相場法研究初始微結(jié)構(gòu)對晶粒長大的影響*

羅志榮,盧成健，高英俊

(1.玉林師范學(xué)院物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西玉林　537000;2.廣西大學(xué)物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西南寧　530004)

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相場法研究初始微結(jié)構(gòu)對晶粒長大的影響*

羅志榮1,盧成健1，高英俊2**

(1.玉林師范學(xué)院物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西玉林537000;2.廣西大學(xué)物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西南寧530004)

(1.College of Physics Science and Engineering,Yulin Normal University,Yulin,Guangxi，537000,China;2.College of Physical Science and Technology,Guangxi University,Nanning,Guangxi，530004,China)

摘要：【目的】研究不同初始微結(jié)構(gòu)對晶粒長大過程及生長動力學(xué)的影響?！痉椒ā坎捎孟鄨龇?Phase Field)模擬二維多晶材料中正常晶粒長大及初態(tài)分別為柱狀和梯度微結(jié)構(gòu)的晶粒長大過程?！窘Y(jié)果】正常晶粒長大的相對晶粒尺寸分布具有時間不變性的特點；柱狀微結(jié)構(gòu)的長寬比和梯度微結(jié)構(gòu)的梯度指數(shù)均直接影響晶粒長大動力學(xué)，這兩種初始微結(jié)構(gòu)在演化過程中均向均勻等軸微結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?！窘Y(jié)論】晶粒長大是大晶粒不斷吞噬相鄰小晶粒的過程;晶界曲率對晶粒長大過程有顯著影響，曲率越大，晶粒長大越快。

關(guān)鍵詞：微結(jié)構(gòu)晶粒長大曲率晶粒尺寸相場法

0　引言

【研究意義】多晶材料的晶粒尺寸直接影響材料的強度、塑性、韌性以及耐腐蝕性等性能，因此研究多晶材料晶粒尺寸的演化規(guī)律具有重要意義[1-2]?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】近年來，隨著材料科學(xué)與計算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展，利用計算機(jī)模擬研究材料微結(jié)構(gòu)演化過程已成為大趨勢。當(dāng)前，利用計算機(jī)模擬晶粒長大的主要模擬方法有蒙特卡洛法(Monte Carlo)[3-5]，元胞自動機(jī)法(Cellular Automaton)[6-7]以及相場法(Phase Field)[8-12]。在這些模擬方法中，相場法因具有深刻的物理思想，不需要追蹤復(fù)雜界面的運動等優(yōu)勢而成為強有力的模擬方法。1994年，Chen和Yang[8]構(gòu)建了單相晶粒長大的相場模型，研究二維晶粒長大過程及晶粒尺寸分布特征。1996年，Chen和Fan[9]構(gòu)建了兩相晶粒長大的相場模型，研究Al2O3-ZrO2兩相晶粒長大過程及微結(jié)構(gòu)特征。2001年，Kazaryan等[10]利用相場法研究晶界遷移率各向異性對單相晶粒長大的形貌、動力學(xué)和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的影響。2002年，Krill和Chen[11]利用相場法研究三維晶粒長大過程及其動力學(xué)和拓?fù)涮匦浴?011年，魏承煬和李賽毅[12]采用相場法研究單相多晶材料退火過程中，由溫度梯度引起的非均勻二維晶粒長大和定向晶粒長大行為?！颈狙芯壳腥朦c】目前，利用相場法研究初始微結(jié)構(gòu)對晶粒長大過程的影響還鮮有報到?！緮M解決的關(guān)鍵問題】采用相場法模擬單相多晶材料中正常晶粒及初態(tài)分別為柱狀和梯度微結(jié)構(gòu)的晶粒長大過程，從晶粒形貌和晶粒尺寸等方面進(jìn)行分析討論，揭示晶粒長大的規(guī)律。

1　模型與方法

1.1相場模型

在相場模型中，多晶材料的微結(jié)構(gòu)可用一系列非保守的取向場變量ηi(r,t),(i=1,2,…,p)來表征，其中p為晶粒取向個數(shù)。這些場變量是空間r和時間t的連續(xù)函數(shù)，其值為0～1或-1～0。例如，在第q個取向的晶粒中，ηi=q=1(或-1)，ηi≠q=0；在晶界處，ηi在0和1(或0和-1)之間連續(xù)變化。材料微觀結(jié)構(gòu)演化的驅(qū)動力來自系統(tǒng)總自由能的降低。系統(tǒng)總自由能F可表示為[8]

(1)

式中，ki為能量梯度系數(shù)；f0為自由能密度函數(shù)，其表達(dá)式為[8]

(2)

式中，α、β和γ為正實數(shù)，要求γ>β。

由于取向場變量是非保守場變量，它們隨時間的演化由Ginzburg-Landau方程組描述[8]

(3)

式中，Li為晶界遷移率。

為求解動力學(xué)方程(3)，需要在時間和空間上對其進(jìn)行離散化處理。在時間上，采用顯式Euler迭代公式[8]

(4)

式中，Δt為時間步長。

在空間上，對式(3)中的Laplace算子采用九點差分格式離散[8]

(5)

式中，Δx為空間步長，j和n分別代表i的最近鄰與次近鄰格點。

1.2參數(shù)設(shè)置

本研究不針對具體材料，所采用的參數(shù)均已無量綱化。計算時，將連續(xù)空間離散為四方格子，計算區(qū)域為512×512 gp(gp表示格子點數(shù))。對于正常晶粒長大，其取向場變量ηi的初始值設(shè)置為在[-0.001,0.001]之間的隨機(jī)數(shù)。其他參數(shù)設(shè)置為p=36，α=β=1.0，γ=2.0，Li=1.0，ki=2.0，Δx=2.0，Δt=0.25。對所有格點遍歷處理一次后計為一個模擬時間步(ts)，并最終模擬出整個晶粒的長大過程。

2　結(jié)果與分析

2.1正常晶粒長大

圖1為晶粒長大過程中不同時刻的晶粒組織，其中不同顏色區(qū)域表征不同取向晶粒。可見，隨著演化的進(jìn)行，大晶粒逐漸長大，小晶粒逐漸縮小直至消失，使得晶粒數(shù)量減小，平均晶粒尺寸增大。由圖1還可見，在演化初期，晶界較彎曲，曲率較大，邊數(shù)大于6的晶粒晶界呈現(xiàn)內(nèi)凹形狀，而邊數(shù)少于6的晶粒具有凸出的特征。隨著演化的進(jìn)行，晶界在向其曲率中心遷移的過程中逐漸趨于平直，三叉晶界夾角趨于120°，與文獻(xiàn)[13]的實驗觀察結(jié)果及晶粒長大理論[14]吻合。

圖2a和b分別為不同演化時間的晶粒尺寸分布和相對晶粒尺寸分布曲線?？梢姡S著演化時間的增加，晶粒尺寸分布沿大尺寸方向轉(zhuǎn)移(圖2a)，而相對晶粒尺寸分布基本保持不變，具有自相似性(圖2b)，與文獻(xiàn)[15]的實驗結(jié)果一致。

(a)1×103ts;(b)6×103ts;(c)2×104ts圖1　正常晶粒長大過程中的晶粒形貌Fig.1　Grain morphology during normal grain growth

圖2晶粒長大過程中晶粒尺寸分布(a)和相對晶粒尺寸分布(b)

Fig.2Grain size distribution (a) and relative grain size distribution (b) during grain growth

為研究多晶長大過程中單個晶粒的尺寸隨時間的變化情況，在晶粒演化到500 ts時隨機(jī)選取9個大小各異的晶粒，并監(jiān)測其面積(晶粒的格點數(shù)量)。圖3為這9個晶粒的面積隨時間的變化曲線?？梢姡S著演化的進(jìn)行，在演化初期尺寸較小的晶粒，其面積一直減小，并在較短時間內(nèi)消失；而在演化初期尺寸較大的晶粒，一部分持續(xù)長大，另一部分在長大到某一時刻面積開始減小，直至完全消失。這說明小晶粒在演化初期就被周圍的大晶粒吞噬，而初始晶粒中尺寸較大的晶粒在長大過程中其相鄰晶粒不斷發(fā)生變化，當(dāng)其被更大尺寸的晶粒包圍時，其面積就會減小，直至晶粒消失。只有在長大過程中一直處于優(yōu)勢地位的大晶粒，才能持續(xù)長大。

單相多晶系統(tǒng)晶粒演化的驅(qū)動力來源于系統(tǒng)界面能的減少，而界面能與晶界長度密切相關(guān)[6]。晶粒長大過程中，晶界總長度隨演化時間的變化曲線如圖4所示?？梢姡谘莼^程中晶界長度不斷減小，減小幅度由快變慢。說明在晶粒長大過程中系統(tǒng)界面能不斷降低，遵循能量降低原則。

圖3隨機(jī)選取的9個不同尺寸晶粒的面積與演化時間的關(guān)系

Fig.3Temporal evolution of the areas of 9 randomly selected grains with different sizes

圖4晶粒長大過程中晶界總長度與演化時間的關(guān)系

Fig.4Total length of grain boundary with time during grain growth

2.2柱狀微結(jié)構(gòu)的晶粒長大

為研究初始狀態(tài)為柱狀晶粒的生長動力學(xué)，設(shè)置了長寬比不同且平均晶粒尺寸相同(初始平均晶粒尺寸R0為13 gp)的3種初始柱狀微結(jié)構(gòu)，如圖5所示。然后對系統(tǒng)進(jìn)行均勻退火，即進(jìn)行正常晶粒演化，所得結(jié)果見圖6。

圖6顯示了晶粒長大過程中柱狀微結(jié)構(gòu)向等軸微結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程。為定量證實該轉(zhuǎn)變現(xiàn)象，統(tǒng)計了3種不同初始長寬比的柱狀微結(jié)構(gòu)的平均晶粒尺寸和長寬比與演化時間的關(guān)系，如圖7所示。由圖7a可見，晶粒尺寸隨初始長寬比的增大而增大。這是因為圖5中晶粒為扁平狀或竹節(jié)狀，其晶界上下方向較平直，而左右方向具有較大曲率，且晶粒長寬比越大，晶粒左右方向的晶界曲率也越大，在演化過程中晶界曲率驅(qū)使晶界更快地遷移，晶粒生長就越快。從圖7b可以看出，在晶粒演化過程中，晶粒長寬比不斷減小，且減小幅度隨初始長寬比的增加而增大。該結(jié)果與冷軋鋼在退火過程中晶粒長寬比隨退火時間變化的規(guī)律[16]一致。

(a)Aspect ratio=2.2;(b)Aspect ratio=4.4;(c)Aspect ratio=7.6

圖53種不同長寬比的初始柱狀微結(jié)構(gòu)

Fig.5Initial columnar microstructures with three different grain aspect ratios

(a1)～(c1)1×103ts;(a2)～(c2)1×104ts;(a1),(a2) Initial aspect ratio=2.2;(b1),(b2) Initial aspect ratio=4.4;(c1),(c2) Initial aspect ratio=7.6

圖63種不同初始長寬比的柱狀微結(jié)構(gòu)的演化過程

Fig.6Evolution process of columnar microstructures with three different initial aspect ratios

2.3梯度微結(jié)構(gòu)的晶粒長大

利用局部退火條件下線性溫度梯度方法[4]，獲得梯度指數(shù)不同且平均晶粒尺寸相同(平均晶粒半徑R0=13 gp)的3種梯度微結(jié)構(gòu)，如圖8所示。其中，梯度指數(shù)是系統(tǒng)底部與頂部區(qū)域平均晶粒尺寸的比值。由圖8可見，系統(tǒng)頂部的晶粒細(xì)小均勻，而系統(tǒng)底部的晶粒較粗大，且梯度指數(shù)越大，系統(tǒng)底部晶粒的平直晶界就越多，夾角趨于穩(wěn)定值120°的三叉晶界也越多。

為研究梯度微結(jié)構(gòu)的晶粒長大行為，對具有不同梯度指數(shù)的微結(jié)構(gòu)進(jìn)行均勻退火處理，即進(jìn)行正常晶粒演化，所得結(jié)果如圖9所示?？梢?，晶粒發(fā)生了不同程度的長大，其中越靠近系統(tǒng)頂部的晶粒，長大現(xiàn)象就越明顯。這是因為系統(tǒng)頂部的晶粒細(xì)小，晶界曲率大，晶界多，使得晶粒長大的驅(qū)動力大，晶粒長大速度快；而系統(tǒng)底部的晶粒粗大，大部分晶界已趨于直線，晶粒長大的驅(qū)動力較小，因此晶粒長大速度緩慢。

圖7柱狀微結(jié)構(gòu)的平均晶粒尺寸(a)和長寬比(b)與演化時間的關(guān)系

Fig.7Changes of average grain size (a) and aspect ratio (b) of columnar microstructure with time

(a)Gradation index=3.2;(b)Gradation index=5.3;(c)Gradation index=8.4

圖83種不同梯度指數(shù)的初始微結(jié)構(gòu)

Fig.8Initial microstructures with three different gradation indexes

圖10為3種梯度微結(jié)構(gòu)的平均晶粒尺寸和梯度指數(shù)隨模擬時間的變化曲線。由圖10a可見，平均晶粒尺寸隨演化時間的增加而增大，且初始梯度指數(shù)越大，晶粒尺寸增長越快。從圖10b可以看出，隨著演化時間的增加，3種梯度微結(jié)構(gòu)的梯度指數(shù)均逐漸減小，且減小幅度隨初始梯度指數(shù)的增大而增大。這歸因于晶粒長大過程遵循拋物線長大規(guī)律，晶粒生長率隨晶粒尺寸的增加而減小，導(dǎo)致系統(tǒng)底部的小晶粒比頂部的大尺寸晶粒長得更快，使得梯度指數(shù)減小。

(a1)～(c1) 2×103ts;(a2)～(c2) 1×104ts;(a1),(a2) Initial gradation index=3.2;(b1),(b2) Initial gradation index=5.3;(c1),(c2) Initial gradation index=8.4

圖93種初始梯度指數(shù)的梯度微結(jié)構(gòu)的演化過程

Fig.9Evolution process of graded microstructures with three different initial gradation indexes

圖10梯度微結(jié)構(gòu)的平均晶粒尺寸(a)和梯度指數(shù)(b)隨演化時間的變化

Fig.10Changes of average grain size (a) and gradation index (b) of graded microstructure with time

3　結(jié)論

本研究采用相場法研究二維多晶材料中正常晶粒長大及初態(tài)分別為柱狀和梯度微結(jié)構(gòu)的晶粒長大過程。研究結(jié)果表明，晶粒長大是大晶粒吞噬相鄰小晶粒的過程，在此過程中晶界長度不斷減小，遵循能量降低原則；正常晶粒長大過程中相對晶粒尺寸分布具有時間不變性特點；柱狀微結(jié)構(gòu)的長寬比和梯度微結(jié)構(gòu)的梯度指數(shù)均直接影響晶粒長大動力學(xué)，這兩種初始微結(jié)構(gòu)在演化過程中均向均勻等軸微結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變；晶界曲率顯著影響晶粒長大過程，曲率越大，晶粒長大就越快。

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(責(zé)任編輯：陸雁)

Phase Field Study on Effect of Initial Microstructure on Grain Growth

LUO Zhirong1,LU Chengjian1,GAO Yingjun2

Key words：microstructure,grain growth,curvature,grain size,phase field method

Abstract：【Objective】The effects of different initial microstructures on grain growth process and growth dynamics were studied.【Methods】The growth processes of normal grain,columnar and graded microstructures in two-dimensional polycrystalline materials were studied by phase field method.【Results】The relative normalized grain size distribution of normal grain growth has time-invariant nature,and the aspect ratio of columnar microstructure and gradient index of graded microstructure directly affect grain growth dynamics,while these two kinds of initial microstructures evolve towards uniform and equiaxed microstructures during grain growth.【Conclusion】Grain growth is a process in which large grains grow at the expense of their smaller neighbours.Grain boundary curvature has a significant influence on the grain growth process,i.e.,the larger the boundary curvature is,the faster the grain grows.

收稿日期：2016-09-09

作者簡介：羅志榮(1981-)，男，博士，副教授，主要從事材料微結(jié)構(gòu)演化及物理性能的研究。 **通信作者：高英俊(1962-)，男，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事材料納微結(jié)構(gòu)的設(shè)計與模擬實驗研究，E-mail:gaoyj@gxu.edu.cn。

中圖分類號：TG111

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1005-9164(2016)05-0432-05

*國家自然科學(xué)基金項目(51561031)，廣西自然科學(xué)基金項目(2015GXNSFBA139240)和廣西高?？蒲许椖?YB2014318)資助。

廣西科學(xué)Guangxi Sciences 2016,23(5):432～436,442

網(wǎng)絡(luò)優(yōu)先數(shù)字出版時間：2016-11-21【DOI】10.13656/j.cnki.gxkx.20161121.004

網(wǎng)絡(luò)優(yōu)先數(shù)字出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/45.1206.G3.20161121.1520.008.html