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    內(nèi)蒙古地區(qū)煤矸石合成X型沸石的試驗研究

    2019-05-31 01:01:18王思陽王曉麗臧曄
    應(yīng)用化工 2019年5期
    關(guān)鍵詞:硅鋁煤矸石沸石

    王思陽,王曉麗,臧曄

    (1.內(nèi)蒙古師范大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,內(nèi)蒙古 呼和浩特 010022;2.內(nèi)蒙古自治區(qū)環(huán)境化學(xué)重點實驗室,內(nèi)蒙古 呼和浩特 010022)

    煤矸石是在煤炭開采過程中產(chǎn)生的一種固體廢棄物[1],目前,主要用作建筑材料、生產(chǎn)普通水泥、用于發(fā)電等方面[2-6]。煤矸石的主要成分為二氧化硅和氧化鋁[7],與沸石的主要成分基本相同。沸石是一種具有較大的比表面積以及豐富的孔道結(jié)構(gòu)并且可作為吸附劑的硅鋁酸鹽化合物[8-9]??梢晕剿械闹亟饘匐x子、處理含磷廢水、去除水體中的有機物等。

    本文采用堿熔-水熱合成法合成X型沸石,研究X型沸石對磷的吸附,探究其吸附效果的最佳條件。

    1 實驗部分

    1.1 試劑與儀器

    赤峰地區(qū)煤矸石,灰黑色,主要化學(xué)成分見表1;酒石酸銻鉀、濃硫酸、抗壞血酸、鉬酸銨、磷酸二氫鉀均為分析純。

    722N型可見分光光度計;K93-33031型無油活塞式真空泵;BS210S型電子天平;TDL-5-4型低速大容量離心機;DZF-6050型真空干燥箱;HY-2A型調(diào)速多用振蕩器;SRJX-4-13型馬弗爐;HJ-6A型數(shù)顯恒溫多頭磁力攪拌器;Rigaku D/Max-2000 X射線衍射儀;SU8010掃描電子顯微鏡;ASAP2020孔結(jié)構(gòu)比表面積測定儀。

    表1 煤矸石主要化學(xué)成分

    1.2 煤矸石的分析

    由表1可知,煤矸石的主要化學(xué)成分是Al2O3和SiO2,含量高于60%,其中SiO2與Al2O3的摩爾比值接近于4.87,向樣品中添加適量鋁源可以合成X型分子篩。此外,Fe2O3、CaO、MgO、Na2O的含量較小,對實驗的影響可忽略不計。

    1.2.1 煤矸石XRD分析 煤矸石的XRD圖譜見圖1。

    圖1 煤矸石的XRD圖

    由圖1可知,該地區(qū)煤矸石的主要礦物為石英,直接焙燒難以提供制備X型沸石的原料要求。

    圖2為堿融熔焙燒后的煤矸石的XRD譜圖。

    圖2 堿融熔焙燒后的XRD圖

    由圖2可知,煤矸石通過堿融焙燒后,SiO2衍射峰消失,晶體Si轉(zhuǎn)化為無定形Si,與NaOH結(jié)合,形成Na2SiO3,為制備X型沸石提供了可能。

    1.2.2 煤矸石TG-DSC分析 煤矸石的TG-DSC圖譜見圖3。

    在N2氣氛下,氣速100 mL/min,升溫速率10 ℃/min,終溫1 000 ℃。在400~550 ℃之間形成一個較寬的放熱峰,600~800 ℃結(jié)構(gòu)被破壞,出現(xiàn)強吸熱峰。由TG-DSC確定煤矸石的焙燒溫度為600~800 ℃。

    圖3 煤矸石的TG-DSC圖

    1.2.3 煤矸石SEM分析 煤矸石的SEM圖譜見圖4。

    圖4 煤矸石SEM圖

    由圖4可知,煤矸石顆粒表面粗糙、疏松,呈不規(guī)則的片層形狀。這是因為煤矸石的主要礦物成分為高嶺石,是含結(jié)構(gòu)水的層狀硅酸鹽礦物,其中結(jié)構(gòu)羥基分布在鋁氧八面體層中,為制備沸石提供可能。

    1.3 沸石的制備

    煤矸石用高速粉碎機研磨,過100目篩。取適量100目的煤矸石于坩堝中,在一定時間、鈉硅比1.9及700 ℃下堿融熔,得到活化煤矸石。按照硅鋁比3.0下,調(diào)節(jié)堿度比,將混合物陳化,置于不銹鋼反應(yīng)釜中,在110 ℃晶化9 h。產(chǎn)物經(jīng)過濾、水洗、烘干,得到灰白色粉末X型沸石。

    1.4 沸石對磷的吸附

    采用振蕩吸附法。將沸石0.1 g(平行3次)與5 mg/L的模擬含磷廢水混合,置于離心管中,并定容至40 mL。將其放到調(diào)速多變振蕩器中,室溫振蕩1 h,置于低速大容量離心機中離心3 min,轉(zhuǎn)速為4 000 r/min,抽濾,取上清液。移取10 mL置于比色管中,加入1.25 mL鉬銻抗顯色劑,定容25 mL,靜置顯色20 min。用可見分光光度計在波長720 nm測其吸光度,計算磷去除率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 X型沸石制備條件的優(yōu)化

    2.1.1 焙燒溫度 煤矸石分別置于550,600,650,700,750 ℃的馬弗爐內(nèi)焙燒,制備沸石。采用振蕩吸附法,測其吸光度,計算磷去除率,結(jié)果見圖5。所得沸石的XRD譜圖見圖6。

    圖5 焙燒溫度與磷去除率的關(guān)系

    由圖5可知,隨焙燒溫度升高,沸石對含磷廢水的磷去除率增加,700 ℃時達到最大,700~750 ℃去除率下降。隨著焙燒溫度的提高,煤矸石的內(nèi)部結(jié)構(gòu)被破壞,在NaOH的作用下,碳類物質(zhì)達到更高的去除率,生成了水溶性以及活性更優(yōu)的新結(jié)構(gòu)和新晶型,吸附量隨之提高。當(dāng)溫度超過700 ℃時,已經(jīng)活化成分開始形成惰性物質(zhì),對后續(xù)的晶化過程會產(chǎn)生影響,導(dǎo)致對磷的吸附量下降,去除率下降。

    圖6 不同焙燒溫度下合成沸石的XRD圖

    由圖6可知,550~600 ℃時,原料所含石英雜晶的衍射峰消失,出現(xiàn)了一些強度極弱的X型沸石衍射峰;650~700 ℃時,出現(xiàn)了較強的X型沸石衍射峰,且峰形尖銳;隨著焙燒溫度的不斷升高,有大量的X型沸石的特征峰出現(xiàn),同時也出現(xiàn)了較弱的八面沸石衍射峰,所合成產(chǎn)物皆是X型沸石和八面沸石形成的混相。在700 ℃時,八面沸石衍射峰較弱,X型沸石的特征峰較為尖銳。確定最佳焙燒溫度為700 ℃。

    2.1.2 鈉硅比 煤矸石分別在鈉硅比n(Na2O)∶n(SiO2)為1.4,1.5,1.6,1.7,1.8,1.9,2.0條件下焙燒,焙燒溫度為700 ℃制備沸石。采用振蕩吸附法,測其吸光度,計算去除率,結(jié)果見圖7。所得沸石的SEM譜圖見圖8。

    圖7 鈉硅比與磷去除率的關(guān)系

    由圖7可知,當(dāng)鈉硅比為1.9時,X型沸石對磷的吸附效果最好。高溫焙燒的過程中,煤矸石的主要成分石英的結(jié)構(gòu)遭到破壞,NaOH會與硅鋁成分發(fā)生反應(yīng),生成硅鋁酸鹽以及硅酸鹽,其水溶性和穩(wěn)定性都較好。煤矸石結(jié)構(gòu)的破壞會增加固體與液體的接觸面積,傳質(zhì)速度加快,迅速地合成沸石所需的結(jié)構(gòu)單元。鈉硅比超過1.9,其去除率下降,會生成不穩(wěn)定的新物質(zhì),導(dǎo)致其吸附量下降。

    圖8 不同鈉硅比合成沸石的SEM圖

    由圖8可知,在鈉硅比為1.9時,粒子聚合生長形成粒度分布較均一、晶形較好的微米晶粒,X型沸石均為晶形完好的八面體。隨著鈉硅比的增大,晶體的結(jié)晶度下降,晶型破壞。確定最佳的鈉硅比為1.9。

    2.1.3 硅鋁比 煤矸石在硅鋁比分別為1.5,2.0,2.5,3.0,3.5,4.0的條件下在700 ℃焙燒,調(diào)節(jié)鈉硅比為1.9制備沸石。采用振蕩吸附法,測其吸光度,計算去除率,結(jié)果見圖9。所得沸石的SEM譜圖見圖10。

    圖9 硅鋁比與磷的關(guān)系

    由圖9可知,當(dāng)硅鋁比為3.0時,X型沸石對磷的吸附量、去除率達到了最大。隨著時間的延長,會產(chǎn)生更多的硅鋁酸鹽以及硅酸鹽,水溶性由此增加,離子的交換能力增加,當(dāng)硅鋁比為3.0時最大。當(dāng)硅鋁比超過了3.0時,會導(dǎo)致部分生成難溶的物質(zhì),破壞了晶相結(jié)構(gòu),影響后續(xù)的晶化過程。

    圖10 不同硅鋁比下合成沸石的SEM圖

    由圖10可知,在硅鋁比為3.0時所合成沸石形貌最好,在硅鋁比2.5,3.5,4.0時也生成大量的X型沸石,但結(jié)晶度較差、分布不均一,且晶形被破壞、不完整。確定最優(yōu)的硅鋁比為3.0。

    2.2 合成X型沸石的表征

    煤矸石置于700 ℃的馬弗爐中焙燒,其硅鋁比為3∶1,鈉硅比為1.9∶1下制備沸石,冷卻后水洗至中性,于100 ℃干燥,得到X型沸石。對沸石進行XRD、SEM、BET測試,結(jié)果見圖11~圖14。

    由圖11可知,在2θ為3.78,10.07,18.23,20.21,32.06°等處均有X型沸石的衍射峰出現(xiàn),且衍射峰強度較大,峰形尖銳。由圖12可知,所合成的沸石晶型完整,表面光滑,是棱角分明的優(yōu)質(zhì)X型沸石。

    圖11 沸石的XRD圖譜

    圖12 沸石的SEM圖

    圖13 沸石的N2吸附-脫附等溫曲線

    圖14 沸石的孔徑分布曲線

    由圖13可知,X型沸石N2吸附-脫附等溫線為Ⅳ型曲線,在相對壓力 0.5~0.7之間出現(xiàn)了明顯的 H3 型滯后環(huán),說明制備的X型沸石為介孔結(jié)構(gòu),比表面積為354.8 m2/g,孔容0.024 cm3/g,X型沸石的最可幾孔徑為3.8 nm,屬于介孔范圍。

    2.3 煤矸石與X型沸石的吸附效果比較

    分別稱取原料煤矸石和X型沸石各0.1 g,進行對磷的吸附實驗。用可見分光光度計在波長720 nm測其吸光度,計算去除率,結(jié)果見圖15。

    圖15 煤矸石、沸石對磷去除率對比圖

    由圖15可知,煤矸石對磷的去除率在13%左右,而X型沸石對磷的去除率可達到69%左右,說明X型沸石吸附劑對磷的吸附效果顯著提高,去除率提高4倍多。

    3 結(jié)論

    (1)煤矸石制備X型沸石的最佳條件為:焙燒溫度為700 ℃,硅鋁比為3∶1,鈉硅比為1.9∶1。

    (2)由XRD、SEM及BET表征可知,制備的沸石是純度較高、晶型完整、顆粒大小均勻,呈棱角分明的八面體結(jié)構(gòu)的X型沸石。孔徑均一,其比表面積約為354.8 m2/g,最可幾孔徑為3.8 nm,X型沸石為介孔材料。

    (3)相同的吸附條件下,制備的沸石對模擬含磷廢水的去除率69%,比原煤矸石的去除效果提升了4倍以上。

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