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    承德市富硒土壤區(qū)鎘的地球化學(xué)特征及生態(tài)風(fēng)險評價

    2020-12-12 14:18:12王京彬王晨昇何澤新賈鳳超黃行凱張曉敏崔曉英
    水文地質(zhì)工程地質(zhì) 2020年6期
    關(guān)鍵詞:結(jié)合態(tài)承德市表層

    楊 帆,王京彬,王晨昇,何澤新,賈鳳超,黃行凱,張曉敏,劉 衛(wèi),崔曉英

    (1.北京礦產(chǎn)地質(zhì)研究院,北京 100012;2.中國地質(zhì)科學(xué)院地球物理地球化學(xué)研究所,河北 廊坊 065000;3.華北地質(zhì)勘查局五一四地質(zhì)大隊,河北 承德 067000)

    鎘是環(huán)境中的持久性污染物之一[1],化學(xué)活動性強,易進入生物體系[2],進而可能對人類及其他生物體健康造成威脅[3-4]。因此,鎘的地球化學(xué)行為及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)一直是包括地球化學(xué)在內(nèi)的各相關(guān)學(xué)科持續(xù)關(guān)注的學(xué)術(shù)熱點[5]。而硒是動物和人體必需的微量元素。土壤硒可以通過食物鏈進入人體,是人類獲取硒營養(yǎng)的重要來源,也是當前各相關(guān)學(xué)科關(guān)注的學(xué)術(shù)熱點[6]。近年來,多項報導(dǎo)指出通常富硒土壤中鎘元素含量較高,富硒土壤區(qū)中土壤鎘的潛在風(fēng)險不容忽視[7]。因此,研究富硒土壤區(qū)鎘的地球化學(xué)特征及其潛在的生態(tài)風(fēng)險對于富硒土壤的開發(fā)利用具有重要意義[8]。

    河北省承德市處于國家生態(tài)文明建設(shè)“五位一體”重大戰(zhàn)略布局、京津冀協(xié)同發(fā)展和脫貧攻堅三大戰(zhàn)略的交匯節(jié)點,處于壩上高原生態(tài)防護區(qū)和燕山—太行山生態(tài)涵養(yǎng)區(qū),在中國北部崛起發(fā)展戰(zhàn)略中具有舉足輕重的作用。承德市土壤具有多種生態(tài)、社會、經(jīng)濟功能和潛在價值,但目前有關(guān)承德土壤中重金屬元素的環(huán)境地球化學(xué)特征研究較少。孫厚云等[9]研究了灤河流域的351件土壤樣品中重金屬的累積效應(yīng),認為農(nóng)用地中土壤鎘累積程度較高。劉寶林等[10]研究認為承德市武烈河沉積物存在銅和鋅污染。

    承德市地處中國典型土壤低硒帶[11],但在2018—2019年開展的土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查中發(fā)現(xiàn)了集中連片的富硒土壤。這些地處低硒帶的富硒土壤顯得異常珍貴,如何正確有效地開發(fā)利用尤為重要,因此研究該富硒土壤區(qū)中土壤鎘的地球化學(xué)特征及生態(tài)風(fēng)險具有重要的現(xiàn)實意義[8]。

    本文研究了承德市富硒土壤區(qū)重金屬元素鎘的全量及形態(tài)分布特征。同時,配套分析了部分蘋果和玉米樣品中的重金屬含量,以了解其環(huán)境地球化學(xué)特征及潛在的和現(xiàn)實的生態(tài)影響,服務(wù)于承德市生態(tài)文明、美麗鄉(xiāng)村和新型城鎮(zhèn)化建設(shè)需求,為國土空間格局優(yōu)化、自然資源合理開發(fā)利用等提供支撐,推進公益性地質(zhì)調(diào)查工作與地方綠色產(chǎn)業(yè)發(fā)展的精準對接,具有重要的現(xiàn)實意義和理論意義[12]。

    1 研究區(qū)概況

    研究區(qū)位于承德市西南,年平均氣溫為8.0 ℃;年均降水量為531 mm,主要在7—9月;年日照時數(shù)為2 638.8 h;海拔500~1 200 m,為半干旱低山區(qū)。土地利用類型主要為農(nóng)用地和未利用地,其次為建設(shè)用地,面積依次占研究區(qū)的48.94%、12.62%和38.44%。

    區(qū)內(nèi)出露元古代、中生代和新生代地層。中元古代地層為長城紀團山子組白云巖、黏土巖,大紅峪組灰白色石英砂巖和石英巖。中生代地層為侏羅系和白堊系。侏羅系出露髫髻山組二段氣孔、杏仁狀安山巖;后城組一段紫紅色礫巖、砂礫巖和大三岔口灰綠色火山巖,二段砂礫巖夾含礫砂巖,三段砂礫巖夾粉砂巖;張家口組以熔結(jié)凝灰?guī)r、晶屑凝灰?guī)r為主,上段為磚瓦窯灰白色球粒流紋巖。白堊系出露大北溝組皮殼狀、杏仁狀安山巖,局部見火山角礫巖及火山集塊巖;西瓜園組灰黃色礫巖、砂巖、深灰色頁巖。新生代地層主要為第四系砂礫石、黏土、黃土等。區(qū)內(nèi)構(gòu)造以NE向、SN向斷裂為主,南部見EW向和NW向斷裂。巖漿巖主要為侏羅紀晚世潛安山巖,白堊紀早世潛石英正長斑巖;閃長玢巖脈、花崗斑巖脈、二長巖脈、正長斑巖脈、偉晶巖脈發(fā)育。變質(zhì)巖發(fā)育,主要分布在研究區(qū)北部,以片麻巖為主,其次為角閃巖(圖1)。

    圖1 研究區(qū)地質(zhì)圖Fig.1 Geological map of the study area

    2 樣品采集與分析

    基于小流域分區(qū),綜合考慮土地利用方式、土壤類型及樣品的代表性,采集表層土壤樣品(0~20 cm),采樣位置以耕地、園地為主,兼顧林地等其他用地類型,研究區(qū)共采集土壤樣品1 972件(圖2)。使用 GPS 結(jié)合奧維地圖定點,采用“S”或“X”形多點采集組合樣,去除碎石、雜物、植物殘體后自然風(fēng)干,研磨、過10目篩送實驗室測試。同時,在研究區(qū)蘋果、玉米集中分布區(qū)分別采集了5件蘋果樣品和10件玉米籽實樣品。蘋果和玉米成熟的時候,在每個采樣點附近采集3~5個蘋果或玉米組成1件蘋果或玉米樣品,每件均大于1 000 g,以保證樣品的代表性。

    圖2 土壤采樣點位圖Fig.2 Sampling sites of soil samples

    土壤樣品鎘元素全量分析采用等離子體質(zhì)譜(ICP—MS)法,嚴格按照《土地質(zhì)量地球化學(xué)評價規(guī)范》(DZ/T 0295—2016)[13]、《多目標區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范》(DZ/T 0258—2014)[14]實施,分析過程中以50件為一小批,選擇4個GBW標準樣密碼插入,與樣品一起分析,計算了每一批每個標準樣測定值與標準值的對數(shù)差(△lgC)和對數(shù)標準偏差(λ),以監(jiān)控分析準確度和精密度[15]。中國地調(diào)局分析質(zhì)檢組對標準控制樣及其它監(jiān)控參數(shù)進行檢查,結(jié)果表明樣品分析質(zhì)量符合規(guī)范要求,分析數(shù)據(jù)可靠。土壤鎘形態(tài)分析采用七步提取形態(tài)成分法,提取土壤中水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、腐殖酸態(tài)、鐵錳氧化態(tài)、強有機態(tài)和殘渣態(tài)等7種形式的鎘元素含量,采用等離子體質(zhì)譜(ICP—MS)法和原子熒光光譜法測定(AFS)[15-17]。土壤鎘形態(tài)、農(nóng)作物樣品分析均嚴格按照《生態(tài)地球化學(xué)評價樣品分析技術(shù)要求(試行)》(DD 2005—03)[18]實施,分析數(shù)據(jù)可靠。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 土壤鎘元素的總體特征

    對所有表層土壤樣品全量鎘的原始數(shù)據(jù)進行了正態(tài)分布檢驗,并采用迭代剔除法,剔除原始數(shù)據(jù)中大于平均值±3倍標準離差的數(shù)值,直到新的數(shù)據(jù)均在其平均值±3倍標準離差范圍內(nèi),并統(tǒng)計土壤中鎘元素的地球化學(xué)參數(shù)[15]。

    結(jié)果顯示:全區(qū)表層土壤鎘的含量范圍為0.02~0.56 mg/kg,算術(shù)平均值為0.13 mg/kg,中位數(shù)0.12 mg/kg,標準差為0.05,變異系數(shù)為41%;剔除異值后算術(shù)平均值為0.12,變異系數(shù)為31%,富集系數(shù)1.49,表明鎘元素在表層土壤中相對富集(表1)。表層土壤鎘含量平均值高于中國土壤A層平均含量0.097 mg/kg。對數(shù)變換后,各級含量水平的分布頻率基本符合正態(tài)分布(圖3)。

    表1 表層土壤鎘元素地球化學(xué)參數(shù)

    圖3 表層土壤鎘含量頻率分布圖Fig.3 Frequency distribution of Cadmium content in surface soil

    3.2 土壤鎘元素的空間分布特征

    采用MapGIS 67軟件,投影并統(tǒng)計了不同地質(zhì)背景和不同土壤類型的表層土壤鎘的含量特征(表2);采用“土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查與評價數(shù)據(jù)管理與維護(應(yīng)用)子系統(tǒng)”和ArcGIS 10.2軟件,套合全國第二次土地調(diào)查圖斑,編制了表層土壤鎘的地球化學(xué)環(huán)境評價等級圖。為了便于對比研究和簡化成果表達方式,將表層土壤鎘的地球化學(xué)環(huán)境評價等級與其地球化學(xué)圖疊合在一起,并統(tǒng)計了不同用地類型的表層土壤鎘的含量特征(表3)。采用“跨平臺金維地學(xué)信息處理研究應(yīng)用系統(tǒng)”(GeoIPAS V4.0),按照累積頻率法分級編制表層土壤鎘地球化學(xué)圖(圖4)。

    結(jié)果顯示:不同地質(zhì)單元土壤中,鎘元素的變異系數(shù)在25%~44%之間,顯示鎘元素在不同地質(zhì)背景的表層土壤中分布不均勻;富集系數(shù)在1.25~2.00之間,均較富集。不同的土壤類型中,鎘元素的變異系數(shù)均在1%~49%之間,顯示研究區(qū)表層土壤中鎘元素分布不均勻;除新積土和中性粗骨土中鎘元素顯著富集外,其他類型的土壤中鎘元素均為較富集,富集系數(shù)均在1.25~2.00之間,與不同地質(zhì)單元土壤中鎘元素的富集情況吻合(表2)。不同的用地類型,鎘元素的變異系數(shù)全部在23%~33%之間,亦顯示研究區(qū)表層土壤中鎘元素分布不均勻;除了水田土壤中鎘元素顯著富集(富集系數(shù)2.20)外,在其他用地類型中,富集系數(shù)間于1.25~2.00,均為較富集(表3)。

    表2 不同地質(zhì)背景和不同土壤類型的表層土壤鎘元素地球化學(xué)參數(shù)

    圖4 表層土壤鎘元素地球化學(xué)圖及環(huán)境評價等級Fig.4 Geochemical contour map and soil environmental assessment of Cadmium in surface soil

    表3 不同用地類型表層土壤鎘元素地球化學(xué)參數(shù)

    表層土壤鎘地球化學(xué)環(huán)境評價等級根據(jù)其污染指數(shù)來劃分。其污染指數(shù)Pi的計算公式如下:

    Pi=Ci/Si,

    其中,Ci和Si分別為表層土壤鎘的實測質(zhì)量分數(shù)、在《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標準(試行)》(GB 15618—2018)[19]中給出的風(fēng)險篩選值,單位均為mg/kg。

    根據(jù)其污染指數(shù)Pi的計算值,參照《土地質(zhì)量地球化學(xué)評價規(guī)范》DZ/T 0295—2016[13]將表層土壤鎘的環(huán)境地球化學(xué)等級劃分為清潔、輕微污染、輕度污染、中度污染和重度污染等5個等級,對應(yīng)的Pi值分別為Pi≤1、15等5個值域。

    表層土壤鎘的地球化學(xué)圖(圖4)顯示,表層土壤鎘總體上以NE向展布,局部以NW向和SN向展布,與研究區(qū)構(gòu)造線發(fā)育方向吻合。高值區(qū)主要分布在研究區(qū)中部與侏羅系后城組接觸的南部的地層上方,沿東梁、陳柵子鄉(xiāng)、大貴口、二道溝分布;北部主要分布在斷層、巖脈周圍,空間位置自大同梁頂至絲綢廠以北,下二道溝、承德和水泉溝鎮(zhèn)一帶的主要居民區(qū)及其外圍。低值區(qū)主要分布在研究區(qū)NE向斷裂帶南部大部分地段,研究區(qū)北部的低值區(qū)主要是西側(cè)大連坑至白廟,中部大梁溝、四道溝一帶,承德市東部(圖4)。

    表層土壤鎘地球化學(xué)環(huán)境等級結(jié)果顯示,僅在研究區(qū)東側(cè)中部發(fā)現(xiàn)了4處為輕微污染級地塊,面積共計約0.58 km2,土地利用類型均為林地,其余均為清潔區(qū)(圖4)。

    對比表層土壤鎘的地球化學(xué)圖和環(huán)境等級評價圖發(fā)現(xiàn),4處輕微污染土地均對應(yīng)鎘的4處高值區(qū)中明顯的濃集中心,表明兩種不同的表達方法的結(jié)果是吻合的。地球化學(xué)圖中其他高值區(qū)為清潔區(qū),低于GB15618—2018規(guī)定的風(fēng)險篩選值。4處輕微污染土地下覆巖石的巖性主要為砂巖、頁巖、第四系,推測可能是地質(zhì)背景所致。

    3.3 土壤鎘的形態(tài)特征

    在研究區(qū)采集了4件樣品,采用土壤形態(tài)成分(七步提取)分析方法,逐級提取了土壤鎘的水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、腐殖酸結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、強有機結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)。其中,S1采自城鎮(zhèn)用地,土壤類型為褐土性土,下伏地層為第四系;S2采自草地,土壤類型為褐土性土,下伏地層為片麻巖;S3采自草地,土壤類型為褐土性土,下伏地層為侏羅系后城組;S4采樣點的土壤類型為淋溶褐土,下伏地層為侏羅系張家口組。

    土壤鎘的形態(tài)分析結(jié)果顯示:研究區(qū)表層土壤中各形態(tài)鎘含量差別較大,鎘土壤中各形態(tài)平均含量大小順序為:水溶態(tài)<離子交換態(tài)<強有機結(jié)合態(tài)<腐殖酸結(jié)合態(tài)<鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)<碳酸鹽結(jié)合態(tài)<殘渣態(tài)。土壤水溶態(tài)鎘占總鎘百分比范圍是0.56%~1.10%,平均值0.76%;離子交換態(tài)占總鎘百分比范圍是 1.10%~4.92%,平均值2.96%;強有機結(jié)合態(tài)占總鎘百分比范圍是1.75%~4.49%,平均值3.46%;腐殖酸結(jié)合態(tài)占總鎘百分比范圍是3.54%~19.80%,平均值12.32%;鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)占總鎘百分比范圍是9.33%~34.11%,平均值17.02%;碳酸鹽結(jié)合態(tài)占總鎘百分比范圍是12.36%~24.51%,平均值19.41%;殘渣態(tài)占總鎘百分比范圍是27.13%~58.39%,平均值44.06%(圖5)。已有研究表明,鎘元素的不同形態(tài)具有不同的生物活性[12,20]。通常,水溶態(tài)是最易遷移、生物有效性較高的形態(tài),殘渣態(tài)則是不易遷移、生物有效性最低的形態(tài),而離子交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)也是極易遷移、生物有效性較高的形態(tài)[3,12,16]。研究區(qū)表層土壤鎘的水溶態(tài)和離子交換態(tài)較低,顯示出表層土壤鎘生物有效性較低。然而,碳酸鹽結(jié)合態(tài)較高,又顯示出具有一定的生態(tài)風(fēng)險。因為CdCO3在地表氧化條件下可氧化成CdSO4,從而進入水溶液中,具有潛在的生物毒性[3,16]。因此,研究區(qū)表層土壤鎘的生態(tài)風(fēng)險相對較低,但碳酸鹽結(jié)合態(tài)較高,仍存在一定的風(fēng)險。

    圖5 表層土壤鎘元素的形態(tài)特征Fig.5 Variation in concentration of different fractions of Cadmium content in surface soil

    前人研究表明,鎘元素在土壤中的形態(tài)主要取決于進入土壤的化合物形態(tài)[3,12]。夏增綠等認為,褐土中可溶性鎘為鎘源時,交換態(tài)鎘較高;而以硫化鎘為鎘源時,有機結(jié)合態(tài)鎘較高[3]。對比可知,S1和S4樣品中腐殖酸結(jié)合態(tài)和強有機結(jié)合態(tài)鎘較S2和S3樣品中的高;且S1和S4樣品中的水溶態(tài)鎘較S2和S3樣品中高(圖5)。相對于采自城區(qū)的S1和S4,采自草地的S2和S3相對受人類活動影響較小。因此,推測硫化鎘可能是草地表層土壤主要的鎘源之一;人為活動區(qū)水溶態(tài)鎘稍高,可能表明人為活動增加了土壤中的可溶性鎘,應(yīng)給予足夠的重視[3,16]。

    3.4 農(nóng)作物鎘含量

    根據(jù)《食品安全國家標準 食品中污染物限量》(GB2762—2017)[21]規(guī)定,蘋果鎘含量應(yīng)≤0.05 mg/kg,玉米鎘含量應(yīng)≤0.1 mg/kg。測試結(jié)果顯示,采集的所有蘋果和玉米中鎘含量均遠低于該標準限量值,不存在超標樣品(表4)。因此,研究區(qū)內(nèi)土壤鎘的污染程度低,未對農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)生危害,生物有效性差[22]。

    總之,研究區(qū)表層土壤鎘全量平均值高于中國土壤A層平均含量,表層土壤鎘相對富集,富集系數(shù)1.56;不同地質(zhì)背景、不同土壤類型、不同土地利用方式情況下的統(tǒng)計結(jié)果相互吻合,顯示出鎘在表層土壤中分布都不均勻,均較富集。表層土壤鎘的地球化學(xué)環(huán)境等級評價中圈定了約0.58 km2的鎘輕度污染土壤。輕度污染地塊均分布在表層土壤鎘的高值區(qū),與鎘的地區(qū)化學(xué)圖一致。人為活動區(qū)水溶態(tài)鎘稍高,可能表明人為活動增加了土壤中的可溶性鎘,應(yīng)給予足夠的重視。蘋果和玉米籽實未見鎘超標現(xiàn)象,表明表層土壤鎘未對蘋果和玉米產(chǎn)生影響,生態(tài)風(fēng)險低。因此,承德市富硒土地區(qū)表層土壤中重金屬鎘雖然較富集,但是生物活性相對較低,生態(tài)風(fēng)險低,暫時不影響富硒土地的開發(fā)和利用。

    表4 農(nóng)產(chǎn)品中鎘元素含量

    需要說明的是,鎘的不同結(jié)合態(tài)形式受土壤中有機質(zhì)、氧化物、碳酸鹽以及黏土含量等影響[23]。因而土壤類型[24]、土地利用方式[25]、土壤的物理化學(xué)性質(zhì)[26]等不同,鎘存在的形態(tài)不同,其中土壤的物理化學(xué)性質(zhì)對鎘的遷移轉(zhuǎn)化具有重要影響[27]。鎘在土壤中存在的形態(tài)及形態(tài)轉(zhuǎn)化受土壤理化性質(zhì)的制約,當賦存介質(zhì)環(huán)境發(fā)生變化時,以有效態(tài)存在的部分還能釋放出來,形成二次污染[26]。因此,鎘元素在土壤中的賦存形態(tài)不是一成不變的,其生物有效性和生態(tài)風(fēng)險也隨之變化,建議加強保護研究區(qū)內(nèi)的農(nóng)用地地塊,特別是耕地、園地、林地,開發(fā)富硒農(nóng)產(chǎn)品,提升土地利用價值,并長期監(jiān)控為宜[28]。

    4 結(jié)論

    (1)承德市富硒土壤區(qū)表層土壤鎘在全區(qū)均較富集,在新積土和中性粗骨土、水田中顯著富集。研究區(qū)圈定的4處鎘輕度污染土壤均在表層土壤鎘的高值區(qū),與表層土壤鎘地球化學(xué)分布特征吻合,下覆巖石的巖性主要為砂巖、頁巖、第四系,推測可能是地質(zhì)背景所致。

    (2)表層土壤鎘各形態(tài)平均含量順序為:水溶態(tài)<離子交換態(tài)<強有機結(jié)合態(tài)<腐殖酸結(jié)合態(tài)<鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)<碳酸鹽結(jié)合態(tài)<殘渣態(tài),表明表層土壤鎘總體的生態(tài)風(fēng)險相對較低;但碳酸鹽結(jié)合態(tài)分量較高,具有潛在的環(huán)境危害。

    (3)研究區(qū)所采集的蘋果和玉米中鎘含量均遠低于國標(GB2762—2017)限量值,表明表層土壤鎘未對上述農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)生影響,表層土壤鎘的生物有效性差、生態(tài)風(fēng)險低,暫不影響承德市富硒土地開發(fā)利用。建議在開發(fā)富硒農(nóng)產(chǎn)品,提升土地利用價值的同時,長期監(jiān)控該區(qū)的土地質(zhì)量狀況。

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