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    B4C-W2B5復(fù)合陶瓷的原位反應(yīng)制備及其強(qiáng)韌化機(jī)理

    2019-11-15 07:47:14李樹豐付亞波
    陶瓷學(xué)報 2019年4期
    關(guān)鍵詞:條狀斷裂韌性增韌

    潘 登,李樹豐,張 鑫,潘 渤,付亞波

    B4C-W2B5復(fù)合陶瓷的原位反應(yīng)制備及其強(qiáng)韌化機(jī)理

    潘 登1,李樹豐1,張 鑫1,潘 渤2,付亞波3

    (1. 西安理工大學(xué)材料學(xué)院,陜西 西安 710048;2. 西安熱工研究院,陜西 西安 710054;3. 臺州學(xué)院,物理與電子工程學(xué)院,浙江 臺州 318000)

    碳化硼(B4C)陶瓷因致密化燒結(jié)溫度高(>2200 ℃)和斷裂韌性與硬度不匹配的關(guān)鍵問題而阻礙了其廣泛應(yīng)用。為了解決以上問題,本文提出采用粉末冶金法(P/M)通過石墨粉(Gr)與硼粉(B)之間的原位反應(yīng)()以降低其致密化燒結(jié)溫度;同時通過添加碳化鎢(WC)以生成板條狀的五硼化二鎢(W2B5)來提高其斷裂韌性的研究思路,制備B4C-W2B5復(fù)合陶瓷。實(shí)驗(yàn)以硼(B)粉、石墨(Gr)粉以及碳化鎢(WC)粉為原料,經(jīng)過行星式高能球磨制備混合粉末,然后采用放電等離子燒結(jié)法(Spark plasma sintering, SPS)在燒結(jié)工藝為:壓力30 MPa、燒結(jié)溫度1100 ℃~1550 ℃~1700 ℃三步保溫、燒結(jié)時間5 min~ 5 min~6 min的條件下對混合粉末進(jìn)行固化燒結(jié),分析了W2B5含量對復(fù)合陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響,并對增韌機(jī)理進(jìn)行了探討。結(jié)果表明:當(dāng)產(chǎn)物中B4C:W2B5=4:1(摩爾比),在1700 ℃下燒結(jié),硬度和斷裂韌性能夠相平衡,致密度可達(dá)到100%,硬度為37.9 GPa,斷裂韌性可達(dá)7.8 MPa·m1/2。

    B4C-W2B5;放電等離子燒結(jié);原位反應(yīng);斷裂韌性

    0 引言

    碳化硼(B4C)陶瓷是具有優(yōu)良的耐磨損和高硬度的結(jié)構(gòu)陶瓷材料。由于硼與碳同為非金屬元素,且原子半徑接近,其結(jié)合方式與一般間隙化合物不同,碳化硼為菱面體,晶格屬于D3d5- R3m空間點(diǎn)陣,其結(jié)構(gòu)可描述為一立方原胞點(diǎn)陣在空間對角線方向上延伸,在每一角上形成相當(dāng)規(guī)則的二十面體。目前較為公認(rèn)的模型是:B11C組成的二十面體和C-B-C鏈構(gòu)成的菱面體結(jié)構(gòu)[1],正是因?yàn)檫@種結(jié)構(gòu)使得B4C陶瓷具有高熔點(diǎn)(2450 ℃)、超高硬度(>30 GPa)、低密度(2.52 g/cm3)、耐磨損和耐腐蝕等諸多優(yōu)異性能[2-4],在國防、核能、航空航天、機(jī)械、耐磨等領(lǐng)域正日益顯示出其廣闊的應(yīng)用前景[5,6]。但是由于B4C存在韌性差,難以燒結(jié),力學(xué)性能差等缺點(diǎn),阻礙了其工程應(yīng)用。為了降低B4C的致密化燒結(jié)溫度,提高B4C的斷裂韌性,優(yōu)化其力學(xué)性能,研究者通過粉末冶金(Powder Metallurgy,P/M)法,采用SiC[7],Ti3SiC2[8],CNTs-Si[9],ZrB2[10],TiC[11],TiO2[12]等不同的添加物作為燒結(jié)助劑提高其力學(xué)性能。研究表明,添加合適的燒結(jié)助劑能夠有效的降低B4C的燒結(jié)溫度,優(yōu)化其力學(xué)性能。其中,采用B4C和WC粉,原位反應(yīng)生成W2B5增強(qiáng)B4C復(fù)合陶瓷,可有效的提高B4C的斷裂韌性,Jie Yin等人[13]采用無壓燒結(jié)的方法,利用WC、熱解碳和B4C制備B4C-W2B5復(fù)合材料。燒結(jié)溫度為2150 ℃時,致密度可達(dá)96.1%,斷裂韌性為5.8 MPa×m1/2,但是燒結(jié)溫度較高,且燒結(jié)體致密度低。G. Wen 等[14]在B4C粉末中添加40vol.%WC以及少量的Co作為添加劑,采用熱壓燒結(jié)的方法在1900 ℃,35 MPa條件下,獲得致密度為98%,斷裂韌性為8.7 MPa×m1/2的B4C-W2B5復(fù)合陶瓷,但研究中未考慮反應(yīng)過程中生成的碳對力學(xué)性能的影響。由于反應(yīng)過程中原料比例的變化會導(dǎo)致有富余的碳生成,而富余的碳對復(fù)合陶瓷斷裂韌性和硬度以及致密化行為的影響都至關(guān)重要。針對以上問題,本文采用硼(B),石墨(Gr)與碳化鎢(WC)之間的原位反應(yīng),將通過調(diào)整B與Gr的比例,消除產(chǎn)物中的殘余碳,研究W2B5對B4C陶瓷性能的影響。研究采用放電等離子燒結(jié)技術(shù)(Spark Plasma Sintering,SPS),利用WC、B粉和Gr粉原位反應(yīng)制備B4C-W2B5復(fù)合陶瓷,并對其燒結(jié)過程、顯微結(jié)構(gòu),增韌機(jī)理進(jìn)行了分析與討論。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)原料和方法

    實(shí)驗(yàn)原料采用硼(B)粉(阿拉丁,純度99.9%,粒徑10~20 μm),石墨(Gr)粉(天津永晟精細(xì)化工,純度99%,粒度20~30 μm),碳化鎢(WC)粉(阿拉丁,純度99.9%,粒徑<10 μm)。將B粉、Gr粉以及WC粉分別按照反應(yīng)式(1)(2)的化學(xué)配比進(jìn)行混合,將粉末置于行星式球磨儀(Retsch,PM100)中干磨12 h,磨球的材質(zhì)為WC,轉(zhuǎn)速為200 r/min。將球磨好的混合粉末填入墊有石墨紙的石墨模具中,并在壓片機(jī)中壓實(shí),置于放電等離子燒結(jié)(SPS,LABOX-330)設(shè)備中進(jìn)行燒結(jié),燒結(jié)溫度為1700℃,燒結(jié)壓力為30 MPa,并采用1100(5 min)~1550(5 min)~1700 ℃(6 min)三步保溫的燒結(jié)參數(shù)燒結(jié)。0~1100 ℃升溫速率為100 ℃/min,在1100 ℃下保溫5 min,1100~1550 ℃升溫速率50 ℃/min,并在1550 ℃下保溫5 min,1550~ 1700 ℃升溫速率為25 ℃/min,并在1700 ℃下保溫6 min,燒結(jié)過程中的壓力均為30 MPa。

    4B+C=B4C (1)

    (13+4χ)B+χC+2WC

    =(2+χ)B4C+W2B5(χ=0,1,2,3…) (2)

    1.2 測試方法

    樣品的密度采用阿基米德排水法測量,采用精度為0.01 mg的分析天平分別稱量樣品在空氣中和水中的質(zhì)量,測量三次求平均值,密度計算公式如(3)。

    樣品的物相分析采用X射線衍射儀(XRD-7000,日本島津),加速電壓為40 kV,電流為40 mA,采用CuKa 射線,波長為0.154056 ?,掃描的速度為8 °/min,2θ角度范圍為10°~70 °。樣品的表面形貌,斷口以及維氏硬度的壓痕使用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(JSM-6390型,日本電子)進(jìn)行觀察。樣品的斷裂韌性采用小型萬能試驗(yàn)機(jī)(SANA-CMT2000)測試,通過單邊缺口橋梁法測定,試樣的尺寸為2 mm×4 mm×20 mm,跨距為16 mm,切口的寬度為0.2 mm,切口的深度為 2 mm,壓頭的移動速率為0.05 mm/min,斷裂韌性的計算公式為[15]:

    式中,KIC:斷裂韌性(MPa·m1/2);P:試樣斷裂時的最大載荷(N);L:跨距(mm);b:試樣的寬度(mm);h:試樣的高度(mm);a:切口的深度(mm)。

    樣品的硬度使用維氏顯微硬度計(Tukon 2100 B型,美國沃伯特),載荷為500 g,保壓時間為10 s,每個樣品測30個數(shù)據(jù)點(diǎn),取其平均值,維氏硬度的計算公式為:

    式中,HV:試樣的顯微維氏硬度;P:加載的載荷(g);d:壓痕對角線平均長度(mm)。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    2.1 物相分析

    對樣品的物相測試分析,結(jié)果如圖1所示。由圖1(a)XRD 圖譜可知,B與Gr反應(yīng)燒結(jié)后仍有殘余的石墨,而隨著WC含量的增加,產(chǎn)物中主要的組成為B4C與W2B5,未發(fā)現(xiàn)其他雜相,這也與化學(xué)反應(yīng)式(2.2)相符,其中,在反應(yīng)式(2.2)中,當(dāng)χ=3時,生成物中B4C:W2B5=5:1(摩爾比,以下均相同),產(chǎn)物中應(yīng)沒有殘余石墨的存在,然而從圖1(b)的XRD圖譜可知,仍可觀察到石墨的衍射峰,說明有產(chǎn)物中有少量石墨的殘余,這主要是由于B與Gr所占的比例較大,而石墨本身具有燒結(jié)惰性,因此在1700 ℃下仍然難以完全反應(yīng),同時也證明了B4C陶瓷難以燒結(jié)的特性。隨著WC含量的增加,B、Gr與WC完全反應(yīng),產(chǎn)物中只有B4C與W2B5。

    圖1 不同WC含量下的XRD圖譜

    2.2 微觀結(jié)構(gòu)分析

    (1) 拋光表面

    在不同WC含量下制備的B4C-W2B5復(fù)合陶瓷表面形貌如圖2所示,由圖可知,燒結(jié)體由灰白色和黑色兩種物相組成,隨著WC含量的增加,復(fù)合材料的表面形貌發(fā)生了明顯的變化,灰白色條狀的物質(zhì)逐漸增多,為驗(yàn)證其物相組成,對樣品進(jìn)行EDS面分析,結(jié)果如圖3(b)(c)(d)所示:其中(b)為W元素,(c)為B元素,(d)為C元素,對應(yīng)圖3(a)可知,灰白色區(qū)域W元素分布密集,黑色區(qū)域B元素和C元素分布較多,并結(jié)合圖1的XRD圖譜可知,灰白色條狀的物質(zhì)為W2B5,和黑色的物質(zhì)為B4C,從掃描照片中可以看出W2B5較為均勻地分布在B4C基體中,隨著WC含量的增加,如圖2(c1)所示,條狀的W2B5顆粒增多,呈網(wǎng)絡(luò)狀的結(jié)構(gòu),黑色的B4C顆粒填充在網(wǎng)格之中,從而占據(jù)了一部分氣孔的位置,使得氣孔率降低,致密度增大,進(jìn)而說明原位生成的W2B5有利于促進(jìn)復(fù)合材料的致密化。其中當(dāng)B4C:W2B5=5:1時,條狀的W2B5含量相對較少,如圖2(a,a1)所示,燒結(jié)體的表面仍然存在少量的氣孔,參考圖4(b)可知,產(chǎn)物中仍然殘余少量的石墨,由于石墨的燒結(jié)惰性,使得復(fù)合陶瓷未能達(dá)到完全致密化,因此表面仍然有氣孔存在。當(dāng)B4C:W2B5=2:1,晶粒出現(xiàn)細(xì)化(圖2(c))的現(xiàn)象,主要原因是隨WC含量的增加,生成的W2B5含量也隨之增多,并分布在B4C顆粒之間,起到了釘扎作用,阻礙了晶粒的長大,使得晶粒得到了細(xì)化。

    圖2 不同W2B5含量下復(fù)合陶瓷的表面SEM照片

    圖3 B4C-W2B5復(fù)合陶瓷能譜掃描(EDS)照片

    (2) 斷口分析

    B4C-W2B5復(fù)合陶瓷的斷口形貌如圖4所示,從圖4(a)的斷口中可以看出,當(dāng)B4C:W2B5=5:1時,斷口中仍有氣孔存在,這與圖2(a)的表面形貌保持一致,因?yàn)榇藭rB4C占據(jù)了大部分空間,而B4C的致密化溫度較高,且由圖1中的XRD圖譜可知,產(chǎn)物中仍然有Gr的殘余,因此延遲了復(fù)合陶瓷的致密化進(jìn)程。隨WC含量的增加,如圖4(b)、(c)、(d)所示,斷面中未發(fā)現(xiàn)氣孔,這也與采用排水法測得的100%的致密度結(jié)果保持一致,說明B4C-W2B5復(fù)合陶瓷已經(jīng)達(dá)到致密化,且原位反應(yīng)生成的W2B5彌散分布在B4C基體中,能夠起到釘扎作用,阻礙B4C晶粒的長大。從斷口形貌可以看出,斷面凹凸不平,均有不同程度的W2B5顆粒的拔出現(xiàn)象,則說明斷裂方式主要為沿晶斷裂。

    3 力學(xué)性能

    3.1 致密度

    B4C-W2B5復(fù)合陶瓷的致密度曲線如圖5所示,由圖可知,在1700 ℃下燒結(jié),純B4C及復(fù)合陶瓷的致密度均可達(dá)到98%以上,在B4C:W2B5= 5:1時,由于生成的B4C基體所占比例較大,產(chǎn)物中有殘余的石墨,使得復(fù)合陶瓷致密度未達(dá)到完全致密化,而當(dāng)B4C與W2B5的摩爾比為2、3、4時,復(fù)合陶瓷的致密度均可達(dá)到100%,則說明加一定量的WC能夠促進(jìn)B4C陶瓷的致密化,主要原因如下:1)加入一定量的WC,在1700 ℃下燒結(jié),WC、B及Gr原位生成生成B4C與W2B5,放出大量的熱,活化了粉末的燒結(jié)活性,促進(jìn)了復(fù)合陶瓷的致密化。2)根據(jù)化學(xué)反應(yīng)式2可知,加入一定含量的WC,B與WC反應(yīng)能夠生成一定量的碳,但最終的產(chǎn)物中并未檢測到碳的存在,說明反應(yīng)生成的碳與B發(fā)生了反應(yīng)生成了B4C,而B與WC反應(yīng)生成的碳,具有很高的燒結(jié)活性,能夠優(yōu)先與B發(fā)生反應(yīng)生成B4C,因而促進(jìn)B4C的合成及致密化。3)反應(yīng)生成的W2B5以網(wǎng)狀的結(jié)構(gòu)均勻地分布在B4C基體中,不僅能夠阻礙B4C晶粒的長大,起到細(xì)晶強(qiáng)化的作用,且增加了B4C與W2B5顆粒接觸,減少B4C與B4C之間的接觸面積,因而可以促進(jìn)B4C復(fù)合陶瓷的致密化。

    圖4 不同W2B5含量下復(fù)合陶瓷的斷口形貌

    圖5 B4C與W2B5在不同摩爾比下復(fù)合陶瓷的致密度與硬度關(guān)系曲線

    Fig.5 Relative density and Vickers hardness of the samples with different B4C and W2B5mole ratio

    3.2 維氏硬度

    如圖5所示,在未加入WC時,原位生成的B4C硬度為35.8 GPa,相對較低,隨WC含量的增加,生成的W2B5的含量逐漸增加,其硬度先增大后減小,當(dāng)B4C:W2B5=4:1時(摩爾比),硬度可以達(dá)到37.9 GPa。這是因?yàn)樵谖刺砑覹C時,B4C難以燒結(jié),燒結(jié)體中存在氣孔,致密度低。當(dāng)WC含量增加時,生成了一定的量的W2B5,彌散分布在B4C基體中,而W2B5在高溫下,更容易發(fā)生塑性變形,從而填充了氣孔的位置,分布在B4C顆粒之間,減少了B4C顆粒之間的接觸,阻礙了晶粒的長大,因此加快了復(fù)合材料的致密化進(jìn)程,孔隙率降低,硬度也隨之增大。但是當(dāng)B4C:W2B5= 2:1時,生成W2B5的含量增多,占據(jù)了大部分基體的空間,而W2B5自身的硬度低于基體B4C的硬度,因此使得硬度下降。

    3.3 斷裂韌性

    B4C-W2B5復(fù)合陶瓷的斷裂韌性與硬度關(guān)系如圖6所示,隨W2B5含量的增加,復(fù)合陶瓷的斷裂韌性呈上升的趨勢,硬度逐漸降低。當(dāng)B4C:W2B5= 2:1時,復(fù)合材料的斷裂韌性可達(dá)到10.9 MPa·m1/2,這與單相B4C陶瓷斷裂的韌性3.2 MPa·m1/2相比,提高了3倍之多,這說明原位生成的W2B5不僅可以促進(jìn)B4C陶瓷的致密化進(jìn)程,且可以有效的提高復(fù)合陶瓷的斷裂韌性。增韌機(jī)理在于條狀的W2B5能夠?qū)α鸭y起到橋接的作用以及裂紋的偏轉(zhuǎn),從而起到消耗裂紋的擴(kuò)散能,另外,W2B5與B4C的熱膨脹系數(shù)相差較大,冷卻過程會導(dǎo)致熱失配,產(chǎn)生殘余應(yīng)力,形成微裂紋,從而起到增韌的作用。

    圖6 B4C與W2B5在不同摩爾比下復(fù)合陶瓷的斷裂韌性與硬度關(guān)系曲線

    4 增韌機(jī)理分析

    B-Gr-WC混合粉末在1700 ℃下燒結(jié)后,原位生成的W2B5有效的提高了B4C的斷裂韌性。其主要的原因有:(1)原位反應(yīng)生成的W2B5有利于斷裂韌性的提高,這是因?yàn)锽、Gr、WC三相原位反應(yīng)生成B4C與W2B5,這使得B4C與W2B5之間有較好的相容性,界面干凈,結(jié)合良好,當(dāng)復(fù)合陶瓷受到外加載荷時,良好的界面結(jié)合能夠承載更大的載荷[16]。(2)原位反應(yīng)生成板條狀的W2B5構(gòu)成了連續(xù)的網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu),使得基體分布在網(wǎng)絡(luò)狀的結(jié)構(gòu)中,能夠阻礙B4C晶粒的長大,起到細(xì)晶強(qiáng)化的作用。(3)條狀的W2B5顆??善鸬綐蚪优c偏轉(zhuǎn)裂紋的作用,消耗裂紋的擴(kuò)展能,因?yàn)闂l狀的W2B5結(jié)構(gòu)與等軸狀的TiB2結(jié)構(gòu)相似,其增韌機(jī)理也相似[17-18]。如圖7(c),(d)所示,未添加WC的B4C陶瓷中,其裂紋擴(kuò)展路徑平直,綜合圖4中的斷口掃描照片可知,斷裂方式以穿晶斷裂為主。當(dāng)添加一定含量的WC后,燒結(jié)體表面裂紋的擴(kuò)展路徑較為曲折,如圖7(b)箭頭所示,由圖可知,裂紋的擴(kuò)展有兩種可能:a)穿過W2B5顆粒,造成穿晶斷裂,當(dāng)裂紋遇到W2B5顆粒并穿過,需要克服顆粒破裂形成新表面的表面能,從而損失了裂紋的擴(kuò)展能量,起到了增韌作用。b)沿著B4C與W2B5的界面結(jié)合薄弱處斷裂,形成沿晶斷裂,裂紋穿過界面斷裂,同樣需要消耗界面斷裂能,且延長了裂紋的擴(kuò)展路徑。兩種斷裂方式均需消耗額外的能量來抵消殘余應(yīng)力所做的功,從而提高了復(fù)合陶瓷的斷裂韌性。4)熱失配增韌,W2B5的熱膨脹系數(shù)為7.8′10-6℃-1[19],大于基體B4C的熱膨脹系數(shù)(5.0′10-6℃-1[20]),在冷卻的過程中,B4C晶粒周圍會產(chǎn)生熱殘余應(yīng)力,這種殘余應(yīng)力會削弱界面之間的結(jié)合,從而引入微裂紋,降低應(yīng)變能,延緩了裂紋的擴(kuò)展,最終起到增韌作用[13]。

    圖7 維氏硬度壓痕及裂紋擴(kuò)展路徑掃描照片

    Fig.7 SEM photographs of the crack propagation path in the B4Cand W2B5ceramics: (a) Vickers hardness indentation of B4C-W2B5;(b) the crack deflection image of regionas marked in (a); (c) the crack propagation path in the B4C; (d) the crack deflection image of regionas marked in (c)

    5 結(jié)論

    本研究通過B-WC-Gr的原位反應(yīng)制備了B4C-W2B5復(fù)合陶瓷,研究了不同含量的W2B5對B4C陶瓷性能的影響,并對其微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能進(jìn)行分析,得出以下結(jié)論:

    (1) 在B與Gr中加入一定量的WC,在1700 ℃下燒結(jié),原位反應(yīng)生成的W2B5有利于促進(jìn)B4C復(fù)合陶瓷的致密化進(jìn)程,隨著W2B5含量的增加,復(fù)合材料的致密度隨之提高,當(dāng)復(fù)合材料中B4C:W2B5>5:1,復(fù)合材料均可以達(dá)到致密化。

    (2) 隨著W2B5含量的增加,當(dāng)W2B5:B4C=4:1,復(fù)合材料的綜合性能最優(yōu)異,致密度可達(dá)100%,硬度和斷裂韌性分別為37.9 GPa、7.8 MPa·m1/2。

    (3) 原位反應(yīng)生成的條狀W2B5彌散分布于基體中,起到對裂紋的橋接與偏轉(zhuǎn)作用。當(dāng)裂紋在擴(kuò)展過程中裂紋遇到條狀的W2B5時,擴(kuò)展受到阻礙并發(fā)生偏轉(zhuǎn),從而使得裂紋的擴(kuò)展路徑延長;復(fù)合陶瓷的斷裂方式為穿晶和沿晶混合斷裂,從而消耗更多的斷裂能,提高了復(fù)合陶瓷的斷裂韌性。

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    Strengthening and Toughening Mechanism of In-situ B4C-W2B5Composite Ceramics

    PANDeng1, LI Shufeng1, ZHANG Xin1, PAN Bo2, FUYabo3

    (1.School of Materials Science and Engineering, Xian University of Technology, Xi’an 710048, Shaanxi, China;2.Xi'an Thermal Power Research Institute Co., Ltd., Xi’an 710054, Shaanxi, China:3. School of Physics and Electronic Engineering, Taizhou University, Taizhou 318000, Zhejiang, China)

    The key problems restricting the development of B4C ceramics are the high densification sintering temperature (>2200 °C) and the mismatch of fracture toughness and hardness. In this paper, the heat release via in-situ reaction of boron (B)-graphite (Gr)-WC system was used to reduce the densification sintering temperature, and the fracture toughness of the B4C matrix was reinforced by the trip-shaped W2B5via in-situ reaction between WC-B. Graphite, boron and WC powders were ball milled by high energy planet ball millingand the powder mixture was consolidated by spark plasma sintering (SPS). The sintering parameters were shown as following: sintering pressure was set as 30 MPa, the three-step sintering temperature was 1100~ 1550~1700 °C and the duration time was set as 5~5~6 min. The influenceof in-situ formed W2B5content in the composites on microstructure and mechanical properties was studied. The strengthening and toughening mechanisms were also investigated. The experimental results showed when the B4C:W2B5=4:1 (mol), the composite ceramic shows positive effect on the mechanical properties which achieved an optimal counter-balance between fracture toughness and hardness, the relative density was 100%, the Vickers hardness reached 37.9 GPa, and the fracture toughness was 7.8 MPa?m1/2when the sintering temperature was set at 1700 °C.

    B4C-W2B5; spark plasma sintering; in-situ reaction; fracture toughness

    date: 2018?07?03.

    date:2019?05?24.

    浙江省工量刃具檢測與深加工技術(shù)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(ZD201604);國家自然科學(xué)基金(51571160);西安市科技計劃項(xiàng)目(201805037YD15CG21(15)) 。

    Correspondent author:LI Shufeng(1973-), male, Ph.D., Professor. E-mail:shufengli@xaut.edu.cn.

    TQ174.75

    A

    1000-2278(2019)04-0451-07

    10.13957/j.cnki.tcxb.2019.04.007

    2018?07?03。

    2019?05?24。

    李樹豐(1973-),男,博士,教授。

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