，隨后以相同的升溫速率進行二次升溫至1000℃，保持1 h.待材料冷卻后，用5%的H2SO4進行酸洗，再用去離子水洗滌4次，最后在60℃下干燥，得到Ni-N-C-x（其中x代表DCD與木質素＠Ni復合物的質量比，x=0，5，10）.

1.3 催化劑的表征

利用X射線衍射儀（XRD，Bruke D8 Advance）對催化劑進行晶相分析；通過掃描電子顯微鏡（SEM，ZEISS MERLIN Compact）和透射電子顯微鏡（TEM，F(xiàn)EI Tecnai G2 F20）觀察樣品表面形貌，通過TEM自帶的X射線能譜儀對樣品進行元素分析；利用經球差校正的高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（AC-HAADF-STEM，F(xiàn)EI Themis Z）圖像探究催化劑中單原子的形成；采用Micromeritics ASAP 2020表面積和孔隙率分析儀測定77 K時的氮吸附-脫附等溫線；使用配備有AlKα射線的雙X射線源的光電子能譜儀（XPS，Thermo ESCALAB 250XI）獲得X射線光電子能譜；用Thermo DXR拉曼顯微鏡獲得拉曼光譜；用電子順磁共振光譜儀（EPR，Bruker 300）檢測反應自由基；利用高效液相色譜儀［HPLC，LC-20AD，配備Phenomenex Luna C18（2）柱（4.6 mm×150 mm×5 mm）］分析污染物殘留；反應后溶液中溶解金屬的含量采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-OES，Agilent 7700）測定.

1.4 催化降解實驗

用去離子水配制10 mg/L的苯酚溶液備用.在室溫（25℃）下，量取50 mL配制好的苯酚溶液倒入燒杯中，加入一定量的催化劑和PMS，進行攪拌并開始計時.每隔一定時間取樣3 mL，水樣使用0.22μm濾膜過濾后測試其在最大吸收波長（270 nm）處的吸光度，對苯酚的剩余量進行分析.根據(jù)下式計算苯酚在Ni-N-C/PMS體系上的降解反應的一級反應速率常數(shù)（k）：

式中：c0為苯酚的初始濃度（mg/L）；ct為取樣測定時的苯酚濃度（mg/L）；k為一級反應速率常數(shù)（min-1）；t為反應時間（min）.

探究催化劑的投加量（2.5，5，7.5，10 mg）、PMS投加量（0.25，0.50，0.75，1.00 mmol/L）、pH值（3，5，6，7，8，9，11）和重復利用對活化PMS降解苯酚的影響時，實驗條件與上述保持一致.

2 結果與討論

2.1 催化劑的表征

由圖1中SEM［（A）～（C）］和TEM［（D）和（E）］照片可見，Ni-N-C-10催化劑中沒有形成明顯的納米顆粒，而在Ni-N-C-5催化劑中形成了少量的納米顆粒，沒有加入DCD的Ni-N-C-0催化劑中則形成了大量的納米粒子聚集體，表明加入10倍質量比的DCD更有利于Ni原子的分散.AC-HAADF-STEM圖像［圖1（F）］進一步證實了Ni-N-C-10催化劑中不存在團聚的Ni納米粒子，并且可以清楚地觀察到小于0.2 nm的孤立亮點，表明存在原子級分散的Ni物種.此外，Ni-N-C-10催化劑的EDS元素面掃描圖［圖1（G）～（I）］表明Ni元素以原子分散或團簇的形式分布在催化劑表面.這證明通過加入10倍質量比的DCD可制備得到Ni位點高度均勻分散于生物質碳表面的催化劑.

Fig.1 SEM images of Ni-N-C-10(A),Ni-N-C-5(B)and Ni-N-C-0(C),TEM images of Ni-N-C-10(D)and Ni-N-C-5(E),AC-HAADF-STEM image of Ni-N-C-10(F)and EDX elemental mappings of Ni-N-C-10(G—I)

催化劑Ni-N-C-10的XRD譜［圖2（A）］在2θ=26.1°處有1個特征衍射峰，對應于石墨烯的（002）晶面［22，23］，與標準圖譜（PDF#89-8487）相符.此外并未觀察到其它衍射峰.與Ni-N-C-0和Ni-N-C-5的XRD譜對比可知，Ni-N-C-10的XRD譜中沒有觀察到聚集的金屬Ni物種的特征衍射峰，這與圖1（A）和（D）的結果一致，進一步佐證了Ni-N-C-10中Ni可能以單原子的形式存在.

利用拉曼光譜對催化劑的表面缺陷進行了研究.如圖2（B）所示，所有樣品均在約1356和1592 cm-1處出現(xiàn)2個峰，分別歸屬于碳原子的D帶和G帶.隨著DCD質量比由0分別升高到5和10，D帶與G帶的相對強度（ID/IG）分別從1.068減小到1.046和1.038，這表明隨著N含量的增加，Ni-N-C催化劑中產生的缺陷減少.N原子的加入可能會引起碳層的變形，同時摻雜的N原子修飾了碳骨架，從而使材料產生的缺陷減少，石墨化程度降低［24］.

Fig.2 XRD patterns(A)and Raman spectra(B)of Ni-N-C-0(a)，Ni-N-C-5(b)and Ni-N-C-10(c)

表1列出了所制備催化劑的比表面積和孔體積等參數(shù).可見，材料的孔徑介于10～30 nm之間，說明制備的3種材料均具有介孔結構.隨著DCD加入量的增加，催化劑的比表面積得到了較大的提升，加入5倍和10倍DCD的催化劑的比表面積分別是不含DCD的催化劑的46.3和75.1倍，這有利于材料對苯酚的吸附［25］.此外，大孔徑和高比表面積可提供豐富的Ni原子活性位點，并促進底物分子的傳質擴散.

Table 1 Specific surface area,pore volume and pore size of the prepared catalysts

利用X射線光電子能譜進一步分析了3種Ni-N-C材料的近表面元素組成.圖3（A）為全掃描譜圖，可見，3種材料中Ni，O，N，C元素共存.圖3（B）為Ni2p區(qū)域的XPS圖譜，以探測Ni元素的價態(tài).3種Ni-N-C材料的Ni2pXPS圖譜顯示出2∶1面積比的特征峰，分別歸屬于Ni2p3/2和Ni2p1/2信號.以854.9 eV為中心的峰值可歸屬于Ni納米粒子，而Ni-N-C-10中Ni2p3/2峰（855.1 eV）的結合能高于Ni0（852.7 eV）的結合能，低于Ni2+（855.7 eV）的結合能，揭示了催化劑中Ni的離子態(tài)Niδ+（0＜δ＜2）性質［26］.由于其獨特的性質，單原子通常是配位不飽和的［27］.

Fig.3 Survey(A)and Ni2p(B)XPS spectra of Ni-N-C-0(a),Ni-N-C-5(b)and Ni-N-C-10(c)

2.2 催化劑的性能

圖4（A）為Ni-N-C-0、Ni-N-C-5和Ni-N-C-10材料對苯酚的吸附和催化氧化的去除效果.從中可以看出，Ni-N-C-10材料較大的比表面積有利于其對苯酚的吸附去除，同時也能為降解過程提供更多的反應位點［28］.但總體而言，3種材料對苯酚的吸附去除效果均不理想，最高僅達15.4%.投加PMS后，Ni-N-C-5/PMS和Ni-N-C-10/PMS體系對苯酚的去除率達80.7%和94.8%，分別為吸附作用的6.4和6.2倍，表明在這兩個體系中，苯酚濃度的降低主要是由于催化氧化作用.此外，加入10倍質量的DCD所制備的原子分散的Ni-N-C-10催化劑的催化性能得到了極大的提升.

Fig.4 Effect of different reaction systems(A),catalyst dosage(B),PMS dosage(C)and pH(D,E)and temperature(F)on degradation efficiency of phenol

從表2可以看出，Ni-N-C-10/PMS體系催化苯酚降解的速率常數(shù)（kobs）分別為納米顆粒催化劑Ni-N-C-5/PMS體系和Ni-N-C-0/PMS體系的1.8倍和16.0倍.

綜合以上結果可見，3種材料中Ni-N-C-10的催化降解效果最好，因此后續(xù)實驗中均采用Ni-NC-10催化劑.

Table 2 Degradation rate and reaction rate constant of phenol in different reaction systems

2.3 Ni-C-N-10降解苯酚影響因素分析

在苯酚濃度為10 mg/L、pH值為6、PMS濃度為0.5 mmol/L時，在室溫下（25℃）考察了Ni-N-C-10催化劑的不同投加量對苯酚降解效率的影響，結果如圖4（B）所示.當Ni-N-C-10投加量為0.05 g/L時，反應60 min后苯酚的降解率僅為65.1%，反應速率常數(shù)為0.01754 min-1；當投加量增加到0.1 g/L時，相同時間內苯酚的降解率提高至94.7%，反應速率常數(shù)增加到0.04888 min-1，但投加量繼續(xù)增加至0.15 g/L和0.2 g/L時，降解率僅升高至96.5%，這說明投加少量的催化劑就能達到較好的去除效果.綜合降解效果和經濟性考慮，后續(xù)實驗選擇0.1 g/L的催化劑投加量.

考慮到催化降解過程中PMS投加量對苯酚去除的影響，在苯酚濃度為10 mg/L、pH=6、Ni-N-C-10投加量為0.1 g/L時，在室溫下考察Ni-N-C-10/PMS體系在PMS濃度為0.25，0.50，0.75和1.00 mmol/L時的催化降解效果.從圖4（C）可以看出，PMS投加量直接影響苯酚的去除效果，過高或過低的PMS濃度都不利于苯酚的降解.若PMS濃度過低，則無法產生足夠的活性物質用于降解苯酚；若PMS的濃度過高，過量的HSO5-會和SO4·-反應生成氧化能力較弱的SO5·-，同時還會誘發(fā)自由基之間的猝滅反應［式（2）～（4）］，使苯酚的降解率下降［29］.因此，在Ni-N-C-10活化PMS氧化降解苯酚的體系中，選用0.50 mmol/L的PMS濃度.

在反應前將溶液初始pH調節(jié)為3，5，6，7，8，9，11，在室溫下探究不同pH值對Ni-N-C-10/PMS體系催化降解苯酚的影響，結果如圖4（D）～（E）所示.隨著初始pH值的逐漸升高，Ni-N-C-10/PMS體系對苯酚的降解率及反應速率首先出現(xiàn)增加趨勢，在pH值為6和7時苯酚的去除率達到94%以上；而當溶液初始pH＞7時，降解率下降，催化降解效率明顯減弱，溶液pH值上升至11時，苯酚的降解率僅為57.4%，這可能是由于在較高的pH值下，生成的SO4·-易與OH-發(fā)生如下反應：

反應所生成的·OH的氧化能力弱于SO4·-，導致降解率下降［30，31］.總體而言，在pH=3～9時，苯酚的降解率始終保持在80%以上，說明Ni-N-C-10/PMS體系具有較寬的pH適用范圍.其中，該體系的最適pH值為6—7.

溫度對苯酚降解效率和反應速率的影響如圖4（F）所示.隨著溫度的升高，苯酚的降解率先升高后下降，在25℃下Ni-N-C-10/PMS體系對苯酚的降解效果最佳.這表明隨著溫度的升高，分子發(fā)生劇烈碰撞，有利于反應的正向進行；當溫度高于25℃時，由于該反應為放熱反應，溫度的繼續(xù)升高會抑制反應的正向進行，從而使苯酚的去除率降低［32］.

為探究Ni-N-C-10催化劑的穩(wěn)定性和應用潛力，進行了循環(huán)降解實驗.每次實驗結束后，均用水洗滌催化劑4次，再進行下一次循環(huán).由圖5（A）可見，3次循環(huán)實驗中，催化劑對苯酚的催化降解效率分別為94.8%，86.8%和81.9%，說明該體系能夠穩(wěn)定地去除苯酚.循環(huán)3次后，苯酚的去除率有所下降，可能是由于吸附作用使催化劑表面的部分活性位點被覆蓋，且Ni原子的逸出使活性位點減少所致.在3次循環(huán)中，水體中Ni的濃度分別為29.1，11.1和5.8μg/L，均低于世界衛(wèi)生組織對飲用水中鎳含量的規(guī)定值［33］.在氮氣氣氛中500℃熱處理1 h后，材料的催化活性得到回升，且接近初始水平［圖5（A）］，這表明通過在N2氣氣氛中進行簡單的熱處理可以去除催化劑表面的吸附物，使催化劑性能得到很好地恢復.

Fig.5 Stability and application potential of Ni-N-C-10/PMS system（A）Cyclic degradation experiment；（B）degradation performance toward different pollutants.Reaction conditions：initial concentration of pollutants=10 mg/L，［PMS］0=0.1 g/L，［catalyst］0=0.1 g/L，initial pollution pH=6（without buffer solution），T=298 K.

Ni-N-C-10/PMS體系不但對苯酚有較好的去除效果，而且對雙酚A（BPA）、四環(huán)素抗生素（TC）和亞甲基藍染料（MB）均能實現(xiàn)快速降解.如圖5（B）所示，Ni-N-C-10/PMS體系在40 min內對BPA的去除率達97.4%，在60 min內對TC和MB的去除率均高于95%.總體而言，Ni-N-C-10催化劑具有良好的穩(wěn)定性和較大的應用潛力.

2.4 Ni-C-N-10催化降解苯酚活性物種分析

為分析Ni-N-C-10活化PMS降解苯酚過程中產生的活性物種，選用甲醇（MeOH）、異丙醇（Isopropyl alcohol）、糠醇（FFA）、KI以及對苯醌（p-BQ）作為淬滅劑進行自由基和非自由基的淬滅實驗.甲醇對自由基均有較高的反應活性，它可以與mol-1·s-1）快速反應［34］，異丙醇對·OH的反應活性較強，但對SO4·-的反應活性較弱，因此甲醇可以作為和·OH的淬滅劑，異丙醇可以作為·OH的淬滅劑.此外，對苯醌、糠醇以及KI分別對自由基非自由基1O2及電子轉移具有較高的反應活性，可作為這些活性物質的淬滅劑.

當苯酚濃度為10 mg/L、Ni-N-C-10投加量為0.1 g/L、pH值為6、PMS濃度為0.5 mmol/L時，向溶液中分別加入甲醇、異丙醇、糠醇、KI以及對苯醌，判斷體系中對苯酚降解起主要作用的反應活性物種.如圖6所示，向體系中加入KI和對苯醌時，基本沒有出現(xiàn)抑制效果；而加入甲醇、異丙醇和糠醇時，均出現(xiàn)抑制效果，且糠醇的抑制效果最明顯.向反應體系中加糠醇后，苯酚的降解率從94.8%降低至47.2%，反應速率常數(shù)從0.04888 min-1降低至0.01069 min-1.這表明Ni-N-C-10活化PMS降解苯酚過程中自由基SO4·-、·OH和非自由基1O2均是參與反應的活性物種，其中1O2是起主導作用的活性物種.

Fig.6 Effect of radical and non-radical quenching on pH degradation

為了進一步證明Ni-N-C-10/PMS系統(tǒng)中所產生的活性物種，進行了EPR檢測.圖7為Ni-N-C-10活化PMS的過程中TEMP-·OH和加合物的EPR譜圖.通過EPR技術捕獲到了較強的以及信號［圖7（A）和（B）］，進一步證明了體系中活性物質的產生.此外，也捕獲到了微弱的信號［圖7（C）］，結合淬滅實驗結果可知，在該體系中雖然產生了少量的對苯酚的降解幾乎沒有貢獻.因此，Ni-N-C-10/PMS系統(tǒng)對苯酚的降解主要是通過非自由基途徑，即產生，從而高效氧化降解苯酚.

Fig.7 EPR spectra of TEMP-·OH and SO4·-(A),TEMP-1O2(B)and TEMP-O2·-(C)

Ni-N-C-10/PMS系統(tǒng)降解苯酚的主要反應途徑如Scheme 2所示.在催化氧化過程中，Csp2自由流動的π電子可以破壞PMS的O—O鍵，促進和·OH的生成，同時反應生成·OH，如式（6）～（8）所示［28］：

Scheme 2 Main pathways involved in the phenol degradation in Ni-N-C-10/PMS system

對于非自由基過程，多孔結構和N摻雜促進了有機污染物的吸附，有助于電子從有機污染物直接轉移到PMS-Ni-Nx復合物中［35］.在單原子催化劑中，吡啶N通常被認為是過渡金屬物種的配位位點［36，37］，而在Ni-N-C-10/PMS體系中，1O2的產生可能是由于吡啶N和Ni活性位點的存在.PMS和Ni-Nx位點的結合伴隨著快速的電子累積和消耗，從而有效地激活PMS和生成1O2.綜上，以非自由基反應的形式發(fā)生的1O2機制與自由基SO4·-和·OH共同作用實現(xiàn)了苯酚的高效降解.

2.5 機理分析

利用XPS分析了不同催化劑和Ni-N-C-10在使用前后的N物種含量變化對降解苯酚的影響.如圖8所示，催化劑的高分辨N1sXPS圖譜顯示出4個峰值，分別位于402.7，401.1，399.8和398.7 eV，對應氮氧化物、石墨N、吡咯N和吡啶N［38～40］.表3列出了3種催化劑的總N以及不同類型N物種的含量.從中可以看出，所制備催化劑的總N、石墨N、吡咯N和吡啶N的含量均隨DCD加入量的增加而增加.然而，已有研究表明氮氧化物對碳催化劑的催化活性幾乎沒有貢獻［41］.圖9（A）示出了3種催化劑的石墨N含量與苯酚的吸附效率的關系.隨著石墨N含量的升高，吸附效果隨之增強，兩者之間呈現(xiàn)明顯的正相關關系.因此，所制備材料的吸附作用除了與比表面積有關外，還與石墨N的含量有關，大的比表面積和較高的石墨N含量均有利于PMS和污染物在催化劑表面的吸附，從而提高材料的催化性能.

Fig.8 N1s XPS spectra of different catalysts(A)and Ni-N-C-10 before and after use(B)

Table 3 Total N content of different catalysts and the content of different N species

Fig.9 Effect of graphite N content on adsorption efficiency of Ni-N-C-0,Ni-N-C-5 and Ni-N-C-10 catalysts(A)and effect of Ni content on catalytic efficiency(B)

表4示出了Ni-N-C-10催化劑在使用前后不同N物種含量的變化.隨著使用次數(shù)的增加，吡啶N和石墨N的含量均有所下降.而吡啶N通常被認為是過渡金屬物種的配位位點，即在Ni-N-C-10催化劑中吡啶N易與Ni形成Ni-Nx位點，而在Ni-N-C-10催化劑的循環(huán)使用過程中，吡啶N含量的減少直接影響Ni-Nx位點的數(shù)量.圖9（B）為循環(huán)實驗中，Ni-N-C-10催化劑的Ni含量變化與催化效果的關系.可見，隨著循環(huán)實驗次數(shù)的增加，催化劑中Ni的含量減少，同時Ni的含量與反應速率呈明顯的正相關關系.綜合上述結果認為，Ni位點為催化PMS降解苯酚反應的活性中心.

Table 4 Content of different N species in Ni-N-C-10 catalyst in cycle experiment

3 結 論

采用木質素生物質碳為載體，制備了N摻雜的鎳單原子催化劑（Ni-N-C-10），該催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性及穩(wěn)定性.Ni-N-C-10/PMS體系在較寬的pH范圍（3～9）、較低的PMS濃度（0.5 mmol/L）和較少的催化劑投加量（0.1 g/L）下可實現(xiàn)苯酚的有效降解，還可用于多種水中有機污染物的高效降解.Ni-N-C-10/PMS體系對苯酚的降解為非自由基主導的過程，該體系的主要活性物種為1O2.Ni位點為催化PMS降解苯酚反應的活性中心，Ni的含量與降解速率呈高線性正相關.以上結果表明，該鎳單原子催化劑在廢水治理領域具有廣闊的應用前景.