添加Sm對Pt/SBA-15催化苯完全氧化反應(yīng)活性和熱穩(wěn)定性的影響

毛建新，袁子卿，嚴(yán)紅綃，周仁賢

（浙江大學(xué)化學(xué)系催化研究所，浙江杭州310007）

引 言

SBA-15 是一種典型的介孔分子篩[1]，具有較大的比表面積、孔徑可調(diào)并且水熱穩(wěn)定性好的特點，不僅能夠增加催化劑和反應(yīng)物的接觸，促進反應(yīng)進行，而且還具有更高的傳質(zhì)傳熱性能，因此常用作催化劑載體用于制備貴金屬（Pt、Rh、Pd 等）負載型的催化劑。其中Pt/SBA-15 作為非均相催化劑[2]不僅常用于加氫、脫氫反應(yīng)，而且也可用于選擇性還原、小分子氣體(CO、甲烷等)和揮發(fā)性有機物（VOCs）完全氧化等反應(yīng)中。如苯[3]、甲苯[3-4]、環(huán)己烯[5]的加氫反應(yīng)，丙烷的脫氫反應(yīng)[6-8]，NOx的選擇性催化還原反應(yīng)(SCR)[9-10]，CO 的氧化反應(yīng)[11-12]，甲烷燃燒反應(yīng)[13]，苯[14]、甲苯[15]和正己烷[16]等典型的VOCs 完全氧化分解反應(yīng)，甚至還有應(yīng)用于某些多環(huán)芳烴的氧化反應(yīng)[17]。

制備方法對于Pt/SBA-15 催化劑的性質(zhì)有較大的影響。由于貴金屬Pt 的價格昂貴，因此通常在催化劑制備過程中盡量減少Pt 的用量，同時盡可能保持催化劑的穩(wěn)定性并延長催化劑的使用壽命，進而達到降低催化劑成本的目的。制備的策略之一通常是盡可能使得Pt 在制備過程實現(xiàn)在載體表面納米化高分散[2,18]，從而增強Pt 的催化效率。如Laura等[19]利用微流控制系統(tǒng)制備得到負載在SBA-15 上2 nm 大小的Pt 顆粒催化劑，在VOCs 的氧化反應(yīng)中具有很好的低溫催化氧化活性，但是文中未提及催化劑在較高溫度情況下催化劑的熱穩(wěn)定性能。在催化劑的應(yīng)用過程中，特別是對于VOCs 完全氧化反應(yīng)[20-21]，由于VOCs 實際排放體系中成分復(fù)雜，各種成分的起燃溫度可能差別較大，催化劑可能會在較高溫度下運行，因此要求催化劑必須具備一定的高溫穩(wěn)定性。已有一些事例表明，在催化體系中添加稀土元素有利于提高催化活性和熱穩(wěn)定性。如Seo 等[22]在甲烷的部分氧化制備合成氣實驗中制備了摻雜稀土元素的M(10)-Ni(5)/SBA-15 (M=Ce, Nd,Sm)催化劑（括號內(nèi)的數(shù)字代表所含質(zhì)量分?jǐn)?shù)）, 結(jié)果表明，相較于不添加稀土元素的Ni/SBA-15 催化劑，添加了Ce、Nd 和Sm 的催化劑穩(wěn)定性更好，并且明顯提高了氧化反應(yīng)的活性。Chen 等[11]發(fā)現(xiàn)Pt/SBA-15催化劑中添加Ce后，對于CO 氧化反應(yīng)活性有了較大的提高。Bendahou 等[23]研究了SBA-15 中添加La對于Pt/SBA-15和Pd/SBA-15催化劑在甲苯完全氧化反應(yīng)中的作用，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，La 的添加反而降低了催化劑的反應(yīng)活性。他們認(rèn)為，La 的添加使得催化劑表面的Pt呈高分散狀態(tài)，增加了Pt-O鍵的長度，使Pt 晶粒變小從而抑制了反應(yīng)活性。另外，也有在Pt/SBA-15 催化劑中添加過渡金屬氧化物的實例。如Wang 等[24]的研究結(jié)果表明，Pt/SBA-15 催化劑中添加ZrO2或TiO2后可以明顯提高催化劑對于乙酸乙酯的完全氧化反應(yīng)活性。

上述涉及完全氧化反應(yīng)的文獻大多主要關(guān)注催化劑的低溫區(qū)（150～300℃）反應(yīng)性能及催化劑的耐久性，而對于催化劑在反應(yīng)溫度較高溫度區(qū)間（300～550℃）催化劑的穩(wěn)定性很少有系統(tǒng)的研究。由前人研究結(jié)果可知，一些催化體系中添加少量稀土元素對于催化劑的性能有促進作用，因此本文著重研究以介孔分子篩SBA-15 為催化劑載體，添加稀土Sm 元素并負載Pt 之后對苯的完全氧化催化性能，考察相應(yīng)催化劑在較廣的溫度范圍內(nèi)（150～550℃）的活性和穩(wěn)定性變化規(guī)律，并通過對催化劑物理化學(xué)性質(zhì)的表征，初步探討催化劑的組成、結(jié)構(gòu)及其反應(yīng)性能之間的關(guān)系。

1 實驗材料和方法

1.1 材料

SBA-15（CAS:12173-28-3, 上海百靈威化學(xué)技術(shù)有限公司產(chǎn)品），H2PtCl6.6H2O(Damas-beta?產(chǎn)品)，Sm2O3（上海躍龍金屬有限公司產(chǎn)品），P123(平均相對 分 子 質(zhì) 量 約5800，PEG-PPG-PEG, Pluronic?P-123,ALDRICH)。正硅酸四乙酯（TEOS）、苯、無水乙醇、濃硝酸和濃鹽酸為分析純，由國藥集團化學(xué)試劑有限公司提供。

1.2 催化劑的制備

按設(shè)定的負載含量準(zhǔn)確稱取一定量的三氧化二釤于小燒杯中，加入適量1 mol/L 稀硝酸加熱至固體完全溶解，再加入適量去離子水成為硝酸釤溶液。另外稱取1.0 g SBA-15 于聚四氟乙烯燒杯中，將上述溶液倒入，用玻璃棒攪拌均勻，在室溫條件下浸漬過夜，然后將燒杯中的固體加熱炒干，再將得到的粉末樣品在110℃真空烘箱中烘干，最后在馬弗爐中經(jīng)550℃焙燒3 h，得到Sm2O3/SBA-15。

采用先強制浸漬、再焙燒分解法在SBA-15 上負載Pt。具體方法為：稱取適量載體(如SBA-15、1.2%Sm2O3/SBA-15和4%Sm2O3/SBA-15)樣品于聚四氟乙烯燒杯中，量取H2PtCl6溶液（精確計算所需H2PtCl6溶液的體積，使Pt 與載體質(zhì)量比為1∶100），滴入燒杯，加入少量水，等體積浸漬，后續(xù)的處理過程同上述氧化釤的負載，樣品焙燒冷卻后再經(jīng)壓片、篩分，得到1%Pt負載量的催化劑(分別標(biāo)記為Pt/SBA-15、Pt/1.2%Sm2O3/SBA-15、Pt/4%Sm2O3/SBA-15)。按同樣方法可以制得0.3%Pt/Sm2O3。

參照文獻的方法用溶膠-凝膠法[25]合成SBA-15作為對照。具體過程為：稱取4.0 g P123 與8.5 g TEOS 于聚四氟乙烯燒杯中，放入60℃油浴，攪拌至P123完全溶解。再加入5 ml已溶解一定量Sm2O3的2 mol/L HCl 溶液，調(diào)節(jié)溫度為50℃，繼續(xù)攪拌24～48 h。溶液形成凝膠后，攪拌、加熱干燥成為粉末樣品，再置于馬弗爐中550℃空氣氣氛中焙燒5 h，得到的樣品標(biāo)記為Sm-SBA-15(SG)（Sm2O3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%）。同樣的方法不加Sm2O3得到的樣品標(biāo)記為SBA-15(SG)。用上述方法在這兩個載體上負載1%Pt，得到的樣品分別標(biāo)記為Pt/SBA-15(SG)和Pt/Sm-SBA-15(SG)。

1.3 反應(yīng)活性評價

對于苯的完全氧化反應(yīng)催化劑性能評價在固定床反應(yīng)器裝置（湖南華思儀器有限公司制造）上進行，石英反應(yīng)管長度為370 mm、外徑為8 mm、內(nèi)徑6 為mm,通常將63 mg（對于SBA-15 催化劑體積約為0.2 ml）粒徑為0.28～0.45 mm 的催化劑裝入石英反應(yīng)管中，催化劑的上下兩側(cè)用石英棉封住。利用反應(yīng)管外側(cè)一根熱電偶控制反應(yīng)器的溫度，另一根測溫?zé)犭娕疾迦胧⒎磻?yīng)管的內(nèi)部測定催化劑床層的溫度。兩路氣體分別通入空氣(流量為98 ml/min)和反應(yīng)氣，反應(yīng)物濃度約為5.6 g/m3(低溫恒溫槽溫度控制在11℃，空氣流量為2 ml/min),混合后進入反應(yīng)器。在下文中，如果沒有特別說明，反應(yīng)條件皆為：催化劑用量63 mg, 苯的濃度5.6 g/m3, 空速30000 h-1。當(dāng)反應(yīng)器床層溫度達到某一設(shè)定溫度，穩(wěn)定約20 min 后測定催化劑的活性，利用自動進樣器按一定時間間隔自動采樣，通過氣相色譜儀檢測尾氣中苯的濃度。

氣相色譜工作條件：SE-54 毛細管柱（30 m×0.32 mm×0.5 μm）,柱溫恒定為200℃，F(xiàn)ID 檢測器和進樣器溫度都為220℃，用N2000色譜數(shù)據(jù)工作站記錄色譜的出峰面積，根據(jù)反應(yīng)前后苯的峰面積比例計算其轉(zhuǎn)化率。

1.4 催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)表征

采用Micromeritics TrisStar Ⅱ型全自動吸附儀（Coulter OMNISORP-100）測定催化劑的比表面積和孔結(jié)構(gòu)。使用液氮溫度（-196℃）下的氮氣吸脫附法得到樣品的比表面積（BET 計算方法）和孔徑分布圖（BJH 計算方法）。樣品用量約100 mg，測試前樣品先在真空狀態(tài)下200℃預(yù)處理2 h。

采用R-ASIX RAPID diffractometer 型X 射線粉末衍射儀(Rigaku Corporation, Japan) 測定催化劑的物相組成。測試條件為：Cu 的Kα射線，管電壓40 kV，管電流250 mA，掃描范圍10o～80° (2θ)，步長0.02°，掃描速率2.5(°)/s。

將催化劑研磨后加入到無水乙醇，超聲50 min，將懸浮液靜置30 min，用毛細管滴加到超薄碳膜的銅網(wǎng)上，干燥后用于拍攝電鏡圖片。采用Jeol JEM-2100F 型透射電子顯微鏡獲得催化劑高分辨透射電鏡圖片。

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)表征結(jié)果

表1 列出了部分樣品的孔徑、比表面積(SBET)和孔體積(Vpore)數(shù)據(jù)，從中可以看到，Pt/Sm-SBA-15(SG)樣品的比表面積為371 m2/g,N2吸附等溫線（圖1）屬于Ⅳ型，與介孔結(jié)構(gòu)有關(guān)，滯回響應(yīng)為H1型[26]，具有良好的柱狀孔隙和均勻的孔徑分布特征，說明溶膠-凝膠法合成得到Sm-SBA-15樣品具有介孔分子篩的特征。直接在SBA-15 上負載Pt, 或者先負載Sm2O3再負載Pt 的催化劑樣品，SBA-15 的孔徑、比表面積和孔體積都有所下降。

圖1 Pt/Sm-SBA-15(SG)樣品的等溫吸脫附曲線及孔徑分布Fig.1 Adsorption and desorption isotherm and pore volume distribution of Pt/Sm-SBA-15(SG)sample

表1 部分催化劑的孔徑、比表面積和孔體積Table 1 Pore diameter，SBET and pore volume of some catalysts

圖2 三個催化劑反應(yīng)前后的XRD譜圖Fig.2 XRD patterns of three catalysts before and after reaction

三個催化劑反應(yīng)前后的XRD 譜圖(圖2)都顯示出Pt（111）（200）（220）晶面對應(yīng)2θ= 39.8°, 46.2°，67.5°的特征衍射峰[13,27]。對于Pt/4% Sm2O3/SBA-15反應(yīng)前的樣品，在27.9°和54.8°分別出現(xiàn)兩個強度很低的Sm2O3物相[28]衍射峰，但是反應(yīng)后的催化劑樣品中則未出現(xiàn)這兩個衍射峰，可能是因為這一催化劑經(jīng)歷了550℃、5 h 持續(xù)的反應(yīng)（反應(yīng)過程見2.2節(jié)），使得原處于分散閾值附近的Sm2O3再分散，從而導(dǎo)致衍射峰消失。三個催化劑反應(yīng)后Pt 的衍射峰峰高都有所增強，表明反應(yīng)后Pt 的顆粒有增大的現(xiàn)象。對于Pt/Sm-SBA-15(SG)則未檢測到Sm2O3衍射峰，說明經(jīng)過溶膠-凝膠法制備法Sm2O3在樣品中呈高分散分布。

圖3 為1%Pt/SBA-15 催化劑樣品在暗場條件下的STEM 圖像及其Pt 粒徑分布，由圖可以看出兩個樣品載體明顯的介孔特征，Pt 納米顆粒均勻地分散在載體上，Pt 的粒徑主要分布在5～10 nm 范圍，平均粒徑約為7.5 nm。圖4 為Pt/4%Sm2O3/SBA-15 催化劑的HAADF-STEM 圖像及其幾種主要元素的分布情況，由圖4可以看到表面有幾顆較大的Pt顆粒，處于7～22 nm范圍。

圖3 暗場條件下1%Pt/SBA-15催化劑的STEM圖像及其Pt粒徑分布統(tǒng)計結(jié)果Fig.3 HAADF-STEM image of 1%Pt/SBA-15 and column distribution graph of Pt particle diameter

2.2 催化劑在苯的完全氧化反應(yīng)中的活性和熱穩(wěn)定性

圖4 1%Pt/4%Sm2O3/SBA-15催化劑的HAADF-STEM 圖像及其幾種主要元素的分布情況Fig.4 HAADF-STEM image of 1%Pt/4%Sm2O3/SBA-15 as well as corresponding element O,Si,Sm and Pt maps

圖5 不同催化劑下苯的完全氧化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率與溫度的關(guān)系Fig.5 Relationship of complete oxidation conversion of benzene with reaction temperature over several catalysts

從圖5 可見，SBA-15 作為載體負載1%Pt 后對于苯的完全氧化反應(yīng)T50(達到50%轉(zhuǎn)化率所需溫度)為170℃，SBA-15 載體上先負載4% Sm2O3再負載1%Pt后對于苯的起燃曲線和前者幾乎重合；如果將0.3%Pt 直接負載在Sm2O3上，由于其堆密度比SBA-15 大，為了盡量保持體積空速一致，因此提高實驗中催化劑用量(210 mg)，保持每次實驗過程Pt 的用量一致(0.63 mg),從圖中的起燃溫度曲線可見，其起燃溫度比Pt/SBA-15 高，T50約為300℃；從圖中還可以看到，未負載Pt的4%Sm2O3/SBA-15樣品在400℃高溫區(qū)對于苯的完全氧化具有一定活性。總之，4%Sm2O3/SBA-15負載1%Pt后催化活性有明顯的提高，但是和1%Pt/SBA-15 幾乎一致, 也就是說在載體中添加Sm2O3后并未能進一步提高低溫反應(yīng)的活性。

由于Pt/SBA-15 的起燃溫度曲線分布在100～250℃區(qū)域，屬于較低溫度的范圍，考慮到實際應(yīng)用過程中催化劑會在較高溫度條件下運行或者可能會受到較高溫度的沖擊，因此有必要考察催化劑在較高溫度條件（300～560℃）下的反應(yīng)活性和持久性。具體的方法是：持續(xù)向催化劑床層通入含一定濃度苯蒸氣和空氣的混合氣，催化劑床層以程序升溫的方式升溫（記錄儀記錄全程催化劑床層溫度隨時間變化過程），過程中可以控制恒溫平臺和升溫速率，通過自動進樣器按一定的間隔時間取樣到氣相色譜中進樣分析，根據(jù)反應(yīng)物峰面積的變化計算轉(zhuǎn)化率，從而確定不同反應(yīng)溫度條件下轉(zhuǎn)化率隨時間的變化關(guān)系。

圖6 Pt/SBA-15和Sm2O3/SBA-15催化劑在較高溫度條件下反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率隨時間的變化Fig.6 Relationship of benzene conversion with reaction time at higher temperature over 1%Pt/SBA-15 and Sm2O3/SBA-15 respectively

圖6 是分別以1%Pt/SBA-15 和Sm2O3/SBA-15作為催化劑，在200～560℃溫度范圍苯的轉(zhuǎn)化率隨時間的變化。從圖中可見，在1%Pt/SBA-15 的催化作用下，反應(yīng)溫度在210～400℃范圍，苯的轉(zhuǎn)化率保持在100%，當(dāng)溫度從400℃升高到550℃過程轉(zhuǎn)化率已出現(xiàn)下降趨勢，后續(xù)反應(yīng)溫度恒定在550℃，苯的轉(zhuǎn)化率持續(xù)下降，2 h 內(nèi)轉(zhuǎn)化率從90%下降至60%，可見這一催化劑的高溫穩(wěn)定性不好,催化劑經(jīng)過高溫運行一段時間后明顯失活。而對于未負載Pt 的載體Sm2O3/SBA-15 直接作為催化劑，反應(yīng)溫度恒定在550℃時，苯的轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時間有一個持續(xù)上升過程，2 h 后基本達到平衡，苯的轉(zhuǎn)化率維持在70%左右，雖然反應(yīng)活性較低，但是有較好的高溫穩(wěn)定性。由此可以推測1%Pt/SBA-15 中添加適量的Sm2O3可能會有利于催化劑在較高溫度反應(yīng)條件下的穩(wěn)定性，因此用1%Pt/4%Sm2O3/SBA-15 作為催化劑，用上述同樣的實驗方法考察了其高溫穩(wěn)定性，實驗結(jié)果如圖7(a)所示。從圖中可見，當(dāng)反應(yīng)溫度達到160℃以上，苯開始轉(zhuǎn)化，T50約為178℃，當(dāng)溫度達到190℃以上時，苯可以完全轉(zhuǎn)化，繼續(xù)升高溫度至550℃并保持5h，整個過程苯的轉(zhuǎn)化率仍然保持100%；再將反應(yīng)溫度從550℃逐漸降至190℃，這個過程取樣分析結(jié)果表明轉(zhuǎn)化率仍為100%，繼續(xù)降溫，苯的轉(zhuǎn)化率開始下降，從曲線的變化趨勢可知T50值約為185℃，比升溫過程得到的T50值約高7℃，說明經(jīng)過一段時間的高溫運行，催化劑性能稍有下降，總地來看這一催化劑的高溫穩(wěn)定性明顯比1%Pt/SBA-15 好，由此也可以說明催化劑中添加Sm元素極大地提高了催化劑的熱穩(wěn)定性。

為了進一步考察Sm2O3添加量的影響，將Sm2O3的添加量減少到1.2%，制備了1%Pt/1.2% Sm2O3/SBA-15 作為催化劑，反應(yīng)結(jié)果如圖7(b)所示，從圖中可知，升溫過程T50值約為210℃，當(dāng)溫度上升到230℃以上，苯可以全部轉(zhuǎn)化，繼續(xù)將溫度升至550℃，在550℃恒溫4 h，整個過程苯的轉(zhuǎn)化率都為100%，此后逐漸降低反應(yīng)的溫度，苯的轉(zhuǎn)化率相應(yīng)下降，從圖中曲線變化趨勢可以知T50值約為285℃，可見這一催化劑高溫穩(wěn)定性雖然比1%Pt/SBA-15好，但是經(jīng)高溫運行后反應(yīng)活性還是有較明顯的下降，由此可以明確Sm2O3的添加量對催化劑的熱穩(wěn)定性有較大的影響。

圖7 1%Pt/4%Sm2O3/SBA-15和1%Pt/1.2%Sm2O3/SBA-15催化劑在較高溫度條件下反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率隨時間的變化Fig.7 Relationship of conversion of benzene with reaction time at higher temperature over 1%Pt/4%Sm2O3/SBA-15 and 1%Pt/1.2%Sm2O3/SBA-15 respectively

圖8 1%Pt/SBA-15(SG)和1%Pt/Sm-SBA-15(SG)催化劑在高溫條件下反應(yīng)穩(wěn)定性的比較Fig.8 Reaction stability comparison of 1%Pt/SBA-15(SG)and 1%Pt/Sm-SBA-15(SG)at higher temperature

另外，比較了用溶膠-凝膠法合成的SBA-15(SG)和Sm-SBA-15(SG)負載Pt后的樣品作為催化劑在高溫條件下對于苯的完全氧化反應(yīng)的穩(wěn)定性情況，反應(yīng)結(jié)果如圖8 所示。從圖中可見, 對于Pt/SBA-15(SG)，當(dāng)反應(yīng)溫度上升到350℃時，苯的轉(zhuǎn)化率開始下降，當(dāng)溫度分別恒定在350、400和445℃溫度時，轉(zhuǎn)化率仍然隨反應(yīng)時間增加而逐漸下降。反應(yīng)溫度恒定在445℃約3 h 期間，苯的轉(zhuǎn)化率從約75%降低到30%，說明催化劑在高溫條件下有明顯的失活。而對于添加了Sm 的催化劑Pt/Sm-SBA-15(SG)，當(dāng)反應(yīng)溫度從450℃升高到550℃時，苯的轉(zhuǎn)化率開始下降，550℃恒定約4h 期間，轉(zhuǎn)化率從98%下降至90%，熱穩(wěn)定性明顯比Pt/SBA-15(SG)好。由此進一步說明Sm 的添加提高了Pt/SBA-15 催化劑的熱穩(wěn)定性。前后兩個系列催化劑活性和穩(wěn)定性的差異可能和不同方法制備SBA-15 所呈現(xiàn)不同結(jié)構(gòu)的差異有關(guān)，用溶膠-凝膠法合成的SBA-15(SG)比一般水熱法合成SBA-15 的孔徑小，金屬Pt 顆粒負載后未能得到有效的隔離，因此在高溫反應(yīng)條件下容易聚集，或者可能更容易被結(jié)焦物或積炭所覆蓋[29]。催化劑中添加Sm 以后熱穩(wěn)定性提高的原因可能與Sm 的添加影響Pt 的顆粒大小以及催化劑的氧化還原性能有關(guān)，并且可能與Sm 在更高反應(yīng)溫度的甲烷和二氧化碳催化重整反應(yīng)中的作用[30]類似。結(jié)合前面Pt 的mapping 圖像(圖4)，大顆粒Pt 的信號較強，同樣還在其他區(qū)域觀察到Pt 的信號，可能是由于樣品中事先添加了Sm，Sm 在催化劑中的分布較均勻（圖4）,落入SBA-15介孔中的Sm可能對后續(xù)負載氯鉑酸產(chǎn)生較強的吸附作用，再經(jīng)過高溫焙燒使得小顆粒的Pt 在SBA-15 的介孔內(nèi)形成，落入SBA-15 介孔中的Pt 由于受到分子篩孔壁的阻隔在高溫反應(yīng)條件下不易聚集，而未添加Sm 的催化劑由于大部分Pt 分布在分子篩的孔口附近（圖3），因此受熱后容易聚集成大顆粒進而逐漸失活。至于催化劑的氧化還原性能的影響，還需要更多的實驗證據(jù)，其綜合作用機制尚有待于深入細致的實驗加以明確。

3 結(jié) 論

(1) Pt/Sm2O3在低溫區(qū)(150～350℃)催化性能較差，Pt/SBA-15 催化劑中添加4%Sm2O3后，低溫催化反應(yīng)活性沒有提高，但是在高溫區(qū)(350～550℃)反應(yīng)穩(wěn)定性明顯增強。

(2) Sm2O3添加量對于Pt/Sm2O3/SBA-15 催化劑在高溫區(qū)的反應(yīng)穩(wěn)定性有較大的影響。

(3) 用溶膠-凝膠法制備的SBA-15(SG)以及添加Sm-SBA-15(SG)樣品負載同樣含量Pt 后在高溫區(qū)的反應(yīng)結(jié)果也表明添加Sm 以后催化劑的高溫?zé)岱€(wěn)定性明顯增強。

(4)從低溫到高溫逐漸升溫，長時間連續(xù)考察催化劑的活性，不僅可以檢測催化劑的低溫活性，還可以考察催化劑的熱穩(wěn)定性，尤其是可以很好地比較不同催化劑的熱穩(wěn)定性。

(5)Sm2O3的添加增強催化劑熱穩(wěn)定性的原因初步推測與Pt的相互作用有關(guān)。