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    一種強(qiáng)熒光背景拉曼譜圖基線校正方法

    2020-09-03 07:53:50賈二惠郝鳳龍張慶勝
    分析儀器 2020年4期
    關(guān)鍵詞:峰頂峰谷輔助線

    賈二惠 郝鳳龍 李 彬 張慶勝 張 濤

    (1.北京中盾安民分析技術(shù)有限公司,北京 102200;2 .公安部第一研究所,北京 102200)

    拉曼光譜分析技術(shù)基于印度科學(xué)家C.V.拉曼(Raman)所發(fā)現(xiàn)的拉曼散射效應(yīng),從分子水平實(shí)現(xiàn)被測物質(zhì)化學(xué)成分的判定。隨著激光器、微型光譜儀、高光密度濾波片等現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步,拉曼光譜儀器成本降低、更加便攜易用,尤其具有無需制樣、無損檢測、能快速準(zhǔn)確給出被測物質(zhì)化學(xué)成分的信息等優(yōu)點(diǎn),非常適用于毒品、易制毒化學(xué)品、爆炸危險(xiǎn)化學(xué)品、新精神活性物質(zhì)等危險(xiǎn)品違禁品的現(xiàn)場快速鑒定[1-6]。

    鑒于當(dāng)前安全檢查、禁毒、刑偵、消防、治安、海關(guān)稽私及反恐等迫切需求,世界各國紛紛出臺法規(guī),提高對機(jī)場、火車站、地鐵站、海關(guān)等公共交通樞紐和重大公共場所的安全檢查標(biāo)準(zhǔn)。針對當(dāng)前國內(nèi)反恐態(tài)勢嚴(yán)峻,公共安全領(lǐng)域安全檢查要求日益增強(qiáng),行政執(zhí)法部門對用于拉曼光譜檢測技術(shù)的需求越來越高。尤其近年來,在海洛因、大麻等第一代傳統(tǒng)毒品和以冰毒、搖頭丸等第二代傳統(tǒng)合成毒品仍舊泛濫的情況下,第三代毒品即新精神活性物質(zhì)已凸顯且日益活躍,這種新型毒品偽裝性極強(qiáng),常常以“郵票”、‘浴鹽’、“奶茶”、“開心水”、“跳跳糖”、“阿拉伯茶”、“蘑菇”等多樣形式隱藏在生活中,對社會及青少年等造成重大的傷害。為此,在現(xiàn)有拉曼分析儀器技術(shù)基礎(chǔ)上發(fā)展高性能的譜圖數(shù)據(jù)處理方法,將充分提高儀器對目標(biāo)物的快速檢測識別能力[7-15]。

    針對新精神活性物質(zhì)拉曼譜圖原始信號其普遍存在的強(qiáng)熒光背景以及不同程度的重疊簇峰等問題,由于熒光背景的干擾峰起點(diǎn)峰終點(diǎn)往往均處于同一上升或下降爬坡狀態(tài)、甚至有的峰頂點(diǎn)與其均處于同一上升或下降爬坡狀態(tài),如何有效解析提取峰起點(diǎn)峰終點(diǎn)之間的峰谷基線點(diǎn)是本文要解決的主題。本文緊密結(jié)合分析儀器研制與信號系統(tǒng)數(shù)據(jù)處理實(shí)際工程背景,在大量觀察新精神活性物質(zhì)拉曼譜圖數(shù)據(jù)特征的基礎(chǔ)上,通過歸納、邏輯分層與統(tǒng)計(jì)分析,巧妙借助幾何輔助線、切線斜滑及多層搜索判斷等技巧,設(shè)計(jì)了一種基于機(jī)器學(xué)習(xí)的譜圖基線校正方法。相比傳統(tǒng)的極小值峰谷點(diǎn)切線斜滑及其它較復(fù)雜校正方式[14-20],本算法的設(shè)計(jì)思想更加直接快捷,經(jīng)驗(yàn)證該方法在仿真及實(shí)際應(yīng)用中快速準(zhǔn)確、實(shí)用有效。

    1 信號分析與算法設(shè)計(jì)

    鑒于新精神活性物質(zhì)樣品材料的本征性質(zhì),其在激光輻照下所發(fā)出的強(qiáng)熒光背景是無法避免的結(jié)果,通常情況下這些熒光遠(yuǎn)比物質(zhì)本身拉曼特征峰的真實(shí)信號更強(qiáng),同時(shí)其譜峰較為豐富并呈現(xiàn)不同程度的重疊簇峰現(xiàn)象,請參見典型示例圖1。

    圖1 6-氯-3,4-亞甲二氧基甲基苯丙胺拉曼譜圖信號

    對于一張化學(xué)譜圖而言,通常情況下可通過峰識別并適當(dāng)連接峰谷點(diǎn)建立基線[16,17]。而對于一張新精神活性物質(zhì)拉曼譜圖而言,其譜峰以獨(dú)立譜峰的形式出現(xiàn)相對較少,多以重疊譜峰的形式呈現(xiàn),且因熒光背景的干擾其峰起點(diǎn)峰終點(diǎn)往往混疊在一起,甚至有的峰頂點(diǎn)始終處于上升或下降爬坡過程中,譜峰似波浪此起彼伏錯(cuò)綜交叉,峰谷點(diǎn)、真實(shí)基線點(diǎn)均被混雜淹沒。請參見典型示例圖2。

    圖2 N-(2-甲氧基芐基)-2-(2,5-二甲氧基-4-甲基苯基)乙胺拉曼譜圖信號

    由此可見,其特有的強(qiáng)熒光背景將尤其影響待測物質(zhì)拉曼譜圖信號的后續(xù)定量分析與最終的物質(zhì)識別,基線校正是新精神活性物質(zhì)拉曼譜圖數(shù)據(jù)處理的關(guān)鍵環(huán)節(jié)[7-10]。無疑,小波方法、分段多項(xiàng)式擬合及其改進(jìn)的基線校正技術(shù)在一定場合下不失有效性發(fā)揮了重要作用[7-14]。但試想假如不要求速度,人工判讀提取真實(shí)基線點(diǎn)更加直觀簡捷有效。為此,面對連續(xù)出現(xiàn)、或斷斷續(xù)續(xù)出現(xiàn)的此起彼伏的若干簇拉曼特征峰,將這一人工判讀決策過程智能化、有效分離各種不同程度的重疊簇峰、自動(dòng)提取真實(shí)基線點(diǎn)是我們要實(shí)現(xiàn)的目標(biāo)。本文在大量觀察新精神活性物質(zhì)拉曼譜圖數(shù)據(jù)特征的基礎(chǔ)上,巧妙借助幾何輔助線與切線斜滑技巧,先后通過“快速峰識別”、對峰谷點(diǎn)特征分類并建立分層假設(shè)空間、分層搜索及峰閾值判斷等主要技術(shù)環(huán)節(jié),從而準(zhǔn)確獲取基線點(diǎn)并最終實(shí)現(xiàn)基線校正。主要計(jì)算步驟如下:

    步驟一:通過拉曼信號一階微分值符號變化進(jìn)行快速峰識別,提取并記錄極小值 “峰谷點(diǎn)”、極大值“峰頂點(diǎn)”與峰高,如例圖3 所示。

    圖3 步驟一例圖(峰識別)

    再默認(rèn)端點(diǎn)或適當(dāng)確定第一個(gè)峰谷點(diǎn)與最后一個(gè)峰谷點(diǎn),并記錄全部峰谷點(diǎn)、峰頂點(diǎn)信息。

    步驟二:通過計(jì)算峰頂點(diǎn)原始信號最大值,提取基線單調(diào)變化轉(zhuǎn)折點(diǎn)并記錄該點(diǎn)信息TurnPoint;如例圖4所示。

    圖4 步驟二例圖(峰識別)

    步驟三:對基線單調(diào)變化轉(zhuǎn)折局部區(qū)域分別提取左、右基線點(diǎn):

    (1)以步驟二所得的原始信號最大值對應(yīng)的基線單調(diào)變化轉(zhuǎn)折點(diǎn)為起點(diǎn)向左追溯,主要排除其相鄰的左肩峰及明顯重疊峰非基線峰谷點(diǎn),直至提取基線峰谷點(diǎn)并記錄該點(diǎn)信息MidLeftBasep;

    (2)以步驟二所得的原始信號最大值對應(yīng)的基線單調(diào)變化轉(zhuǎn)折點(diǎn)為起點(diǎn)向右追溯,主要排除其相鄰的右肩峰及明顯重疊峰非基線峰谷點(diǎn),直至提取峰谷基線點(diǎn)并記錄該點(diǎn)信息MidRighttBasep。

    步驟四:借助幾何輔助線與切線斜滑技巧,對步驟三(1)所提取的基線單調(diào)變化轉(zhuǎn)折局部區(qū)域的左基線點(diǎn)的左側(cè)信號段采取從左到右的順序進(jìn)行多層搜索判斷并解析提取基線點(diǎn):

    (1)左側(cè)信號段基線點(diǎn)個(gè)數(shù)開始計(jì)數(shù),令NumLeftBaselp=0;

    (2)將左側(cè)第一個(gè)信號點(diǎn)默認(rèn)為第一個(gè)基線點(diǎn),令NumLeftBaselp=NumLeftBaselp+1,記錄該基線點(diǎn)X1信息(位置波數(shù)、信號強(qiáng)度);

    (3)將第一個(gè)基線點(diǎn)與第一個(gè)峰頂點(diǎn)直線連接作輔助線,通過輔助線是、否穿透信號判斷、計(jì)算當(dāng)前基線點(diǎn)與各穿透信號點(diǎn)之間直線斜率、最小斜率切線斜滑法提取第二個(gè)基線點(diǎn),如果第二個(gè)基線點(diǎn)與第一個(gè)峰頂點(diǎn)之間的位置距離超過峰寬閾值,令NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+1,采用相同方法繼續(xù)獲取第三個(gè)基線點(diǎn),令NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+1,記錄基線點(diǎn)信息X2、X2與X3;

    本步也可根據(jù)實(shí)際信號處理經(jīng)驗(yàn)采用其它方法確定1到3個(gè)初始基線點(diǎn);

    (4)令j=1,以當(dāng)前基線點(diǎn)XNumLeftBaselp為起點(diǎn)與其右側(cè)峰谷點(diǎn)ValleyPointj(j=2,3,……, NumLeftValleyp)依次連接輔助線AuxiLine、并作如下判斷:

    a如果該輔助線穿透原始拉曼信號

    a1如果峰谷點(diǎn)ValleyPointj-1與峰頂點(diǎn)PeakPointj之間的位置距離與信號強(qiáng)度差超過峰閾值,則判斷可能出現(xiàn)兩個(gè)基線點(diǎn):

    首先,計(jì)算當(dāng)前基線點(diǎn)PeakPointj與輔助線之下各拉曼信號點(diǎn)連線(直線連接)的斜率,通過最小斜率切線斜滑法搜索提取新的基線點(diǎn),令NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+1,記錄基線點(diǎn)信息XNumLeftBaselp;

    繼續(xù),如果該基線點(diǎn)XNumLeftBaselp與峰頂點(diǎn)PeakPointj之間的位置距離超過峰寬閾值,則判斷出現(xiàn)第二個(gè)新的基線點(diǎn),根據(jù)峰寬閾值確定基線點(diǎn)XNumLeftBaselp右側(cè)、峰頂點(diǎn)PeakPointj左側(cè)之間的新的基線點(diǎn),令NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+1,記錄基線點(diǎn)信息XNumLeftBaselp;

    a2否則(即a1不成立),計(jì)算當(dāng)前基線點(diǎn)PeakPointj與輔助線之下各拉曼信號點(diǎn)連線(直線連接)的斜率,通過最小斜率切線斜滑法搜索提取新的基線點(diǎn),令NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+1,記錄基線點(diǎn)信息XNumLeftBaselp;

    b否則(即a不成立),對峰谷點(diǎn)ValleyPointj其右側(cè)峰信息PeakNewsj+1做進(jìn)一步判斷,如果峰谷點(diǎn)ValleyPointj與峰頂點(diǎn)PeakNewsj+1之間的位置距離與信號強(qiáng)度差超過峰閾值,則判斷可能出現(xiàn)兩個(gè)基線點(diǎn):按照a1計(jì)算確定新的基線點(diǎn),令NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+1或 NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+2,記錄相應(yīng)的基線點(diǎn)信息 XNumLeftBaselp;

    c否則(即a、b均不成立),對ValleyPointj-1與ValleyPointj之間的峰信息PeakNewsj-1進(jìn)行判斷,如果滿足平穩(wěn)基線隨機(jī)噪聲信號閾值條件,則ValleyPointj-1為新的基線點(diǎn),令NumLeftBaselp= NumLeftBaselp+1,記錄基線點(diǎn)信息XNumLeftBaselp;

    d否則(即a、b、c均不成立),令j=j+1,將當(dāng)前基線點(diǎn)XNumLeftBaselp與該峰谷點(diǎn)ValleyPointj直線連接作輔助線AuxiLine,繼續(xù)循環(huán)判斷本段的a~d,直至本信號段數(shù)據(jù)處理結(jié)束;

    步驟五:對步驟三所提取的基線單調(diào)變化轉(zhuǎn)折局部區(qū)域右基線點(diǎn)的右側(cè)信號段搜索提取基線點(diǎn):不同于正向數(shù)據(jù)處理,而是以該信號段終點(diǎn)為起點(diǎn)向左進(jìn)行回溯,其余全部參考步驟四;

    步驟六:對步驟三~步驟五所提取的全部基線點(diǎn)按照從左到右的順序排序;對相鄰基線點(diǎn)直線連接得到基線BaseLine;再對原始信號進(jìn)行基線扣除即可。

    綜上所述,僅對體現(xiàn)算法思想和流程的主要計(jì)算步驟進(jìn)行了闡述,在實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)緊密結(jié)合分析儀器研制與信號系統(tǒng)數(shù)據(jù)處理實(shí)際工程背景,因此在編程實(shí)現(xiàn)該算法時(shí)還需更加細(xì)膩完善的數(shù)據(jù)處理,比如①在程序中需對極端信號情況(如“快速峰識別”極大值峰頂點(diǎn)個(gè)數(shù)特少甚至僅有1個(gè)峰頂點(diǎn))做特別數(shù)據(jù)處理;②在步驟一快速峰識別過程中應(yīng)對可能出現(xiàn)的奇異信號進(jìn)行排除或特別處理;③兩端初始基線點(diǎn)的確定與優(yōu)化;④步驟四第4)步的a1及b出現(xiàn)兩個(gè)基線點(diǎn)時(shí)可對這兩個(gè)基線點(diǎn)從兩端向中間方向做進(jìn)一步的微調(diào)等。

    2 仿真實(shí)驗(yàn)與分析

    筆者采用Matlab編程實(shí)現(xiàn)了本研究所提出的基線校正算法,并分別對所采集的6-氯-3,4-亞甲二氧基甲基苯丙胺、3,4-亞甲二氧基丙卡西酮、N-(2-甲氧基芐基)-2-(2,5-二甲氧基-4-甲基苯基)乙胺拉曼譜圖原始信號進(jìn)行了系列數(shù)據(jù)處理,基線校正仿真結(jié)果如圖5~圖7所示。

    圖5 6-氯-3,4-亞甲二氧基甲基苯丙胺拉曼譜圖信號基線校正示例圖

    圖6 3,4-亞甲二氧基丙卡西酮拉曼譜圖信號基線校正示例圖

    圖7 N-(2-甲氧基芐基)-2-(2,5-二甲氧基-4-甲基苯基)乙胺拉曼譜圖信號基線校正示例圖

    通過以上及多組仿真實(shí)驗(yàn)與結(jié)果分析可得:采用本研究設(shè)計(jì)的算法對新精神活性物質(zhì)拉曼譜圖信號進(jìn)行基線校正,可解析分離各種不同程度的重疊簇峰,取得了良好的基線校正效果;相比傳統(tǒng)的以及其它方法,該方法更加直接快捷,具有較強(qiáng)的抗干擾性;該方法亦可拓展到其它譜圖信號數(shù)據(jù)處理中,尤其對其后續(xù)的定量分析及物質(zhì)識別鑒定至關(guān)重要。

    3 結(jié)論

    本研究緊密結(jié)合分析儀器信號系統(tǒng)數(shù)據(jù)處理實(shí)際工程背景,在大量觀察新精神活性物質(zhì)拉曼譜圖數(shù)據(jù)特征的基礎(chǔ)上,提供了一種基于機(jī)器學(xué)習(xí)的基線校正方法。該方法巧妙借助幾何輔助線與切線斜滑技巧,先后通過“快速峰識別”、對峰谷點(diǎn)特征分類并建立分層假設(shè)空間、分層搜索及峰閾值判斷等主要技術(shù)環(huán)節(jié),從而獲取有效基線點(diǎn)并最終實(shí)現(xiàn)基線校正。經(jīng)理論分析和眾多實(shí)際信號處理仿真驗(yàn)證,該算法可解析分離各種不同程度的重疊簇峰,是一種快速準(zhǔn)確、抗干擾性較強(qiáng)的有效算法。

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