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    高溫液態(tài)SiC的微觀結(jié)構(gòu)特征

    2021-06-28 00:50鄭倩高廷紅米真辰何文化
    關(guān)鍵詞:微觀結(jié)構(gòu)碳化硅

    鄭倩 高廷紅 米真辰 何文化

    摘 要:碳化硅作為第三代寬禁帶半導(dǎo)體材料,具有高熱導(dǎo)率、耐高溫性、高發(fā)光率、大禁帶寬度、抗輻射能力強(qiáng)和化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等特性,在航天、電子通訊以及光學(xué)等多個領(lǐng)域起著至關(guān)重要的作用。實(shí)驗(yàn)上很難直接觀測高溫液態(tài)下的SiC中的微觀結(jié)構(gòu),采用分子動力學(xué)模擬方法是研究高溫液態(tài)微觀結(jié)構(gòu)的有效方法。本文基于Tersoff勢函數(shù),采用分子動力學(xué)模擬方法研究了高溫液態(tài)SiC的等溫過程,采用徑向分布函數(shù)、配位數(shù)、H-A鍵型指數(shù)法和可視化方法分析了SiC等溫過程中微觀結(jié)構(gòu)的特征。分析結(jié)果揭示了高溫液態(tài)SiC的配位數(shù)主要有2、3、4、5,其常見的鍵型指數(shù)類型有6種,模擬系統(tǒng)形成了由不同大小團(tuán)簇相互連接在一起構(gòu)成的網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)。這些模擬結(jié)果對深入理解高溫液態(tài)碳化硅結(jié)構(gòu)特征,探索微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能的關(guān)系具有重要意義。

    關(guān)鍵詞:碳化硅;微觀結(jié)構(gòu);分子動力學(xué)模擬

    中圖分類號:O472 ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    碳化硅(SiC)在半導(dǎo)體材料領(lǐng)域具有許多優(yōu)良的特性并具有廣闊的應(yīng)用前景。例如,它的寬帶隙,高電子遷移率,高雪崩電壓和高電子飽和速度等被用于制作大功率、高頻和高溫等極端條件下的理想器件,在大功率和高頻率等領(lǐng)域具有巨大的潛力,在航空航天[1-3]、衛(wèi)星探測[4,5]、自動化[6-8]等領(lǐng)域也得到了廣泛的應(yīng)用,因此研究SiC半導(dǎo)體材料具有重要意義。

    目前,關(guān)于SiC的研究在很多方面都有了很大的突破。Kultayeva[9]等人研究了SiC的電導(dǎo)率和導(dǎo)熱率。Koshka[10]等人運(yùn)用化學(xué)氣相沉積法模擬了SiC外延生長的過程。郝寅雷[11]等人發(fā)現(xiàn)了SiC在制作新型反射鏡材料方面有著巨大的潛力。Karlsdottir[12]等人探究了SiC濃度對ZrB2-SiC復(fù)合材料氧化過程中形成的液相和固相的影響。研究者們在實(shí)驗(yàn)上探究了SiC的各種特性以及應(yīng)用,但是在探索SiC半導(dǎo)體材料過程中,難以通過實(shí)驗(yàn)方法觀察高溫條件下的微觀結(jié)構(gòu),而高溫條件下的SiC的微觀結(jié)構(gòu)分析又對材料的發(fā)展起著很大的作用。因此,采用計(jì)算機(jī)模擬研究高溫液態(tài)SiC的微觀結(jié)構(gòu)特征具有很深遠(yuǎn)的意義。

    本文采用分子動力學(xué)模擬方法對含有64 000個原子的SiC體系的高溫等溫過程進(jìn)行了研究。使用徑向分布函數(shù)、配位數(shù)、H-A鍵型指數(shù)法和可視化軟件來分析模擬的液態(tài)SiC的微觀結(jié)構(gòu),清楚地展現(xiàn)SiC在高溫液態(tài)下的微觀結(jié)構(gòu)信息,也有助于理解其他以共價(jià)鍵方式結(jié)合的半導(dǎo)體材料的微觀結(jié)構(gòu)。

    1 模擬條件與方法

    分子動力學(xué)模擬方法可以計(jì)算原子在每個時刻的位置和速度,從而獲得粒子系統(tǒng)隨時間演化的軌跡。由于其獨(dú)特的優(yōu)勢,它被廣泛用于晶體生長模擬之中。在該方法中,最為關(guān)鍵的步驟就是通過勢函數(shù)來計(jì)算原子的力,進(jìn)而更新原子的位置以完成材料行為的計(jì)算模擬。將64 000個原子置于具有周期性邊界條件的立方盒中。使用Tersoff勢函數(shù)和Nose-hoover算法控制溫度。原子之間的相互作用通過Tersoff勢函數(shù)來描述。Tersoff勢函數(shù)已成功應(yīng)用于機(jī)械勢能、高能粒子轟擊行為、晶體缺陷和SiC納米晶體。Tersoff勢函數(shù)的公式為

    將勢能分解為中心能Er和鍵能Vij;rij是原子i和j之間的距離;fA和fR分別是吸引和排斥對電位,bij是吸引勢系數(shù),并且fc是一個平滑的截止函數(shù)。

    將64 000個原子置于具有周期性邊界條件的立方盒中。采用Nose-hoover算法對系統(tǒng)進(jìn)行控溫控壓。原子之間的相互作用通過Tersoff勢來描述,時間步長設(shè)置為1fs。在等溫等壓系綜(NPT)下等溫運(yùn)行以獲得4 000 K溫度下的液態(tài)SiC微觀結(jié)構(gòu)模型,然后對其進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)分析。通過徑向分布函數(shù)、配位數(shù)、H-A鍵型指數(shù)法和可視化軟件分析高溫液態(tài)SiC微觀結(jié)構(gòu)特征。

    2 模擬結(jié)果

    2.1 徑向分布函數(shù)

    徑向分布函數(shù)(RDF)是描述液體、晶體和非晶結(jié)構(gòu)的有序度的重要方法之一。RDF的傅里葉變換決定了由X射線成像得到的相應(yīng)的局部靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子。因此,RDF是在比較實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論結(jié)果中極為重要的結(jié)構(gòu)參數(shù)[13]。圖1顯示了4 000 K溫度下的SiC(即液態(tài)SiC)的徑向分布函數(shù)。在4 000 K溫度下,圖1(a)中可以看出Si-Si的第一近鄰距離峰值約為2.5 ,次近鄰距離在3.2 左右;由圖1(b)可知Si-C的第一近鄰距離峰值在2.0 附近,次近鄰距離為3.0 。圖1(c)表明液態(tài)SiC中C-C平均鍵長約為1.7 ,C-C的g(r)函數(shù)在2.8 處為其第二峰,代表了次近鄰平均原子間距。結(jié)合圖1(d)可以得出液態(tài)SiC的徑向分布函數(shù)在1.7 處得到第一峰的是C-C鍵;SiC在液體狀態(tài)下,首先會結(jié)合的是C-C,Si-C變?yōu)榇谓?,第三近鄰中包含了Si-Si和C-C的混合鍵。

    徑向分布函數(shù)只能給出體系中原子分布的統(tǒng)計(jì)信息,無法進(jìn)一步描述體系中原子與其鄰近原子所構(gòu)成的短程有序結(jié)構(gòu)。Honeycutt-Anderson(H-A)[14]鍵型指數(shù)法可以對液態(tài)、非晶態(tài)和晶態(tài)結(jié)構(gòu)進(jìn)行分辨。如圖2所示,本研究采用H-A鍵型指數(shù)法,表征SiC在4 000 K溫度下原子之間的短程排列的特征。

    鍵型指數(shù)法使用兩個原子及其共有近鄰原子之間的成鍵關(guān)系來對原子進(jìn)行分類,這里的鍵是指當(dāng)兩個原子間距離小于或者等于徑向分布函數(shù)第一谷的距離時,這對原子成鍵,反之則不成鍵。所以鍵型指數(shù)是一種以幾何關(guān)系來進(jìn)行分析的拓?fù)浞椒ā33J褂?個指數(shù)ijkl來表示,i表示原子對的成鍵關(guān)系,i=1成鍵,i=2未成鍵;j表示兩原子的共有近鄰原子數(shù);k表示共有近鄰原子間的成鍵總數(shù);l表示前三個指數(shù)相同時的異構(gòu)體的編號。而在我們所研究的SiC體系4 000 K溫度下常見的H-A鍵型指數(shù)為:1 201、1 211、1 301、1 311、1 421、1 431。半導(dǎo)體中配位數(shù)低,共有原子少,共有近鄰原子之間成鍵少。而在高溫液態(tài)下配位數(shù)也是普遍偏低,成鍵少。

    2.3 配位數(shù)

    配位數(shù)(coordination number,CN),是指與中心原子成鍵的最近鄰原子個數(shù),可以描述原子排列的緊密程度。配位數(shù)的大小可以反映化學(xué)鍵的一般特性,一般情況下,金屬晶體的平均配位數(shù)大于10,原子晶體的配位數(shù)為4。而不同的配位數(shù)原子通過一定的方式互相連接在一起,決定了材料的微觀結(jié)構(gòu)。圖3為高溫液態(tài)SiC的配位數(shù)分布情況圖,其中截?cái)喟霃竭x取的是徑向分布函數(shù)中第一峰和第二峰之間的最低谷對應(yīng)的橫坐標(biāo)的值,即2.35 。當(dāng)溫度在4 000 K時,SiC處于液態(tài),此時的原子存在形式為配位數(shù)0到7,其中主要的存在形式為二配位、三配位、四配位和五配位原子,并且CN4原子的占比最高。說明在高溫下,SiC的結(jié)構(gòu)中,只有部分保留了四配位的結(jié)構(gòu),并且出現(xiàn)了其他配位缺陷情況,這些配位上的缺陷在一定程度上會影響整個結(jié)構(gòu)及其宏觀性能。

    另外,本研究特意找了幾種4 000 K溫度下C、Si原子主要存在的配位數(shù)形式的團(tuán)簇結(jié)構(gòu),因?yàn)樵诖藴囟认屡湮粩?shù)2、3、4、5為原子的主要存在形式,所以分別找了配位數(shù)為2、3、4、5的四種團(tuán)簇結(jié)構(gòu)。圖4的(a)、(b)、(c)、(d)分別為CN3、CN4、CN5和CN6的SiC團(tuán)簇結(jié)構(gòu)。

    2.4 截面原子分布情況

    為了直觀的展示液態(tài)SiC高溫狀態(tài)下的微觀結(jié)構(gòu)特征,給出了4 000 K溫度下的SiC系統(tǒng)局部截面圖,截面厚度為2個原子層,如圖5所示。由圖5可以看出,4 000 K溫度下的SiC原子之間的勢能不足以束縛原子,原子位置脫離理想晶格的位置,原子排列呈現(xiàn)出混亂狀態(tài),且存在有一定缺陷。結(jié)果表明,液態(tài)SiC在高溫條件下,其原子的排列混亂無序,這使得其微觀結(jié)構(gòu)發(fā)生了一定的變化。當(dāng)溫度達(dá)到4 000 K時,原子分布呈現(xiàn)出雜亂無章的形態(tài),說明原子已經(jīng)完全擺脫了晶格的束縛,整個體系全部熔化。

    3 結(jié)論

    本研究利用分子動力學(xué)方法模擬了64 000個原子的液態(tài)SiC的高溫等溫過程,勢能函數(shù)采用的是Tersoff勢函數(shù)。采用徑向分布函數(shù)、配位數(shù)、H-A鍵型指數(shù)法和可視化軟件對SiC等溫過程中微觀結(jié)構(gòu)的特征進(jìn)行了詳細(xì)分析。結(jié)果表明,在4 000 K溫度下,SiC的徑向分布函數(shù)在1.7 處得到第一峰的是C-C鍵;SiC在液體狀態(tài)下,首先會結(jié)合的是C-C,Si-C變?yōu)榇谓?,第三近鄰中包含了Si-Si和C-C的混合鍵。高溫液態(tài)SiC的配位數(shù)主要存在形式為2、3、4、5,其常見的鍵型指數(shù)有6種,系統(tǒng)形成了不同大小團(tuán)簇相互連接在一起的網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)。根據(jù)系統(tǒng)的局部截面可以看出,當(dāng)溫度在4 000 K時,液態(tài)SiC原子是無定型游離態(tài),原子排列呈現(xiàn)出混亂狀態(tài),且存在一定缺陷,說明在高溫下,SiC的結(jié)構(gòu)中,只有部分保留了四配位的結(jié)構(gòu),并且出現(xiàn)了其他配位缺陷情況,這些配位上的缺陷在一定程度上會影響材料的整體結(jié)構(gòu)及其宏觀性能。參考文獻(xiàn):

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    (責(zé)任編輯:江 龍)

    Abstract: As the third-generation wide-gap semiconductor material, silicon carbide has high thermal conductivity, high temperature resistance, high luminescence rate, wide gap width, strong radiation resistance and chemical stability. It plays a crucial role in aerospace, electronic communication, optics and other fields. It is difficult to directly observe the microstructure of SiC under high temperature liquid state in the experiment. Therefore, molecular dynamics simulation is an effective method to study the microstructure of high temperature liquid state. In this paper, based on Tersoff potential function, molecular dynamics simulation method was used to study the isothermal process of high temperature liquid SiC. Radial distribution function, coordination number of atoms, H-A bond type index method and visualization software were used to analyze the microstructure in the isothermal process of SiC. Which reveals that the coordination numbers of SiC in the high temperature liquid state are mainly 2, 3, 4 and 5, and there are six kinds of common bond exponents. And in the isothermal process of SiC, a network structure is formed in which clusters with different sizes are connected with each other. These simulation results are of great significance to the understanding of the structural characteristics of high temperature liquid silicon carbide and great important to explore the relationship between microstructure and macroscopic properties.

    Key words: silicon carbide; microstructure; molecular dynamics simulation

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