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    優(yōu)化的QuEChERS-超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定韭菜中31種農(nóng)藥殘留

    2021-06-11 06:32:26李浩林李桐桐董玉英禾麗菲李北興
    關(guān)鍵詞:碳納米管韭菜標(biāo)準(zhǔn)溶液

    李浩林, 李桐桐, 董玉英, 禾麗菲, 李北興, 慕 衛(wèi)*,

    (1. 山東農(nóng)業(yè)大學(xué) 植物保護(hù)學(xué)院 農(nóng)藥毒理與應(yīng)用技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東 泰安 271018;2. 山東省肥城市白云山學(xué)校,山東 泰安 271699)

    多年生的韭菜由于連作栽培導(dǎo)致其病蟲(chóng)害逐年加重,嚴(yán)重影響韭菜的產(chǎn)量和質(zhì)量[1-2]。目前,使用化學(xué)防治依然是控制韭菜病蟲(chóng)害的主要手段。韭菜的生長(zhǎng)期較短,藥劑使用劑量增加以及使用時(shí)間不當(dāng)?shù)染鶗?huì)增加其安全間隔期的控制難度,導(dǎo)致韭菜面臨農(nóng)藥殘留超標(biāo)的風(fēng)險(xiǎn),嚴(yán)重影響食品安全[3],因此亟需建立高效、快速的分析方法以檢測(cè)韭菜上的農(nóng)藥殘留量,評(píng)估和防范其農(nóng)藥使用風(fēng)險(xiǎn)。在韭菜前處理過(guò)程中會(huì)形成大量的共萃物,產(chǎn)生基質(zhì)效應(yīng),影響測(cè)定結(jié)果的準(zhǔn)確性。而層析法凈化、滲透凝膠色譜凈化和固相萃取凈化法等對(duì)基質(zhì)的去除效果均不理想[4],在對(duì)目標(biāo)化合物的殘留檢測(cè)過(guò)程中可能產(chǎn)生嚴(yán)重的基質(zhì)效應(yīng),影響測(cè)定結(jié)果的準(zhǔn)確性[5-6]。QuEChERS技術(shù)操作簡(jiǎn)便,分析速度快,溶劑使用量少,污染小,在農(nóng)藥多殘留分析中已被廣泛應(yīng)用。超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法可以同時(shí)檢測(cè)多種農(nóng)藥的含量,且分析速度快,溶劑使用量少,污染小[7]。鑒于此,本研究選擇了韭菜生產(chǎn)中可能使用頻率較高的農(nóng)藥作為檢測(cè)對(duì)象,結(jié)合基質(zhì)特點(diǎn),通過(guò)優(yōu)化傳統(tǒng)的 QuEChERS法,采用UPLC-MS/MS 建立了韭菜上31種農(nóng)藥殘留的分析方法,并利用該方法對(duì)市場(chǎng)上的韭菜樣品進(jìn)行了監(jiān)測(cè)分析。

    1 材料與方法

    1.1 藥劑與試劑

    31種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品純度均不低于98%,購(gòu)自中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心(表1);甲醇和乙腈均為色譜純(德國(guó)Dr. Ehrenstorfer公司);乙二胺-N-丙基硅烷(PSA) (美國(guó) Agilent 公司);多壁碳納米管 (8~20 nm)和氯化鈉(分析純) (天津市凱通化學(xué)試劑有限公司);無(wú)水硫酸鎂為分析純 (上海阿拉丁生化科技股份有限公司);試驗(yàn)用水為蒸餾水。

    1.2 儀器與設(shè)備

    UPLC-XEVO TQ-S micro 超高效液相色譜-串聯(lián)四極桿質(zhì)譜儀 [配電噴霧離子源 (ESI) 和Masslynx 4.1工作站]、ACQUITY UPLC TM BEH C18色譜柱 (2.1 mm × 100 mm,1.7 μm)(美國(guó)Waters公司);BSA124S 萬(wàn)分之一電子天平 (德國(guó)Sartorius公司);TDL-40B 高速離心機(jī) (上海安亭科學(xué)儀器廠);T-25 樣品勻質(zhì)機(jī) (德國(guó) IKA 公司);KQ-500DE 數(shù)控超聲波清洗器 (昆山市超聲儀器有限公司);QL-901 渦旋混勻器 (江蘇海門麒麟醫(yī)用儀器廠)。

    1.3 樣品前處理

    將日光溫室種植的未施用過(guò)任何農(nóng)藥的韭菜樣品和購(gòu)自山東省泰安市超市及蔬菜批發(fā)市場(chǎng)的樣品分別充分勻漿,并準(zhǔn)確稱取10 g (精確至0.01 g)于50 mL離心管中,加入20 mL乙腈,混勻,加入4.0 g無(wú)水硫酸鎂和1.0 g氯化鈉,漩渦振蕩3 min,于4 000 r/min 下離心 2 min;取1.5 mL上清液,置于預(yù)先加有50 mg PSA、150 mg無(wú)水硫酸鎂和5.0 mg選擇性多壁碳納米管的2 mL離心管中,漩渦振蕩3 min,于4 000 r/min下離心4 min;取上清液,過(guò)0.22 μm微孔濾膜,于 ?20 ℃保存,待UPLC-MS/MS 分析。

    1.4 檢測(cè)條件

    色譜條件:Waters ACQUITY UPLC TM BEH C18色譜柱 (2.1 mm × 100 mm,1.7 μm);柱溫 35 ℃;進(jìn)樣體積2 μ L;流動(dòng)相為A (0.1% 甲酸 +2 mmol/L 乙酸銨溶液) +B (甲醇),流速為0.30 mL/min。A和B按照如下梯度程序進(jìn)行洗脫:0.00 min,90 : 10;8.00 min,2 : 98;10.00 min,2 :98;10.01 min,90 : 10;12.00 min,90 : 10。

    質(zhì)譜條件:電噴霧離子源正離子電離模式(ESI+);毛細(xì)管電壓 3.0 kV;脫溶劑氣溫度 350 ℃;碰撞氣為氬氣,壓力 0.2 kPa;多反應(yīng)監(jiān)測(cè)模式(MRM),外標(biāo)法定量 (表1)。

    表1 31種農(nóng)藥在 UPLC-MS/MS 多反應(yīng)監(jiān)測(cè)模式下的檢測(cè)條件Table 1 Multiple reaction monitoring conditions for the determination of 31 pesticides using UPLC-MS/MS

    1.5 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制、標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制及基質(zhì)效應(yīng)

    1.5.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制及標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制 分別準(zhǔn)確稱取一定量的31種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品,用乙腈溶解并定容至10 mL,配制成質(zhì)量濃度為500 mg/L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,于?20 ℃保存,備用。

    分別準(zhǔn)確移取1.0 mL標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液于100 mL容量瓶中,用乙腈稀釋并定容,配成質(zhì)量濃度為10 mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,于4 ℃保存。準(zhǔn)確移取適量混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,用乙腈逐級(jí)稀釋,配制成質(zhì)量濃度分別為5、10、50、100、250、500和1 000 μg/L的系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    按1.4 節(jié)的條件測(cè)定,以標(biāo)準(zhǔn)溶液中待測(cè)農(nóng)藥的峰面積為縱坐標(biāo),對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.5.2 基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制及標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制 取勻漿后的韭菜空白樣品,按1.3 節(jié)的方法進(jìn)行前處理,制得空白韭菜基質(zhì)溶液。將 1.5.1 節(jié)的混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液用空白韭菜基質(zhì)溶液稀釋成質(zhì)量濃度為 5、10、50、100、250 和 500 μg/L 的系列基質(zhì)匹配混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。按1.4 節(jié)的條件測(cè)定,以標(biāo)準(zhǔn)溶液中待測(cè)農(nóng)藥的峰面積為縱坐標(biāo),對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.5.3 基質(zhì)效應(yīng) 采用標(biāo)準(zhǔn)曲線斜率比值 (slope ratio)[8]來(lái)評(píng)價(jià)基質(zhì)效應(yīng) (Me)[9]。當(dāng)Me在0.8~1.2之間表示基質(zhì)效應(yīng)可以接受,Me越接近1,基質(zhì)效應(yīng)越弱;當(dāng)Me大于1 時(shí)為基質(zhì)增強(qiáng)效應(yīng);當(dāng)Me小于1 時(shí)為基質(zhì)抑制效應(yīng)。

    1.6 添加回收試驗(yàn)

    向空白韭菜樣品中分別進(jìn)行0.01、0.1 和1 mg/kg 3個(gè)水平的添加回收試驗(yàn),每個(gè)水平重復(fù)5次,按1.3節(jié)進(jìn)行樣品前處理,按1.4節(jié)條件進(jìn)行測(cè)定,計(jì)算添加回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 多壁碳納米管用量對(duì)31種農(nóng)藥添加回收率的影響

    本研究在固定PSA用量為50 mg、無(wú)水MgSO4用量為150 mg條件下,考察了多壁碳納米管用量分別為0、2.5、5、10、15和20 mg對(duì)目標(biāo)物回收率的影響。結(jié)果表明,當(dāng)多壁碳納米管用量為2.5~10 mg時(shí),回收率均在70%~110%,符合殘留試驗(yàn)要求,同時(shí)為了提高凈化效果,避免對(duì)儀器造成污染 ,綜合考慮凈化效果與回收率,本研究最終選擇選擇性多壁碳納米管用量為5 mg。

    2.2 基質(zhì)效應(yīng)、標(biāo)準(zhǔn)曲線

    樣品基質(zhì)對(duì)所檢測(cè)的31種農(nóng)藥存在明顯的基質(zhì)抑制效應(yīng),Me值范圍為0.17~0.80,均小于0.8,故采用基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行定量。以峰面積對(duì)農(nóng)藥質(zhì)量濃度作線性回歸,31種農(nóng)藥在5~500 μg/L質(zhì)量濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均大于 0.995。

    2.3 定量限、準(zhǔn)確度和精密度

    在0.01、0.1和1 mg/kg 3個(gè)添加水平下,31種農(nóng)藥在韭菜基質(zhì)中的平均回收率在70%~104%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差在2.2%~11%之間,表明所建立的方法具有良好的準(zhǔn)確度和精密度,滿足韭菜中常用農(nóng)藥多殘留分析的檢測(cè)要求[10]。以最低添加水平作為方法的定量限 (LOQ) ,則31種農(nóng)藥的定量限均為0.01 mg/kg。

    2.4 實(shí)際樣品檢測(cè)

    采用本研究建立的分析方法,在山東省泰安市的超市和菜市場(chǎng)隨機(jī)購(gòu)買15份韭菜樣品進(jìn)行分析。結(jié)果表明:其中有1份樣品檢出吡蟲(chóng)啉,含量為0.010 mg/kg;1份檢出腐霉利,含量為0.016 mg/kg,其他樣品均未檢測(cè)到農(nóng)藥殘留。在定量檢測(cè)過(guò)程中對(duì)目標(biāo)峰同時(shí)進(jìn)行了子離子確證 (product ion scan,PIC) 定性掃描,明確了結(jié)果的可靠性。根據(jù) GB 2763—2019中對(duì)韭菜中農(nóng)藥殘留限量(MRL)的規(guī)定[11],吡蟲(chóng)啉的MRL值為1 mg/kg,腐霉利為0.2 mg/kg,表明所有購(gòu)自市場(chǎng)的韭菜中農(nóng)藥的殘留量均未超標(biāo)。

    3 結(jié)論

    本研究在 QuEChERS 方法的基礎(chǔ)上,通過(guò)優(yōu)化多壁碳納米管的用量,建立的凈化方法切實(shí)可行,樣品前處理操作簡(jiǎn)便、溶劑消耗少,分析時(shí)間短,結(jié)合 UPLC-MS/MS建立的韭菜中31種農(nóng)藥殘留的快速檢測(cè)方法具有良好的靈敏度、準(zhǔn)確度和精密度,能夠滿足目前對(duì)韭菜上常用農(nóng)藥多殘留的檢測(cè)需要。

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