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    丹江口水庫表層沉積物重金屬污染特征及風險評價

    2021-07-22 14:02:38許仕榮盧少勇
    湖南師范大學自然科學學報 2021年3期
    關鍵詞:丹江丹江口水庫樣點

    羅 哲,許仕榮*,盧少勇

    (1.湖南大學土木工程學院,中國 長沙 410082;2.中國環(huán)境科學研究院,中國 北京 100012)

    水體重金屬污染由于其多介質交互性以及生物累積毒性而受到關注。沉積物作為重金屬在水體中的主要蓄積庫,研究其中重金屬的污染狀況和內在聯(lián)系可為污染防治提供依據(jù)。國內外關于水體沉積物重金屬污染方面的研究多集中于海灣、河流和湖泊等自然水體,涵蓋了沉積物重金屬的時空分布、污染源解析、生態(tài)評價等[1-6]。水庫作為蓄水水利工程,其水環(huán)境生態(tài)有別于自然水體,沉積物組成更為特殊,重金屬污染規(guī)律尚需進一步研究。

    丹江口水庫為南水北調中線工程的取水水源,直接供水至黃淮平原大部分水資源短缺地區(qū)。多年水質監(jiān)測結果表明丹江口水庫總體水質較好,河段大部分項目均能達到地面Ⅰ類水標準,綜合評價為Ⅱ類水,但其入庫干、支流如神定河、泗河、滔河等河流水質監(jiān)測常年顯示為Ⅲ~劣Ⅴ類水[7]。同時其流域范圍內礦產資源豐富,砂金礦、粘土礦、磁鐵礦為優(yōu)勢礦種,鋁土礦、赤鐵礦、汞礦、銅礦、銻礦、釩礦、鈾礦等金屬礦均有開采礦點[8],入庫支流承接沿岸工業(yè)和生活污廢水的排放導致入庫面臨營養(yǎng)化及重金屬污染風險[9],對水庫水質產生威脅。本研究擬通過丹江口水庫表層沉積物的采樣分析,探討其重金屬分布規(guī)律及可能來源,評估重金屬環(huán)境風險,以期為南水北調工程水源污染控制管理提供依據(jù)及決策支持。

    1 材料及方法

    1.1 研究區(qū)域與采樣點設置

    丹江口水庫跨鄂、豫兩省,匯漢、丹兩江,于1973年建成。庫區(qū)整體呈“V”字形,由漢江、丹江兩大庫區(qū)及一條狹長河道組成。大壩位于河道與丹江庫區(qū)匯合區(qū),確定為南水北調中線取水水源地后,丹江口大壩再次加高,壩體高程從原來的162 m加高至176.6 m,蓄水量總庫容達到290.5 億m3。丹江口水庫地處亞熱帶季風氣候,其汛期從5月下旬一直持續(xù)到10月上旬,具有水量豐富、庫容量大、稀釋自凈能力強的特點。

    依據(jù)丹江口現(xiàn)有水域面積及地形條件,在庫區(qū)采用方格網布點法布點、河道采用等距離布點法,共布置采樣點22個,丹江口水庫其經緯度及點位分布如表1及圖1。

    表1 取樣點經緯度及水深(坐標系為WGS1984)

    1.2 樣品采集與處理

    采樣遵循《湖泊富營養(yǎng)化調查規(guī)范》[10],使用ETC-200彼得遜抓泥斗采集水庫沉積物1~5 cm表層樣品,并用自封袋密封保存。表層沉積物樣冷凍干燥后剔除石子,四分法過100目篩,冷凍保存待測。

    圖1 丹江口取樣點位示意圖

    1.3 實驗儀器與試劑

    電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS,Agilent-7700x,美國);馬弗爐(KSL-1400X-A1,中國);冷凍干燥機(Scientz-18N,中國);混合重金屬標準儲備溶液(Agilent,美國);硝酸、氫氟酸、過氧化氫(AR級,上海國藥集團,中國)。

    1.4 樣品分析與質量控制

    取0.1 g過篩后樣品加入聚四氟乙烯罐,加入混酸消解(V(HF)∶V(HNO3)∶V(H2O2)=2∶6∶2),馬弗爐180 ℃高溫消解3 h至澄清,加熱趕酸再定容至100 mL,取5 mL樣品溶液經0.45 μm濾膜過濾后入樣品管,ICP-MS檢測,所有樣品均做3次平行分析,試驗結果以3次分析的平均值表示。采用程序空白及水系沉積物標準參照樣品(GBW07309 GSD-9)作為對沉積物樣品前處理和測定過程的質量控制樣品。結果顯示,標準物質中各重金屬回收率均在 85%~110%之間,3次分析結果的誤差范圍小于15%。

    1.5 數(shù)據(jù)處理

    采用Excel 2010,Origin 2017,ArcGIS 10.6和SPSS 23.0 軟件進行數(shù)據(jù)處理與圖表繪制。

    2 結果與分析

    2.1 表層沉積物重金屬統(tǒng)計特征

    研究共檢測丹江口水庫表層沉積物中釩(V)、鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)、銅(Cu)、鋅(Zn)、砷(As)、硒(Se)、銣(Rb)、鍶(Sr)、銀(Ag)、鎘(Cd)、銻(Sb)、銫(Cs)、鋇(Ba)、鉈(Tl)、鉛(Pb)、鈾(U)等20種重金屬物質,其統(tǒng)計特征見表2。由表2可知,丹江口水庫采樣點沉積物w(Co),w(Se),w(Ag),w(Cd),w(Sb),w(Cs),w(Tl)和w(U)低于儀器檢出限,未檢出。本研究重點選擇沉積物中w(V),w(Cr),w(Mn),w(Fe),w(Ni),w(Cu),w(Zn),w(As),w(Rb),w(Sr),w(Ba)和w(Pb)等進行重金屬元素污染分析,其中由于Fe是參與地球化學循環(huán)的主要成礦元素,故將w(Fe)作為各元素來源分析的參考,不作污染程度的分析。其余11種重金屬平均污染水平在質量分數(shù)上呈w(Mn)>w(Ba)>w(Sr)>w(V)>w(Zn)>w(Cr)>w(Rb)>w(Cu)>w(Pb)>w(As)>w(Ni)。丹江口水庫水域橫跨鄂、豫兩省,因此土壤背景值取兩地土壤背景平均值[11]。經檢測得到的11種重金屬中w(Ni)和w(Rb)與土壤背景值相差不大,w(Cu),w(As),w(Pb)和w(Cr)高出土壤背景平均值1倍左右,w(Mn),w(V),w(Zn),w(Sr)和w(Ba)為土壤背景平均值的3倍左右,無嚴重超值元素。變異系數(shù)反映了沉積物重金屬區(qū)域分布的變異程度,由表2可知,w(Ni),w(Cu),w(Zn),w(As),w(Rb)和w(Sr)變異系數(shù)大于0.3,其中w(Cu)變異系數(shù)高達1.43,屬高度變異;其它元素的變異系數(shù)在0.16~0.27之間,屬中等程度變異。

    2.2 表層沉積物重金屬分布特征

    2.2.1 空間分布特征 根據(jù)各樣點重金屬含量檢測值并結合地理信息系統(tǒng)(GIS)繪制了丹江口水庫表層沉積物重金屬空間分布圖如圖2所示。由圖可知,w(V),w(Mn),w(Fe),w(Ni)和w(As)的空間分布相似,其他重金屬元素均在不同局部出現(xiàn)污染水平較高的情況。w(Fe)為主要成礦元素,w(V),w(Mn),w(Ni)和w(As)分布估計與天然地球化學過程有關;樣點DJ-1所在漢江入庫口出現(xiàn)了w(Sr)及w(Cu)較其他點更高現(xiàn)象,同時該點其它重金屬污染現(xiàn)象也較突出;其次w(Rb)和w(Ba)在樣點DJ-5~DJ-6武當山風景區(qū)處附近有明顯增高;丹江入庫口樣點DJ-22及丹江庫區(qū)中心樣點DJ-18區(qū)域w(Cr)較高;樣點DJ-16及DJ-14等靠城邊岸區(qū)帶區(qū)域出現(xiàn)w(Zn)及w(Pb)含量較高現(xiàn)象。

    2.2.2 樣點富集特征 由于Fe是參與地球化學循環(huán)的主要成礦元素[14],在沉積物重金屬分析中常用沉積物中重金屬元素與鐵(Fe)的比值來標準化該重金屬元素的富集程度,用富集系數(shù)(Enrichment Factor,EF)表示,其計算表達式如下[15]:

    (1)

    表2 丹江口水庫表層沉積物重金屬統(tǒng)計特征

    由式(1)得到的V,Cr,Mn,Cu,Zn,As,Sr和Ba和Pb平均富集系數(shù)分別為2.73,1.87,2.73,2.73,2.95,2,3.02,3.63和2.26,Ni和Rb未發(fā)生明顯富集;其平均累積強度順序為Ba>Sr>Zn>V>Mn>Cu>Pb>As>Cr。各樣點富集系數(shù)如圖3,由圖3可知:表層沉積物中樣點DJ-1沉積物重金屬富集現(xiàn)象較為嚴重,與空間分布特征顯示一致,Cu,Sr和Ba最大富集系數(shù)均位于DJ-1,其值分別為21.62,11.11和9.41,丹江口上游鄖西縣為十堰市銅礦主要礦產地區(qū)[8,12],共有銅礦區(qū)(點)101處,考慮采礦及選礦生產過程排放的共生重金屬較多,而漢江入庫庫灣水流流速緩慢,導致DJ-1點各種重金屬沉積較多,富集系數(shù)都處于較高水平;樣點DJ-3處于漢江庫區(qū)與各處上游來水匯集處,其水質構成相對復雜,整體富集程度相對偏高;DJ-5~DJ-6整體區(qū)域Rb的污染水平均較高,該處毗鄰武當山風景名勝區(qū),Rb富集應與巖石風化有關;DJ-7~DJ-12所代表的丹江口水庫河道污染在分布上比較均勻,但也存在富集現(xiàn)象,通過衛(wèi)星圖查看,沿岸有較多林田開墾現(xiàn)象,沿岸污水灌溉、農藥肥料施用導致重金屬隨地表徑流進入庫區(qū)。樣點DJ-13,DJ-14,DJ-16和DJ-18以及DJ-20的整體富集系數(shù)也較高,與排污以及湖泊污染遷移因素有關:河南庫區(qū)北側承接來自陜西及河南境內入庫干流污染;靠東岸線區(qū)域人口密度大、工廠較多,潛在污染源也相應較多;庫區(qū)中心水流流速較緩,有多年歷史輸入堆積。

    圖3 丹江口水庫表層沉積物重金屬富集系數(shù)

    2.3 表層沉積物重金屬來源分析

    主成分分析法(Principal Component Analysis,PCA)通過提取樣點重金屬含量構成中主要方差的特征向量作為主成分(累積影響達到80% 以上),對水體沉積物重金屬含量數(shù)據(jù)的主成分數(shù)量及其構成進行分析,從而判斷重金屬的主要影響因素及來源是否相同[16]。本研究以沉積物各樣點中w(V),w(Cr),w(Ni)和w(Cu)與w(Fe)等12種重金屬的含量作為變量,采用SPSS 23.0軟件包中的主成分分析程序進行分析,以KMO值和Bartlett's球形檢驗結果表示各變量間的相關性[17],計算結果表明,變量的KMO值為0.598,KMO>0.5,認為原始變量有相關性,Bartlett's球形檢驗的結果Sig值為0.000,拒絕指標之間相互獨立的假設,故適于主成分分析。

    主成分分析的方差解釋率結果如表3所示,PCA前5個特征矢量PC1,PC2,PC3,PC4和PC5的權重分別為37.33%,18.91%,10.32%和9.70%和7.64%,所對應的累積權重為83.89%,能夠有效地提取數(shù)據(jù)中的信息,因此本研究共提取有效主成分5個。

    表3 主成分分析方差解釋率結果

    因子成分載荷系數(shù)如表4所示,從共同度可以看出,本研究所選取的主成分解釋了變量(除Mn、Pb外)0.80以上的信息,提取的主成分有效。從載荷系數(shù)來看,PC1 主要由V,Cr,F(xiàn)e,Ni和As五種元素組成,皆呈正相關,其方差貢獻占總方差的37.33%,F(xiàn)e作為成礦元素貢獻了最大方差,可認為V,Cr,Ni和As這4種元素主要來自于天然地球化學過程,四者的富集系數(shù)普遍較低也可說明其自然源影響起主導作用,表明PC1主要表示天然地球化學過程對丹江口表層沉積物重金屬含量的影響;PC2主要由Cu和Pb元素構成,其次為Ba和Sr元素,Cu,Ba和Sr與PC2呈正相關,Pb與PC2呈負相關,與富集系數(shù)法顯示Cu,Ba和Sr的最大富集系數(shù)均位于大柏河入口DJ-1時的分析一致,可認為與銅礦冶煉產業(yè)有關;PC3主要由Sr元素構成,其次為Rb及Cr元素,皆呈正相關,鍶礦在丹江口市共有四處礦點[8],Sr與Rb在礦石中存在共生關系,因此PC3應與鍶礦選礦及洗礦過程有關,從重金屬分布特征來看,Sr,Rb及Cr復合污染集中在DJ-18~DJ-22周邊,即丹江入庫口及丹江庫區(qū)左岸區(qū)域,因此可認為PC3來源于丹江上游鍶礦冶金產業(yè);PC4主要與Rb成正相關,根據(jù)Rb空間分布圖顯示DJ-5~DJ-6整體區(qū)域Rb的污染水平均較高,而其他區(qū)域內無明顯富集,PC4主要受DJ-5~DJ-6區(qū)域的Rb主導,該處毗鄰武當山風景名勝區(qū),巖石風化會造成Pb元素富集,PC4應與巖石風化有關;PC5主要與Zn成負相關,空間分布圖顯示Zn的分布集中在丹江庫區(qū)底側靠城邊區(qū)域,Zn在城鎮(zhèn)生活污泥中含量較高[18],PC5以沿岸工業(yè)生產及居民生活產污因素為主。

    表4 主成分分析載荷系數(shù)表

    2.4 表層沉積物重金屬環(huán)境風險分析

    地累積指數(shù)(Index of Geoaccumulation)主要考慮重金屬污染中人為污染因素、環(huán)境地球化學背景值以及自然成巖作用引起背景值變動的因素,通過設定含背景矩陣修正因子的數(shù)學模型來進行土壤及沉積物中重金屬污染的定量評價。表達式如下[19]:

    (2)

    表5 地積累指數(shù)(Igeo)分級標準

    丹江口水庫表層沉積物重金屬地累積指數(shù)的累積頻率分布規(guī)律如圖4所示。

    圖4 丹江口水庫表層沉積物重金屬地累積指數(shù)的累積頻率分布規(guī)律

    由圖可知:Cr,F(xiàn)e和Ni及Pb的整體污染程度類似,污染程度處于輕度污染及以下狀態(tài):除81.82%樣點的Cr、90.91%樣點的Pb以及4.55%樣點的Ni處于輕度污染狀態(tài)之外,其他樣點的Cr,F(xiàn)e和Ni及Pb皆處在無污染狀態(tài);V及Mn,As和Rb的整體污染程度類似,所有樣點均處于輕中度污染及以下狀態(tài):V有36.36%的樣點處于輕度污染及以下狀態(tài),63.64%處于輕中度污染狀態(tài),Mn有81.81%的樣點處于輕度污染狀態(tài),9.10%處于輕中度污染狀態(tài),As有68.18%的樣點處于輕度污染及以下狀態(tài),22.73%處于輕中度污染狀態(tài)、Rb有77.27%的樣點處于輕度污染及以下狀態(tài),9.10%處于輕中度污染狀態(tài);個別樣點的Cu,Zn和Sr處于較高污染狀態(tài):Cu有81.82%的樣點都處于輕度污染及以下狀態(tài),但DJ-1~DJ-4樣點區(qū)域達到了中度及中強度污染,Zn有36.36%的樣點處于輕度污染及以下狀態(tài),45.45%樣點處于輕中度污染,還有4個樣點處于中度污染狀態(tài),中度污染狀態(tài)集中在DJ-13,DJ-14和DJ-16等丹江庫區(qū)臨城區(qū)岸帶以及DJ-20所代表的庫區(qū)中心區(qū)域,DJ-1,DJ-18和DJ-22等3個水庫干流入口區(qū)域樣點Sr處于中度污染狀態(tài),其余樣點的Sr處于輕度污染及以下狀態(tài)。總體而言重金屬污染程度不高,僅有水庫干流入口、臨城區(qū)岸帶以及丹江庫區(qū)中心的沉積物的部分重金屬元素處于中度及中強度污染。

    3 結論

    (1)沉積物重金屬在空間上呈現(xiàn)一定規(guī)律性分布,含量上整體呈現(xiàn)丹江庫區(qū)>漢江庫區(qū)>河道的特征。w(V),w(Mn),w(Fe),w(Ni)和w(As)的空間分布相似,其他重金屬元素均在不同局部出現(xiàn)污染水平較高的情況,如大柏河入庫口、太極湖景區(qū)以及臨城區(qū)岸帶區(qū)域等,丹江庫區(qū)淺層沉積物整體重金屬污染水平較漢江庫區(qū)高,推測重金屬空間分布與排污以及湖泊污染遷移因素有關。

    (2)沉積物重金屬來源主要分為天然地球化學過程和以冶金為主的工業(yè)來源。主成分分析法顯示丹江口水庫Cr,As,F(xiàn)e,V和Ni共5種元素含量主要受天然地球化學過程影響,Sr,Cu,Ba,Rb和Pb則受庫區(qū)上游丹江及漢江流域冶金為主的工業(yè)來源影響較大。政府協(xié)同管理當?shù)氐V產資源開發(fā)以及人為污染治理將有效改善污染狀況。

    (3)重金屬元素的環(huán)境風險較低,整體狀況較好。地累積指數(shù)法顯示風險主要來源于干流入庫、臨城區(qū)岸帶以及丹江庫區(qū)中心沉積物中部分重金屬元素,如地累積指數(shù)法評價顯示的中強度污染狀態(tài)Cu,Zn和Sr防范外源污染影響并積極治理內源污染,維持丹江口水庫作為水源地的良好生態(tài)環(huán)境,將是未來庫區(qū)管理的一大重要舉措。

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