福建夏初不同山區(qū)背景點氣溶膠數(shù)濃度特征及潛在源區(qū)

段 卿，余永城，王 鑫，林 文

(1.福建省氣象信息中心，福建 福州 350001；2.福建省氣象科學(xué)研究所，福建 福州 350001；3.福建省災(zāi)害天氣重點實驗室，福建 福州 350001)

氣溶膠指在空氣中的懸浮顆粒，已有研究表明氣候變化、環(huán)境污染和人體健康與氣溶膠顆粒物的增多有直接關(guān)系，如氣溶膠可通過散射和吸收太陽輻射對氣候變化產(chǎn)生影響，亦可作為云凝結(jié)核和霧滴影響液滴濃度、光學(xué)性質(zhì)、降水率和云的生命周期[1-2]，同時降低大氣能見度[3]，增加霧霾天[4]，還可在人體中沉積而誘發(fā)多種疾病，增加死亡率[5]。此外，重金屬作為氣溶膠重要化學(xué)組分，屬于不可降解污染物，一旦進入環(huán)境中循環(huán)，將是持久性的，對陸地及海域生態(tài)環(huán)境都會造成嚴重影響，且含重金屬的氣溶膠進入海洋對海洋浮游生物有毒害作用[6]。根據(jù)粒徑大小，氣溶膠被定義為核模態(tài)(3～25 nm)、愛根核模態(tài)(>25～100 nm)、積聚模態(tài)(>100～1 000 nm)和粗粒子模態(tài)(>1.0 μm)4個模態(tài)[7]，其中，積聚模態(tài)粒子對大氣能見度具有重大影響，其在可見光波長范圍內(nèi)消光作用最強。此外，愛根核模態(tài)粒子容易通過碰并而“老化”或凝結(jié)增長為積聚模態(tài)，核模態(tài)僅能在大氣中滯留幾個小時，粗粒子則主要來自機械過程，一般只能運輸十幾公里就會沉降[8-9]。

目前，隨著城市空氣污染日益嚴重，全球各地[10-12]對氣溶膠開展了大量觀測實驗，這些觀測主要圍繞氣溶膠的粒徑分布、氣象要素相關(guān)性和季節(jié)變化特征等方面，豐富了人們對氣溶膠特征的全面認識。同時，有許多學(xué)者[8,13-14]利用后向軌跡模型(HYSPLIT)研究污染物的軌跡及潛在源區(qū)。鄭淑睿等[15]利用潛在源貢獻因子分析法(potential source contribution function analysis，PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析法(concentration weighted field，CWT)分析得出夏收時段華北平原高濃度顆粒物主要來自江蘇中北部、安徽北部、山東西南部及河南中東部區(qū)域。李顏君等[16]利用TrajStat軟件分析了北京地區(qū)4季大氣顆粒物的潛在源區(qū)，并發(fā)現(xiàn)內(nèi)蒙古中部、山西中部、河北西南部、河南北部及山東西部是主要潛在區(qū)域。楊開甲等[17]通過后向軌跡模式研究得到福州東郊大氣氣溶膠夏季氣團主要來自海洋，春、秋和冬季氣團主要來自北方內(nèi)陸以及當(dāng)?shù)丶班徑貐^(qū)。

福建位于我國東南沿海，空氣質(zhì)量總體較好，但隨著城市化的快速發(fā)展，尤其是沿海城市，聚集著高強度的工業(yè)生產(chǎn)及高密度的人類活動，工業(yè)廢氣、汽車尾氣等空氣污染問題也越來越受關(guān)注。然而，以福建為背景的氣溶膠相關(guān)研究較少，因此該研究利用2017年6月在福建寧德古田、南平玉山和福州七星坪采集的大氣氣溶膠數(shù)濃度數(shù)據(jù)，從氣溶膠數(shù)濃度、譜分布和潛在源區(qū)等方面研究福建山區(qū)夏季不同背景下氣溶膠數(shù)濃度的污染特征及周邊城市對其的影響，這對進一步了解福建地區(qū)氣溶膠污染來源、特征及影響，對控制空氣污染、改善環(huán)境質(zhì)量等具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 實驗儀器

氣溶膠數(shù)濃度數(shù)據(jù)觀測采用德國Palas公司生產(chǎn)的細顆粒物測量儀Fidas Frog，儀器主要由測量裝置和控制板兩個部分構(gòu)成。采用光譜儀進行測量，粒子進入光學(xué)檢測區(qū)，設(shè)備記錄粒子產(chǎn)生的散射脈沖，通過散射光脈沖數(shù)得出粒子數(shù)，通過散射光脈沖的信號強度得出粒子直徑。采樣過程中，有效粒徑范圍設(shè)定為0.18～20.0 μm，可同時測量65個粒徑通道的氣溶膠數(shù)濃度，采樣流量為1.4 L·min-1，時間分辨率為1 min。根據(jù)觀測的實施情況，經(jīng)數(shù)據(jù)處理后剔除環(huán)境濕度過大的無效數(shù)據(jù)。同時實驗中還利用自動氣象站記錄觀測期間主要氣象要素的變化情況。

1.2 觀測實施

觀測地點分別位于福建寧德古田、南平玉山和福州七星坪，在觀測期間3個站點均受福建夏季主要天氣系統(tǒng)副熱帶高壓、臺風(fēng)外圍、低層切變南側(cè)暖區(qū)等影響。古田觀測點位于古田縣氣象局觀測場，海拔約為360 m，該站可代表農(nóng)村城區(qū)，觀測時間為2017年6月8日至6月11日，以晴天為主，個別時刻出現(xiàn)小雨天氣；玉山觀測點西北側(cè)距建甌市約39 km，南側(cè)距古田縣約29 km，海拔約為1 600 m，人為活動較少，可代表清潔地區(qū)，觀測時間為2017年6月14日至6月21日，該站點海拔較高，多云霧籠罩；七星坪觀測點位于福州城區(qū)北側(cè)的北峰山人工影響天氣作業(yè)點，南側(cè)距離新店鎮(zhèn)4 km，東側(cè)距離宦溪鎮(zhèn)3 km，該站可代表城郊地區(qū)，海拔約為1 000 m，也多云霧籠罩，觀測時間為2017年6月24日至6月28日。

1.3 分析方法

1.3.1后向軌跡分析

后向軌跡的數(shù)據(jù)及所用的后向軌跡模型(HYSPLIT)計算模塊源于NOAA網(wǎng)站(https:∥ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)[18]。該模式計算選取的高度為離地高度100 m，后向軌跡聚類分析模擬時間為24 h，時間分辨率為1 h，采用的氣象資料是分辨率為1°的GDAS數(shù)據(jù)。通過HYSPLIT模型并結(jié)合地面風(fēng)速分析外來氣團輸送對古田、玉山和七星坪氣溶膠數(shù)濃度的影響。

1.3.2濃度權(quán)重軌跡分析

CWT方法[19-20]指通過計算樣品濃度平均值，使每個網(wǎng)格單元分配一個與軌跡交叉單元格有關(guān)的權(quán)重濃度，CWT值越高表明該網(wǎng)格點對觀測點的污染貢獻程度越大。CWT定義公式為

(1)

式(1)中，i、j為網(wǎng)格經(jīng)緯度；Cij為平均權(quán)重濃度；l為軌跡；M為總軌跡數(shù)；Cl為軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)的觀測顆粒物濃度；τijl為軌跡l在網(wǎng)格(i，j)的滯留時間。因Cij值存在波動，進而引入權(quán)重函數(shù)Wnij進行降誤差處理，定義公式為

(2)

2 結(jié)果與討論

2.1 觀測結(jié)果概述

為研究氣象要素對氣溶膠的影響，通過圖1和表1分析古田、玉山和七星坪不同地理位置及海拔高度，風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、濕度等氣象要素呈現(xiàn)出的特征差異。玉山海拔高，整個觀測期，風(fēng)速較大，平均值可達4.87 m·s-1，但風(fēng)向較穩(wěn)定，觀測前期由于受副熱帶高壓、臺風(fēng)外圍等海洋性天氣系統(tǒng)影響，故風(fēng)向以東風(fēng)為主，后期轉(zhuǎn)為西風(fēng)。古田和七星坪平均風(fēng)速相對較低，分別為1.49和1.76 m·s-1，主要受低層切變南側(cè)暖區(qū)及副熱帶高壓邊緣控制，大氣水平擴散能力相對弱，利于污染物長時間堆積。古田風(fēng)速變化范圍為0.30～4.40 m·s-1，風(fēng)向多變，但以東南風(fēng)為主，福建地勢總體上西北高東南低，東南風(fēng)易將沿海城市氣溶膠輸送至福建內(nèi)陸地區(qū)。七星坪風(fēng)速變化范圍為0.30～5.00 m·s-1，平均風(fēng)速比古田略大，風(fēng)向多變，但由于觀測點位于山的北坡，以西南風(fēng)為主。玉山和七星坪海拔較高，容易受到地形云影響，其相對濕度平均值較古田高。

表1 氣象要素和氣溶膠數(shù)濃度統(tǒng)計

3個觀測點在觀測期間每日氣溶膠數(shù)濃度分布見圖2。觀測期間，古田以晴天為主，氣溶膠日數(shù)濃度差異不大。玉山在6月16日和20日數(shù)濃度較低，16日和20日平均風(fēng)速較大，且出現(xiàn)降水，其余觀測時間則均以霧天為主，說明大風(fēng)天氣和降水對玉山氣溶膠數(shù)濃度影響較大。觀測期間，七星坪以霧天為主，在6月26日數(shù)濃度較高，積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度為1 143.27 cm-3，比整個觀測期間平均值增加290.84 cm-3，為其1.34倍，粗粒子模態(tài)粒子數(shù)濃度為160.18 cm-3，比整個觀測期間平均值增加80.24 cm-3，約為其2倍，該日平均風(fēng)速相對較低，導(dǎo)致污染物不易擴散。

由于氣象條件對顆粒物數(shù)濃度的影響是多種因素綜合作用的結(jié)果。因此，利用TrajStat軟件[21]，通過后向軌跡模型分析外來氣團輸送特征，對觀測期間古田、玉山和七星坪后向軌跡進行模擬，基于聚類分析各得到4條主要輸送路徑(圖3)。古田聚類1和4為海洋氣團，聚類1途徑寧德和福州，聚類4途徑福州；聚類2～3為大陸氣團，聚類2主要來自福州，聚類3主要來自閩中地區(qū)；古田的聚類軌跡都較短，說明移動速度慢，以短距離輸送為主，聚類1、2和4氣團受福州市城區(qū)影響較大，占總軌跡數(shù)的80.6%。玉山聚類1、3和4氣團都屬于大陸氣團，分別主要來自福州、寧德和江西省，占總軌跡數(shù)的94.5%；聚類2屬于海洋性氣團，為源自南海途徑廣東省的遠距離輸送。七星坪聚類氣團都屬于海洋氣團，由于福州為四面環(huán)山的典型盆地地形，氣團經(jīng)過福州城區(qū)輸送一段時間后受到人為活動影響較大，聚類1源自南海，聚類2、3和4源自臺灣海峽，主要途徑廈門、泉州、莆田、福州等沿海城市。

2.2 氣溶膠數(shù)濃度粒徑分布特征

2.2.1氣溶膠數(shù)濃度粒徑譜分布

氣溶膠的粒徑分布特征決定了它們在大氣中的滯留時間以及物理、化學(xué)特性，不同污染物的排放會影響區(qū)域大氣環(huán)境中氣溶膠的粒徑譜分布特征，通過對氣溶膠顆粒物數(shù)濃度譜等的研究可以了解氣溶膠顆粒物的來源信息。將觀測到的0.18～20.00 μm粒徑范圍的氣溶膠分為0.18～1.00 μm和>1.00～20.00 μm 2個粒徑段進行討論。由于受儀器測量范圍影響，將0.18～1.00 μm和>1.00～20.00 μm粒徑顆粒物分別定義為積聚模態(tài)和粗粒子模態(tài)。

此次觀測過程中古田、玉山和七星坪不同粒徑范圍大氣氣溶膠顆粒物數(shù)濃度對比分析見表2。表2顯示，古田積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度為433.77 cm-3，占總數(shù)濃度的99.86%，粗粒子模態(tài)粒子數(shù)濃度為0.61 cm-3，僅占總數(shù)濃度的0.14%，對總數(shù)濃度的貢獻可以忽略。積聚模態(tài)主要來源于愛根核模態(tài)粒子的凝結(jié)和碰并增長過程以及燃燒過程產(chǎn)生的高溫蒸汽的凝結(jié)核碰并[22]，且觀測時間為初夏，相對濕度較高，核模態(tài)易碰并、聚并、凝結(jié)、吸附而增大成積聚模態(tài)。同時，古田觀測點位于縣城中心，人為活動如烹調(diào)油煙、汽車尾氣排放等產(chǎn)生的污染源較多，使得積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度較高。七星坪積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度為852.41 cm-3，占總數(shù)濃度的91.42%，粗粒子模態(tài)粒子數(shù)濃度為79.95 cm-3，僅占總數(shù)濃度的8.58%。玉山積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度為140.90 cm-3，占總數(shù)濃度的56.61%，粗粒子模態(tài)粒子數(shù)濃度為107.98 cm-3，占總數(shù)濃度的43.39%，細、粗粒徑顆粒物數(shù)濃度比較均衡。玉山氣溶膠數(shù)濃度明顯小于七星坪和古田，這主要是因為玉山海拔高于七星坪和古田，受人為活動影響較小，光化學(xué)反應(yīng)相對較弱。結(jié)合圖3可看出玉山氣團傳輸距離相對較長，在高風(fēng)速條件下有利于氣溶膠的擴散與稀釋，而不利于將周邊及遠距離污染物帶至山頂，但由于其受多高濕條件影響，氣溶膠易凝結(jié)和碰并向較大粒子轉(zhuǎn)化；同時，觀測點位于山頂，植被覆蓋率一般，存在裸露地面，在風(fēng)速較大的情況下，易使土壤揚塵等粗粒子進入大氣環(huán)境[23]。

古田、玉山和七星坪3地氣溶膠數(shù)濃度粒徑譜分布見圖4。由圖4可知，七星坪氣溶膠數(shù)濃度粒徑譜為單峰型，古田和玉山氣溶膠數(shù)濃度粒徑譜則呈雙峰型分布。七星坪、古田和玉山都在200 nm粒徑處出現(xiàn)一個峰值，古田在230～270 nm粒徑范圍出現(xiàn)一個較弱的峰值，玉山則在粗粒子模態(tài)4 530～6 970 nm粒徑范圍出現(xiàn)一個較明顯的峰值。此外，由圖4可知，古田和七星坪氣溶膠數(shù)濃度分別主要集中在400和500 nm以下粒徑段，與古田和七星坪相比，玉山氣溶膠數(shù)濃度在粗粒徑段占比較大。

結(jié)合圖4的氣團輸送聚類結(jié)果分析古田、玉山和七星坪3地不同氣團下不同模態(tài)顆粒物數(shù)濃度分布情況(圖5)。觀測期間，由于數(shù)據(jù)缺測或異常，古田聚類3和玉山聚類2不作分析討論。古田積聚模態(tài)數(shù)濃度都呈雙峰型分布，聚類1和4海洋氣團影響下的氣溶膠數(shù)濃度較為接近，聚類2恰好經(jīng)過古田縣城且為大陸氣團，該聚類氣團下積聚模態(tài)數(shù)濃度較其他氣團略高。對于粗粒子模態(tài)古田3種氣團都呈下降趨勢，數(shù)濃度基本接近于0，可見這3種氣團對古田的影響較一致。結(jié)合圖4，聚類1、2和4后向軌跡長度較短，氣團移動速度小，受當(dāng)?shù)丶爸苓叧鞘杏绊戄^大，3種氣團都途徑福州，說明福州對古田積聚模態(tài)氣溶膠有一定貢獻。

玉山積聚模態(tài)數(shù)濃度呈對數(shù)正態(tài)分布，聚類1氣溶膠數(shù)濃度比聚類3、4分別增加81.91%和84.49%，3種氣團粒徑分布趨勢一致，結(jié)合圖4，聚類1為短距離傳輸，受局地顆粒物源影響較大；不同氣團下粗粒子模態(tài)數(shù)濃度分布呈不同趨勢，聚類1呈雙峰型分布，聚類3呈單峰型分布，聚類1和3氣溶膠大粒徑顆粒物數(shù)濃度明顯增加，這兩類氣團主要來自沿海城市，積聚模態(tài)粒子含量相對較高，在高濕環(huán)境下易碰并凝結(jié)。七星坪積聚模態(tài)數(shù)濃度呈對數(shù)正態(tài)分布，聚類1氣團相對于其他氣團更靠近內(nèi)陸，且途徑沿海城市密集區(qū)，其數(shù)濃度比聚類2、3和4分別增加22.56%、68.48%和45.05%；不同聚類氣團粗粒子模態(tài)數(shù)濃度分布無明顯變化規(guī)律，聚類2氣團下粗粒子模態(tài)數(shù)濃度明顯高于其他氣團。

2.2.2不同城市氣溶膠數(shù)濃度對比

將筆者研究中3個觀測點氣溶膠數(shù)濃度與長三角地區(qū)的南京[24]和嘉興[25]、京津冀地區(qū)的北京[26]、珠三角地區(qū)的廣州[27]、代表較清潔地區(qū)的黃山[8]及2013年福州東郊[17]氣溶膠數(shù)濃度進行對比分析。排除各地觀測儀器因測量原理不同造成的影響，由表3可知，在相近的粒徑范圍內(nèi)北京[26]、南京[24]、廣州[27]和嘉興[25]夏季氣溶膠數(shù)濃度都高于古田、玉山和七星坪，而在0.50～1.00 μm粒徑范圍，古田和玉山氣溶膠數(shù)濃度都高于黃山[8]所測定的值，福州七星坪在0.25～20.00 μm粒徑范圍的平均數(shù)濃度為480.87 cm-3，此與2013年福州東郊[17]所測定的值較接近，說明古田、玉山和七星坪整體的氣溶膠數(shù)濃度還是較低。古田和七星坪積聚模態(tài)粒子所占總數(shù)濃度的比例都較高，而積聚模態(tài)粒子在大氣中的存在時間較長，可長距離輸送，因此需要通過后向軌跡法研究討論其污染物來源，有助于分析污染氣溶膠顆粒物的傳輸特性以及氣溶膠顆粒物的潛在源區(qū)。

表3 不同城市夏季大氣氣溶膠數(shù)濃度對比

2.3 氣溶膠潛在源區(qū)分析

圖6顯示，古田強潛在源區(qū)為觀測點以南區(qū)域，強潛在源區(qū)與古田的縣區(qū)地理位置相對應(yīng)，受當(dāng)?shù)厝藶榛顒佑绊戄^大，輸送距離短，說明風(fēng)速小不利于氣溶膠的擴散和稀釋；對比積聚模態(tài)源區(qū)，粗粒子模態(tài)源區(qū)位置更偏東南。玉山強潛在源區(qū)位于觀測點西南區(qū)域，而西部區(qū)域和東部區(qū)域氣溶膠數(shù)濃度貢獻較弱，CWT粗粒子模態(tài)和積聚模態(tài)數(shù)值分布略有差異，對于西南區(qū)域，粗粒子模態(tài)對應(yīng)的CWT值略低。七星坪強潛在源區(qū)位于觀測點西南沿海地區(qū)，途經(jīng)廈門、泉州和莆田等人口密集且工業(yè)較發(fā)達地區(qū)，且對應(yīng)積聚模態(tài)CWT值較高，較清潔的海洋氣團經(jīng)過污染較嚴重的地區(qū)，在高濕條件下，核膜態(tài)粒子經(jīng)過碰并轉(zhuǎn)化為積聚模態(tài)，使得積聚模態(tài)數(shù)濃度較高[8]。由此可見，古田和七星坪氣溶膠污染物主要為積聚模態(tài)粒子，古田粗粒子模態(tài)粒子的貢獻基本可忽略，玉山氣溶膠積聚模態(tài)和粗粒子模態(tài)的貢獻相當(dāng)。

3 結(jié)論

(1)觀測期間清潔地區(qū)玉山平均氣溶膠數(shù)濃度最低，其積聚模態(tài)、粗粒子模態(tài)顆粒物數(shù)濃度相當(dāng)；福州城郊的七星坪平均氣溶膠數(shù)濃度最高，接近玉山的4倍，積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度占比高達91.42%；代表農(nóng)村縣城的古田平均氣溶膠數(shù)濃度居中，也以積聚模態(tài)粒子為主。七星坪數(shù)濃度粒徑譜為單峰型，古田和玉山數(shù)濃度粒徑譜則呈雙峰型。

(2)古田的聚類氣團主要來自海洋，占總軌跡數(shù)的50.0%，其中偏南短距離大陸氣團(聚類2)積聚模態(tài)數(shù)濃度最高，受古田縣城人為活動影響；玉山主要受大陸氣團的影響，其中，受偏南短距離大陸氣團(聚類1)影響最大，該氣團傳輸距離短，移動速度慢，易造成局地氣溶膠堆積；七星坪都為海洋氣團，靠近內(nèi)陸的聚類1氣團，氣溶膠數(shù)濃度最高，受福州城市影響較大。

(3)通過濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)，古田強潛在源區(qū)與古田縣區(qū)地理位置相對應(yīng)，受人為活動影響較大；玉山強潛在源區(qū)為觀測點西南區(qū)域；七星坪強潛在源區(qū)為觀測點西南區(qū)域的沿海一帶城市群，其中，廈門、泉州和莆田對七星坪積聚模態(tài)粒子貢獻較大。