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    低共熔溶劑中氫氧化鑭的形貌控制合成及表征

    2021-08-16 08:25:34李杭軒羅根祥程云
    關(guān)鍵詞:棒狀膽堿磷酸鹽

    李杭軒,羅根祥,程云

    低共熔溶劑中氫氧化鑭的形貌控制合成及表征

    李杭軒1,羅根祥1,程云2

    (1.遼寧石油化工大學(xué) 石油化工學(xué)院,遼寧 撫順 113001; 2.遼寧石油化工大學(xué)環(huán)境與安全工程學(xué)院,遼寧 撫順 113001)

    低共熔溶劑中使用沉淀法合成了納米La(OH)3顆粒,并采用X射線衍射(XRD)、孔結(jié)構(gòu)表征(BET)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)等方法對La(OH)3納米顆粒進(jìn)行分析和表征。探究了不同的反應(yīng)條件對La(OH)3形貌的影響,以磷酸二氫鉀模擬廢水進(jìn)行了吸附試驗(yàn)。結(jié)果表明,以水和尿素-氯化膽堿為溶劑時,合成的La(OH)3形貌為顆粒狀,顆粒直徑為0.02~3.00 μm;以乙二醇-氯化膽堿為溶劑時,合成的La(OH)3形貌為棒狀,顆粒長度為80~180 nm。樣品對磷酸二氫鉀的最大吸附容量為58~86 mg/g,吸附磷酸二氫鉀的吸附等溫線更接近Langmuir模型。

    低共熔溶劑; 氫氧化鑭; 形貌; 表征

    磷酸鹽被認(rèn)為是水生環(huán)境中生物生長的一種重要的營養(yǎng)元素。但是,水中過量的磷酸鹽通常會導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化[1-3],導(dǎo)致浮游植物的過度生長,從而帶來一系列問題,例如缺氧、水質(zhì)下降和水生動物種群減少。此外,一些藻類有毒,例如,淡水藻類的藍(lán)藻門能產(chǎn)生神經(jīng)毒素和肝毒素,對飲水動物甚至人類的健康構(gòu)成極大威脅。

    排放的廢水中即使存在微量磷酸鹽也能使水體富營養(yǎng)化,導(dǎo)致湖泊、沿海地區(qū)和其他密閉水體的短期和長期環(huán)境問題[4]。為了避免發(fā)生富營養(yǎng)化,水中的磷酸鹽質(zhì)量濃度必須控制在安全的范圍內(nèi)(0.005~0.100 mg/L)[5]。近年來,已經(jīng)采用各種廢水處理技術(shù),包括物理化學(xué)沉淀、生物處理、吸附、離子交換法來去除磷酸鹽[6-12]。其中,通過吸附去除磷酸鹽的方法因具有方便、成本低、效率高的優(yōu)點(diǎn)而成為焦點(diǎn)。

    氫氧化鑭以其良好的電學(xué)、光學(xué)和磁學(xué)等性能被廣泛應(yīng)用于催化劑、陶瓷元件、吸附劑、發(fā)光器件等領(lǐng)域[13]。由于氫氧化鑭在水中可以與磷酸鹽反應(yīng)生成沉淀物,因此氫氧化鑭作為一種吸附劑在去除磷酸鹽方面擁有優(yōu)秀的潛力。J.D.Zhang等[14]使用負(fù)載鑭的MCM-41分子篩吸附50 mg/L的磷酸鹽溶液,最高去除率達(dá)到99.7%。W.Y.Huang等[15]使用氫氧化鑭修飾的蛭石吸附磷酸鹽時測得的吸附量為79.6 mg/g。現(xiàn)階段已經(jīng)開發(fā)了多種氫氧化鑭的合成方法,例如,沉淀法[16-17]、微乳液法[18]、溶膠-凝膠法[19]、水化法[20]。低共熔溶劑是一種具有成本低、操作簡單、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)的低共熔混合物,其通常是由一定化學(xué)計(jì)量比的季銨鹽和氫鍵給體(如酰胺、羧酸和多元醇等化合物)組成[21]。目前,合成氫氧化鑭的溶劑大部分為水,本文通過不同的溶劑合成氫氧化鑭,并研究了不同的溶劑所帶來的形貌、吸附性能等性質(zhì)的改變。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)試劑

    氯化膽堿、抗壞血酸、酒石酸銻鉀、乙二醇,上海麥克林生物化學(xué)有限公司;氫氧化鈉、尿素,天津市大茂化學(xué)試劑廠;氨水,沈陽新興試劑廠;硫酸,沈陽經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)試劑廠;鉬酸銨四水,上海阿拉丁科技股份有限公司;磷酸二氫鉀,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;硝酸鑭六水合物,上海九鼎化學(xué)科技有限公司。以上試劑均為分析純。蒸餾水,實(shí)驗(yàn)室自制。

    1.2 實(shí)驗(yàn)儀器

    WFZ UV-2000型紫外可見分光光度計(jì),尤尼柯儀器有限公司;TG16A-WS型臺式高速離心機(jī),上海盧湘儀離心機(jī)有限公司;THZ-312臺式恒溫振蕩器,上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司;DHG-312電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱,上海昕儀儀器儀表股份有限公司;D/max RB型X射線衍射儀,日本理學(xué)株式會社,CuKα輻射,X射線波長為0.154 18 nm,衍射角2=20°~70°;SU8010型掃描電子顯微鏡,日本電子公司,加速電壓為15.0 kV,工作距離為8.0~8.9 mm;JEM-2100F型場發(fā)射透射電子顯微鏡、Autosorb-IG2-mp全自動比表面積和孔徑分布分析儀,美國康塔儀器公司;AUY220型電子天平,日本島津公司。

    1.3 材料的合成方法

    1.3.1低共熔溶劑的配制

    (1)尿素-氯化膽堿低共熔溶劑:尿素與氯化膽堿以物質(zhì)的量比為2∶1混合,在80 ℃水浴鍋中加熱1 h后倒入燒杯中封口存儲。

    (2)乙二醇-氯化膽堿低共熔溶劑:乙二醇與氯化膽堿以物質(zhì)的量比為2∶1混合,在80 ℃水浴鍋中加熱1 h后倒入燒杯中封口儲存。

    1.3.2氫氧化鑭的合成 在60 ℃下,向50 mL溶劑中加入3.031 1 g硝酸鑭(La(NO3)3·6H2O)[22],待硝酸鑭溶解后加入一定質(zhì)量的堿源調(diào)節(jié)體系的pH,加熱攪拌2 h后水洗。使用蒸餾水在多支10 mL離心管中進(jìn)行水洗并離心分離,洗滌6次后在90 ℃干燥箱中烘干24 h,樣品裝入密封袋中保存。不同樣品的合成條件見表1。

    1.4 磷吸附試驗(yàn)

    分別稱取0.062 5、0.050 0、0.037 5、0.025 0、0.012 5、0.010 0 g的氫氧化鑭加入50 mL質(zhì)量濃度為20 mg/L的KH2PO4溶液于錐形瓶中,震蕩(25 ℃、150 r/min)24 h至吸附平衡,離心取上層清液,采用鉬酸銨分光光度計(jì)法[23]測定平衡時磷的質(zhì)量濃度,標(biāo)準(zhǔn)曲線表達(dá)式為:

    式中,e為溶質(zhì)的吸附平衡質(zhì)量濃度,mg/L;A為吸附平衡時的吸光度。

    單位質(zhì)量吸附劑對溶質(zhì)的吸附量:

    式中,e為單位質(zhì)量吸附劑對溶質(zhì)的吸附量,mg/g;0為溶質(zhì)的初始質(zhì)量濃度,mg/L;為溶液的體積,L;為吸附劑質(zhì)量,g。

    以溶質(zhì)的吸附平衡質(zhì)量濃度e為橫坐標(biāo),單位質(zhì)量吸附劑對溶質(zhì)的吸附量e為縱坐標(biāo)作圖,得到氫氧化鑭吸附磷的吸附等溫線。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同溶劑對氫氧化鑭形貌的影響

    2.1.1XRD表征 圖1為不同溶劑條件下合成樣品的XRD圖。從圖1可以看出,衍射峰與氫氧化鑭標(biāo)準(zhǔn)卡片JCPDS36-1481一致,所有反射都可以索引為六方晶氫氧化鑭,其晶格常數(shù)=0.652 8 nm和=0.385 5 nm,1-5號樣品的晶粒大小分別為5.5、5.3、11.3、8.1 nm和10.0 nm。其中,1號與4號樣品峰強(qiáng)度優(yōu)于2號和3號樣品,說明在相同溶劑下以氫氧化鈉為堿源優(yōu)于以氨水為堿源,以氫氧化鈉為堿源能使合成的氫氧化鑭結(jié)晶度更高。在3號樣品中發(fā)現(xiàn)了La2(OH)2CO3的衍射峰,表明氨水與硝酸鑭和空氣中的二氧化碳發(fā)生了反應(yīng)。

    2.1.2SEM表征 圖2為不同溶劑條件下合成樣品的SEM圖。從圖2(a)-(d)可以看出,1-4號樣品可能是由小的氫氧化鑭顆粒堆疊而成的球狀大顆粒,顆粒直徑為0.02~3.00 μm。從圖2(e)可以看出,5號樣品為棒狀形貌,顆粒長度為80~180 nm,寬度為25 nm左右。5種樣品都出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象,其原因可能為:當(dāng)硝酸鑭與氫氧化鈉反應(yīng)時生成的氫氧化鑭晶核很小,具有很高的表面能,為了降低表面能,氫氧化鑭納米顆粒團(tuán)聚,使其表面能最小化[24-25]。以上結(jié)果表明,當(dāng)溶劑為水或尿素-氯化膽堿時,可以合成出球狀的氫氧化鑭,當(dāng)溶劑為乙二醇-氯化膽堿時,可以合成出棒狀的氫氧化鑭。

    2.1.3TEM表征 圖3為La(OH)3-1和La(OH)3-5的TEM圖。從圖3(a)可以看出,1號樣品顆粒的晶格條紋間距有兩類,分別為0.192 nm和0.228 nm,與六方晶氫氧化鑭的晶面指數(shù)(201)和(002)晶格間距的值非常匹配,其形貌是由小的氫氧化鑭納米顆粒堆疊而成的。晶格結(jié)構(gòu)中不同平面的生長速率取決于它們的能量,在所有氫氧化鑭的晶面中,(101)平面具有最低的能量,因此具有更高的生長速率[26]。從圖3(b)可以看出,5號樣品顆粒的晶格條紋間距為0.318 nm,與六方晶氫氧化鑭的晶面指數(shù)(101)晶格間距的值匹配。氫氧化鈉可以增強(qiáng)氫氧化鑭的一維生長[27],所以形成了棒狀顆粒。氫氧化鑭納米顆粒的形貌演示圖如圖4所示。由于1-4號樣品的形貌相似,且在加入氫氧化鈉之前未有沉淀產(chǎn)生,所以尿素-氯化膽堿溶劑可能與水一樣并未參與反應(yīng);乙二醇起到封端劑的作用[27-29],減少納米粒子間的團(tuán)聚現(xiàn)象,使氫氧化鑭更容易形成棒狀顆粒。

    圖2 不同溶劑條件下合成樣品的SEM圖

    圖3 La(OH)3-1和La(OH)3-5的TEM圖

    圖4 La(OH)3納米顆粒的形貌演示圖

    2.2 pH對氫氧化鑭形貌的影響

    2.2.1XRD表征 圖5為不同pH條件下合成樣品的XRD圖。從圖5可以看出,4種樣品的衍射峰符合氫氧化鑭標(biāo)準(zhǔn)卡片JCPDS36-1481,屬于六方晶系;樣品La(OH)3-5-P8.0、La(OH)3-5-P9.5、La(OH)3-5、La(OH)3-5-P10.5的晶粒大小分別為8.5、9.7、10.0、6.7 nm;隨著pH的升高,峰強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱,在pH為10.0時,峰強(qiáng)度最好,結(jié)晶度最高,晶粒最大。

    圖5 不同pH條件下合成樣品的XRD圖

    2.2.2SEM表征 圖6為不同pH條件下合成樣品的SEM圖。從圖6可以看出,隨著pH的增高,氫氧化鑭的形貌也在不斷的變化;當(dāng)pH為8.0時,由小的球型顆粒團(tuán)聚而成大顆粒(見圖6(a)),顆粒的平均直徑為37 nm左右;當(dāng)pH達(dá)到9.5時,開始有棒狀微觀形貌出現(xiàn)(見圖6(b)),顆粒的平均長度在113 nm左右;隨著pH的繼續(xù)升高棒狀顆粒逐漸增加,當(dāng)pH達(dá)到10.0時,出現(xiàn)了大量的棒狀顆粒(見圖6(c)),顆粒的平均長度也增加到了130 nm;當(dāng)pH為10.5時,形貌變?yōu)榧忓N狀,甚至有變?yōu)榍驙畹内厔荩ㄒ妶D6(d)),顆粒的平均長度為272 nm,平均寬度為148 nm。

    綜上所述,當(dāng)堿投入量較少時,使生長基元數(shù)過少,導(dǎo)致產(chǎn)物的結(jié)晶度較差,所以生成的都是一些小顆粒;隨著堿投入量的增加,產(chǎn)物的結(jié)晶度變好,晶體沿著晶面(101)生長,逐漸形成了棒狀顆粒;當(dāng)堿的濃度過量時,形成的氫氧化鑭顆粒會相互粘連[30],產(chǎn)物開始變粗,逐漸形成了更大的顆粒。

    圖6 不同pH條件下合成樣品的SEM圖

    2.3 吸附性能表征

    2.3.1BET表征 由于XRD表征中證明了使用氫氧化鈉為堿源所得產(chǎn)結(jié)晶度更高,所以孔結(jié)構(gòu)表征的3種樣品堿源為氫氧化鈉。圖7為樣品的DFT孔徑分布。從圖7可以看出,孔徑大都分布在5~40 nm,這屬于介孔的范圍;3種樣品的等溫線上滯后回環(huán)的形狀為H3型,表明孔的類型為裂縫孔,證實(shí)樣品由小顆粒堆疊而成,符合TEM的結(jié)果。表2為吸附劑孔結(jié)構(gòu)測定結(jié)果。由表2可知,3種樣品的等溫線類型均為Ⅳ型,表明樣品為介孔材料;樣品La(OH)3-1、La(OH)3-4、La(OH)3-5的比表面積分別為177.70、140.20、97.25 m2/g,表明顆粒狀氫氧化鑭的比表面積要大于棒狀氫氧化鑭的比表面積,并且當(dāng)溶劑為尿素-氯化膽堿時,比表面積進(jìn)一步增大。

    圖7 樣品的DFT孔徑分布

    表2 吸附劑孔結(jié)構(gòu)測定結(jié)果

    2.3.2吸附等溫線 采用Langmuir和Freundlich等溫線描述氫氧化鑭對磷酸鹽的吸附量與其在水溶液中的平衡濃度之間的關(guān)系。Langmuir等溫線是一種理想的化學(xué)吸附模型,假設(shè)吸附劑的表面是均勻的,吸附粒子間的相互作用可以忽略不計(jì),而且是單分子層吸附。其方程如下:

    式中,m為最大吸附量,mg/g;L為Langmuir方程的吸附常數(shù),L/mg。

    Freundlich等溫線是一個經(jīng)驗(yàn)方程,假設(shè)吸附為多層吸附。其方程如下:

    式中,F(xiàn)為Freundlich平衡吸附常數(shù),mg/g;1/為組分因數(shù)。

    表3 樣品對磷吸附等溫線的擬合參數(shù)

    3 結(jié) 論

    (1)在水浴溫度為60 ℃、堿源為氫氧化鈉的條件下,以尿素-氯化膽堿或水為溶劑,產(chǎn)物為顆粒狀。以尿素-氯化膽堿為溶劑時,可以增大氫氧化鑭的比表面積。以乙二醇-氯化膽堿體系可以合成出棒狀的納米顆粒。

    (2)在以乙二醇-氯化膽堿為溶劑的體系中,改變堿的用量可以形成棒狀、紡錘狀的形貌。

    (3)所有樣品的吸附等溫線更符合Langmuir方程,說明它們在吸附磷酸鹽時更接近單分子層吸附。1號樣品的理論最大吸附量最大(85.324 2 mg/g),并且擁有最大的比表面積。在堿源相同時,顆粒狀氫氧化鑭的比表面積和對磷酸鹽的吸附能力均好于棒狀氫氧化鑭。

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    Morphology-Controlled Synthesis and Characterization of Lanthanum Hydroxide in Deep Eutectic Solvents

    Li Hangxuan1, Luo Genxiang1, Cheng Yun2

    (1.School of Petrochemical Engineering, Liaoning Petrochemical University, Fushun Liaoning 113001, China;2.School of Environmental and Safety Engineering, Liaoning Petrochemical University, Fushun Liaoning 113001, China)

    Nano-La (OH)3particles were synthesized using a precipitation method in deep eutectic solvents (DES). These materials were analyzed and characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and nitrogen adsorption (BET). The effects of different reaction conditions on the morphology of lanthanum hydroxide were explored. In addition, an adsorption test was performed with KH2PO4simulated wastewater. The results show that the La(OH)3particles synthesized with water and urea-choline chloride have a granular morphology, and the diameter is between 0.02 μm and 3.00 μm. When ethylene glycol-choline chloride is used as solvents, La(OH)3have a rod morphology with particle length between 80 nm and 180 nm. The maximum adsorption capacity is between 58 mg/g and 86 mg/g and the adsorption isotherm of KH2PO4is best fitted with Langmuir model.

    Deep eutectic solvents; Lanthanum hydroxide; Morphology; Characterization

    TE992.2

    A

    10.3969/j.issn.1672-6952.2021.04.004

    1672-6952(2021)04-0022-06

    http://journal.lnpu.edu.cn

    2020-04-01

    2020-05-13

    中國石油化工股份有限公司資助項(xiàng)目(317009-7)。

    李杭軒(1993-),男,碩士研究生,從事無機(jī)材料合成方面的研究;E-mail:1274893171@qq.com。

    程云(1971-),男,碩士,講師,從事環(huán)境化學(xué)、水污染治理方面的研究;E-mail:chy_ah@163.com。

    (編輯 宋官龍)

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