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    湖州地區(qū)典型水產(chǎn)養(yǎng)殖池塘中抗菌藥物的污染特征

    2019-07-22 01:32:45徐磊孫博懌盛鵬程
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2019年11期
    關(guān)鍵詞:污染特征抗菌藥物底泥

    徐磊 孫博懌 盛鵬程

    摘要:在水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)中,抗菌藥物作為防治細(xì)菌性疾病的藥物和生長(zhǎng)促進(jìn)劑被大量的應(yīng)用,不可避免地造成了抗菌藥物在水環(huán)境中的殘留,引發(fā)一系列環(huán)境問題。利用固相萃取和超高效液相串聯(lián)質(zhì)譜技術(shù)調(diào)查6種磺胺類、4種四環(huán)素類和6種喹諾酮類抗菌藥物在湖州地區(qū)典型水產(chǎn)養(yǎng)殖池塘中的含量水平,揭示其在湖州地區(qū)典型水產(chǎn)養(yǎng)殖環(huán)境中的污染現(xiàn)狀與分布特征。在養(yǎng)殖水、底泥中分別檢測(cè)到9、13種抗菌藥物,平均濃度在0.1~428.8、10.0~3 681.6 ng/kg 之間,其中養(yǎng)殖水中以磺胺類為主,底泥中以四環(huán)素類和喹諾酮類為主??咕幬镌诘啄嗪退械姆植伎刹捎玫啄?水分配系數(shù)(Kd)來解釋分析。在不同養(yǎng)殖模式下,抗菌藥物的污染程度存在巨大差異。

    關(guān)鍵詞:抗菌藥物;水;底泥;水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū);湖州地區(qū);分配系數(shù);污染特征

    中圖分類號(hào):X171.5?? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A? 文章編號(hào):1002-1302(2019)11-0210-05

    隨著我國(guó)水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的快速發(fā)展,抗菌藥物在促生長(zhǎng)、預(yù)防和治療感染性疾病方面被廣泛使用,為動(dòng)物的快速、健康生長(zhǎng)作出了重要貢獻(xiàn)[1]。然而,抗菌藥物在水產(chǎn)養(yǎng)殖中的大量使用,不可避免地造成了抗菌藥物在水環(huán)境中的殘留,研究表明養(yǎng)殖塘中有70%~80%的抗菌藥物最終進(jìn)入環(huán)境[2]。梁惜梅等在珠江口水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)的水和沉積物中分別檢測(cè)出2類3種(諾氟沙星、氧氟沙星和四環(huán)素)和3類5種(諾氟沙星、氧氟沙星、恩諾沙星、四環(huán)素和脫水紅霉素)抗菌藥物殘留,平均質(zhì)量濃度分別在7.63~59.00、0.97~85.25 ng/g之間[3]。大量的抗菌藥物進(jìn)入到水環(huán)境中可能會(huì)引發(fā)多種危害,其中一個(gè)危害就是誘導(dǎo)細(xì)菌產(chǎn)生對(duì)抗菌藥物的抗性基因。楊穎發(fā)現(xiàn),含有四環(huán)素類和磺胺類抗性基因的細(xì)菌在珠江流域的北江水體中普遍存在,抗性基因在環(huán)境中的存在與傳播將可能導(dǎo)致人類本體攜帶上抗性基因,并最終危害人類健康[4]。

    湖州地區(qū)是全國(guó)著名的淡水漁業(yè)基地,各類養(yǎng)殖水域達(dá)到426.67 km2。近年,年生產(chǎn)各類水產(chǎn)品15萬t,產(chǎn)值約20億元。然而,對(duì)于湖州地區(qū)養(yǎng)殖水域中抗菌藥物污染的研究較為鮮見,缺乏足夠的研究基礎(chǔ)。本研究將以湖州3縣2區(qū)9個(gè)養(yǎng)殖品種、18個(gè)養(yǎng)殖塘為研究對(duì)象,調(diào)查了6種磺胺類、4種四環(huán)素類和6種喹諾酮類在養(yǎng)殖水和底泥中的含量水平,分析其中抗菌藥物的組成及分布特征,以了解湖州地區(qū)養(yǎng)殖塘中抗菌藥物的殘留狀況,以期為我國(guó)水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)中抗菌藥物使用和殘留的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供更多的科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 主要儀器和材料

    超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜儀(TQ MS/I-CLASS系列美國(guó)Waters公司),旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(瑞士BUCHI公司),氮吹儀(美國(guó)Orgnomation公司),冷凍干燥機(jī)(美國(guó)Labconco公司),固相萃取裝置(美國(guó)SUPELCO公司)。

    磺胺嘧啶(SD)、磺胺甲基嘧啶(SMR)、磺胺二甲基嘧啶(SM2)、磺胺多辛(SDX)、磺胺異唑(SFZ)、磺胺甲基異唑(SMZ)、土霉素(OTC)、金霉素(CTC)、四環(huán)素(TC)、強(qiáng)力霉素(DXC)、諾氟沙星(NOR)、環(huán)丙沙星(CIP)、培氟沙星(PEF)、恩諾沙星(ENR)、氧氟沙星(OFLX)、司帕沙星(SPA),內(nèi)標(biāo)物:氘代磺胺多辛-D3(SDX-D3)、氘代諾氟沙星(NOR-D5)、氘代恩諾沙星(ENR-D5),均來自德國(guó)Dr.Ehrensorfer公司。

    Oasis HLB固相萃取小柱(225 mg,Oasis HLB Plus Short cartridges,美國(guó)Waters公司),SAX陰離子交換小柱(360 mg,Sep-Pak Accell Plus QMA Plus Short Cartridge,美國(guó)Waters公司)。

    1.2 樣品采集

    選定湖州3縣2區(qū)共計(jì)14個(gè)點(diǎn)(圖1),共計(jì)18個(gè)養(yǎng)殖塘,包含外塘甲魚、溫室甲魚、黑魚、加州鱸、青魚、泥鰍、黃顙魚、中華絨螯蟹、青蝦9個(gè)品種,每個(gè)品種各2個(gè)養(yǎng)殖塘,其中黑魚和加州鱸分別選擇2種養(yǎng)殖模式,分別投喂的是飼料和冰鮮(雞、鴨內(nèi)臟)。于2016年4、8、11月3個(gè)季度采集18個(gè)養(yǎng)殖塘中的養(yǎng)殖水與底泥樣本,水源水與水源底泥樣本。每個(gè)采樣點(diǎn)均在養(yǎng)殖塘的四角及中央各采集水樣2 L,將10 L水混勻后,取1 L裝于樣品瓶中,加200 μL鹽酸調(diào)節(jié)pH值至3.0左右;同樣地點(diǎn)采集底泥樣品,混勻后取約200 g裝入樣品袋中。所有樣品采集至實(shí)驗(yàn)室后置于4 ℃冰箱中存放。

    1.3 樣品處理

    水樣采集后24 h內(nèi)經(jīng)0.45 μm濾膜濾過。取500 mL已過濾水(溫室甲魚的養(yǎng)殖水取100 mL),加入內(nèi)標(biāo)混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,充分混勻,利用225 mg/Oasis HLB Plus Short cartridges小柱(小柱上方接50 mL注射針筒)進(jìn)行固相萃取富集。上樣前,HLB柱依次用5 mL甲醇和5 mL超純水進(jìn)行活化平衡;上樣時(shí),流速控制在5~8 mL/min;上樣后,用10 mL超純水淋洗HLB柱,負(fù)壓抽干后置于冷凍干燥機(jī)中干燥10 min;最后用6 mL甲醇經(jīng)行洗脫,收集洗脫液并在40 ℃下采用氮?dú)獯蹈?,用流?dòng)相(15%乙腈、7%甲醇、78%水)定容至1.0 mL。

    底泥樣品經(jīng)冷凍干燥24 h后,研磨后過60目篩。準(zhǔn)確稱取2.00 g底泥置于50 mL離心管中,加入內(nèi)標(biāo)混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,渦旋混勻1 min,靜置1 h后依次加入0.4 g Na2EDTA、5.0 mL 乙腈、5.0 mL磷酸緩沖液(0.05 mol/L,pH值為3)。渦旋混勻1 min,搖床振蕩20 min,超聲波提取10 min,離心后收集上清液,殘留物重復(fù)提取2次后,合并3次上清液,加入超純水,稀釋至約400 mL,混勻后過SAX-HLB串聯(lián)小柱,上樣前,SAX-HLB串聯(lián)柱依次用5 mL甲醇、5 mL超純水和 5 mL 磷酸緩沖液活化平衡;上樣時(shí),將稀釋水樣流速控制在5~8 mL/min;上樣后,將上層SAX柱取下后用10 mL超純水淋洗HLB柱,負(fù)壓抽干后置于冷凍干燥機(jī)中干燥10 min;最后用6 mL甲醇經(jīng)行洗脫,收集洗脫液并在40 ℃下用氮?dú)獯蹈?,用流?dòng)相定容至1.0 mL。

    1.4 方法回收率和質(zhì)量控制

    喹諾酮類和磺胺類采用內(nèi)標(biāo)法經(jīng)行定量分析,四環(huán)素類采用外標(biāo)法經(jīng)行定量分析。以養(yǎng)殖水和底泥為基質(zhì)進(jìn)行加標(biāo)試驗(yàn),500 mL水和2.00 g底泥分別加入25 ng和10 ng混合標(biāo)準(zhǔn)品,以信噪比(S/N)≥3作為方法的最低檢出限。養(yǎng)殖水中抗菌藥物的回收率為59.45%~109.20%,底泥中抗菌藥物的回收率為63.13%~118.50%,養(yǎng)殖水中抗菌藥物的檢出限為2.5~10.0 ng/L,底泥中抗菌藥物的檢出限為0.25~1.00 ng/g(表1)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 抗菌藥物的存在與含量

    由表2可知,16種抗菌藥物在湖州地區(qū)典型水產(chǎn)養(yǎng)殖池塘中的含量水平。在16個(gè)養(yǎng)殖池塘(由于溫室甲魚的特殊養(yǎng)殖模式,在采集過程中并未采集到底泥,因此并未計(jì)入統(tǒng)計(jì)中)3個(gè)季度的采樣檢測(cè)中,在養(yǎng)殖水和池塘底泥中共檢測(cè)到15種抗菌藥物,其中養(yǎng)殖水中磺胺嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、氧氟沙星、恩諾沙星和磺胺甲基異唑的檢出率較高。底泥中四環(huán)素、金霉素、強(qiáng)力霉素、土霉素、恩諾沙星、氧氟沙星和培氟沙星的檢出率較高。表明在湖州地區(qū)的水產(chǎn)養(yǎng)殖池塘中殘留了多種類型的抗菌藥物。

    養(yǎng)殖水中有5種抗菌藥物的檢出率在9.1%以上,其中氧氟沙星平均濃度為0.9 ng/L,磺胺甲基異唑平均濃度為 1.6 ng/L,恩諾沙星平均濃度為10.4 ng/L,相比之下,磺胺嘧啶和磺胺二甲基嘧啶無論是檢出率(29.5%、20.5%)還是平均濃度(428.8、23.0 ng/L)均要高出其他抗菌藥物不少,尤其是磺胺嘧啶。池塘底泥中四環(huán)素類和3種喹諾酮類抗菌藥物均有較高的檢出率(≥13.6%)和平均濃度(126.0~3 681.6 ng/kg)。由此得出,磺胺類的水溶性強(qiáng),而四環(huán)素類和喹諾酮類在底泥沉積物中有較強(qiáng)的吸附性,這與其他文獻(xiàn)中的研究結(jié)果[5-6]一致。

    由表2的中位值所示,湖州地區(qū)典型水產(chǎn)養(yǎng)殖池塘中,養(yǎng)殖水中的抗菌藥物濃度為0.0~190.0 ng/L,底泥中的抗菌藥物濃度為0.00~17.51 μg/kg。

    2.2 抗菌藥物的分布

    抗菌藥物在水與底泥之間的分布與其自身極性、憎水性和空間結(jié)構(gòu)等有關(guān)。通常污染物在底泥中的吸附能力可通過常用的土壤水分配系數(shù)Kd來表示,Kd=Cs/Cw,Kd值越大,表示吸附作用越強(qiáng),其中Cs、Cw分別為吸附平衡時(shí)固相和液相中污染物的濃度,在本研究中單位分別為ng/kg、ng/L。

    由表2可知,在一個(gè)中華絨螯蟹的養(yǎng)殖水中,測(cè)得夏季池塘中磺胺嘧啶的濃度達(dá)到了11 907.5 ng/L,不僅遠(yuǎn)高于平均濃度, 而且也遠(yuǎn)高于其春季(未檢出)與秋季(428.6 ng/L)的濃度,即便是與其他養(yǎng)殖水域比較也是大大高出其濃度[3]。若不考慮這一極端值,將養(yǎng)殖水中含有磺胺嘧啶的養(yǎng)殖池塘作為一組研究對(duì)象,計(jì)算養(yǎng)殖水中磺胺嘧啶平均值為 535.5 ng/L,同理,將底泥中含有磺胺嘧啶的養(yǎng)殖池塘作為另一組研究對(duì)象,計(jì)算底泥中磺胺嘧啶平均值為 1 877.0 ng/kg。用這2個(gè)平均值來計(jì)算磺胺嘧啶的Kd值為3.51 L/kg。該Kd值與傳統(tǒng)意義上的明確固相和液相而得到Kd值并不相同,其代表著湖州地區(qū)受磺胺嘧啶污染的養(yǎng)殖池塘中磺胺嘧啶的底泥水分配系數(shù)。該Kd值與郭欣妍擬合得到的磺胺嘧啶在5種土壤中吸附的Kd值為0.41~2.02 L/kg[7]相近。同樣的方法計(jì)算得到磺胺二甲基嘧啶、培氟沙星、恩諾沙星等其他8種高檢出率抗菌藥物的Kd值,其中養(yǎng)殖水中未檢出的抗菌藥物,其平均值取最低檢出限,并與其他文獻(xiàn)中試驗(yàn)得到的Kd值進(jìn)行比較,結(jié)果見表3。

    本研究中3個(gè)季度共采集水樣44個(gè),四環(huán)素類抗菌藥物中僅測(cè)到過1次金霉素,濃度為5.6 ng/L,這是由于四環(huán)素類具有較高的Kd值,與底泥表現(xiàn)出較好的親和力,易通過陽離子鍵橋、表面配位螯合以及氫鍵等作用機(jī)制吸附在底泥中[8-12];另外,王麗平等研究發(fā)現(xiàn),自然光對(duì)土壤中的抗菌藥物降解影響要遠(yuǎn)大于微生物對(duì)抗菌藥物降解的影響,其中對(duì)四環(huán)素類抗菌藥物降解的影響最為顯著[10]。相比于底泥中的四環(huán)素類抗菌藥物,養(yǎng)殖水中的四環(huán)素類抗菌藥物更容易受到自然光的影響,因而降解得較為徹底。由于養(yǎng)殖水中的四環(huán)素類抗菌藥物過低的檢出率使得其計(jì)算得到的Kd值準(zhǔn)確性有所降低,但整體而言,通過抗菌藥物在養(yǎng)殖水和底泥中的平均值計(jì)算得到的Kd值與文獻(xiàn)中得到的Kd依然較為相近,尤其是當(dāng)數(shù)據(jù)較為充足時(shí),如磺胺類抗菌藥物和喹諾酮類抗菌藥物。

    由表3可知,四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物的Kd值要遠(yuǎn)大于磺胺類抗菌藥物的Kd值,這是由抗菌藥物本身的性質(zhì)所決定的。崔皓等研究發(fā)現(xiàn),四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物的吸附機(jī)理主要為陽離子交換吸附,由于四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物的分子中含有較多的極性/離子型官能團(tuán),因此在底泥中有較強(qiáng)的吸附性[13]。而磺胺類抗菌藥物只含有苯胺基和酰胺基2個(gè)離子型官能團(tuán),吸附能力很弱。此外,陳昦等研究發(fā)現(xiàn),磺胺類抗菌藥物在土壤中的吸附以物理吸附為主,由于物理吸附的作用力主要是分子間的范德華力,吸附能小,被吸附的物質(zhì)很容易脫離[14]。

    過低的Kd值,表明了磺胺類抗菌藥物的水溶性大以及在底泥中的吸附性差,這也說明了磺胺類抗菌藥物的遷移性強(qiáng),對(duì)于其他地表水或地下水具有潛在的威脅。相反,四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物在底泥中具有很強(qiáng)的滯留性,大大延長(zhǎng)了四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物在環(huán)境中的停留時(shí)間,這也使得如果發(fā)生四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物的污染,那么底泥會(huì)是這2類抗菌藥物污染最嚴(yán)重的地方。

    2.3 不同養(yǎng)殖模式的抗菌藥物含量

    不同于富集在底泥中的抗菌藥物遷移性較差,水體中的抗菌藥物往往有很強(qiáng)的轉(zhuǎn)移能力,因此更容易對(duì)人們?cè)斐捎绊憽1狙芯恐羞x取2個(gè)外塘甲魚池塘和2個(gè)溫室甲魚池塘、2個(gè)黑魚池塘(分別投放飼料和冰鮮)、2個(gè)鱸魚池塘(分別投放飼料和冰鮮)的養(yǎng)殖水作為研究對(duì)象。養(yǎng)殖水中三大類抗菌藥物的含量見圖2。

    由圖2可知,在溫室甲魚池塘中抗菌藥物的組成以四環(huán)素類和喹諾酮類為主,而在其他外塘中則主要是磺胺類。這是由于在外塘中,磺胺類抗菌藥物水溶性強(qiáng),容易被檢測(cè)到,而四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物更容易富集于底泥中。相比之下,溫室甲魚池塘一般由水泥直接澆筑而成,并沒有底泥等沉積物,水中的四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物缺少了一條重要的轉(zhuǎn)移途徑,因此大量存在于池塘養(yǎng)殖水中。

    除抗菌藥物的組成不同,溫室甲魚池塘中的抗菌藥物含量也遠(yuǎn)高于其他外塘養(yǎng)殖池塘,一方面由于底泥是抗菌藥物的重要富集區(qū)域,由“3.1”小結(jié)中看到湖州地區(qū)養(yǎng)殖池塘底泥中抗菌藥物的含量為“μg/kg”數(shù)量級(jí),而養(yǎng)殖水中抗菌藥物含量為“ng/L”數(shù)量級(jí),可見在缺少底泥的溫室甲魚池塘,大量的抗菌藥物無法被底泥吸附而游離在水環(huán)境中。另外,由于溫室甲魚因養(yǎng)殖密度過高,容易患“腐皮”等病害,在養(yǎng)殖過程中往往會(huì)持續(xù)用藥,造成養(yǎng)殖水中抗菌藥物濃度過高。其次,由于自然光降解是抗菌藥物在環(huán)境中消除的重要途徑之一,有研究表明,恩諾沙星在光照、避光條件下的降解半衰期分別為2.23、286.00 d[17]。溫室甲魚池塘常年處于無日照狀態(tài), 因此也造成了喹諾酮類在溫室池塘中的含量要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其在外塘的含量。最后,由于溫室甲魚池塘為了保持甲魚的生長(zhǎng)環(huán)境,一般將水溫保持在20~30 ℃,過高的水溫會(huì)導(dǎo)致每一次換水都會(huì)有大量能量損失,因此養(yǎng)殖戶都會(huì)

    選擇盡可能地減少換水次數(shù),這也是溫室甲魚池塘中抗菌藥物維持在高濃度的一個(gè)原因。

    作為外塘養(yǎng)殖,加州鱸池塘和黑魚池塘中的抗菌藥物主要是磺胺類,由圖2還可得出,不論投喂飼料還是冰鮮,加州鱸池塘中抗菌藥物含量要遠(yuǎn)高于黑魚池塘,這可能由于黑魚的養(yǎng)殖技術(shù)成熟,不易致病,而加州鱸本身對(duì)環(huán)境要求較高,生長(zhǎng)過程中容易得病,或許導(dǎo)致了抗菌藥物的大量投入。此外,檢測(cè)投喂冰鮮的池塘比投喂飼料的池塘得到更多抗菌藥物,這可能是由飼料的生產(chǎn)工藝相對(duì)穩(wěn)定、冰鮮來源不穩(wěn)定造成的,本研究抽取了2批次冰鮮進(jìn)行檢測(cè),2份黑魚池塘投喂的冰鮮中均未檢測(cè)到抗菌藥物,在2份加州鱸池塘投喂的冰鮮中,其中1份冰鮮中檢測(cè)到金霉素和四環(huán)素的濃度分別是1.23、0.33 μg/kg。可見,養(yǎng)殖戶無法保證每次購(gòu)買的冰鮮都不含抗菌藥物,畢竟我國(guó)在雞、鴨等養(yǎng)殖過程中均會(huì)使用抗菌藥物。據(jù)報(bào)道,在2013年我國(guó)養(yǎng)雞業(yè)使用抗菌藥物量達(dá) 1.812萬t,占全國(guó)抗菌藥物總使用量的11.18%[18]。

    雖然本研究中投喂冰鮮的池塘中抗菌藥物含量較高,但由于研究基數(shù)較小,而引起養(yǎng)殖池塘中抗菌藥物含量增加的因素很多,如養(yǎng)殖戶不科學(xué)用藥、引進(jìn)水源所帶入的抗菌藥物或是由于上一輪養(yǎng)殖而殘留在底泥中的抗菌藥物又復(fù)溶到養(yǎng)殖水中等。因此,想要了解投喂冰鮮的養(yǎng)殖池塘中抗菌藥物的污染情況,還須做進(jìn)一步調(diào)查。

    3 結(jié)論

    在湖州3縣2區(qū)18個(gè)養(yǎng)殖塘中共檢測(cè)到15種抗菌藥物,其中養(yǎng)殖水中磺胺類抗菌藥物檢出率較高,底泥中四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物檢出率較高。養(yǎng)殖水中抗菌藥物含量為“ng/L”數(shù)量級(jí),底泥中的抗菌藥物含量為“μg/kg”數(shù)量級(jí)。

    磺胺類抗菌藥物在養(yǎng)殖水中不僅有較高的檢出率,還有很高的濃度,在環(huán)境中主要以溶解態(tài)存在,表現(xiàn)出很強(qiáng)的親水性,而四環(huán)素類和喹諾酮類抗菌藥物則主要富集在底泥中,這種現(xiàn)象可由抗菌藥物的底泥水分配系數(shù)Kd表述明確。

    不同養(yǎng)殖模式的養(yǎng)殖塘中抗菌藥物含量差異很大。溫室甲魚塘中的抗菌藥物含量要遠(yuǎn)高于其他養(yǎng)殖塘,本研究中加州鱸養(yǎng)殖塘中抗菌藥物含量高于黑魚養(yǎng)殖塘,投喂飼料的養(yǎng)殖塘中抗菌藥物含量要高于投喂冰鮮的養(yǎng)殖塘。

    參考文獻(xiàn):

    [1]李子杰. 抗生素在水產(chǎn)養(yǎng)殖中應(yīng)用的利弊及對(duì)策[J]. 貴州畜牧獸醫(yī),2008,32(2):23-24.

    [2]Johnson A C,Belfroid A,Corcia A D. Estimating steroid oestrogen inputs into activated sludge treatment works and observations on their removal from the effluent[J]. Science of the Total Environment,2000,256(2/3):163-173.

    [3]梁惜梅,施 震,黃小平. 珠江口典型水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)抗生素的污染特征[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),2013(2):304-310.

    [4]楊 穎. 北江水環(huán)境中抗生素抗性基因污染分析[D]. 廣州:中山大學(xué),2010.

    [5]徐維海,張 干,鄒世春,等. 模擬水流環(huán)境中抗生素的行為特征與歸宿[J]. 環(huán)境科學(xué)研究,2009,22(10):1213-1217.

    [6]Drillia P,Stamatelatou K,Lyberatos G. Fate and mobility of pharmaceuticals in solid matrices[J]. Chemosphere,2005,60(8):1034-1044.

    [7]郭欣妍,王 娜,許 靜,等. 5種磺胺類抗生素在土壤中的吸附和淋溶特性[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2013,33(11):3083-3091.

    [8]王麗平,章明奎. 土壤性質(zhì)對(duì)抗生素吸附的影響[J]. 土壤通報(bào),2009,40(2):420-423.

    [9]張勁強(qiáng),董元華. 諾氟沙星的土壤吸附熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)研究[J]. 土壤學(xué)報(bào),2008,45(5):978-986.

    [10]伊麗麗,焦文濤,陳衛(wèi)平. 不同抗生素在剖面土壤中的吸附特征[J]. 環(huán)境化學(xué),2013,12(12):2357-2363.

    [11]劉 芳,劉惠軍,楊守軍,等. 金霉素在不同耕作棕壤中的吸附與解吸研究[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2011,39(26):16053-16055,16065.

    [12]Tolls J. Sorption of veterinary pharmaceuticals in soil[J]. Environmental Science & Technology,2000,35(17):3397.

    [13]崔 皓,王淑平. 環(huán)丙沙星在潮土中的吸附特性[J]. 環(huán)境科學(xué),2012,33(8):2895-2900.

    [14]陳 昦,張勁強(qiáng),鐘 明,等. 磺胺類藥物在太湖地區(qū)典型水稻土上的吸附特征[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué),2008,28(4):309-312.

    [15]吳銀寶,汪植三,廖新倐,等. 恩諾沙星在雞體中的排泄及其在雞糞中的降解[J]. 畜牧獸醫(yī)學(xué)報(bào),2005,36(10):1069-1074.

    [16]吳維煇,李亞菲,張 展,等. 雞肉中抗生素殘留現(xiàn)狀分析及建議[J]. 廣東飼料,2016,25(10):17-18.

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