• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    苯功能化二硫化鉬納米帶輸運(yùn)性質(zhì)的理論研究

    2021-06-24 03:32:18胡玚玚張桂玲于海濤
    關(guān)鍵詞:插層苯環(huán)功能化

    紀(jì) 磊, 于 紅, 胡玚玚, 張桂玲, 于海濤

    (1.哈爾濱理工大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院, 哈爾濱 150040; 2.黑龍江大學(xué) 化學(xué)化工與材料學(xué)院, 哈爾濱 150080)

    0 引 言

    2004年,英國(guó)曼切斯特大學(xué)的Geim團(tuán)隊(duì)開(kāi)創(chuàng)性地從石墨中分離出石墨烯[1],在之后的十幾年里,二維材料得到學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。由于二維材料載流子的轉(zhuǎn)移和熱量的擴(kuò)散被限制在了二維平面內(nèi),因此呈現(xiàn)出了許多奇特的特性。首先,由于某些二維材料的帶隙可調(diào)控性,使其在場(chǎng)效應(yīng)晶體管、儲(chǔ)能設(shè)備和壓電器件等領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛[2-4];另外,部分二維材料具有可控的自旋自由度與谷自由度,這使得自旋電子學(xué)與谷電子學(xué)領(lǐng)域的專家與學(xué)者們也對(duì)其進(jìn)行了深入的研究;此外,不同的二維材料由于晶體結(jié)構(gòu)的特殊性質(zhì)導(dǎo)致了不同的電學(xué)、光學(xué)特性的各向異性(包括拉曼光譜、光致發(fā)光光譜、二階諧波譜、光吸收譜、熱導(dǎo)率以及電導(dǎo)率等性質(zhì)的各向異性),使其在偏振光電器件、偏振熱電器件、仿生器件和偏振光探測(cè)等領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用前景[5]。

    過(guò)渡金屬二硫化物(TMDs)是繼石墨烯之后研究最廣泛的二維納米材料,它表現(xiàn)出與石墨相似的層狀結(jié)構(gòu)。其因具有優(yōu)良的物理以及化學(xué)性質(zhì),而在光電、催化、儲(chǔ)能以及傳感器等領(lǐng)域均具有廣闊的應(yīng)用前景。TMDs為片層結(jié)構(gòu),垂直方向上一般僅為單個(gè)或者幾個(gè)原子,而橫向尺寸則可高達(dá)微米或以上級(jí)別。TMDs的范式可寫為MX2,M代表過(guò)渡金屬原子(如Mo或W),X代表的是硫族原子(如S或Se)。由于原子性質(zhì)的相近和結(jié)構(gòu)的相同,TMDs中不同的成員物理性質(zhì)很相似,屬性卻各有不同。MoS2在所有TMDs中研究最為廣泛,其優(yōu)異的性質(zhì)深受科研從業(yè)者的喜愛(ài)。由于其在單層時(shí)為直接帶隙半導(dǎo)體[6],且擁有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和極佳的機(jī)械強(qiáng)度,這使得MoS2在光電器件、能量存儲(chǔ)以及柔性電子學(xué)等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值[7-8]。在MoS2層狀結(jié)構(gòu)中,S原子和Mo原子之間以共價(jià)鍵相連接,而MoS2層與層之間是通過(guò)范德華力相互結(jié)合的。石墨烯和MoS2之間的一個(gè)區(qū)別是是否有帶隙。石墨烯沒(méi)有帶隙,因此只能通過(guò)應(yīng)用納米結(jié)構(gòu)以及不同的化學(xué)和物理技術(shù)來(lái)引入,這大大限制了它的應(yīng)用范圍。而MoS2本身具有帶隙,隨著MoS2層數(shù)的減少,其電子性質(zhì)也發(fā)生了顯著的變化。帶隙能從1.29 eV(多層MoS2)增加到1.9 eV(單層MoS2),帶隙隨層數(shù)的減少由間接帶隙變?yōu)橹苯訋禰9]。這賦予了MoS2更加豐富的光電性質(zhì),近年來(lái)在電子和光電子器件領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景[10-12]。此外,帶隙能量的變化以及通過(guò)改變MoS2層厚度而引起的帶隙性質(zhì)的變化,使少層MoS2薄膜作為吸收太陽(yáng)能的光伏材料也極具優(yōu)勢(shì)。

    基于MoS2獨(dú)特的結(jié)構(gòu)以及電學(xué)特性,對(duì)它的性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控、拓寬其應(yīng)用范圍是目前的研究熱點(diǎn)之一。具有可變電子波段的MoS2結(jié)構(gòu)允許構(gòu)建各種各樣的異質(zhì)結(jié)和超晶格,同時(shí)MoS2優(yōu)良的能帶排列以及可調(diào)控的載流子遷移速率,為研發(fā)高性能的電子器件與光電器件提供了優(yōu)良的基礎(chǔ)材料。近年來(lái),各種物理和化學(xué)的功能化策略相繼被提出,如插層、構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)、摻雜、合金化、減小尺寸、構(gòu)造缺陷、門控、光照和彎曲應(yīng)變等[13]。其中較為常用的策略是,選用具有優(yōu)良性質(zhì)的物質(zhì)插入雙層MoS2夾層空間中構(gòu)建新型復(fù)合插層材料。目前,Br2、H2SO4、FeCl3和堿金屬等均已被證實(shí)可以通過(guò)氣相插層的方式進(jìn)入MoS2層間[14];此外,通過(guò)液相插層的方法,也可以成功將零價(jià)原子、分子、離子等多種粒子插層到MoS2層間;利用剝離技術(shù)已經(jīng)成功將各種客體物質(zhì)如Co、Ni和堿金屬,插層到MoS2雙層空間中[15-19]。研究結(jié)果表明,這些分子、離子或基團(tuán)顯著改變了MoS2材料的輸運(yùn)性質(zhì),使該復(fù)合材料可廣泛應(yīng)用于電學(xué)領(lǐng)域。隨著對(duì)石墨烯研究的逐步深入,采用碳納米結(jié)構(gòu)對(duì)層狀材料進(jìn)行功能化,在優(yōu)化材料性能方面取得了可喜的進(jìn)展[20]。雖然插層功能化在過(guò)去的研究中已經(jīng)屢見(jiàn)不鮮,但是苯分子對(duì)二維MoS2的交錯(cuò)結(jié)構(gòu)納米帶進(jìn)行插層功能化還未有報(bào)道??紤]到苯分子獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的電學(xué)性質(zhì),以及其在材料科學(xué)中廣闊的應(yīng)用前景,本文采用苯分子對(duì)MoS2納米帶進(jìn)行插層功能化,優(yōu)化其模型結(jié)構(gòu),并對(duì)其電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行理論研究。

    1 模型及計(jì)算細(xì)節(jié)

    主要選取三個(gè)模型對(duì)MoS2納米帶進(jìn)行理論研究。雙層MoS2基本結(jié)構(gòu)是雙層AB型堆疊方式,即兩層MoS2在水平的方向上交錯(cuò)排列,如圖1(a)所示。每個(gè)超胞中含有108個(gè)原子,其中包括36個(gè)鉬原子和72個(gè)硫原子。該結(jié)構(gòu)在x方向上設(shè)置了2 nm的真空緩沖區(qū),這確保了相鄰周期模塊之間的解耦作用。在原有模型的基礎(chǔ)上,對(duì)雙層MoS2進(jìn)行苯分子插層功能化。由于苯分子在MoS2層間可能存在

    表1 MoS2、MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6的結(jié)合能

    不同構(gòu)型,所以本文對(duì)晶胞進(jìn)行優(yōu)化處理,讓所有原子都可以在三維方向上自由運(yùn)動(dòng),直到赫爾曼費(fèi)曼力小于0.2 eV·nm-1。結(jié)果表明,有兩種構(gòu)型最為穩(wěn)定,分別是在層間橫向加入苯環(huán)分子形成雙MoS2AB疊加結(jié)構(gòu)MoS2@αC6H6,以及在層間縱向加入苯環(huán)分子形成雙MoS2AB疊加結(jié)構(gòu)MoS2@βC6H6,如圖1(b)和圖1(c)所示。對(duì)于MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6,每個(gè)超胞中含有120個(gè)原子,其中包括36個(gè)鉬原子、72個(gè)硫原子、6個(gè)氫原子和6個(gè)氧原子,該結(jié)構(gòu)依然在x方向上設(shè)置了2 nm的真空緩沖區(qū)。為了進(jìn)一步證明體系的合理性,分別計(jì)算了三個(gè)體系的結(jié)合能。表1給出了三種結(jié)構(gòu)結(jié)合能,其是由體系總能量減去體系各部分能量和得到的。計(jì)算結(jié)果表明,三個(gè)結(jié)構(gòu)的結(jié)合能均為負(fù)值,體系為穩(wěn)定結(jié)構(gòu)?;谝陨先齻€(gè)模型分別計(jì)算了用于電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的中心散射區(qū)(Bulk)體系和用于輸運(yùn)性質(zhì)計(jì)算的雙探針(Device)體系。

    在Device體系中,使用金電極構(gòu)建了如圖1所示的雙探針器件模型。在優(yōu)化后,選取MoS2扶手椅方向作為輸運(yùn)方向,將雙層MoS2交錯(cuò)構(gòu)型作為中心散射區(qū)。為保證中心散射區(qū)足夠長(zhǎng),設(shè)置輸運(yùn)方向的MoS2納米帶長(zhǎng)度為2.305 nm,目的是分離左右電極,讓左右電極之間相互作用可以被忽略。MoS2和金電極之間的距離通過(guò)金硫鍵(Au-S)來(lái)調(diào)控,界面處金硫鍵長(zhǎng)度為0.238 nm,這個(gè)長(zhǎng)度是金硫之間形成共價(jià)鍵的鍵長(zhǎng)。另外,Bulk結(jié)構(gòu)的晶格參數(shù)和層間距如表2所示。

    圖1 MoS2 (a)、MoS2@αC6H6 (b)和MoS2@βC6H6 (c)的Bulk結(jié)構(gòu)和Device結(jié)構(gòu)

    表2 MoS2、MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的晶格參數(shù)

    三個(gè)器件的電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)是基于密度泛函理論(DFT)和非平衡格林函數(shù)(NEGF)相結(jié)合的理論原理計(jì)算得出的,運(yùn)用的軟件包是以從頭算為理論基礎(chǔ)的ATK軟件包。在計(jì)算過(guò)程中,電子交換關(guān)系用PBE泛函中的GGA近似方法來(lái)描述,體系中所有原子的軌道基組均采用DZP。在對(duì)周期性插層體系MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6進(jìn)行電子結(jié)構(gòu)計(jì)算和晶胞優(yōu)化時(shí),布里淵區(qū)的k點(diǎn)值被設(shè)置為7×1×1(x×y×z)。對(duì)于計(jì)算輸運(yùn)性質(zhì)的加電極雙探針器件結(jié)構(gòu),中心散射區(qū)與電極的k點(diǎn)值均設(shè)置為1×1×50(x×y×z)。在計(jì)算過(guò)程中,實(shí)空間截?cái)嗄芘c體系溫度為150 Ry和300 K。在偏壓為-1.0~1.0 V內(nèi),每隔0.2 V為一步計(jì)算出在各個(gè)偏壓下的電流值大小。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 電子結(jié)構(gòu)

    圖2(a)給出了MoS2的Kohn-Sham軌道、能帶以及投影態(tài)密度圖(PDOS)。在沒(méi)有插入苯環(huán)的情況下,原始MoS2納米帶在能量為0 eV附近呈現(xiàn)直接帶隙的半導(dǎo)體性質(zhì),且由PDOS可以看出,價(jià)帶以及導(dǎo)帶主要是由Mo原子的4d軌道貢獻(xiàn)的。此外,S原子的3p電子也有少量貢獻(xiàn)。由圖2中的Kohn-Sham軌道可以看出,MoS2的帶Ⅰ和帶Ⅱ主要分布于兩納米帶非重疊區(qū)域,而帶Ⅲ則傾向分布于重疊區(qū)域。

    圖2(b)和圖2(c)給出了MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的Kohn-Sham軌道、能帶以及PDOS。當(dāng)苯環(huán)分子插入二維MoS2層間時(shí),出現(xiàn)了跨越0 eV的能級(jí),插層體系的帶隙消失,呈現(xiàn)出一定的金屬性質(zhì),主要貢獻(xiàn)該能級(jí)的依然是Mo原子的4d電子態(tài),另外,S原子的3p電子與C原子的2p電子也對(duì)0 eV附近的能級(jí)形成有少量的貢獻(xiàn)。但是,MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的Kohn-Sham軌道呈現(xiàn)出不同的分布方式。對(duì)于MoS2@αC6H6,由圖2(b)可知,帶Ⅰ主要分布于兩納米帶非重疊部分以及苯環(huán)上,納米帶重疊區(qū)域下層的納米帶的電子云對(duì)其有一定的貢獻(xiàn),上層納米帶重疊部分完全沒(méi)貢獻(xiàn)。相反,帶Ⅱ則主要由納米帶交錯(cuò)部分以及苯環(huán)貢獻(xiàn)。對(duì)于MoS2@βC6H6,由圖2(c)可以看到,帶Ⅰ和帶Ⅱ主要由整個(gè)納米帶結(jié)構(gòu)以及苯環(huán)貢獻(xiàn),帶Ⅲ的能帶則由納米帶結(jié)構(gòu)貢獻(xiàn),苯環(huán)對(duì)其基本沒(méi)有貢獻(xiàn)。

    圖2 MoS2 (a)、MoS2@αC6H6 (b)和MoS2@βC6H6 (c)的Kohn-Sham軌道、能帶結(jié)構(gòu)和投影態(tài)密度圖

    2.2 輸運(yùn)性質(zhì)

    在優(yōu)化后Bulk結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,以納米帶為中心散射區(qū),Au電極作為左、右電極,構(gòu)建了扶手椅型MoS2、MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的Device分子器件,如圖1所示。正偏壓對(duì)應(yīng)從體系的左電極流向右電極的電流,而負(fù)偏壓對(duì)應(yīng)從體系的右電極到達(dá)左電極的電流,本文計(jì)算所得三種結(jié)構(gòu)的I-V特性曲線如圖3所示。插入苯環(huán)后,MoS2雙層納米帶的電流有所提高,且縱向插入苯環(huán)時(shí)大于橫向插入的情況,即電流大小依次是MoS2@βC6H6> MoS2@αC6H6> MoS2。由Kohn-Sham軌道圖可知,當(dāng)將苯分子插層到MoS2納米帶中,納米帶的輸運(yùn)性質(zhì)受到苯分子的影響,苯分子在層間起到類量子點(diǎn)的作用,參與到層間載流子的傳輸過(guò)程中。在苯分子的電子云參與到電子傳輸?shù)那闆r下,量子隧穿的能量勢(shì)壘高度會(huì)降低,從而導(dǎo)致輸運(yùn)能力會(huì)增強(qiáng),這可以與能帶結(jié)構(gòu)由原來(lái)的半導(dǎo)體性轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傩韵鄬?duì)應(yīng)。

    圖3 MoS2、MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6的I-V特性曲線圖

    為了進(jìn)一步了解苯插層功能化MoS2對(duì)輸運(yùn)性質(zhì)影響的產(chǎn)生原理,計(jì)算了三種雙探針結(jié)構(gòu)在偏置電壓為1 V時(shí)的透射光譜,如圖4所示。其中偏壓窗口指的是[ -V/2,V/2]的偏壓范圍,在圖中用虛線表示。眾所周知,只有出現(xiàn)在偏置窗口內(nèi)的有效透射峰才有助于形成電流,并且較大的透射峰面積對(duì)應(yīng)較高的電流值。由圖4可以看到,在偏壓窗口中,插層后的MoS2納米帶峰面積明顯大于原始MoS2納米帶,說(shuō)明電荷載流子發(fā)生了有效的傳輸,使插層體系具有較大的電流。MoS2@βC6H6的透射峰面積較MoS2@αC6H6略大,因此MoS2@βC6H6的電流值大于MoS2@αC6H6。綜上所述,苯分子的插層功能化增強(qiáng)了MoS2納米帶輸運(yùn)載流子的能力,這與MoS2、MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的I-V特性曲線是一致的。

    3 結(jié) 論

    對(duì)雙層交錯(cuò)MoS2納米帶、其苯分子橫向穿插結(jié)構(gòu)MoS2@αC6H6以及苯分子縱向穿插結(jié)構(gòu)MoS2@βC6H6進(jìn)行了理論研究,通過(guò)對(duì)Bulk體系以及Device體系電子結(jié)構(gòu)以及輸運(yùn)性質(zhì)分析,得出以下結(jié)論:

    (1) 當(dāng)對(duì)交錯(cuò)構(gòu)型的MoS2納米帶進(jìn)行苯分子插層功能化時(shí),納米帶材料會(huì)由原來(lái)的半導(dǎo)體性轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傩?,? eV附近出現(xiàn)跨越費(fèi)米能級(jí)的能帶。

    (2) 由Kohn-Sham軌道和電子差分密度圖可知,由于苯環(huán)和MoS2納米帶之間的相互作用,苯分子參與到電子輸運(yùn)過(guò)程中,增加了輸運(yùn)過(guò)程中載流子的濃度。

    (3)I-V特性曲線和透射光譜表明,苯分子功能化之后的MoS2納米帶的導(dǎo)電性得到了增強(qiáng),從大到小依次為MoS2@βC6H6> MoS2@αC6H6> MoS2,這與偏壓窗口中透射峰面積是對(duì)應(yīng)的。

    綜上所述,通過(guò)將有機(jī)分子插入MoS2納米帶層間對(duì)其功能化以提高其輸運(yùn)性質(zhì)是可行的,這也為未來(lái)的理論和實(shí)驗(yàn)工作提供了參考。

    猜你喜歡
    插層苯環(huán)功能化
    芳香族化合物同分異構(gòu)體的書(shū)寫
    紫外吸收劑插層蒙脫土對(duì)瀝青老化性能的影響
    對(duì)苯環(huán)上一元取代只有一種的同分異構(gòu)體的系統(tǒng)分析
    Z型三叉樹(shù)多肽聚苯環(huán)系統(tǒng)的Hosoya指標(biāo)的計(jì)算公式
    CO2插層作用下有機(jī)蒙脫土膨脹/結(jié)構(gòu)行為的分子模擬
    石墨烯及其功能化復(fù)合材料制備研究
    十四烷酸插層稀土類水滑石的合成及其對(duì)PVC的熱穩(wěn)定作用
    功能化三聯(lián)吡啶衍生物的合成及其對(duì)Fe2+識(shí)別研究
    石墨烯的制備、功能化及在化學(xué)中的應(yīng)用
    河南科技(2014年11期)2014-02-27 14:09:49
    新型插層聚合物研制與性能評(píng)價(jià)
    国内精品宾馆在线| 国产精品熟女久久久久浪| 免费观看在线日韩| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产精品不卡视频一区二区| 国产成人freesex在线| 不卡视频在线观看欧美| 国产一区二区三区综合在线观看 | 最新中文字幕久久久久| 男的添女的下面高潮视频| 日本与韩国留学比较| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产免费一级a男人的天堂| 男的添女的下面高潮视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 日韩精品青青久久久久久| 国产亚洲5aaaaa淫片| 人人妻人人澡欧美一区二区| 婷婷色综合大香蕉| 国产成人精品婷婷| av免费观看日本| 精品一区二区免费观看| 国产精品人妻久久久影院| 精品一区二区三区人妻视频| av线在线观看网站| 久久久精品免费免费高清| 乱码一卡2卡4卡精品| a级一级毛片免费在线观看| 人妻一区二区av| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲欧洲国产日韩| 一边亲一边摸免费视频| 国精品久久久久久国模美| 国产精品嫩草影院av在线观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 午夜久久久久精精品| 久久久精品免费免费高清| 免费大片黄手机在线观看| 老司机影院毛片| 久久久亚洲精品成人影院| 久久国产乱子免费精品| 亚洲精品乱久久久久久| 国产黄色小视频在线观看| 最后的刺客免费高清国语| 成年人午夜在线观看视频 | 日日啪夜夜撸| h日本视频在线播放| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| av免费观看日本| 一级毛片 在线播放| 97在线视频观看| 欧美一区二区亚洲| 男女视频在线观看网站免费| 亚洲综合精品二区| 日韩 亚洲 欧美在线| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲丝袜综合中文字幕| 免费大片黄手机在线观看| 欧美xxⅹ黑人| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产成人精品婷婷| 在线观看美女被高潮喷水网站| av卡一久久| 亚洲综合精品二区| 人妻系列 视频| 观看免费一级毛片| kizo精华| 白带黄色成豆腐渣| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 蜜臀久久99精品久久宅男| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲av成人精品一二三区| 国国产精品蜜臀av免费| 搡老妇女老女人老熟妇| 午夜福利视频1000在线观看| 三级毛片av免费| 午夜精品国产一区二区电影 | 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产视频内射| 成年av动漫网址| 免费人成在线观看视频色| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久精品国产自在天天线| 成人特级av手机在线观看| 国产黄片视频在线免费观看| 免费观看的影片在线观看| 久热久热在线精品观看| 十八禁国产超污无遮挡网站| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日本免费在线观看一区| 久久99蜜桃精品久久| 五月玫瑰六月丁香| 国精品久久久久久国模美| 99热全是精品| 99久久精品一区二区三区| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲成人精品中文字幕电影| 色哟哟·www| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 搡老妇女老女人老熟妇| 麻豆国产97在线/欧美| 最近视频中文字幕2019在线8| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 成人美女网站在线观看视频| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲精品自拍成人| 日韩欧美三级三区| 亚洲欧美成人综合另类久久久| or卡值多少钱| 久久97久久精品| 国产美女午夜福利| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 赤兔流量卡办理| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲精品自拍成人| 久久久久久伊人网av| 中国国产av一级| 天天躁日日操中文字幕| 97精品久久久久久久久久精品| 国产综合懂色| 久久精品国产亚洲av涩爱| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产极品天堂在线| 丰满人妻一区二区三区视频av| 搡老妇女老女人老熟妇| 在线免费十八禁| 国产乱人偷精品视频| 舔av片在线| 激情 狠狠 欧美| 亚洲va在线va天堂va国产| 麻豆av噜噜一区二区三区| 国产综合懂色| 国产成人freesex在线| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久久精品94久久精品| 一本久久精品| 嘟嘟电影网在线观看| 国产成人午夜福利电影在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 久久99热这里只有精品18| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 国产精品伦人一区二区| 一级毛片aaaaaa免费看小| 欧美激情久久久久久爽电影| 只有这里有精品99| 亚洲美女视频黄频| 日韩强制内射视频| 好男人视频免费观看在线| 亚洲一区高清亚洲精品| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 免费看不卡的av| 寂寞人妻少妇视频99o| 免费av毛片视频| 校园人妻丝袜中文字幕| 高清欧美精品videossex| 午夜精品国产一区二区电影 | 99热这里只有精品一区| 成人午夜精彩视频在线观看| 免费观看av网站的网址| 亚洲熟女精品中文字幕| 777米奇影视久久| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 日韩一区二区三区影片| 精品久久久噜噜| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲真实伦在线观看| 日韩欧美三级三区| 69av精品久久久久久| 在线免费十八禁| 极品教师在线视频| 成人午夜精彩视频在线观看| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产亚洲5aaaaa淫片| 精品午夜福利在线看| 69人妻影院| 免费在线观看成人毛片| 国产高清三级在线| h日本视频在线播放| 深夜a级毛片| 一级毛片电影观看| 最近2019中文字幕mv第一页| 精品人妻一区二区三区麻豆| 欧美激情国产日韩精品一区| 成人毛片a级毛片在线播放| 人人妻人人澡欧美一区二区| 天堂√8在线中文| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲国产成人一精品久久久| kizo精华| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲自拍偷在线| 国产精品精品国产色婷婷| 简卡轻食公司| 亚洲国产精品国产精品| 久久久久久久久久久免费av| 少妇被粗大猛烈的视频| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲成人久久爱视频| 久久久a久久爽久久v久久| 看免费成人av毛片| 国产永久视频网站| 久久久久久久久久黄片| 最后的刺客免费高清国语| 久久久久久久亚洲中文字幕| 不卡视频在线观看欧美| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产成人精品婷婷| 成年人午夜在线观看视频 | 老司机影院毛片| 国产真实伦视频高清在线观看| 天堂√8在线中文| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 亚洲人成网站在线观看播放| 成人亚洲欧美一区二区av| 26uuu在线亚洲综合色| 一级二级三级毛片免费看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 中文在线观看免费www的网站| 欧美激情久久久久久爽电影| 人人妻人人澡欧美一区二区| 夫妻午夜视频| 久久久久网色| 最近最新中文字幕大全电影3| 成年版毛片免费区| 日韩制服骚丝袜av| 性插视频无遮挡在线免费观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲性久久影院| 欧美日韩精品成人综合77777| 日本爱情动作片www.在线观看| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲性久久影院| 亚洲真实伦在线观看| 国产高清国产精品国产三级 | 日韩人妻高清精品专区| 国产av在哪里看| 国国产精品蜜臀av免费| 18禁在线播放成人免费| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产伦在线观看视频一区| av免费观看日本| 美女主播在线视频| 嫩草影院入口| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 全区人妻精品视频| 我的女老师完整版在线观看| 老司机影院成人| 最近最新中文字幕大全电影3| 三级经典国产精品| 色吧在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 伊人久久国产一区二区| 国产一级毛片七仙女欲春2| 一级毛片电影观看| 久久精品国产亚洲网站| 亚洲,欧美,日韩| 国产精品一区二区性色av| 久久久精品94久久精品| 超碰97精品在线观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日韩精品有码人妻一区| 午夜福利在线观看吧| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产免费一级a男人的天堂| 高清av免费在线| 天堂俺去俺来也www色官网 | 日韩伦理黄色片| 99久国产av精品国产电影| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产黄片美女视频| 国产男人的电影天堂91| 亚洲va在线va天堂va国产| 免费人成在线观看视频色| 2021天堂中文幕一二区在线观| 淫秽高清视频在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 女人久久www免费人成看片| www.色视频.com| 麻豆成人午夜福利视频| 少妇的逼水好多| 日韩欧美精品v在线| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲欧美日韩东京热| 精品午夜福利在线看| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产成人一区二区在线| 国产精品av视频在线免费观看| 男女视频在线观看网站免费| 日本一本二区三区精品| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲av一区综合| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲av二区三区四区| 国产成年人精品一区二区| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 人人妻人人看人人澡| 欧美日韩在线观看h| 午夜福利在线观看吧| 免费少妇av软件| 亚洲精品亚洲一区二区| 一级毛片久久久久久久久女| 晚上一个人看的免费电影| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久久久久国产a免费观看| 人妻系列 视频| 国内精品一区二区在线观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 国产高清国产精品国产三级 | 精品人妻视频免费看| 久久国内精品自在自线图片| av专区在线播放| 少妇人妻一区二区三区视频| 男插女下体视频免费在线播放| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产精品福利在线免费观看| 91久久精品国产一区二区成人| 国产一区有黄有色的免费视频 | 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 婷婷色综合www| 午夜免费男女啪啪视频观看| 婷婷色综合大香蕉| 最后的刺客免费高清国语| 欧美日本视频| 男人舔女人下体高潮全视频| 99久久精品国产国产毛片| 国产淫语在线视频| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲av在线观看美女高潮| 成年女人看的毛片在线观看| 舔av片在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 欧美区成人在线视频| 床上黄色一级片| 欧美极品一区二区三区四区| 亚洲国产高清在线一区二区三| 乱人视频在线观看| 如何舔出高潮| 三级国产精品欧美在线观看| 国产av在哪里看| 欧美zozozo另类| 国产一区有黄有色的免费视频 | 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲精品456在线播放app| 国产黄片美女视频| 色吧在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 特级一级黄色大片| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 午夜激情福利司机影院| 亚洲最大成人中文| 日日撸夜夜添| 在线免费观看不下载黄p国产| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产美女午夜福利| 久久久久国产网址| 国产成人精品婷婷| 欧美高清性xxxxhd video| 亚洲av国产av综合av卡| 成人无遮挡网站| av在线老鸭窝| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产亚洲av嫩草精品影院| 免费人成在线观看视频色| 亚洲精品成人久久久久久| 99久久精品国产国产毛片| 欧美激情国产日韩精品一区| www.色视频.com| 婷婷色麻豆天堂久久| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 一级黄片播放器| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产亚洲91精品色在线| 免费黄色在线免费观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 久久人人爽人人爽人人片va| 久久草成人影院| 国产有黄有色有爽视频| 偷拍熟女少妇极品色| 欧美潮喷喷水| 婷婷六月久久综合丁香| 毛片女人毛片| 老女人水多毛片| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 日本wwww免费看| 欧美高清成人免费视频www| 精品国产三级普通话版| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲色图av天堂| av一本久久久久| 中文在线观看免费www的网站| 国产极品天堂在线| 男人和女人高潮做爰伦理| 夫妻性生交免费视频一级片| or卡值多少钱| 国产免费又黄又爽又色| 精品久久久久久久久亚洲| 高清欧美精品videossex| 久久亚洲国产成人精品v| 午夜激情久久久久久久| 午夜久久久久精精品| 成年av动漫网址| 亚洲精品aⅴ在线观看| 嫩草影院新地址| 日韩视频在线欧美| 精品国产三级普通话版| 国产精品一二三区在线看| 国产精品1区2区在线观看.| 日韩人妻高清精品专区| 欧美一区二区亚洲| 免费观看精品视频网站| 亚洲美女视频黄频| 一级黄片播放器| 国产免费福利视频在线观看| 久久97久久精品| 一级毛片aaaaaa免费看小| 日本wwww免费看| 免费在线观看成人毛片| 国产免费一级a男人的天堂| 毛片一级片免费看久久久久| 午夜免费男女啪啪视频观看| 久久久久久伊人网av| 韩国av在线不卡| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | freevideosex欧美| 男女视频在线观看网站免费| 麻豆成人av视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲精品国产av蜜桃| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 午夜福利在线观看吧| 日韩国内少妇激情av| a级毛片免费高清观看在线播放| 成年av动漫网址| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 伦精品一区二区三区| 男女边摸边吃奶| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | av专区在线播放| 亚洲av福利一区| 18禁动态无遮挡网站| 三级国产精品片| 91久久精品电影网| videossex国产| 岛国毛片在线播放| 欧美性感艳星| 免费人成在线观看视频色| 日韩大片免费观看网站| 成人亚洲精品av一区二区| 久久久亚洲精品成人影院| 大香蕉97超碰在线| 欧美最新免费一区二区三区| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产在线男女| 99热网站在线观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲第一区二区三区不卡| av卡一久久| 国产精品.久久久| 校园人妻丝袜中文字幕| 午夜免费观看性视频| 日韩av免费高清视频| 国产成人精品一,二区| 国内揄拍国产精品人妻在线| 99热这里只有是精品在线观看| 身体一侧抽搐| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| h日本视频在线播放| 亚洲精品久久午夜乱码| 18+在线观看网站| 久久人人爽人人爽人人片va| 乱码一卡2卡4卡精品| 国内揄拍国产精品人妻在线| 久久人人爽人人片av| 中文字幕av成人在线电影| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 免费播放大片免费观看视频在线观看| 性色avwww在线观看| 青春草视频在线免费观看| 亚洲电影在线观看av| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 床上黄色一级片| 国精品久久久久久国模美| 亚洲国产精品成人久久小说| 亚洲图色成人| 国产又色又爽无遮挡免| ponron亚洲| 99热网站在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 久久亚洲国产成人精品v| 最近视频中文字幕2019在线8| 午夜视频国产福利| 亚洲国产欧美在线一区| 欧美一级a爱片免费观看看| 亚洲精品乱久久久久久| 日日啪夜夜爽| 国产精品久久久久久精品电影| 精品久久久久久久久久久久久| 高清日韩中文字幕在线| 久久久久久久国产电影| 少妇人妻一区二区三区视频| 超碰97精品在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产黄色免费在线视频| 午夜激情福利司机影院| 男人舔奶头视频| 51国产日韩欧美| 婷婷色麻豆天堂久久| 水蜜桃什么品种好| 久久精品人妻少妇| 日韩 亚洲 欧美在线| 男女边摸边吃奶| 人妻少妇偷人精品九色| 22中文网久久字幕| 亚洲欧美一区二区三区国产| 22中文网久久字幕| 乱系列少妇在线播放| 亚洲av日韩在线播放| 国产片特级美女逼逼视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| av女优亚洲男人天堂| 成人毛片60女人毛片免费| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国内精品美女久久久久久| 久久国内精品自在自线图片| 熟女电影av网| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产免费一级a男人的天堂| 好男人在线观看高清免费视频| 精品一区二区三区人妻视频| 99久国产av精品国产电影| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产片特级美女逼逼视频| 国产爱豆传媒在线观看| 国产美女午夜福利| 亚洲av中文av极速乱| 美女高潮的动态| 哪个播放器可以免费观看大片| 久久草成人影院| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 99热网站在线观看| 国产高清三级在线| 日韩欧美三级三区| 免费人成在线观看视频色| 九色成人免费人妻av| 啦啦啦韩国在线观看视频| 97在线视频观看| 国产精品人妻久久久久久| 国产亚洲最大av| 国产探花极品一区二区| 午夜福利在线观看吧| 亚洲成人av在线免费| 国内精品宾馆在线| 午夜福利高清视频| 麻豆av噜噜一区二区三区| 最新中文字幕久久久久| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲综合色惰| 久久久a久久爽久久v久久| 亚洲自偷自拍三级| 中文字幕久久专区| 日韩av免费高清视频| 久久久欧美国产精品| 搡老乐熟女国产| 久久精品国产亚洲av涩爱| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 日日干狠狠操夜夜爽| 老司机影院毛片| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲精品亚洲一区二区| 美女高潮的动态| 日韩中字成人| 国产久久久一区二区三区| 美女国产视频在线观看| 夜夜爽夜夜爽视频| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 特级一级黄色大片| 嫩草影院入口| 人体艺术视频欧美日本| 在线免费十八禁| 国产精品福利在线免费观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产成人a区在线观看| 久久人人爽人人爽人人片va| 少妇的逼水好多| 搡老妇女老女人老熟妇| 白带黄色成豆腐渣| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久久久网色| 人人妻人人澡欧美一区二区| 高清毛片免费看| xxx大片免费视频| 97超碰精品成人国产| 久久6这里有精品| 大陆偷拍与自拍| 亚洲av免费高清在线观看| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 久久99热这里只频精品6学生| .国产精品久久|