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    廢舊三元?jiǎng)恿﹄姵仉姛崽匦缘膶?shí)驗(yàn)研究

    2020-05-15 03:12:28潘帥紀(jì)常偉汪碩峰王兵孫潔潔戚朋飛
    化工學(xué)報(bào) 2020年3期
    關(guān)鍵詞:歐姆內(nèi)阻環(huán)境溫度

    潘帥,紀(jì)常偉,2,汪碩峰,2,王兵,孫潔潔,戚朋飛

    (1 北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,北京100124; 2 北京電動(dòng)車輛協(xié)同創(chuàng)新中心,北京100083)

    引 言

    鋰離子電池因其高工作電壓、高能量密度、長(zhǎng)循環(huán)壽命、無環(huán)境污染、無記憶效應(yīng)、充電便捷等優(yōu)點(diǎn)成為了電動(dòng)汽車動(dòng)力電池系統(tǒng)的最佳選擇[1-4]。但動(dòng)力電池的應(yīng)用仍然存在重要問題,主要為:續(xù)航里程短、安全問題以及退役電池的分選和梯次利用問題,它們極大地阻礙了電動(dòng)汽車的發(fā)展和普及。電池在頻繁使用過程中的老化現(xiàn)象與上述問題均密切相關(guān)。首先,電池老化直接影響充放電性能,既縮短了電動(dòng)汽車?yán)m(xù)航里程,又容易引發(fā)SOC(state of charge)和SOH(state of health)估算不準(zhǔn)[5]。同時(shí),電池老化會(huì)增加電芯的不一致性,從而加劇局部電池過充或過放的風(fēng)險(xiǎn)。其次,退役動(dòng)力電池包在梯次利用前如何無損地對(duì)動(dòng)力電池進(jìn)行篩選和評(píng)估是目前亟待解決的問題[6]。針對(duì)上述問題,國內(nèi)外學(xué)者對(duì)動(dòng)力電池老化機(jī)理以及老化特征參數(shù)表征進(jìn)行了相關(guān)研究。

    鋰離子電池的老化機(jī)理可以概括為三個(gè)方面:①活性鋰離子損失:主要由電解液分解、電極表面副反應(yīng)和SEI(solid electrolyte interface)膜生長(zhǎng)引起;②活性材料損失:鋰離子在正極和負(fù)極材料中反復(fù)脫出與嵌入,插層顆粒會(huì)長(zhǎng)時(shí)間處于收縮/膨脹狀態(tài),由此引起的機(jī)械應(yīng)力會(huì)造成材料內(nèi)部晶格的坍塌、晶相的變化以及顆粒的粉化,從而造成活性材料的減少;③多孔電極以及隔膜結(jié)構(gòu)變化導(dǎo)致的電化學(xué)性能衰退[7-9]。

    在明確動(dòng)力電池老化機(jī)理的基礎(chǔ)上,部分研究對(duì)不同材料和種類的動(dòng)力電池老化特性進(jìn)行了對(duì)比探究。其中,以LiFePO4(LFP)、LiCoO2(LCO)、低鎳LiNixCoyAl1-x-yO2(NCA)、 LiMnO4(LMO)、 低 鎳LiNixCoyMn1-x-yO2為正極材料的動(dòng)力電池具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和循環(huán)性能,成為了人們研究的重點(diǎn)[10-11]。但對(duì)高鎳含量材料體系電池的老化特性研究較少。Eddahech 等[12]通過交流阻抗對(duì)四種(NCM/LMO/NCA/LFP)正極材料鋰離子電池在老化過程中的內(nèi)阻變化進(jìn)行了分析,研究發(fā)現(xiàn):盡管LMO、NCM 及NCA 正極材料電池的能量密度和工作電壓較高,但其容量衰減速率、充放電效率以及內(nèi)阻增長(zhǎng)速率均遠(yuǎn)高于LPF 電池。徐晶[13]和Wang 等[14]分別對(duì)比研究了新舊三元軟包電池和LMO 電池的歐姆電阻、極化電阻變化,結(jié)果表明:三元軟包電池老化后的歐姆電阻明顯高于新電池,但其極化電阻在老化后略有下降;LMO 電池老化后的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻均明顯增加。

    因鋰離子電池快充技術(shù)的普及及其應(yīng)用環(huán)境的復(fù)雜性,使用條件和環(huán)境對(duì)電池老化速率的影響成為了研究的熱點(diǎn)。充放電倍率、充放電深度和環(huán)境溫度被視為影響電池老化速率的主要因素[15]。Gao 等[16-17]提出充放電倍率對(duì)活性材料的損失有決定性影響,但對(duì)活性鋰離子損失的影響較弱;充放電深度對(duì)活性鋰離子損失有重要影響,但對(duì)活性材料損失幾乎沒有影響。電池在不同環(huán)境溫度下的老化機(jī)理是不一致的。正負(fù)電極中的擴(kuò)散系數(shù)、反應(yīng)速率和電導(dǎo)率對(duì)環(huán)境溫度非常敏感,故環(huán)境溫度對(duì)鋰離子脫嵌和遷移過程有顯著影響。高溫下老化和擱置均可以促進(jìn)電池內(nèi)部副反應(yīng)的發(fā)生,消耗電解液中活性鋰離子,使容量衰退和內(nèi)阻迅速上升[18]。此外,動(dòng)力電池在低溫環(huán)境(尤其是0℃以下)中老化時(shí),充電時(shí)陽極表面會(huì)發(fā)生嚴(yán)重的鋰沉積,不僅會(huì)加速容量損失,而且會(huì)降低電池的熱穩(wěn)定性以及熱安全性[19-21]。盡管對(duì)老化速率影響因素的研究可以通過改善和優(yōu)化電池的使用條件來延長(zhǎng)電池壽命,但并不能阻止其性能衰退。

    本文從動(dòng)力電池應(yīng)用的角度出發(fā),探究了高比能量三元鋰離子電池的衰減規(guī)律和老化特征,并對(duì)比分析了六種老化狀態(tài)電池在多種充放電條件以及環(huán)境溫度中的電熱性能,建立了電池老化與其電熱性能之間的協(xié)同關(guān)系。該項(xiàng)研究可以為電池SOC和SOH 模型修正以及退役電池篩選等研究提供理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐,具有工程價(jià)值。

    1 實(shí)驗(yàn)樣品和方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)樣品

    本文采用的實(shí)驗(yàn)樣品均為商業(yè)21700三元?jiǎng)恿︿囯x子電池。電池均采購自同一廠家、同一批次,其具體參數(shù)如表1所示。

    表1 21700電池的參數(shù)規(guī)格Table 1 Specification of parameters for 21700 battery

    1.2 實(shí)驗(yàn)測(cè)試系統(tǒng)

    實(shí)驗(yàn)測(cè)試系統(tǒng)如圖1 所示,共由四部分組成:電池測(cè)試系統(tǒng)(NEWARE-CT-4008-5V6A Battery Testing System:輸出電壓和電流的準(zhǔn)確度和穩(wěn)定性均為0.1%)、數(shù)據(jù)采集器(Agilent-Benchlink-34830A Data Logger:溫度采集精度為±0.01℃)、PC機(jī)以及測(cè)試控制軟件、恒溫恒濕系統(tǒng)(恒溫恒濕箱:Giant Force Temp & Humidity Chamber:測(cè)試范圍為-70~150℃,溫度誤差為-1.3~+1.3℃;充放電機(jī):NEWARE-BTS-30V/200A:輸出電壓和電流的準(zhǔn)確度和穩(wěn)定性均為0.1%)。電池測(cè)試系統(tǒng)用于對(duì)實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行老化同時(shí)監(jiān)測(cè)其容量變化,恒溫恒濕測(cè)試系統(tǒng)用于測(cè)試不同老化程度電池的電熱性能參數(shù),數(shù)據(jù)采集器用于記錄電池表面溫度變化。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 電池循環(huán)實(shí)驗(yàn) 首先對(duì)同一批次的30 塊電池進(jìn)行初始容量標(biāo)定,取3 次0.30 C 充放電循環(huán)的平均放電容量為初始容量。取其中容量最為接近的6 個(gè)樣品在室溫環(huán)境內(nèi)進(jìn)行循環(huán)實(shí)驗(yàn),分別循環(huán)至0、50、100、150、200 以及250 次。充電方式為恒流恒壓(恒流階段充電電流為1.00 C;充電截止電壓為4.20 V;截止電流為0.10 C);放電方式為恒流(放電電流恒定為1.00 C;放電截止電壓2.50 V)。為了充分消除充放電過程中電池的內(nèi)部極化,工步之間擱置30 min。

    圖1 實(shí)驗(yàn)測(cè)試設(shè)備與系統(tǒng)Fig.1 Experimental device and test system

    1.3.2 電池電熱性能測(cè)試

    (1)容量增量曲線測(cè)試:將不同老化程度的樣品在25℃中以0.04 C 恒流充電的方法,從2.50 V 充至4.20 V。電壓數(shù)據(jù)的記錄間隔為9 mV。通過微分處理,將電壓曲線轉(zhuǎn)換為增量容量曲線。

    (2)倍率特性以及溫度適應(yīng)性測(cè)試:在25℃下對(duì)樣品進(jìn)行恒流恒壓充電(恒流階段電流為0.30 C;充電截止電壓為4.20 V;截止電流為0.10 C),充分?jǐn)R置后以不同倍率(0.30 C、0.50 C、0.65 C、0.80 C、1.00 C)進(jìn)行放電。同理,在不同的環(huán)境溫度(0、15、20、25、30、35、40℃),以1.00 C 的放電倍率進(jìn)行了相似實(shí)驗(yàn)。

    (3)內(nèi)阻測(cè)試:6 種老化程度電池分別在不同環(huán)境溫度(0、15、25、35、45℃)下,通過HPPC 方法(混合脈沖:hybrid pulse power characteristic)測(cè)量了歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻。HPPC 測(cè)試的具體步驟是:以0.30 C 采取恒流恒壓充電方式將電池充滿,擱置2 h后,每恒流放電10%進(jìn)行一次脈沖實(shí)驗(yàn),脈沖測(cè)試步驟如下:以1.00 C 放電10 s;擱置40 s;以0.75C 充電10 s[22]。圖2以100%SOC為例描述了電池的測(cè)試步驟,充放電時(shí)的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻可由式(1)~式(4)計(jì)算得出。

    圖2 HPPC測(cè)試中100%SOC時(shí)的脈沖步驟Fig.2 Pulse step at 100%SOC in HPPC test

    式中,Ro-dch為放電歐姆內(nèi)阻;Rp-dch為放電極化內(nèi)阻;Idch為脈沖放電電流;Ro-ch為充電歐姆內(nèi)阻;Rp-ch為充電極化內(nèi)阻;Ich為脈沖充電電流。文中重點(diǎn)討論了放電過程的內(nèi)阻變化。

    (4)工作溫度測(cè)試:實(shí)驗(yàn)與(2)同時(shí)進(jìn)行??紤]到恒溫恒濕箱箱體內(nèi)部空間較大,箱體內(nèi)散熱條件存在差異,故在溫度測(cè)試前將所有樣品都固定在同一位置。三個(gè)K 型熱電偶分別布置在正極終端、表面中心以及負(fù)極終端附近。對(duì)于不同充放電倍率條件下老化電池樣品的溫度測(cè)試,其測(cè)試環(huán)境(溫度/濕度)始終為25℃/60%。對(duì)于不同環(huán)境溫度下老化電池樣品的溫度測(cè)試,其測(cè)試環(huán)境分別為0℃/60%、15℃/60%、20℃/60%、25℃/60%、30℃/60%、35℃/60%、40℃/60%。取三個(gè)測(cè)點(diǎn)的平均值作為電池溫度。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 加速循環(huán)老化實(shí)驗(yàn)的結(jié)果分析

    本節(jié)對(duì)單個(gè)電池在250次循環(huán)過程中的性能衰減以及形變進(jìn)行了分析。新21700 電池以1.00C 充電時(shí)可以獲得4.8 A·h 以上的有效容量,18 W·h 以上的有效能量可以滿足高比能量電池包的應(yīng)用需求,但相比磷酸鐵鋰以及鎳含量較低的三元材料動(dòng)力電池上千次的循環(huán)壽命而言,其循環(huán)性能較差[16,18,23]。Ni 元素含量增加可以擴(kuò)大正極材料的容量,提高電池能量密度,但由于Ni+與Li+具有相似半徑,易發(fā)生位錯(cuò)從而導(dǎo)致鋰鎳混排,致使Li+在層狀結(jié)構(gòu)中的脫嵌能力隨著Ni+濃度的增加而變差,最終導(dǎo)致循環(huán)性能較差[24-26]。圖3 示出了老化過程中電池充放電容量和能量的變化,電池充放電容量和能量壽命的衰減分為三個(gè)階段:緩慢衰減區(qū)、過渡區(qū)以及加速衰減區(qū)。電池循環(huán)125 次左右時(shí),其剩余容量達(dá)到了初始容量的80%,0~125 次被視為容量緩慢衰減階段。在125~175 次循環(huán)期間,電池容量和能量的衰減速度明顯加快,為容量衰減過渡階段。在175次后,電池容量和能量線性劇烈衰減,該階段為加速衰減階段。鋰鎳混排比例會(huì)隨著循環(huán)次數(shù)的增加而增大,更多Li 位被占據(jù),從而與電池老化相互促進(jìn)[27]。

    圖3 加速老化過程中的容量和能量衰減Fig.3 Degradation of capacity and energy during accelerated aging

    圖4 老化過程中恒流恒壓階段容量的變化Fig.4 Variation of capacity at charging stage of CC-CV during accelerated aging

    電池老化過程中的充電方式為恒流恒壓(constant current-constant voltage:CC-CV),圖4 示出了電池老化對(duì)恒流(CC)和恒壓(CV)階段充電容量的影響,隨著電池老化程度的增加,恒流階段最大充電容量逐漸下降,下降趨勢(shì)與總?cè)萘克p趨勢(shì)一致,但恒壓階段最大充電容量逐漸增加。該現(xiàn)象表明電池容量衰減主要受到恒流階段的影響,恒流階段電流更大,大電流會(huì)增大插層結(jié)構(gòu)中顆粒的機(jī)械應(yīng)力,從而加快活性鋰離子以及電極活性材料的損失;此外,恒流充電時(shí)間的縮短以及恒壓充電時(shí)間的延長(zhǎng)也是導(dǎo)致恒壓階段充電容量逐漸增加的重要原因。

    循環(huán)過程中電池的庫侖效率以及能量效率通過式(5)和式(6)計(jì)算得出,圖5 示出了電池庫侖效率以及能量效率的變化趨勢(shì)。電池的庫侖效率在前175 次幾乎穩(wěn)定保持在99.5%~100.0%之間,在175次后緩慢下降,最終達(dá)到了97.5%,僅僅變化了約2.0%。相比于其穩(wěn)定的庫侖效率,能量效率在老化過程中迅速衰減,變化趨勢(shì)與容量衰減趨勢(shì)近似,250次循環(huán)過程后從初始的88.7%下降到了72.1%。圖6 示出了加速老化過程中電池充放電電壓的變化,隨著老化程度增加,充電電壓平臺(tái)越來越高,放電電壓平臺(tái)越來越低,充放電電壓變化的不一致性導(dǎo)致了其能量效率的降低。

    圖5 加速老化過程中庫侖效率及能量效率的變化Fig.5 Variation of coulombic efficiency and energy efficiency during accelerated aging

    圖6 加速老化過程中充放電電壓的變化Fig.6 Variation of discharging and charging voltage during accelerated aging

    圖7 加速老化過程中鋰離子電池的膨脹Fig.7 Swelling of lithium-ion battery during accelerated aging

    盡管圓柱形電池采用鋼制外殼,但其同軟包電池一樣會(huì)在老化過程中發(fā)生膨脹,膨脹部位發(fā)生在電池負(fù)極終端,膨脹變化需要通過螺旋測(cè)微計(jì)測(cè)量。每循環(huán)50 次,對(duì)圖7 所示的截面中心變化進(jìn)行測(cè)量,三次測(cè)量的平均值作為電池膨脹度。膨脹現(xiàn)象是由電池老化過程中電極材料分解、電解液反應(yīng)產(chǎn)生的氣體造成,通常包括CO2、CO、HF以及其他烷烴類氣體[28]。氣體積累增大了電池內(nèi)部壓力,導(dǎo)致底面鼓脹。在循環(huán)125次后,截面膨脹度快速增加,與電池容量衰減趨勢(shì)一致,由此推斷此時(shí)內(nèi)部副反應(yīng)開始加劇。250 次循環(huán)后電池負(fù)極終端的膨脹度約為450 μm。此外,副反應(yīng)產(chǎn)生氣體的累積以及殼內(nèi)壓力的增加會(huì)反向促進(jìn)電池的老化[29]。

    2.2 電池容量增量曲線分析

    容量增量曲線中,峰的高度表示電池在局部電壓范圍內(nèi)的容量增量,峰的面積決定電池局部電壓范圍的有效容量,曲線變化可以定性反映不同老化程度鋰離子電池的容量變化特性[30-31]。如圖8所示,21700 電池的容量增量曲線出現(xiàn)四個(gè)明顯峰形,分別對(duì)應(yīng)的電壓區(qū)間為3.00~3.50 V、3.50~3.80 V、3.80~4.05 V 和4.05~4.20 V。3.50~3.80 V 區(qū)間內(nèi)電池容量最大,4.05~4.20 V 電壓范圍的容量增量最大。

    峰的高度均隨著電池老化程度的增加而下降,峰的寬度隨著電池老化程度的增加而縮短,峰①的形狀在200次循環(huán)后幾乎消失。峰的高度變化如表2所示,峰④高度下降最快,約下降了38.8%,峰③的高度降低最慢,約下降了16.5%。峰面積直接表征容量,其變化如表3 所示,各個(gè)峰的面積均減小,其中3.50~3.80 V 范圍對(duì)應(yīng)峰的面積下降最快,說明此電壓區(qū)間內(nèi)電池容量衰減速度最快,容量損失占據(jù)了整體的64.9%。表4 示出了峰頂點(diǎn)對(duì)應(yīng)的電壓變化,電壓值隨著老化程度而逐漸增大,老化后電池的容量增量曲線向更高的電位移動(dòng)。老化后電池內(nèi)部活性鋰離子損失、活性材料損失且結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,造成鋰離子脫嵌和擴(kuò)散更加困難,因此內(nèi)部阻抗增大,內(nèi)部極化增大,故在相同電位下,充電容量以及容量變化量更小,因此容量增量曲線向更高的電位移動(dòng)。圖6展示出的充電電壓平臺(tái)上升以及放電平臺(tái)下降從歐姆定律的角度證明了上述推斷。峰①向更高電位移動(dòng)的現(xiàn)象最明顯,峰②和峰④對(duì)應(yīng)電位略有增加,內(nèi)阻變化趨勢(shì)將在2.3 節(jié)進(jìn)行詳細(xì)分析。

    圖8 不同老化程度電池的容量增量曲線Fig.8 Capacity increment curves of batteries with different aging degree

    電池容量增量曲線的峰均對(duì)應(yīng)于正負(fù)極充電過程中的相變過程。對(duì)于石墨負(fù)極,鋰離子的嵌入是逐步進(jìn)行的,峰①~④主要對(duì)應(yīng)C向LiC6的轉(zhuǎn)化過程,分別表征負(fù)極反應(yīng)過程中插層石墨的5 個(gè)狀態(tài)(C72、C36、C18、C12、C6)之間的4 次相變[13,32-34]。對(duì)于三元材料正極,反應(yīng)電壓區(qū)間3.60~4.10 V 內(nèi),其主要為Ni2+/Ni3+向Ni4+的轉(zhuǎn)變過程,對(duì)應(yīng)峰②~④[35]。多個(gè)峰的同時(shí)衰弱表征鋰離子電池在1.00 C加速老化過程中同時(shí)發(fā)生了正負(fù)極活性材料損失[36-37]。

    表2 峰頂點(diǎn)高度的變化Table 2 Height variation of peak points

    2.3 老化對(duì)電池倍率特性以及溫度適應(yīng)性的影響

    圖9 電池老化對(duì)倍率特性以及溫度適應(yīng)性的影響Fig.9 Effects of aging on rate characteristics and temperature adaptability of batteries

    表3 曲線面積的變化Table 3 Area variation of curves

    表4 峰頂點(diǎn)對(duì)應(yīng)電壓的變化Table 4 Voltage variation corresponding to peak points

    本文基于放電過程的容量探究了老化程度對(duì)電池倍率特性以及環(huán)境溫度的適應(yīng)性的影響。如圖9(a)所示,新21700 電池呈現(xiàn)了良好的倍率特性,0.30~1.00 C 中五種放電倍率條件下,最大放電容量的差值僅為0.132 A·h。在循環(huán)250 次后,最大放電容量的差值逐漸增至1.023 A·h。隨著老化程度的加劇,電池在不同倍率工作時(shí)放電容量的差異逐漸增大,倍率特性變差,不再適用于持續(xù)的大電流工作。而在三元材料體系中,Co 元素用于提高材料的穩(wěn)定性,加強(qiáng)電池的倍率性能,可見電池壽命低于80%后,Co 元素發(fā)生了損失,且隨著程度的增加損失速度加快。

    環(huán)境溫度對(duì)鋰離子在液相中的遷移過程、固相中的擴(kuò)散過程以及固液界面上的反應(yīng)過程有著至關(guān)重要的影響。如圖9(b)所示,不同老化程度的電池均在35℃展現(xiàn)了最高的容量特性和能量特性,且隨著溫度的降低而逐漸變差。循環(huán)150 次前,電池在不同環(huán)境溫度下放電容量變化規(guī)律明顯且統(tǒng)一,但在150次循環(huán)后其不再隨環(huán)境溫度的變化而規(guī)律性變化,波動(dòng)程度隨著電池老化的加劇而增加。活性鋰離子和活性材料的損失降低了放電容量對(duì)環(huán)境溫度的依賴性,進(jìn)而使電池容量對(duì)環(huán)境溫度適應(yīng)性變差。

    2.4 老化對(duì)電池內(nèi)阻及其溫度敏感度的影響

    內(nèi)阻是表征電池電熱性能的重要參數(shù),電池內(nèi)阻由歐姆電阻和極化電阻組成,故在多個(gè)環(huán)境溫度下對(duì)其歐姆內(nèi)阻以及極化內(nèi)阻進(jìn)行了正交測(cè)試并分析了其變化規(guī)律。其中圖10(a)~(e)示出了6 種老化狀態(tài)電池在5種環(huán)境溫度中各個(gè)SOC狀態(tài)下的放電歐姆內(nèi)阻分布。25℃環(huán)境中新電池的放電歐姆電阻在不同SOC 狀態(tài)下維持在26.84~32.54 mΩ,同時(shí)隨著環(huán)境溫度的降低而升高。

    圖11(a)~(e)示出了6 種老化狀態(tài)的電池在5 種環(huán)境溫度中各個(gè)SOC 狀態(tài)下的放電極化內(nèi)阻分布。25℃測(cè)試環(huán)境中,新電池20%~80%SOC 狀態(tài)下放電極化內(nèi)阻維持在5.9~9.9 mΩ,但在放電末期(0~20%SOC)電池呈現(xiàn)了極大的極化作用。SOC 狀態(tài)越低,極化內(nèi)阻越大。

    圖10 電池老化對(duì)歐姆內(nèi)阻的影響Fig.10 Effects of aging on ohmic resistance of batteries

    隨著電池老化程度增加,絕大多數(shù)SOC 狀態(tài)(20%~100%)下電池的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻均逐漸增長(zhǎng),且循環(huán)125次后,內(nèi)阻增長(zhǎng)速率劇增。對(duì)于歐姆內(nèi)阻,電池高SOC 狀態(tài)下的歐姆內(nèi)阻相對(duì)于低SOC 狀態(tài)增長(zhǎng)速度更快。對(duì)于極化內(nèi)阻,20%~100%SOC 的極化內(nèi)阻增長(zhǎng)明顯,但0~20%SOC 狀態(tài)有所降低。較高環(huán)境溫度中新舊電池的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻變化差異較小,隨著測(cè)試環(huán)境溫度的降低,內(nèi)阻變化差異更大。0℃測(cè)試環(huán)境中,250 次循環(huán)后電池的歐姆內(nèi)阻甚至可以達(dá)到100 mΩ 以上,約為新電池的3倍;局部SOC電池的極化內(nèi)阻維持在47 mΩ 左右,約為新電池的9 倍。極化內(nèi)阻的增長(zhǎng)速率高于歐姆內(nèi)阻。

    圖11 電池老化對(duì)極化內(nèi)阻的影響Fig.11 Effects of aging on polarization resistance of batteries

    圖10(f)和圖11(f)示出了不同老化電池20%~80%SOC區(qū)間內(nèi)平均內(nèi)阻隨環(huán)境溫度的變化。對(duì)于新電池,45℃時(shí)的平均歐姆內(nèi)阻為22.8 mΩ,0℃時(shí)的平均歐姆內(nèi)阻為38.7 mΩ,差值為15.9 mΩ;250次循環(huán)后的廢舊電池,45℃時(shí)的平均歐姆內(nèi)阻為30.7 mΩ,0℃時(shí)的平均歐姆內(nèi)阻為100.3 mΩ,差值為69.6 mΩ,遠(yuǎn)大于新電池。極化內(nèi)阻也存在類似規(guī)律,故電池在老化后,其內(nèi)阻對(duì)環(huán)境溫度更加敏感,即電池老化后在低溫環(huán)境中鋰離子的脫嵌和轉(zhuǎn)移更加困難。

    2.5 老化對(duì)電池工作溫度的影響

    圖12 1.00C充放電過程中電池老化對(duì)其工作溫度的影響Fig.12 Effect of aging on working temperature of batteries during 1.00C charge and discharge

    散熱環(huán)境不變的情況下,電池工作中的產(chǎn)熱量決定其溫度,總產(chǎn)熱量由可逆熱和不可逆熱構(gòu)成[38]。電池內(nèi)阻作為工作產(chǎn)熱中不可逆產(chǎn)熱的主要來源,直接影響電池的工作溫度[39]。圖12(a)、(b)分別示出了6 種老化程度的電池在25℃的環(huán)境溫度中以1.00 C 充電和放電時(shí)的溫度變化。對(duì)于充電過程,不同電池之間的最高溫度差異相對(duì)較小,其中250 次循環(huán)后電池在1.0 C 充電時(shí)的最高溫度還要略低于200 次循環(huán)的樣品,是由于充電采用的是恒流恒壓法,電池老化后恒流充電時(shí)間的明顯縮短導(dǎo)致電池產(chǎn)熱時(shí)間縮短,僅為431 s,從而影響了其最高溫度。故恒流階段充電電流的大小和充電時(shí)間共同決定充電過程的最高溫度。對(duì)于放電過程,廢舊電池的升溫速率和最高溫度都要高于新電池,且隨著老化程度的增加而增加。電池250 次循環(huán)過后在1.00 C放電末端溫度達(dá)到了44.5℃,相比新電池高了約9.5℃。

    圖13(a)、(b)分別示出了6 種老化程度電池以不同倍率及在不同環(huán)境溫度中充電的最高溫升,圖13(c)、(d)分別示出了6 種老化程度電池以不同倍率及在不同環(huán)境溫度中放電的最高溫升。多種測(cè)試條件下,放電過程中新舊電池之間的溫度差異相比充電均更加顯著。當(dāng)在25℃的環(huán)境中分別采用0.30 C、0.50 C、0.65 C、0.80 C、1.00 C 恒流放電時(shí),250 次循環(huán)后的廢舊電池最高溫升分別比新電池高了2.0、2.6、8.6、8.9、10.0℃;當(dāng)電池在0、15、20、25、30、35 以及40℃環(huán)境溫度中進(jìn)行1.00C 放電時(shí),250 次循環(huán)后的廢舊電池最高溫升分別比新電池高了13.0、10.5、9.6、9.5、8.0、6.0、6.4℃。電池充放電過程中的溫度特性隨著老化程度的增加而有所提高,且以高倍率或在低溫環(huán)境中放電時(shí),溫升效應(yīng)更加明顯。

    Waldmann 等[40]測(cè)試了-20~70℃區(qū)間內(nèi)環(huán)境溫度對(duì)電池老化速率的影響。25℃的環(huán)境溫度中,三元材料電池的老化速率最低。當(dāng)溫度低于25℃時(shí),老化速率隨著溫度的降低而加快。當(dāng)溫度高于25℃時(shí),老化速率隨著溫度的升高而加快。電池老化后在不同倍率、不同環(huán)境溫度時(shí)電池放電的溫度均有明顯上升,溫度升高會(huì)加速使用過程中正極材料的損失以及SEI 膜的增長(zhǎng),從而加速老化。溫升效應(yīng)在電池包密閉的散熱環(huán)境下還會(huì)被放大。電池包由多個(gè)單體電池組成,初始時(shí)容量一致性較高,但由于排列位置不同,散熱條件和環(huán)境溫度有所差異,老化速率不一致性變差。老化后單體之間電熱性能的差異會(huì)導(dǎo)致其散熱環(huán)境差異更大,電芯之間老化速率差異更大。散熱環(huán)境差異與老化速率差異會(huì)相互促進(jìn)。故在車載動(dòng)力電池包的熱管理系統(tǒng)設(shè)計(jì)以及梯次利用過程中需要考慮老化對(duì)于熱性能的影響。

    3 結(jié) 論

    (1)高比能量21700 動(dòng)力鋰離子電池具有很差的循環(huán)特性,老化過程中庫侖效率保持穩(wěn)定,但能量效率隨老化程度增加快速下降。隨著老化程度的增加,電池底部發(fā)生膨脹,膨脹度變化趨勢(shì)與容量衰減趨勢(shì)相同。3.50~3.80 V 電壓區(qū)間內(nèi)電池容量衰減的速度最快,容量損失約占據(jù)了整體損失的

    64.9%。

    (2)電池的老化造成了其倍率特性變差,老化程度越高,高倍率放電能力越差。此外,隨著老化程度的增加,電池放電容量不再隨環(huán)境溫度的變化而規(guī)律性變化,環(huán)境溫度適應(yīng)性變差。

    圖13 電池老化對(duì)工作溫度的影響Fig.13 Effects of aging on working temperature of batteries

    (3)電池多數(shù)SOC 狀態(tài)的歐姆內(nèi)阻以及極化內(nèi)阻隨電池老化程度的增加而快速增加,且極化內(nèi)阻的增長(zhǎng)速率高于歐姆內(nèi)阻。內(nèi)阻增長(zhǎng)在低溫測(cè)試中更加明顯,鋰離子的脫嵌和遷移更加困難。隨著電池老化程度增加,內(nèi)阻對(duì)于環(huán)境溫度的敏感度更強(qiáng)。

    (4)由于內(nèi)阻增長(zhǎng),電池老化后工作產(chǎn)熱量增多,充放電過程中的溫度變化率均要高于新電池,且隨著老化程度的增加,溫度升高速率更快。200次循環(huán)內(nèi),電池充放電最高溫度隨老化程度的增加而升高。新舊電池工作溫度的差異在高倍率放電或在低溫環(huán)境放電時(shí)更加明顯。在熱管理設(shè)計(jì)以及梯次利用過程中需要考慮電池老化導(dǎo)致的溫升效應(yīng)。

    符 號(hào) 說 明

    Ech,Edch——分別為充放電能量,W·h

    Idch,Ich——分別為放電電流和充電電流,A

    Qch,Qdch——分別為充放電容量,A·h

    Ro-ch,Rp-ch——分別為充電過程中的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻,mΩ

    Ro-dch,Rp-dch——分別為放電過程中的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻,mΩ

    Tamb——環(huán)境溫度,℃

    Tsurface——電池表面的平均溫度,℃

    U1,U2,U3,U4,U5,U6——分別為脈沖測(cè)試中的電壓,V

    ηQ,ηE——分別為電池的庫侖效率和能量效率,%

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