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    基于液相色譜串聯(lián)高分辨質(zhì)譜的動物源農(nóng)產(chǎn)品獸藥殘留檢測研究綜述

    2020-04-17 09:53:15王卉劉慶菊韓平
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2020年2期
    關(guān)鍵詞:獸藥液相質(zhì)譜

    王卉 劉慶菊 韓平

    摘要:液相色譜-高分辨質(zhì)譜(LC-HRMS)具有高分辨率、高通量、高精確度等優(yōu)勢,在動物源農(nóng)產(chǎn)品的獸藥殘留檢測研究中顯示出極大的潛力。本文綜述了2014—2018年LC-HRMS檢測動物源農(nóng)產(chǎn)品中獸藥殘留的應(yīng)用研究進展。其中,QuEChERS方法和有機溶劑提取法是常用的獸藥殘留提取方法,提取液用PSA、C18和氧化鋁等吸附劑凈化,綠色的樣品前處理方法是未來的發(fā)展趨勢;液相系統(tǒng)和色譜柱的改良,使獸藥化合物得到更好的分離,提高了質(zhì)譜檢測的靈敏度;HRMS分辨率和靈敏度的提高,增強了LC-HRMS定性定量分析動物源農(nóng)產(chǎn)品中獸藥殘留的能力;數(shù)據(jù)處理軟件的開發(fā)和應(yīng)用,提高了LC-HRMS在獸藥殘留檢測中的工作效率。盡管LC-HRMS在獸藥殘留檢測中取得了進展,但仍存在不足和發(fā)展空間。

    關(guān)鍵詞:液相色譜(LC)-高分辨質(zhì)譜(HRMS);動物源農(nóng)產(chǎn)品;獸藥殘留;樣品前處理;色譜分離;質(zhì)譜檢測;數(shù)據(jù)處理

    中圖分類號: TS207.5+3

    文獻標志碼: A

    文章編號:1002-1302(2020)02-0057-08

    收稿日期:2018-11-08

    作者簡介:王 卉(1982—),女,內(nèi)蒙古鄂倫春人,博士,助理研究員,主要從事農(nóng)產(chǎn)品安全檢測工作。E-mail:wangh@brcast.org.cn。

    通信作者:韓 平,副研究員,主要從事農(nóng)產(chǎn)品安全檢測工作。E-mail:hanp@brcast.org.cn。

    獸藥殘留是畜禽產(chǎn)品質(zhì)量的主要監(jiān)控指標,獸藥的不科學(xué)使用會導(dǎo)致動物體內(nèi)藥物蓄積,對人類及環(huán)境產(chǎn)生慢性、長遠和積累性的影響。獸藥經(jīng)畜禽代謝后,通常以原藥的形式進入環(huán)境中,引起土壤污染、水污染和植物蓄積,環(huán)境中的獸藥殘留再通過食物鏈進入人體,影響人體健康[1]。當人體中的獸藥殘留蓄積到一定量時,會引起人體毒性反應(yīng),導(dǎo)致癌變、畸變、基因突變等不良后果[2]。因此,動物源農(nóng)產(chǎn)品的獸藥殘留問題已經(jīng)成為國際上公認的農(nóng)業(yè)和環(huán)境問題[3]。

    液相色譜(LC)-高分辨質(zhì)譜(HRMS)檢測技術(shù)是動物源農(nóng)產(chǎn)品中獸藥殘留檢測分析的常規(guī)技術(shù)手段[4],LC能夠分離非揮發(fā)性化合物和大部分揮發(fā)性化合物[5],HRMS具有高精確度、高通量、全掃描等優(yōu)勢,LC與HRMS聯(lián)用可全面獲取樣品中化合物[6]的精確分子質(zhì)量和碎片離子信息,區(qū)分同分異構(gòu)體和同重化合物,鑒定未知物[7]。

    在LC-HRMS檢測動物源農(nóng)產(chǎn)品中獸藥殘留的研究中,首先通過樣品前處理來提取和凈化樣品中的獸藥化合物,前處理方法的選擇直接影響檢測結(jié)果。經(jīng)前處理后的樣品,通過液相色譜進行分離,以降低基質(zhì)的復(fù)雜程度,獲得高質(zhì)量的質(zhì)譜數(shù)據(jù)[8-9]。然后再用HRMS進行檢測分析,常用HRMS有飛行時間(TOF)質(zhì)譜、四級桿飛行時間(QTOF)質(zhì)譜、軌道阱質(zhì)譜(Orbitrap)、線性離子阱-軌道阱質(zhì)譜(LTQ-Orbitrap)、四級桿-軌道阱質(zhì)譜(Q-Orbitrap)等[10-13],隨著HRMS分辨率和靈敏度的不斷提高[14-17]和質(zhì)譜采集數(shù)據(jù)量的增大,需不斷開發(fā)和優(yōu)化相應(yīng)軟件來處理數(shù)據(jù)。

    本文概述了2014—2018年LC-HRMS在動物源農(nóng)產(chǎn)品的檢測研究中,涉及樣品前處理、液相分離、質(zhì)譜檢測、數(shù)據(jù)處理等方面的研究現(xiàn)狀,并對該技術(shù)未來的發(fā)展趨勢進行展望,旨在為此類研究提供參考。

    1 樣品前處理

    提取和凈化是LC-HRMS檢測動物源農(nóng)產(chǎn)品中獸藥殘留的主要步驟,溶劑提取法和QuEChERS(quick,easy,cheap,effective,rugged,safe)方法是獸藥殘留常用的提取方法[18-26]。提取后得到的樣品中可能存在共提物,會增加檢測噪聲,因此須進一步凈化處理將其去除,以降低檢測的檢測限和定量限。

    當采用溶劑提取法提取動物源農(nóng)產(chǎn)品中的獸藥殘留時,單一溶劑提取可能無法取得滿意效果,此時可采用多種溶劑混合提取,如Chiesa等用有機溶劑提取魚中的21種抗生素時發(fā)現(xiàn),單獨使用濃度為70%的甲醇(含0.1%甲酸)提取,或者單獨使用乙腈(含0.1%甲酸)對樣品進行提取,均不能使所有目標化合物取得滿意的回收率,因此將試驗分為2步,首先用酸化甲醇提取,再用酸化乙腈提取,最終獲得了滿意的回收率[27]。此外,可以在提取過程中應(yīng)用其他提取方法輔助提取來降低檢測限,如2015年,Cepurnieks等用5%三氯乙酸 (TCA)溶液提取牛奶中的26種抗生素[28],檢測濃度<100 ng/mL。2018年,Saluti等用0.25%TCA水溶液提取牛奶中14種抗生素時,引入超聲來輔助提取,使檢測限≤33 μg/kg[29]。

    QuEChERS方法是一種通用的前處理方法[30],可同時提取樣品中的多種獸藥殘留。根據(jù)化合物的不同性質(zhì),可改變QuEChERS方法中溶劑、酸、鹽、吸附劑等的種類和用量,提高獸藥殘留提取回收率[31],除方法的改進外,QuEChERS方法提取自動前處理平臺的應(yīng)用是此項術(shù)進步的重要表現(xiàn),自動化處理不僅減少了試劑對環(huán)境的污染,同時減少了人為因素對試驗的影響,如Jia等應(yīng)用QuEChERS自動前處理平臺提取了鱸魚中的24種大環(huán)內(nèi)酯類藥物及其代謝產(chǎn)物[32-45]。

    凈化處理是提高獸藥檢測靈敏度的重要方法。常用的吸附劑有N-丙基乙二胺(PSA)、C18、氧化鋁和硅酸鎂等。近年來,科研人員對吸附劑凈化效果的研究不斷細化,如Chen等用QuEChERS方法提取雞肉中的16種β-內(nèi)酰胺類藥物,試驗用QuEChERS凈化管(150 mg C18,300 mg PSA 和900 mg 無水硫酸鎂)凈化提取液,上機檢測的檢測限(LOD)為0.01~0.35 μg/kg,定量限(LOQ)為003~1.16 μg/kg[23],Lopez-Garcia等也采用QuEChERS方法來提取雞肉中的獸藥殘留[22],并評價了 PSA、硅酸鎂、C18鍵合鋯膠(Z-Sep+)、氧化鋁和C18等吸附劑的凈化效果,發(fā)現(xiàn)經(jīng)硅酸鎂和氧化鋁凈化后的檢測靈敏度最好,而其他的吸附劑對目標化合物有吸附,導(dǎo)致靈敏度低。

    動物源農(nóng)產(chǎn)品中獸藥殘留提取和凈化方法的選擇,要基于樣品基質(zhì)的理化性質(zhì)和研究目的,如果前處理方式不當,可能導(dǎo)致基質(zhì)干擾嚴重,有些重要的化合物未被提取,或在提取過程中丟失,進而影響研究結(jié)果。

    2 色譜分離

    在LC-HRMS檢測動物源農(nóng)產(chǎn)品的獸藥殘留研究中,LC分離能夠降低樣品的復(fù)雜程度,利于質(zhì)譜對樣品進行準確全面的檢測。與HRMS串聯(lián)使用的LC,已經(jīng)從高效液相色譜(HPLC)改進為超高效液相色譜(UPLC),UPLC的分辨率、靈敏度和穩(wěn)定性都優(yōu)于HPLC。同時,色譜柱的改良也有力地推動了LC-HRMS在動物源農(nóng)產(chǎn)品獸藥殘留檢測中的應(yīng)用。

    在獸藥殘留的液相色譜分析研究中,以硅膠為基質(zhì)的反相色譜柱在獸藥檢測中的應(yīng)用最為廣泛[46]。其中,反相C18色譜柱可保留非極性化合物,而苯基柱適合分析親水性化合物[47]。與反相色譜柱相比,親水相互作用色譜柱(HILIC)對極性強的獸藥化合物的保留效果更好[48-49]。而且色譜柱填料的改進使色譜柱性能更加優(yōu)異,具體表現(xiàn)在填料顆粒的體積變小,超高效液相色譜柱的填料顆粒小于2 μm,因此分離效果更好,峰寬變窄[50],色譜的峰容量得到提高,分離效果得到改善,減少了質(zhì)譜中的離子抑制。液相色譜柱可承受的壓力增加,高達 1 500 bar[51],對樣品的洗脫速度加快,縮短了樣品的分析時間[52]。Zhao等在應(yīng)用LC-Q-Orbitrap測定斑石鯛中的80種獸藥殘留(獸殘)的研究中,對6種反相色譜柱分離樣品的效果進行了比較,其中色譜柱直徑和填料孔徑尺寸最小的亞乙基雜化橋顆粒(BEH) C18色譜柱的分離能力、效率和靈敏度優(yōu)于其他5種色譜柱[36]。

    近年來,微流液相色譜(μLC)、毛細管液相色譜(CLC)及納升液相色譜(nano LC)與HRMS的聯(lián)用提高了HRMS的檢測靈敏度[53-54],是未來LC-HRMS檢測發(fā)展的重要方向。Alcantara-Duran等應(yīng)用nano LC-HRMS定量檢測蜂蜜、牛奶、牛肉和雞蛋等樣品中的87種獸藥,將前處理后的樣品稀釋100倍,nano LC-HRMS仍能夠檢測到溶液中的目標化合物[37],極大地提高了檢測靈敏度。Mirabelli等用nano LC-HRMS檢測殺蟲劑的檢測限可達到10 pg/mL[55]。

    3 質(zhì)譜檢測

    電噴霧電離(ESI)源是液相色譜-質(zhì)譜(LC-MS)應(yīng)用中最常用的接口之一。ESI電離是一種軟電離方式,電離效率高。Araceli等采用ESI、大氣壓化學(xué)電離(APCI)和大氣壓光電離(APPI)3種電離方式對5種化合物的電離效果進行比較研究,結(jié)果表明,化合物經(jīng)ESI電離后,產(chǎn)生的峰面積和信噪比明顯高于APCI和APPI[56]。在LC-MS的應(yīng)用研究中,超過80%的研究選用了ESI離子源,而APCI和APPI電離方式報道較少[57]。

    樣品經(jīng)離子源電離后,進入質(zhì)譜檢測。HRMS具有高分辨率,能提供高精確度的全掃描數(shù)據(jù),有良好的定性能力[11,58-60]。特別是當檢測的同分異構(gòu)體或同重化合物的保留時間和精確質(zhì)量數(shù)相同而無法區(qū)分時,可以通過碎片離子信息的差異作進一步的區(qū)分。因此,碎片離子信息采集的是否全面,是評價高分辨質(zhì)譜性能的重要評價指標。目前,常用的HRMS數(shù)據(jù)采集模式主要分為數(shù)據(jù)依賴型采集(DDA)和數(shù)據(jù)非依賴型采集(DIA)。DDA采集時,質(zhì)譜自動從全掃描一級質(zhì)譜(FS MS)轉(zhuǎn)換成全掃描二級質(zhì)譜(FS MS/MS),后者是在前者的基礎(chǔ)上開發(fā)出來的,包括離子碎片采集(AIF)和MSE采集模式等,能夠獲得所檢測質(zhì)量范圍內(nèi)所有的母離子和碎片離子信息。此外,離子淌度技術(shù)也是HRMS分離同分異構(gòu)體和同重化合物的重要技術(shù),該技術(shù)在電場中根據(jù)離子的大小、結(jié)構(gòu)和電荷對其進行分離[61-62]。

    HRMS的分辨率隨硬件的發(fā)展不斷提高。如Qtof是四級桿與飛行時間質(zhì)譜串聯(lián)的儀器,它在實際檢測中的分辨率<30 000,主要用來做定性試驗,可提供一級和二級質(zhì)譜數(shù)據(jù)作為定性判斷依據(jù),Nacher-Mestre等用UPLC- Xevo G2 Qtof定性篩查了動物加工副產(chǎn)品中的150種獸藥,當基質(zhì)加標量為0.2 mg/kg時可檢測出75%獸藥,當基質(zhì)加標量為0.1 mg/kg 時可檢測出65%的獸藥,當加標量為0.02 mg/kg時可檢測出30%的獸藥[42]。而 LTQ-Orbitrap 的分辨率高于Qtof,分辨率設(shè)置范圍為7 500~100 000,可以提供多級質(zhì)譜數(shù)據(jù)作定性定量研究。Saito-Shida等對146種化合物進行定量測定時,比較了應(yīng)用LC-Orbitrap-MS建立的方法和應(yīng)用LC-QTOF-MS建立方法的線性、回收率、精密度和基質(zhì)效應(yīng),結(jié)果表明Orbitrap-MS的選擇性和靈敏度優(yōu)于QTOF-MS[63],而且LTQ-Orbitrap的多級質(zhì)譜(MSn)數(shù)據(jù)采集模式可以為獸藥及其代謝物的鑒定提供更豐富的碎片離子信息。比LTQ-Orbitrap性能更好的Q-Orbitrap分辨率可以達到140 000,Jia等應(yīng)用UHPLC-Q-Orbitrap對鱸魚中的24種大環(huán)內(nèi)酯類藥物及其代謝產(chǎn)物做定性定量檢測,其中確定限(CCα)為 0.12~3.61 μg/kg,檢測容量(CCβ)為0.20~6.02 μg/kg[32],具體檢測結(jié)果見表1。

    HRMS最初主要被應(yīng)用于定性篩查研究中,目前隨著HRMS硬件的不斷進步,HRMS的分辨率和靈敏度得到提高,使基質(zhì)干擾問題得以解決[5,64],HRMS在全掃描模式下的選擇性與三重四級桿在選擇反應(yīng)監(jiān)測(selected reaction monitoring,SRM)模式下的選擇性一樣好,因此被越來越多地應(yīng)用于獸藥定量研究中。4 數(shù)據(jù)分析

    在LC-HRMS檢測動物源農(nóng)產(chǎn)品獸藥殘留的研究中,根據(jù)研究目的不同,可分為靶向檢測數(shù)據(jù)處理和非靶向檢測數(shù)據(jù)處理。在靶向檢測研究中,數(shù)據(jù)處理步驟包括原始數(shù)據(jù)采集、生成參考數(shù)據(jù)庫(自建數(shù)據(jù)庫或在線數(shù)據(jù)庫)、化合物的分離鑒定、數(shù)據(jù)的標準化和量化、數(shù)據(jù)分析步驟一體化(自動處理工具)。其中,數(shù)據(jù)的采集主要采用儀器供應(yīng)商提供的軟件[39-41,44],如Thermo Fisher Scientific公司的Xcalibur軟件、Waters公司的MassLynx軟件、AB公司的Multiquant軟件、Agilent公司的Mass Hunter等,常用的數(shù)據(jù)處理軟件見表2。數(shù)據(jù)分析所用數(shù)據(jù)庫主要有2類,一類是由科研人員自己建立的數(shù)據(jù)庫,另一類是在線數(shù)據(jù)庫,如Chemspider、Metlin、Drug Bank等。通過搜索化合物的精確質(zhì)量數(shù),可以得到與之對應(yīng)的化合物,但是存在以下問題:數(shù)據(jù)庫中所含化合物不夠全面;對給定的精確質(zhì)量數(shù)不能提供準確的分子結(jié)構(gòu);或?qū)ν痪_質(zhì)量數(shù)給出多個化合物。因此,須根據(jù)元素組成,對化合物分子式進行推斷,并結(jié)合特征碎片離子信息鑒定化合物,最后通過檢測標準品來確證。在使用數(shù)據(jù)處理軟件時,參數(shù)設(shè)置會影響研究結(jié)果,例如,若質(zhì)量提取窗口設(shè)置范圍過寬,可能有假陽性檢出。為避免假陽性或假陰性,須要對質(zhì)量提取窗口的寬度范圍進行試驗,如Jia等試驗了質(zhì)量提取窗口設(shè)置成1~10 μg/kg時,數(shù)據(jù)處理軟件對羅非魚中獸藥及其代謝物的選擇性,發(fā)現(xiàn)當質(zhì)量提取窗口為3 μg/kg時,目標分析物的提取效果最好[39]。

    在動物源農(nóng)產(chǎn)品的非靶向檢測研究中,數(shù)據(jù)分析步驟為原始數(shù)據(jù)采集、數(shù)據(jù)保存和轉(zhuǎn)化、數(shù)據(jù)導(dǎo)入、數(shù)據(jù)壓縮和矩陣建立、數(shù)據(jù)歸一化、特征檢測、生物標志物篩查、鑒定。多元統(tǒng)計分析方法如主成分分析(PCA)和正交偏最小二乘判別分析(OPLS-DA)等可識別動物源樣品中的獸藥及其代謝產(chǎn)物,通用的商業(yè)軟件可能無法直接處理LC-HRMS檢測的原始數(shù)據(jù),因此須要對原始數(shù)據(jù)進行格式轉(zhuǎn)換,轉(zhuǎn)換成開放性的數(shù)據(jù)格式之后便可進行數(shù)據(jù)處理[65-66]。近年來,隨著數(shù)據(jù)處理軟件的升級,自動化處理的程度越來越高。如Morales-Gutierrez等應(yīng)用UPLC-LTQ-Qrbitrap MS檢測雞的肉、肝、腎中的阿莫西林及其代謝產(chǎn)物時,用PCA方法對數(shù)據(jù)進行處理,獲得了區(qū)分用藥組和非用藥組的化合物,試驗測得的原始數(shù)據(jù)首先經(jīng)Xcalibur軟件轉(zhuǎn)化成mzXML文件,再用MzMine軟件和XCMS軟件來處理此數(shù)據(jù),得到可以用Matlab處理的數(shù)據(jù)矩陣,最后用PCA法處理的數(shù)據(jù)矩陣,得到組間差異化合物[35]。而在Arias等用OPLS-DA模型識別用藥豬與未用藥豬之間差異的研究[67]中,數(shù)據(jù)前處理僅使用了TransOmics軟件[沃特世科技(上海)有限公司],經(jīng)歸一化、標準化的數(shù)據(jù)直接導(dǎo)入SIMCA軟件(德國賽多利斯集團)進行多元統(tǒng)計分析。自動處理軟件的開發(fā),簡化了處理過程,縮短了處理時間。

    5 展望

    動物源農(nóng)產(chǎn)品中的獸藥殘留直接危害公眾健康,因此受到消費者和監(jiān)管部門的重視。高效準確地檢測動物源農(nóng)產(chǎn)品中的獸藥殘留情況,對保證動物源農(nóng)產(chǎn)品的質(zhì)量安全具有重要意義?;贚C-HRMS的獸藥殘留檢測方法已經(jīng)發(fā)展成為一項非常重要的檢測手段,綠色、高效的提取方法是未來 LC-HRMS 前處理方法的發(fā)展方向,色譜系統(tǒng)和色譜柱填料的進步,特別是將新型的色譜分離技術(shù)如nanoLC、μLC和CLC等與HRMS相結(jié)合是減少基質(zhì)效應(yīng)、提高分離效率的發(fā)展方向,HRMS分辨率的不斷提高以及應(yīng)用軟件的優(yōu)化會進一步促進LC-HRMS技術(shù)在動物源農(nóng)產(chǎn)品獸藥殘留檢測中的應(yīng)用研究。

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