激光脈寬對熔融石英中超連續(xù)光譜的影響*

許夢寧，展林弟，奚婷婷

(中國科學院大學物理科學學院， 北京 101408)

當高功率飛秒脈沖在透明介質中傳輸時，會由于克爾自聚焦和電離產生電子的散焦效應之間的動態(tài)平衡而產生細絲狀結構。飛秒激光形成的細絲具有較高光強，并且電離產生低密度的等離子體，同時產生能夠覆蓋可見光和近紅外的超連續(xù)光譜[1]。該超連續(xù)光譜具有高亮度、寬光譜、良好的時間相干和空間相干性，并且具有超短的脈寬。由于這些獨特的性質，超連續(xù)光譜在遙感探測[2]、醫(yī)學成像[3]以及單周期脈沖產生[4]等方面有著重要應用，因而備受關注。

透明介質中的超連續(xù)光譜是由于自相位調制、電離和自陡峭效應的共同作用而產生的。這些非線性效應與透明介質的光學性質緊密相關。固體介質有較高的非線性系數，所以固體介質中產生的超連續(xù)光譜轉化效率較高，其中以熔融石英最為常見。飛秒脈沖在熔融石英中產生超連續(xù)光譜的特征非常敏感地依賴于激光的初始條件。飛秒脈沖激光的空間強度分布[5]、相位分布[6]、脈沖波形[7]、初始功率[8]以及中心波長[9-10]等參數的改變都會引起成絲過程飛秒脈沖時空演化的不同，進而引起超連續(xù)光譜特征的改變。由于超連續(xù)光譜的眾多應用，需要控制和優(yōu)化超連續(xù)光譜的特征，比如控制展寬范圍和光譜強度以適應不同應用的需求。脈寬是飛秒脈沖的重要參數，不同脈寬的飛秒脈沖成絲演化過程會有很大不同。當飛秒脈沖具有不同啁啾和脈寬時，成絲的起點和長度展現出極大的不同[11]，并且成絲產生的等離子體密度也發(fā)生較大的改變[12]。因此，飛秒脈沖成絲產生的超連續(xù)光譜也會因為脈沖初始脈寬的不同而具有不同的光譜特征。Calendron等[13]研究皮秒量級脈沖脈寬對超連續(xù)光譜展寬的影響。但飛秒和皮秒脈沖在固體介質中成絲傳輸的電離機制不同[12]，脈沖時空演化必然會不一樣，所以飛秒脈沖脈寬對固體介質中產生的超連續(xù)光譜特征的影響還不清楚。

本文模擬不同脈寬的飛秒脈沖在熔融石英中成絲并產生超連續(xù)輻射的過程。計算3種情況下不同脈寬的脈沖，包括初始光譜寬度不同的無啁啾脈沖和具有正負啁啾且初始光譜寬度相同的脈沖。

1 飛秒脈沖在熔融石英中傳輸的方程及計算參數

飛秒激光脈沖在熔融石英中的非線性傳輸可以由脈沖包絡時空演化的非線性薛定諤方程和電離產生電子的密度方程來描述[14]。該耦合方程寫成如下形式：

(1)

(2)

初始位置的飛秒脈沖的電場包絡寫為

(3)

式中:w0是激光初始光腰半徑，τ0是初始脈寬，f是聚焦透鏡焦距，C是啁啾參數，w0=42 μm，f=0.1 m。對于不同的脈寬激光初始能量保持不變，為0.8 μJ。

2 不同脈寬的飛秒脈沖在熔融石英中的成絲及超連續(xù)輻射

分別模擬計算無啁啾、正啁啾和負啁啾3種情況下不同脈寬的飛秒脈沖在熔融石英中傳輸成絲并產生超連續(xù)輻射的過程。首先，得到飛秒脈沖的峰值光強隨傳輸距離的演化，如圖1所示。在無啁啾的情況下，從圖1(a)可以看出，脈寬為30 fs的脈沖成絲最早，z=1.37 mm可以認為是其成絲的起始位置(按強度達到10 TW/cm2計算)，之后在1.48 mm處形成第1個強度峰，最大光強為22.7 TW/cm2。隨著脈寬的增加，成絲位置逐漸推遲，這是由于脈沖初始脈寬越大，峰值功率降低，按照移動聚焦模型，成絲起點越遠，細絲的最大光強也逐漸減小，50 fs脈沖成絲的最大光強是21.9 TW/cm2，而200 fs脈沖產生的最大光強是15.5 TW/cm2。另一方面，成絲長度也隨著脈寬的增加而逐漸減小。

圖1 不同脈寬的飛秒脈沖峰值光強隨傳輸距離的演化Fig.1 Peak intensity of the laser pulses with different durations as a function of the propagation distance z in fused silica

對于帶有正啁啾或負啁啾的飛秒脈沖，脈寬對細絲演化的影響與無啁啾時的情況類似，即隨著脈寬增加，成絲起點延后，最大光強降低，長度也逐漸縮短，如圖1(b)和1(c)所示，但是又表現出不一樣的特點。對于同一脈寬，帶有正啁啾的脈沖成絲起點均比無啁啾和負啁啾的情況延后，特別是當脈寬增加到200 fs時，正啁啾脈沖沒有成絲。另一方面，對于負啁啾脈沖，在相同脈寬下，其成絲起點均比無啁啾和正啁啾的情況提前。也就是說，在相同的脈寬情況下，與無啁啾脈沖的成絲相比，帶有負啁啾脈沖的成絲起點提前，帶有正啁啾的成絲起點延后，各種脈沖的成絲位置見表1。這是由于800 nm的飛秒脈沖處于熔融石英的正色散區(qū)域，正色散會引起初始負啁啾的脈沖存在一個脈沖壓縮的過程，引起正啁啾脈沖進一步展寬，所以相同脈寬條件下，負啁啾脈沖成絲最早，正啁啾脈沖成絲最晚。脈寬越大，成絲起點隨啁啾變化越明顯。對于同一脈寬不同啁啾的脈沖，成絲產生的最大光強也不相同。對于50 fs的脈寬，正啁啾、無啁啾和負啁啾的脈沖成絲產生的最大光強分別為21、21.9、22.8 TW/cm2。負啁啾脈沖由于存在脈沖壓縮過程，所產生的最大光強最大，無啁啾的次之，正啁啾的最小。

表1 不同脈寬激光的成絲起點Table 1 The filamentation onsets of the pulses with different durations mm

以上結果表明，由于初始脈寬不同，啁啾不同，飛秒脈沖成絲特征有很大不同，因此產生的超連續(xù)輻射的特征也必然會不同。為研究脈寬、脈沖啁啾以及初始光譜對超連續(xù)輻射的影響，我們計算了以上幾種情況的脈沖成絲后產生的超連續(xù)光譜。圖2給出上述幾種脈沖在傳輸距離z=15 mm處的光譜。可以看出，對于3種啁啾下脈沖成絲產生的超連續(xù)輻射，隨著脈寬的增加，藍移截止波長(定義為歸一化強度值等于10-4處的波長)逐漸增大，光譜的強度也明顯減小。首先，對于30、50和200 fs的無啁啾脈沖，成絲以后產生的光譜藍移截止波長分別是338、345和407 nm，如圖2(a)所示。并且在可見光范圍內，30 fs的無啁啾脈沖的光譜強度比150 fs的光譜強度高1個數量級，比200 fs的光譜強度高近2個數量級。由此可見，初始脈寬對于超連續(xù)光譜的藍移截止頻率和光譜強度都有很大的影響。對于具有啁啾的脈沖產生的超連續(xù)光譜，當脈寬較短時，對比具有正負啁啾的50和100 fs兩種情況可以發(fā)現，無論是截止頻率還是光譜強度差別都不大。對于脈寬較大的脈沖，正負啁啾脈沖開始出現明顯差異。當脈寬為150 fs時，正負啁啾脈沖產生的藍移截止波長十分接近，但負啁啾脈沖產生的光譜強度在藍移部分比正啁啾產生的要大得多。當脈寬繼續(xù)增加到200 fs時，正啁啾脈沖沒有成絲，因而光譜沒有明顯展寬，而負啁啾脈沖則產生明顯的藍移。所以對于比較大的脈寬，脈沖初始啁啾對光譜強度影響更為明顯。

由圖2還發(fā)現，當脈寬為50 fs時，無啁啾與正負啁啾脈沖產生的光譜沒有明顯區(qū)別，但是對于100和150 fs的脈沖，無啁啾脈沖產生的光譜在350～600 nm光譜范圍內的強度都明顯低于正負啁啾情況下的光譜強度。另外，200 fs的無啁啾脈沖產生的光譜強度在這個范圍內也明顯低于負啁啾的。出現該現象的原因，應該與初始光譜的寬度有關。圖3給出無啁啾的具有不同脈寬脈沖的光譜，其中，30 fs脈沖的光譜寬度最大，其半高全寬為33 nm，脈沖脈寬越大，初始光譜的寬度越小。而正負啁啾脈沖的光譜都與無啁啾的30 fs脈沖的光譜一樣，都是33 nm(半高全寬)，所以對于較大脈寬的無啁啾脈沖，其光譜寬度都會小于帶有啁啾的脈沖，從而產生的超連續(xù)光譜強度也會低于啁啾脈沖的。所以，當脈寬較大時，初始光譜寬度也影響超連續(xù)光譜的強度。

圖2 不同脈寬的飛秒脈沖在z=15 mm處的光譜Fig.2 The spectra of the pulses with different durations at z=15 mm

圖3 脈寬不同的無啁啾飛秒脈沖的初始光譜(z=0 mm)Fig.3 The spectra of the freely chirped pulses with different durations at z=0 mm

為進一步理解初始脈寬對飛秒激光在熔融石英中成絲及產生超連續(xù)光譜的影響，圖4、圖5給出無啁啾30和150 fs兩個脈沖傳輸過程中幾個典型傳輸距離處的脈沖波形分布和光譜分布。對于30 fs脈沖，結合圖4(a)和4(b)可以看到，當傳輸到z=1.5 mm處時，光強已超過20 TW/cm2，這時脈沖后沿開始變得陡峭，相應地，光譜發(fā)生明顯的展寬。當脈沖繼續(xù)傳輸到z=2.1 mm處時，光強仍然很高，后沿也十分陡峭，光譜藍移更為明顯，截止波長已經達到350 nm附近，短波部分的強度也顯著提高。當脈沖傳輸到z=2.7和3.0 mm時，脈沖光強降低，盡管由于脈沖劈裂產生了許多子脈沖，但光譜強度提高有限。因此對30 fs脈沖產生的超連續(xù)光譜影響較大的是在最大光強較強的一段傳輸距離內。對于無啁啾150 fs脈沖，對光譜展寬影響比較明顯的是z=5.6～5.7 mm這段傳輸距離內，這段距離內脈沖最大光強超過15 TW/cm2。而在z=5.8～6.1 mm這段距離內，光強較低，藍移光譜強度僅有少許提高。由此可見，光譜的展寬及截止波長都十分依賴于成絲的強度。由于30 fs脈沖產生的細絲以更大的光強傳輸了更長的距離，因此，其產生的超連續(xù)光譜比脈寬大的脈沖的光譜截止波長更短，光譜也更強。

圖4 30 fs無啁啾脈沖在不同傳輸距離處的波形和光譜Fig.4 Temporal intensity distributions and spectra of freely chirped pulses with duration of 30 fs at different propagation distances

圖5 150 fs無啁啾脈沖在不同傳輸距離處的波形和光譜Fig.5 Temporal intensity distributions and spectra of freely chirped pulses with duration of 150 fs at different propagation distances

3 結論

本文理論研究不同脈寬的飛秒脈沖在熔融石英中成絲及產生超連續(xù)輻射的過程。發(fā)現，對于同樣的能量，無論是無啁啾還是正負啁啾的飛秒脈沖，脈寬越大，產生的超連續(xù)輻射藍移截止波長越長，藍移光譜強度越低。進一步研究發(fā)現，這主要是因為能量相同，脈寬越大，初始功率越低，形成的細絲不能以較高光強維持較長的傳輸距離。此外，正負啁啾對較大脈寬的脈沖產生的細絲特征和超連續(xù)光譜影響比較明顯，適當的負啁啾更有利于脈沖的成絲傳輸和超連續(xù)輻射的增強。