基于微機電系統(tǒng)技術(shù)的薄膜離子源制備與實驗研究

王亞軍，徐 翱，席仕偉，楊 林，金大志，陳 磊

(中國工程物理研究院 電子工程研究所，四川 綿陽 621900)

近年來，隨著微機電系統(tǒng)(micro-electro-mechanical system, MEMS)技術(shù)的不斷發(fā)展，極大促進了MEMS技術(shù)與加速器技術(shù)的融合，為未來加速器小型化、集成化、便攜化的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。目前，基于MEMS技術(shù)制備相關(guān)的加速器結(jié)構(gòu)或部件，是MEMS技術(shù)應(yīng)用于加速器技術(shù)的一個主要方面，如采用深反應(yīng)離子刻蝕(deep reactive ion etching, DRIE)技術(shù)制備的微型質(zhì)譜儀[1-2]和基于MEMS加速結(jié)構(gòu)的微型加速器[3]等。中子發(fā)生器作為一種小型加速器中子源，其與MEMS技術(shù)的結(jié)合也有著非常巨大的應(yīng)用前景，例如基于MEMS技術(shù)制備的芯片型中子發(fā)生器可用于中子俘獲治癌，具有體積小、成本低、便于攜帶、低中子產(chǎn)額且可調(diào)等特點。而傳統(tǒng)的中子發(fā)生器顯然不能滿足這些要求，因此基于MEMS技術(shù)制備的微型中子發(fā)生器是新一代中子發(fā)生器的重要發(fā)展方向之一。

作為美國中子發(fā)生器的主要生產(chǎn)單位之一，美國圣地亞國家實驗室(SNL)非常重視基于MEMS技術(shù)的芯片型中子發(fā)生器的研究，并于2012年公開報道了基于固態(tài)封裝技術(shù)研制的中子發(fā)生器，將之命名為“NEUTRISTOR”，即中子芯片[4-8]。不同于傳統(tǒng)的中子發(fā)生器的三維圓柱結(jié)構(gòu)，“NEUTRISTOR”是基于MEMS技術(shù)的薄膜離子源和扁平帶狀離子束引出的平面中子發(fā)生器結(jié)構(gòu)，它改變了傳統(tǒng)中子發(fā)生器基于電真空技術(shù)封接及制備的設(shè)計理念，因此獲得了美國2012年R&D成就獎勵。在SNL實驗室定向研究與開發(fā)(LDRD)項目的持續(xù)性支持下，Elizondo-Decanini等在2015年后仍在改進研究這種芯片型中子發(fā)生器及薄膜離子源[9-10]，但對其薄膜離子源等關(guān)鍵部件的尺寸參數(shù)及制備工藝等未公開。2008年，美國勞倫斯-利弗莫爾國家實驗室(LLNL)的Falabella等[11]報道了其研制的用于緊湊型氘氚中子源的薄膜離子源，采用磁控濺射、光刻工藝來制備薄膜電極，獲得了脈沖寬度為25～250 ns的氘離子流。2015年，俄羅斯Lebedev物理研究所的Barengolts等[12]研究了沉積在銅襯底上的氘化鋯薄膜離子源放電等離子體成分。2015—2016年俄羅斯大電流研究所的Savkin等[13-14]報道了沉積氘化鋯薄膜的薄膜型離子源放電等離子體成分以及不同厚度鋯膜對其工作壽命的影響。但這些公開報道未涉及薄膜離子源的關(guān)鍵制備工藝及方法，也僅給出了薄膜離子源的少數(shù)性能參數(shù)，對其完整的放電等離子體行為特性還缺乏研究。因此，本文研究基于MEMS技術(shù)的薄膜離子源制備工藝，制備陶瓷基底上的μm量級電極尺寸的圖形化薄膜離子源結(jié)構(gòu)，并測試該薄膜離子源的離子電流，利用光譜和高速相機獲得其放電時的等離子體組分信息和放電等離子體演化圖像，擬得到較為完整的薄膜離子源放電工作機制。

1 工藝制備

作為芯片型中子發(fā)生器的主要組成部分，薄膜離子源的基本工作原理為：在真空條件下，在沉積于陶瓷基底上的金屬陰極和金屬陽極間加脈沖高壓，當(dāng)電壓達到一定值時，陰、陽極間發(fā)生沿面閃絡(luò)，從而使得極間電壓迅速降為幾十V，同時電源提供一定的電流來維持陰、陽極間的放電，使得放電過程不斷產(chǎn)生等離子體，在芯片型中子發(fā)生器的靶端負高壓作用下，等離子體中的離子引出并形成離子束，與靶發(fā)生相互作用從而產(chǎn)生中子。

薄膜離子源基本結(jié)構(gòu)如圖1所示，由沉積有薄膜電極的陶瓷基底和陶瓷蓋板組成，其中陶瓷基底上厚度為μm量級的鈦膜形成的陰、陽極結(jié)構(gòu)用于放電產(chǎn)生等離子體，陶瓷蓋板構(gòu)成等離子體擴散區(qū)和等離子體引出孔，約束陰、陽極放電產(chǎn)生的離子僅由等離子體引出孔引出，從而保證離子束的引出方向可控?？紤]到薄膜離子源將會用于芯片型中子發(fā)生器，因此設(shè)計屏蔽電極，將離子源與中子發(fā)生器靶端高壓屏蔽，保證離子源放電不受靶壓影響并使得屏蔽電極與靶電極之間的電場分布較為均勻，進而保證離子束引出特性良好。

圖1 薄膜離子源主要結(jié)構(gòu)示意圖

在薄膜離子源制備過程中，直接在陶瓷蓋板上制備用于等離子體擴散的引出孔難度較大，因此采用了3層陶瓷重疊封接的方法，如圖2所示，其中灰色為陶瓷，粉色為濺射金屬區(qū)域，最下層陶瓷作為薄膜離子源電極基底，在基底表面濺射鈦膜并圖形化形成薄膜離子源的放電電極；中間層陶瓷作為等離子體擴散區(qū)，用于約束放電產(chǎn)生的等離子體運動方向；最上層陶瓷作為陶瓷蓋板，3層陶瓷側(cè)壁均濺射金屬形成屏蔽電極。

圖2 薄膜離子源制備及封接示意圖

薄膜離子源制備過程中最關(guān)鍵的工藝步驟是在陶瓷基底上制備鈦膜電極，為保證鍍膜質(zhì)量，采用磁控濺射和光刻工藝來制備陶瓷基底上的鈦膜，其具體流程如下：

1) 陶瓷基底表面質(zhì)量直接影響著金屬膜層和基底的附著力，所以首先采用丙酮、無水乙醇、去離子水超聲清洗陶瓷基底，然后采用H2O2∶H2SO4=1∶3的配比液進一步清洗，最后再用去離子水沖洗干凈并烘干；

2) 采用磁控濺射法在陶瓷基底表面濺射約3 μm厚的鈦膜作為薄膜離子源電極材料；

3) 對濺射鈦膜的陶瓷基底旋涂光刻膠并進行紫外曝光，顯影后采用磷酸溶液腐蝕露出的鈦膜，從而獲得圖形化的薄膜離子源電極；

4) 采用夾具輔助磁控濺射制備用于形成屏蔽電極的陶瓷側(cè)壁金屬；

5) 最后，為便于電極焊接引線，在引線區(qū)域的鈦膜表面，再濺射100 nm的金以提高引線焊接的可靠性。

基于上述工藝制備得到的薄膜離子源電極及陶瓷蓋板如圖3所示，其中測量得到的鈦膜濺射厚度為2.5 μm。采用激光共聚焦顯微鏡測量薄膜離子源電極結(jié)構(gòu)尺寸，如圖4所示，其電極間距為110.0 μm，電極寬度為190.8 μm，滿足設(shè)計要求，驗證了薄膜離子源的制備工藝。最后通過夾具將3層陶瓷重疊對準(zhǔn)，并焊接引線，然后使用環(huán)氧樹脂固定完成薄膜離子源樣品，如圖5所示。

圖3 MEMS制備得到的薄膜離子源電極及陶瓷蓋板結(jié)構(gòu)

圖4 激光共聚焦顯微鏡得到的薄膜離子源電極圖像

圖5 封接制備完成的薄膜離子源樣品

2 實驗研究

薄膜離子源的主要性能指標(biāo)包括離子種類和離子電流，由于薄膜離子源是一種平面結(jié)構(gòu)，其放電產(chǎn)生的離子會向其四周擴散，而陶瓷蓋板的作用正是約束這些離子向等離子體引出孔擴散。為揭示陶瓷蓋板對離子擴散的影響，基于平板探針法[15]測試了薄膜離子源的離子電流。首先將未裝配的薄膜離子源(陶瓷基底)放置于真空腔體中，將銅板收集極(其尺寸遠大于薄膜離子源)平行放置在約5 mm遠處，施加-100 V直流偏壓用于收集薄膜離子源產(chǎn)生的離子并排斥等離子體中的電子，采用電阻偏壓來測試離子電流，測試系統(tǒng)如圖6a所示，測試完成后將3層陶瓷重疊得到完整的薄膜離子源，再次放入真空系統(tǒng)中，將銅板收集極平行放置在距薄膜離子源引出孔約5 mm處，同樣施加-100 V偏壓，測試系統(tǒng)如圖6b所示。真空腔室內(nèi)的真空度保持在10-4Pa量級。

圖6 薄膜離子源裝配前和裝配后的離子電流測試系統(tǒng)示意圖

圖7 薄膜離子源的離子電流波形

裝配前測試得到的離子電流峰值在108～186 mA之間，而裝配后測試得到的離子電流峰值在32～51 mA之間。測試得到的薄膜離子源離子電流典型波形如圖7所示，橫坐標(biāo)為放電時間t，縱坐標(biāo)為收集極收集到的離子電流。可發(fā)現(xiàn)，裝配后薄膜離子源的離子電流峰值出現(xiàn)時間較裝配前慢，同時其幅值也顯著降低，這是由于離子在等離子體擴散區(qū)的運動以及外界的電場屏蔽，因此到達收集極的時間較緩，同時還有大量離子轟擊到陶瓷表面而被復(fù)合，從而未從等離子體引出孔擴散出來，這樣離子電流也就明顯減小。另外，通過比較裝配前、后薄膜離子源引出離子電流可得到，在裝配前平均離子電流峰值為0.140 A，離子引出效率(離子電流峰值與電源提供電流峰值的比)為3.6%，在裝配后平均離子電流峰值為0.040 A，引出效率為0.4%。因此可認(rèn)為陶瓷蓋板能有效約束等離子體擴散。

為進一步說明薄膜離子源的放電工作機制，利用高速相機拍攝了薄膜離子源(裝配前)的放電發(fā)光演化過程，其測試系統(tǒng)如圖8所示，其中設(shè)置薄膜離子源擊穿的時刻為t=0時，而高速相機每間隔1 000 ns拍攝1幅圖像，每幅圖像的曝光時間為1 000 ns。真空腔室內(nèi)的真空度保持在10-4Pa量級。

圖8 高速相機測試示意圖

高速相機拍攝得到的薄膜離子源放電發(fā)光圖像如圖9所示，其中黑線為電極邊界，左邊為薄膜離子源陽極，右邊為陰極，可發(fā)現(xiàn)當(dāng)薄膜離子源發(fā)生擊穿時陰極附近首先發(fā)光，然后陽極附近開始發(fā)光，最終陰、陽極附近均明顯發(fā)光，在2 000 ns后可明顯看到陰、陽極之間存在明顯的發(fā)光通道，說明離子源在外界電流作用下形成了穩(wěn)定的沿面閃絡(luò)放電。通過光譜結(jié)果表明，薄膜離子源的放電過程中陰極附近的等離子體不但在初期占主導(dǎo)作用，而且在整個放電過程中都不斷產(chǎn)生等離子體并導(dǎo)通整個間隙。而陽極附近在放電維持過程中也存在大量的等離子堆積，這與陽極受電子轟擊，也存在部分電極材料蒸發(fā)及電子轟擊陽極產(chǎn)生二次電子等有關(guān)。因此可得到，薄膜離子源的擊穿放電過程應(yīng)起始于陰極附近的金屬-陶瓷-真空三相點場致電子發(fā)射；而其初期主要在陰極附近發(fā)光，這是因為三相點場致電子發(fā)射會加熱該三相點附近的電極材料，從而導(dǎo)致電極材料蒸發(fā)，由于蒸發(fā)出來的金屬原子相對速度較慢，因此電子會迅速在陰極附近碰撞電離金屬原子并產(chǎn)生二次電子和正離子，正離子在電場作用下又會返轟陰極從而加熱陰極或濺射出更多金屬原子，如此循環(huán)，陰極附近就會產(chǎn)生大量的帶電粒子和中性粒子，它們之間的碰撞及相互作用也很頻繁，所以就能看到陰極附近的顯著亮光。

圖9 薄膜離子源放電發(fā)光演化圖像

使用光譜儀對薄膜離子源發(fā)光成分進行更進一步的實驗診斷，其測試系統(tǒng)與高速相機測試系統(tǒng)類似，僅用光譜儀替換了高速相機，真空腔室內(nèi)的真空度在10-4Pa量級。薄膜離子源的放電光譜診斷結(jié)果如圖10所示。可發(fā)現(xiàn)薄膜離子源放電發(fā)光的主要成分是Ti，還有少量的H和C。而Ti是薄膜離子源的電極材料，H和C是陶瓷加工過程中吸附的氣體在放電時解吸附分解而來。因此，可認(rèn)為薄膜離子源放電的離子成分主要是Ti離子，未觀察到陶瓷材料的Al、Si等離子成分，說明在薄膜離子源放電過程中，陶瓷基底未參與放電，主要是電極材料參與放電，電極材料蒸發(fā)電離是產(chǎn)生和維持薄膜離子源放電的主要因素。

圖10 薄膜離子源放電光譜

采用激光共聚焦顯微鏡觀察不同工作電流下薄膜離子源工作多次后的電極形貌(圖11)，圖11a為工作電流3.8 A時薄膜離子源30次工作后的電極形貌，圖11b為工作電流20 A時薄膜離子源10次工作后的電極形貌，圖中左側(cè)均為陽極，右側(cè)均為陰極?？砂l(fā)現(xiàn)，薄膜離子源多次放電工作后陰、陽極均會存在一定的燒蝕，其中陰極燒蝕尤為明顯，陽極燒蝕相對較少。通過燒蝕形貌對比可得到，工作電流越大則電極燒蝕越明顯，當(dāng)工作電流20 A時陰極部分金屬已完全從陶瓷基底脫落，陰、陽極間隙也因此變大，解釋了薄膜離子源在離子電流測試過程中擊穿電壓逐漸升高的原因。所以可得到，薄膜離子源的電極燒蝕是導(dǎo)致其工作壽命有限的主要原因，而造成電極燒蝕的主要原因與薄膜離子源放電時陰極場致電子發(fā)射和正離子返轟陰極緊密相關(guān)。因此在下一步的優(yōu)化設(shè)計中，需進一步優(yōu)化離子源工作電流和脈沖寬度，實現(xiàn)引出離子束流強度和工作壽命上的匹配。

圖11 不同工作電流多次工作后薄膜離子源電極形貌

對比高速相機拍攝的薄膜離子源放電演化圖像中陰極發(fā)光較強、而陽極發(fā)光較弱的結(jié)果，可發(fā)現(xiàn)，這與激光共聚焦顯微鏡觀察得到的陰極燒蝕更嚴(yán)重、陽極燒蝕相對較少的結(jié)果一致。另外，考慮到陰極先于陽極發(fā)光，可得到薄膜離子源放電的基本過程為：陰極的金屬-陶瓷-真空三相點附近的微觀金屬突起產(chǎn)生場致電子發(fā)射，并加熱突起從而使得其出現(xiàn)尖端蒸發(fā)，蒸發(fā)出的大量金屬原子又會被場致發(fā)射電子迅速電離，產(chǎn)生二次電子和正離子，正離子在電場作用下會返轟陰極從而加速蒸發(fā)或濺射出更多的中性粒子。如此循環(huán)，陰極附近出現(xiàn)大量的電子和正離子并向陽極運動，由于陶瓷表面的二次電子發(fā)射率大于1，向陽極運動的電子會沿陶瓷表面附近形成電子崩，從而形成貫穿陰、陽極間隙的等離子體通道并引發(fā)擊穿放電，而放電時陰極附近仍不斷發(fā)生電極材料蒸發(fā)和提供大量的帶電粒子，同時陽極受電子轟擊也會有部分材料蒸發(fā)并且由于電子轟擊陽極產(chǎn)生二次電子，這會造成大量電子在陽極附近“堆積”并電離陽極蒸發(fā)出的金屬原子，從而使得陽極附近也有明顯的亮光并伴隨著陽極也有一定的燒蝕。最終隨著電源提供的電流逐漸降低，放電終止。

3 結(jié)論

通過結(jié)構(gòu)設(shè)計和制備工藝方案設(shè)計，基于MEMS技術(shù)獲得了可用于芯片型中子發(fā)生器的薄膜離子源樣品，通過離子電流測試和光譜診斷得到所制備的薄膜離子源能產(chǎn)生約40 mA的離子電流，其主要成分為各種價態(tài)的鈦離子。結(jié)合進一步的電極燒蝕激光共聚焦分析和高速相機診斷，發(fā)現(xiàn)陰極燒蝕更嚴(yán)重，陰極發(fā)光較強且先于陽極發(fā)光，根據(jù)這些實驗結(jié)果闡明了薄膜離子源的放電工作機制。這些為進一步研究薄膜離子源以及芯片型中子發(fā)生器奠定了堅實的基礎(chǔ)。