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    苯功能化二硫化鉬納米帶輸運(yùn)性質(zhì)的理論研究

    2021-06-24 03:32:18胡玚玚張桂玲于海濤
    關(guān)鍵詞:插層苯環(huán)功能化

    紀(jì) 磊, 于 紅, 胡玚玚, 張桂玲, 于海濤

    (1.哈爾濱理工大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院, 哈爾濱 150040; 2.黑龍江大學(xué) 化學(xué)化工與材料學(xué)院, 哈爾濱 150080)

    0 引 言

    2004年,英國(guó)曼切斯特大學(xué)的Geim團(tuán)隊(duì)開(kāi)創(chuàng)性地從石墨中分離出石墨烯[1],在之后的十幾年里,二維材料得到學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。由于二維材料載流子的轉(zhuǎn)移和熱量的擴(kuò)散被限制在了二維平面內(nèi),因此呈現(xiàn)出了許多奇特的特性。首先,由于某些二維材料的帶隙可調(diào)控性,使其在場(chǎng)效應(yīng)晶體管、儲(chǔ)能設(shè)備和壓電器件等領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛[2-4];另外,部分二維材料具有可控的自旋自由度與谷自由度,這使得自旋電子學(xué)與谷電子學(xué)領(lǐng)域的專家與學(xué)者們也對(duì)其進(jìn)行了深入的研究;此外,不同的二維材料由于晶體結(jié)構(gòu)的特殊性質(zhì)導(dǎo)致了不同的電學(xué)、光學(xué)特性的各向異性(包括拉曼光譜、光致發(fā)光光譜、二階諧波譜、光吸收譜、熱導(dǎo)率以及電導(dǎo)率等性質(zhì)的各向異性),使其在偏振光電器件、偏振熱電器件、仿生器件和偏振光探測(cè)等領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用前景[5]。

    過(guò)渡金屬二硫化物(TMDs)是繼石墨烯之后研究最廣泛的二維納米材料,它表現(xiàn)出與石墨相似的層狀結(jié)構(gòu)。其因具有優(yōu)良的物理以及化學(xué)性質(zhì),而在光電、催化、儲(chǔ)能以及傳感器等領(lǐng)域均具有廣闊的應(yīng)用前景。TMDs為片層結(jié)構(gòu),垂直方向上一般僅為單個(gè)或者幾個(gè)原子,而橫向尺寸則可高達(dá)微米或以上級(jí)別。TMDs的范式可寫為MX2,M代表過(guò)渡金屬原子(如Mo或W),X代表的是硫族原子(如S或Se)。由于原子性質(zhì)的相近和結(jié)構(gòu)的相同,TMDs中不同的成員物理性質(zhì)很相似,屬性卻各有不同。MoS2在所有TMDs中研究最為廣泛,其優(yōu)異的性質(zhì)深受科研從業(yè)者的喜愛(ài)。由于其在單層時(shí)為直接帶隙半導(dǎo)體[6],且擁有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和極佳的機(jī)械強(qiáng)度,這使得MoS2在光電器件、能量存儲(chǔ)以及柔性電子學(xué)等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值[7-8]。在MoS2層狀結(jié)構(gòu)中,S原子和Mo原子之間以共價(jià)鍵相連接,而MoS2層與層之間是通過(guò)范德華力相互結(jié)合的。石墨烯和MoS2之間的一個(gè)區(qū)別是是否有帶隙。石墨烯沒(méi)有帶隙,因此只能通過(guò)應(yīng)用納米結(jié)構(gòu)以及不同的化學(xué)和物理技術(shù)來(lái)引入,這大大限制了它的應(yīng)用范圍。而MoS2本身具有帶隙,隨著MoS2層數(shù)的減少,其電子性質(zhì)也發(fā)生了顯著的變化。帶隙能從1.29 eV(多層MoS2)增加到1.9 eV(單層MoS2),帶隙隨層數(shù)的減少由間接帶隙變?yōu)橹苯訋禰9]。這賦予了MoS2更加豐富的光電性質(zhì),近年來(lái)在電子和光電子器件領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景[10-12]。此外,帶隙能量的變化以及通過(guò)改變MoS2層厚度而引起的帶隙性質(zhì)的變化,使少層MoS2薄膜作為吸收太陽(yáng)能的光伏材料也極具優(yōu)勢(shì)。

    基于MoS2獨(dú)特的結(jié)構(gòu)以及電學(xué)特性,對(duì)它的性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控、拓寬其應(yīng)用范圍是目前的研究熱點(diǎn)之一。具有可變電子波段的MoS2結(jié)構(gòu)允許構(gòu)建各種各樣的異質(zhì)結(jié)和超晶格,同時(shí)MoS2優(yōu)良的能帶排列以及可調(diào)控的載流子遷移速率,為研發(fā)高性能的電子器件與光電器件提供了優(yōu)良的基礎(chǔ)材料。近年來(lái),各種物理和化學(xué)的功能化策略相繼被提出,如插層、構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)、摻雜、合金化、減小尺寸、構(gòu)造缺陷、門控、光照和彎曲應(yīng)變等[13]。其中較為常用的策略是,選用具有優(yōu)良性質(zhì)的物質(zhì)插入雙層MoS2夾層空間中構(gòu)建新型復(fù)合插層材料。目前,Br2、H2SO4、FeCl3和堿金屬等均已被證實(shí)可以通過(guò)氣相插層的方式進(jìn)入MoS2層間[14];此外,通過(guò)液相插層的方法,也可以成功將零價(jià)原子、分子、離子等多種粒子插層到MoS2層間;利用剝離技術(shù)已經(jīng)成功將各種客體物質(zhì)如Co、Ni和堿金屬,插層到MoS2雙層空間中[15-19]。研究結(jié)果表明,這些分子、離子或基團(tuán)顯著改變了MoS2材料的輸運(yùn)性質(zhì),使該復(fù)合材料可廣泛應(yīng)用于電學(xué)領(lǐng)域。隨著對(duì)石墨烯研究的逐步深入,采用碳納米結(jié)構(gòu)對(duì)層狀材料進(jìn)行功能化,在優(yōu)化材料性能方面取得了可喜的進(jìn)展[20]。雖然插層功能化在過(guò)去的研究中已經(jīng)屢見(jiàn)不鮮,但是苯分子對(duì)二維MoS2的交錯(cuò)結(jié)構(gòu)納米帶進(jìn)行插層功能化還未有報(bào)道??紤]到苯分子獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的電學(xué)性質(zhì),以及其在材料科學(xué)中廣闊的應(yīng)用前景,本文采用苯分子對(duì)MoS2納米帶進(jìn)行插層功能化,優(yōu)化其模型結(jié)構(gòu),并對(duì)其電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行理論研究。

    1 模型及計(jì)算細(xì)節(jié)

    主要選取三個(gè)模型對(duì)MoS2納米帶進(jìn)行理論研究。雙層MoS2基本結(jié)構(gòu)是雙層AB型堆疊方式,即兩層MoS2在水平的方向上交錯(cuò)排列,如圖1(a)所示。每個(gè)超胞中含有108個(gè)原子,其中包括36個(gè)鉬原子和72個(gè)硫原子。該結(jié)構(gòu)在x方向上設(shè)置了2 nm的真空緩沖區(qū),這確保了相鄰周期模塊之間的解耦作用。在原有模型的基礎(chǔ)上,對(duì)雙層MoS2進(jìn)行苯分子插層功能化。由于苯分子在MoS2層間可能存在

    表1 MoS2、MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6的結(jié)合能

    不同構(gòu)型,所以本文對(duì)晶胞進(jìn)行優(yōu)化處理,讓所有原子都可以在三維方向上自由運(yùn)動(dòng),直到赫爾曼費(fèi)曼力小于0.2 eV·nm-1。結(jié)果表明,有兩種構(gòu)型最為穩(wěn)定,分別是在層間橫向加入苯環(huán)分子形成雙MoS2AB疊加結(jié)構(gòu)MoS2@αC6H6,以及在層間縱向加入苯環(huán)分子形成雙MoS2AB疊加結(jié)構(gòu)MoS2@βC6H6,如圖1(b)和圖1(c)所示。對(duì)于MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6,每個(gè)超胞中含有120個(gè)原子,其中包括36個(gè)鉬原子、72個(gè)硫原子、6個(gè)氫原子和6個(gè)氧原子,該結(jié)構(gòu)依然在x方向上設(shè)置了2 nm的真空緩沖區(qū)。為了進(jìn)一步證明體系的合理性,分別計(jì)算了三個(gè)體系的結(jié)合能。表1給出了三種結(jié)構(gòu)結(jié)合能,其是由體系總能量減去體系各部分能量和得到的。計(jì)算結(jié)果表明,三個(gè)結(jié)構(gòu)的結(jié)合能均為負(fù)值,體系為穩(wěn)定結(jié)構(gòu)?;谝陨先齻€(gè)模型分別計(jì)算了用于電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的中心散射區(qū)(Bulk)體系和用于輸運(yùn)性質(zhì)計(jì)算的雙探針(Device)體系。

    在Device體系中,使用金電極構(gòu)建了如圖1所示的雙探針器件模型。在優(yōu)化后,選取MoS2扶手椅方向作為輸運(yùn)方向,將雙層MoS2交錯(cuò)構(gòu)型作為中心散射區(qū)。為保證中心散射區(qū)足夠長(zhǎng),設(shè)置輸運(yùn)方向的MoS2納米帶長(zhǎng)度為2.305 nm,目的是分離左右電極,讓左右電極之間相互作用可以被忽略。MoS2和金電極之間的距離通過(guò)金硫鍵(Au-S)來(lái)調(diào)控,界面處金硫鍵長(zhǎng)度為0.238 nm,這個(gè)長(zhǎng)度是金硫之間形成共價(jià)鍵的鍵長(zhǎng)。另外,Bulk結(jié)構(gòu)的晶格參數(shù)和層間距如表2所示。

    圖1 MoS2 (a)、MoS2@αC6H6 (b)和MoS2@βC6H6 (c)的Bulk結(jié)構(gòu)和Device結(jié)構(gòu)

    表2 MoS2、MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的晶格參數(shù)

    三個(gè)器件的電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)是基于密度泛函理論(DFT)和非平衡格林函數(shù)(NEGF)相結(jié)合的理論原理計(jì)算得出的,運(yùn)用的軟件包是以從頭算為理論基礎(chǔ)的ATK軟件包。在計(jì)算過(guò)程中,電子交換關(guān)系用PBE泛函中的GGA近似方法來(lái)描述,體系中所有原子的軌道基組均采用DZP。在對(duì)周期性插層體系MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6進(jìn)行電子結(jié)構(gòu)計(jì)算和晶胞優(yōu)化時(shí),布里淵區(qū)的k點(diǎn)值被設(shè)置為7×1×1(x×y×z)。對(duì)于計(jì)算輸運(yùn)性質(zhì)的加電極雙探針器件結(jié)構(gòu),中心散射區(qū)與電極的k點(diǎn)值均設(shè)置為1×1×50(x×y×z)。在計(jì)算過(guò)程中,實(shí)空間截?cái)嗄芘c體系溫度為150 Ry和300 K。在偏壓為-1.0~1.0 V內(nèi),每隔0.2 V為一步計(jì)算出在各個(gè)偏壓下的電流值大小。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 電子結(jié)構(gòu)

    圖2(a)給出了MoS2的Kohn-Sham軌道、能帶以及投影態(tài)密度圖(PDOS)。在沒(méi)有插入苯環(huán)的情況下,原始MoS2納米帶在能量為0 eV附近呈現(xiàn)直接帶隙的半導(dǎo)體性質(zhì),且由PDOS可以看出,價(jià)帶以及導(dǎo)帶主要是由Mo原子的4d軌道貢獻(xiàn)的。此外,S原子的3p電子也有少量貢獻(xiàn)。由圖2中的Kohn-Sham軌道可以看出,MoS2的帶Ⅰ和帶Ⅱ主要分布于兩納米帶非重疊區(qū)域,而帶Ⅲ則傾向分布于重疊區(qū)域。

    圖2(b)和圖2(c)給出了MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的Kohn-Sham軌道、能帶以及PDOS。當(dāng)苯環(huán)分子插入二維MoS2層間時(shí),出現(xiàn)了跨越0 eV的能級(jí),插層體系的帶隙消失,呈現(xiàn)出一定的金屬性質(zhì),主要貢獻(xiàn)該能級(jí)的依然是Mo原子的4d電子態(tài),另外,S原子的3p電子與C原子的2p電子也對(duì)0 eV附近的能級(jí)形成有少量的貢獻(xiàn)。但是,MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的Kohn-Sham軌道呈現(xiàn)出不同的分布方式。對(duì)于MoS2@αC6H6,由圖2(b)可知,帶Ⅰ主要分布于兩納米帶非重疊部分以及苯環(huán)上,納米帶重疊區(qū)域下層的納米帶的電子云對(duì)其有一定的貢獻(xiàn),上層納米帶重疊部分完全沒(méi)貢獻(xiàn)。相反,帶Ⅱ則主要由納米帶交錯(cuò)部分以及苯環(huán)貢獻(xiàn)。對(duì)于MoS2@βC6H6,由圖2(c)可以看到,帶Ⅰ和帶Ⅱ主要由整個(gè)納米帶結(jié)構(gòu)以及苯環(huán)貢獻(xiàn),帶Ⅲ的能帶則由納米帶結(jié)構(gòu)貢獻(xiàn),苯環(huán)對(duì)其基本沒(méi)有貢獻(xiàn)。

    圖2 MoS2 (a)、MoS2@αC6H6 (b)和MoS2@βC6H6 (c)的Kohn-Sham軌道、能帶結(jié)構(gòu)和投影態(tài)密度圖

    2.2 輸運(yùn)性質(zhì)

    在優(yōu)化后Bulk結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,以納米帶為中心散射區(qū),Au電極作為左、右電極,構(gòu)建了扶手椅型MoS2、MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的Device分子器件,如圖1所示。正偏壓對(duì)應(yīng)從體系的左電極流向右電極的電流,而負(fù)偏壓對(duì)應(yīng)從體系的右電極到達(dá)左電極的電流,本文計(jì)算所得三種結(jié)構(gòu)的I-V特性曲線如圖3所示。插入苯環(huán)后,MoS2雙層納米帶的電流有所提高,且縱向插入苯環(huán)時(shí)大于橫向插入的情況,即電流大小依次是MoS2@βC6H6> MoS2@αC6H6> MoS2。由Kohn-Sham軌道圖可知,當(dāng)將苯分子插層到MoS2納米帶中,納米帶的輸運(yùn)性質(zhì)受到苯分子的影響,苯分子在層間起到類量子點(diǎn)的作用,參與到層間載流子的傳輸過(guò)程中。在苯分子的電子云參與到電子傳輸?shù)那闆r下,量子隧穿的能量勢(shì)壘高度會(huì)降低,從而導(dǎo)致輸運(yùn)能力會(huì)增強(qiáng),這可以與能帶結(jié)構(gòu)由原來(lái)的半導(dǎo)體性轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傩韵鄬?duì)應(yīng)。

    圖3 MoS2、MoS2@αC6H6和MoS2@βC6H6的I-V特性曲線圖

    為了進(jìn)一步了解苯插層功能化MoS2對(duì)輸運(yùn)性質(zhì)影響的產(chǎn)生原理,計(jì)算了三種雙探針結(jié)構(gòu)在偏置電壓為1 V時(shí)的透射光譜,如圖4所示。其中偏壓窗口指的是[ -V/2,V/2]的偏壓范圍,在圖中用虛線表示。眾所周知,只有出現(xiàn)在偏置窗口內(nèi)的有效透射峰才有助于形成電流,并且較大的透射峰面積對(duì)應(yīng)較高的電流值。由圖4可以看到,在偏壓窗口中,插層后的MoS2納米帶峰面積明顯大于原始MoS2納米帶,說(shuō)明電荷載流子發(fā)生了有效的傳輸,使插層體系具有較大的電流。MoS2@βC6H6的透射峰面積較MoS2@αC6H6略大,因此MoS2@βC6H6的電流值大于MoS2@αC6H6。綜上所述,苯分子的插層功能化增強(qiáng)了MoS2納米帶輸運(yùn)載流子的能力,這與MoS2、MoS2@αC6H6以及MoS2@βC6H6的I-V特性曲線是一致的。

    3 結(jié) 論

    對(duì)雙層交錯(cuò)MoS2納米帶、其苯分子橫向穿插結(jié)構(gòu)MoS2@αC6H6以及苯分子縱向穿插結(jié)構(gòu)MoS2@βC6H6進(jìn)行了理論研究,通過(guò)對(duì)Bulk體系以及Device體系電子結(jié)構(gòu)以及輸運(yùn)性質(zhì)分析,得出以下結(jié)論:

    (1) 當(dāng)對(duì)交錯(cuò)構(gòu)型的MoS2納米帶進(jìn)行苯分子插層功能化時(shí),納米帶材料會(huì)由原來(lái)的半導(dǎo)體性轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傩?,? eV附近出現(xiàn)跨越費(fèi)米能級(jí)的能帶。

    (2) 由Kohn-Sham軌道和電子差分密度圖可知,由于苯環(huán)和MoS2納米帶之間的相互作用,苯分子參與到電子輸運(yùn)過(guò)程中,增加了輸運(yùn)過(guò)程中載流子的濃度。

    (3)I-V特性曲線和透射光譜表明,苯分子功能化之后的MoS2納米帶的導(dǎo)電性得到了增強(qiáng),從大到小依次為MoS2@βC6H6> MoS2@αC6H6> MoS2,這與偏壓窗口中透射峰面積是對(duì)應(yīng)的。

    綜上所述,通過(guò)將有機(jī)分子插入MoS2納米帶層間對(duì)其功能化以提高其輸運(yùn)性質(zhì)是可行的,這也為未來(lái)的理論和實(shí)驗(yàn)工作提供了參考。

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