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    改良固定化香菇廢棄物對Cu2+的熱力學吸附研究

    2019-05-07 08:52:00馬培曹志翔
    應用化工 2019年4期
    關(guān)鍵詞:吸附平衡熱力學香菇

    馬培,曹志翔

    (河南工程學院 資源與環(huán)境學院,河南 鄭州 451191)

    生物吸附法由于其效率高、成本低、便于回收利用而被廣泛應用于重金屬廢水的處理之中[1-3]。將農(nóng)業(yè)廢棄物應用于重金屬廢水處理中,不僅資源化了農(nóng)業(yè)廢棄物,且為生物吸附法開發(fā)了新型高效、廉價吸附劑,因而得到了廣泛研究[4-6]。固定化香菇廢棄物由于重金屬吸附效率高、合適的粒度和機械強度及化學惰性,在處理實際重金屬廢水中具有廣闊的應用前景[7-9],但通透性差,吸附時間長,如對Pb2+吸附平衡時間為3 h[7],對Cd2+的吸附平衡時間長達7 h[8]。

    本文在前期基礎(chǔ)上,利用磷酸鹽對固定化香菇進行二次交聯(lián)反應,縮短了吸附平衡時間,研究改良后的固定化香菇小球?qū)︺~的吸附熱力學和吸附動力學。

    1 實驗部分

    1.1 試劑與儀器

    鹽酸、硝酸、純銅、聚乙烯醇(PVA)、海藻酸鈉(SA)、硼酸、NaH2PO4均為分析純。

    HY-2A回旋式振蕩器;FW80粉碎機;Bilon FD-1A-50冷凍干燥機;DFG801恒溫干燥箱;AA-3510原子吸收光譜(AAS)。

    1.2 銅儲備液的制備

    稱取1.000 0 g純銅,加入適量1∶1硝酸,加熱煮沸,除去氮氧化物,冷卻后倒進1 000 mL容量瓶,洗滌3次,超純水定容后,搖勻。

    1.3 吸附材料的制備

    1.3.1 香菇廢棄物粉末的制備 剪去香菇可食用部分,剩余部分剪碎,于50 ℃左右烘干,冷卻后用粉碎機粉碎,過篩(0.5 mm),將篩后的菌粉放入干燥器皿內(nèi),備用。

    1.3.2 改良固定化香菇的制作 將9 g聚乙烯醇(PVA)和2 g海藻酸鈉(SA)混合,加入100 mL去離子水,水浴加熱,攪拌溶解。冷卻至45~50 ℃,加入3 g香菇菌粉,混勻。用裝有7~9號針頭的注射器將混合物擠入含2%CaCl2的飽和H3BO3溶液中,靜置交聯(lián)反應12 h。用蒸餾水洗凈后移入濃度為1 mg/L 的磷酸鈉,進行二次交聯(lián)反應8 h,制成固定化香菇小球,用蒸餾水洗凈,冷凍干燥,放入廣口瓶中備用。

    1.4 吸附動力學實驗

    配制濃度為10 mg/L,pH值為6的Cu2+溶液。取25 mL Cu2+吸附液,加入0.200 0 g固定化香菇小球,室溫下分別振蕩1,3,5,10,30,50,60,120,180 min,用快速定性濾紙過濾,用原子吸收光譜(AAS)測定濾液中Cu2+的含量。

    1.5 吸附等溫線

    配制不同濃度的Cu2+溶液(10,20,40,60,80,100 mg/L),pH值調(diào)到6。分別移取25 mL該溶液到100 mL錐形瓶中加入改良固定化香菇小球0.200 0 g,恒溫(20,30,40 ℃)振蕩至平衡濃度,過濾后,用AAS測定濾液中Cu2+的濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 吸附時間和Cu2+初始濃度對Cu2+吸附的影響

    圖1是改良固定化香菇吸附Cu2+的平衡過程。

    圖1 吸附振蕩時間對改良固定化香菇Cu2+吸附量的影響Fig.1 Cu2+ adsorption process by the improved immobilizedLentinus edodes residue

    由圖1可知,香菇小球?qū)︺~的吸附過程可以分為2個階段。第1個階段是在0~30 min,改良固定化香菇對Cu2+的吸附量迅速由0.67 mg/g升至0.88 mg/g。第2階段是30 min之后,香菇小球?qū)u2+的吸附量增加速率降低,振蕩時間120 min時,吸附基本達到平衡,吸附量由0.88 mg/g緩慢升至1.05 mg/g。這是由于吸附發(fā)生的初始時刻,固定化香菇小球上的吸附點位較多,而隨著吸附過程的發(fā)生,吸附點位逐漸降低,而Cu2+之間對吸附點位的競爭也逐漸增大,故改良固定化香菇對Cu2+的吸附經(jīng)歷快速和慢速兩個階段。

    由圖2可知,3個溫度下(20,30,40 ℃)改良固定化香菇對Cu2+的吸附幾乎隨著C0的增加呈線性增加的趨勢。40 ℃時,Cu2+的吸附量最大,C0為100 mg/L 時,吸附量為9.02 mg/g。

    圖2 Cu2+初始濃度對改良固定化香菇吸附Cu2+的影響Fig.2 The effect of C0 on Cu2+ adsorption by improvedimmobilized Lentinus edodes residue

    2.2 等溫吸附模型的研究

    用常用的Langmuir模型(1)和Freundlich模型(2)擬合固定化香菇對Cu2+的吸附過程[10-11],結(jié)果見圖3和表1。

    (1)

    (2)

    式中Ce——吸附平衡后溶液中的重金屬濃度,mg/L;

    qe——平衡吸附量,mg/g;

    qmax——理論最大吸附量,mg/g;

    KL——吸附劑對重金屬親和力的大小,L/mg;

    KF——Freundlich模型吸附常數(shù);

    1/n——吸附指數(shù)。

    圖3 改良固定化香菇對Cu2+的Langmuir模型擬合圖(A)和Freundlich模型擬合圖(B)Fig.3 Application of Langmuir model and Freundlichmodel to fit the adsorption thermodynamics progress ofCu2+ by the improved immobilized Lentinus edodes residue

    T/℃Freunchlich模型Langmuir模型KF1/nR2qm/(mg·g-1)KL/(L·mg-1)R2200.830.660.973 611.680.060.979 1300.720.740.985 815.270.040.969 8400.760.760.986 317.090.040.938 9

    由圖3和表1可知,Langmuir模型和Freundlich模型均能很好的描述不同溫度下(20,30 ℃和40 ℃)固定化香菇對Cu2+的等溫吸附過程,相關(guān)系數(shù)R2均在0.9以上。從qmax可以看出,固定化香菇對Cu2+吸附容量的大小與溫度有正相關(guān)關(guān)系,其中40 ℃下,qmax最大,為17.09 mg/g;1/n處于0.66~0.76之間,說明Cu2+在固定化香菇上吸附容易發(fā)生[12]。

    無量綱RL常用來判斷吸附過程是否有利于發(fā)生[12-13],其表達式如下:

    (3)

    式(3)中參數(shù)同上。當RL處于0~1之間時,說明有利于吸附的發(fā)生;RL>1時不利于吸附;RL=1是線性的;RL=0時說明吸附不可逆[12]。由圖4可知,3個溫度下RL均小于1,說明有利于吸附的發(fā)生;而且溫度升高,RL增加,40 ℃時的RL最大,其次是30 ℃。同一溫度下,隨著C0的增加RL值逐漸降低,這表明重金屬初始濃度的增加更加有利于吸附的發(fā)生[14]。

    2.3 動力學和熱力學分析[15]

    研究用偽一級動力學模型(4)和偽二級動力學模型(5)模擬改良固定化香菇吸附Cu2+的動力學過程,結(jié)果見圖5。

    qt=qe[1-exp(-k1t)]

    (4)

    (5)

    式中qt——t時刻重金屬的吸附量,mg/g;

    k1——偽一級吸附速率常數(shù),min-1;

    k2——偽二級吸附速率常數(shù),g/(mg·min);其他參數(shù)同上。

    通過計算焓變(ΔHθ)、熵變(ΔSθ)和吉布斯自由能變化(ΔGθ),來了解吸附過程中能量的變化,ΔHθ,ΔSθ和ΔGθ的計算見公式(6)~(8),結(jié)果見表2。

    ΔGθ=-RTlnKθ

    (6)

    式中 R——氣體常數(shù),8.314 J/(mol·K);

    T——溫度,K。

    吸附分配比Kd[11],可以用公式(7)計算:

    (7)

    式中C0——溶液中重金屬的初始濃度,mg/L;

    V——重金屬溶液的體積,L;

    m——吸附劑的質(zhì)量,g。

    以lnKd對Ce作圖,其截距即為lnKθ。

    (8)

    圖5 偽一級(A)和偽二級(B)動力學模型擬合改良固定化香菇吸附Cu2+的動力學結(jié)果圖Fig.5 The fitting of Cu2+ adsorption kinetics byPseudo-first-order model and Pseudo-second-order model

    由圖5可知,偽二級動力學的模擬結(jié)果更優(yōu),相關(guān)系數(shù)R2達到0.998 1,大于偽一級動力學的R2=0.979 8,且擬合得到的qe為1.05 mg/g,與實際測定值一致。因此,可以說偽二級動力學模型能很好地擬合改良固定化香菇吸附Cu2+的動力學過程,推測改良固定化香菇吸附Cu2+的過程主要受到化學作用的控制,而并非離子擴散速率的控制[15]。

    熱力學參數(shù)ΔHθ、ΔSθ和ΔGθ的計算值見表2。

    表2 改良固定化香菇對Cu2+的吸附熱力學參數(shù)Table 2 Parameters of Cu2+ adsorption thermodynamics

    由表2可知,ΔGθ的數(shù)值在3個溫度下均小于0,說明固定化香菇吸附Cu2+的過程容易進行,而且是自發(fā)的[16];ΔHθ、ΔSθ均為正值,說明改良固定化香菇吸附Cu2+的過程是一個吸熱過程[15-16],升溫有利于吸附的發(fā)生,這和實驗結(jié)果一致。

    3 結(jié)論

    (1)改良固定化香菇對Cu2+的吸附平衡時間為120 min,平衡吸附量為1.05 mg/g。

    (2)偽二級動力學比偽一級動力學更適合描述改良固定化香菇吸附Cu2+的動力學過程,相關(guān)系數(shù)R2為0.998 1,理論平衡吸附量為1.05 mg/g。

    (3)Langmuir模型和Freundlich模型均能很好地描述改良固定化香菇吸附Cu2+的熱力學過程,20,30,40 ℃的理論最大吸附量分別為11.68,15.27 mg/g和17.09 mg/g;RL隨著Cu2+初始濃度的增加而增加,表明Cu2+初始濃度的增加有利于吸附的發(fā)生。

    (4)熱力學參數(shù)ΔHθ=8.91 kJ/mol,ΔSθ=26.15 J/(mol·K),ΔGθ=-1.93 kJ/mol(40 ℃),表明改良固定化香菇吸附Cu2+是一個自發(fā)吸熱的過程,溫度的升高更有利于吸附的進行。

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