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    揮發(fā)分停留時(shí)間、溫度和水洗對生物質(zhì)熱解生成碳煙的影響

    2019-04-18 05:12:44李帥帥王學(xué)斌白勝杰靳啟明李玉坤譚厚章
    燃燒科學(xué)與技術(shù) 2019年2期
    關(guān)鍵詞:麥稈焦油芳烴

    李帥帥,王學(xué)斌,白勝杰,靳啟明,李玉坤,李?艷,譚厚章

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    揮發(fā)分停留時(shí)間、溫度和水洗對生物質(zhì)熱解生成碳煙的影響

    李帥帥,王學(xué)斌,白勝杰,靳啟明,李玉坤,李?艷,譚厚章

    (西安交通大學(xué)熱流科學(xué)與工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710049)

    在管式爐固定床上進(jìn)行生物質(zhì)高溫?zé)峤庠囼?yàn),分析研究揮發(fā)分高溫區(qū)停留時(shí)間、熱解溫度和水洗處理對碳煙生成及其理化特性的影響.結(jié)果表明:生物質(zhì)碳煙由揮發(fā)分二次轉(zhuǎn)化生成,在停留時(shí)間極短時(shí)(約0.2s),生物質(zhì)在900~1200℃熱解觀察不到碳煙生成;延長停留時(shí)間至約2s,生物質(zhì)在≥1000℃下熱解生成大量碳煙,碳煙產(chǎn)率隨熱解溫度升高而提高,且水洗麥稈碳煙產(chǎn)率略高于原樣麥稈.在1000℃下,生物質(zhì)碳煙主要由無定形碳煙組成,熱解溫度升高至≥1100℃時(shí),可以觀察到洋蔥狀石墨片層結(jié)構(gòu)碳煙,且隨著熱解溫度升高,洋蔥狀石墨片層結(jié)構(gòu)更加清晰.熱解溫度升高,碳煙的石墨化程度提高,氧化活性降低;原樣麥稈碳煙中含有豐富的KCl,其氧化特性顯著優(yōu)于水洗麥稈碳煙.

    生物質(zhì);水洗;熱解;碳煙

    隨著溫室效應(yīng)的加劇以及化石燃料的日益枯竭,被認(rèn)為“CO2零排放”的生物質(zhì)燃料受到了世界各國的廣泛關(guān)注.生物質(zhì)是僅次于煤、石油和天然氣的第四大能源,在世界能源總消費(fèi)量中占8%~14%[1-2].

    然而生物質(zhì)燃燒面臨著巨大挑戰(zhàn).生物質(zhì)中Cl和堿金屬K含量較高,在燃燒過程中產(chǎn)生嚴(yán)重的積灰、結(jié)渣、腐蝕和微細(xì)顆粒物排放等問題[3].生物質(zhì)的揮發(fā)分含量較高,不完全燃燒將生成大量的CO、VOCs(volatile organic compounds)、多環(huán)芳烴(PAHs)和碳煙等碳質(zhì)污染物.Zhang和Tao[4]對16種PAHs全球大氣排放清單的研究表明:2004年全球PAHs排放總量約為520Gg,其中生物質(zhì)燃燒排放的PAHs占比超過50%,在我國生物質(zhì)燃燒排放的PAHs更是高達(dá)總排放量的66.4%.作為前驅(qū)物,PAHs在大于1000℃的高溫下長大并析出,轉(zhuǎn)化為危害性更強(qiáng)的碳煙;碳煙粒徑較小,原生碳煙顆粒的粒徑一般在10~50nm之間,容易入肺且易富集PAHs和重金屬,嚴(yán)重危害人體健康[5].Cho等[6]研究了含碳物質(zhì)對肺部的毒性,表明碳煙比其他含碳污染物的毒性更強(qiáng).碳煙的輻射率較高,可以強(qiáng)化燃燒室輻射換熱,Beltrame等[7]對甲烷擴(kuò)散火焰中碳煙和NO生成的研究結(jié)果表明火焰區(qū)高濃度的碳煙強(qiáng)化輻射散熱導(dǎo)致火焰區(qū)溫度降低10~50K,NO峰值體積分?jǐn)?shù)降低20%~25%.碳煙的輻射強(qiáng)度在0.2~1.2W/m2之間,是僅次于CO2的溫室效應(yīng)貢獻(xiàn)者,沾附在冰雪表面的碳煙提高了冰雪的吸收率,加快了南北極和青藏高原的冰雪消融[8-9].

    通過對甲烷、乙烯等小分子碳?xì)淙剂先紵^程中碳煙生成的廣泛研究,研究者建立了詳細(xì)的碳煙生成機(jī)理模型[10-12].但是生物質(zhì)的化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)復(fù)雜,在高溫下生成碳煙的機(jī)理遠(yuǎn)比小分子碳?xì)淙剂蠌?fù)雜,目前還沒有建立一種公認(rèn)的生物質(zhì)碳煙生成機(jī)理的普遍理論[13].生物質(zhì)碳煙由揮發(fā)分在高溫下二次轉(zhuǎn)化生成,溫度和生物質(zhì)固有的堿金屬K等無機(jī)礦物元素對生物質(zhì)熱解揮發(fā)分的產(chǎn)率、組分具有重要影響,進(jìn)而影響生物質(zhì)碳煙生成[14-15].此外,目前絕大部分研究將生物質(zhì)熱轉(zhuǎn)化過程中碳煙生成和無機(jī)礦物元素的氣化-凝結(jié)視為相互獨(dú)立的過程,并未考慮無機(jī)礦物元素在碳煙生成和氧化過程存在的摻雜、催化等交互作用[16].

    為探究熱解溫度和堿金屬K等無機(jī)礦物元素對生物質(zhì)碳煙生成的影響,選取麥稈并進(jìn)行水洗處理,在固定床上對水洗麥稈和原樣麥稈進(jìn)行高溫(900~1200℃)熱解實(shí)驗(yàn)制取碳煙,進(jìn)一步分析碳煙的產(chǎn)率、納米微觀結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成和氧化動力學(xué)特性.最后結(jié)合不凝氣體和焦油組分特性,揭示生物質(zhì)碳煙的形成機(jī)理.

    1?實(shí)驗(yàn)部分

    1.1?實(shí)驗(yàn)樣品

    實(shí)驗(yàn)使用粒徑小于150μm的麥稈,工業(yè)分析及元素分析見表1.將麥稈置于燒杯中,按照水與麥稈之比為50mL∶1g加入去離子水;然后將燒杯置于80℃的水浴鍋中,24h后取出過濾得到水洗麥稈;最后將水洗麥稈在105℃的烘箱中干燥24h后重新研磨至小于150μm.水洗處理導(dǎo)致麥稈灰分含量ad由13.1%降低至9.0%.原樣麥稈和水洗麥稈灰成分如表2所示.與原樣麥稈相比,水洗麥稈灰成分中K、Cl、S和P含量降低,其中K2O含量由26.8%降低至10.3%,Cl含量由5.57%降低至0.80%,脫K和脫Cl效率分別為74%和90%.

    表1?麥稈的工業(yè)分析和元素分析

    Tab.1?Proximate and ultimate analyses of the raw straw

    表2?麥稈的灰成分組成

    Tab.2 Compositionanalysis of raw straw ash and water-leached straw ash

    1.2?固定床熱解系統(tǒng)

    高溫?zé)峤鈱?shí)驗(yàn)在管式爐固定床上進(jìn)行,結(jié)構(gòu)如圖1所示.實(shí)驗(yàn)臺由載氣系統(tǒng)、石英管反應(yīng)器、碳煙收集器、焦油冷凝吸收系統(tǒng)、氣體過濾及收集系統(tǒng)組成.石英管反應(yīng)器1號的恒溫區(qū)長度約為800mm,熱解揮發(fā)分在恒溫區(qū)停留時(shí)間約為2s.石英管反應(yīng)器2號的恒溫區(qū)長度僅為60mm,停留時(shí)間降低至約0.2s.熱解實(shí)驗(yàn)采用高純氮?dú)庾鳛檩d氣,石英管反應(yīng)器1號的氣體流量為4L/min,石英管反應(yīng)器2號的氣體流量為2L/min,取樣槍稀釋氣流量為2L/min.

    圖1?管式爐固定床實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

    實(shí)驗(yàn)前預(yù)先將管式爐加熱到設(shè)定溫度.稱取?(1±0.005)g樣品置于剛玉方舟中,將方舟放置在石英管進(jìn)口處,打開氣路對石英管吹掃10min.然后迅速將剛玉方舟推至恒溫區(qū),10min后反應(yīng)結(jié)束,將剛玉方舟移動至進(jìn)口處.在實(shí)驗(yàn)過程中為防止焦油冷凝碳煙收集器被加熱至250℃,收集到的碳煙氣溶膠采用二氯甲烷清洗去除重質(zhì)焦油后得到純凈的碳煙.焦油冷凝系統(tǒng)采用二氯甲烷吸收焦油,洗氣瓶置于冰水(約0℃)中,熱解氣過濾干燥后收集于氣體采樣袋中.

    1.3?產(chǎn)物分析

    1.3.1?氣體和焦油組分分析

    熱解氣采用氣相色譜儀(GC—2014,Shimadzu,Japan)進(jìn)行定量分析,其可精確測量H2,CO,CO2,CH4和C2H(C2H2,C2H4和C2H6),檢測極限為0.01%.

    焦油組分采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GCMS-QP2010 Ultra,Shimadzu,Japan)進(jìn)行分析,由于每種物質(zhì)的濃度與GC-MS得到的峰面積存在一定的線性關(guān)系,本文將各組分的峰面積作為半定量數(shù)據(jù)進(jìn)行分析.

    1.3.2?碳煙理化特性分析

    采用透射電子顯微鏡(JEM-2100,JEOL,Japan)觀察碳煙納米微觀形貌,并利用軟件Nano Measurer 1.2分析碳煙的粒徑分布;采用元素分析儀(Perkin Elmer 2400)和X射線衍射儀(X’pert MPD Pro,PAN-alytical)對碳煙的元素組成和晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行?分析.

    在熱天平(Netzsch STA-409PC)上進(jìn)行碳煙氧化特性分析.每次實(shí)驗(yàn)碳煙樣品量為(5.0±0.1)mg;升溫速率為20K/min,從室溫升溫至800℃;實(shí)驗(yàn)氣氛為 20%O2/80%N2,氣體流量為100mL/min.采用TG-DTG法確定碳煙氧化的起始溫度i和結(jié)束溫度h,并以綜合反應(yīng)指數(shù)綜合評價(jià)碳煙的氧化特性[17].碳煙氧化的表觀活化能和頻率因子由Coats-Redfern積分法求取;反應(yīng)級數(shù)取1.0.

    2?結(jié)果與討論

    水洗麥稈和原樣麥稈在900~1200℃下熱解碳煙產(chǎn)率如圖2所示.揮發(fā)分停留時(shí)間約為0.2s時(shí),水洗麥稈熱解沒有碳煙生成.揮發(fā)分停留時(shí)間延長至約2s時(shí),在不小于1000℃的溫度下,水洗麥稈和原樣麥稈熱解均能觀察到大量碳煙生成.熱解溫度從1000℃升高至1200℃,水洗麥稈和原樣麥稈碳煙產(chǎn)率分別由0.37%、0.47%增加至6.23%、5.95%.

    圖2?不同熱解溫度下的水洗麥稈和原樣麥稈碳煙產(chǎn)率

    進(jìn)一步觀察可見:在1100和1200℃下,與原樣麥稈相比,水洗麥稈碳煙產(chǎn)率略高,水洗處理對碳煙生成具有微弱的促進(jìn)作用.這是因?yàn)樵瓨欲湺捥紵熤械腒Cl催化碳煙與熱解氣中CO2、H2O等含氧組分反應(yīng),從而降低碳煙產(chǎn)率.此外堿金屬K對熱解具有催化作用,促進(jìn)重質(zhì)焦油熱裂解,抑制PAHs長大,進(jìn)而減少碳煙生成[18].

    2.1?碳煙理化特性

    2.1.1?碳煙納米微觀結(jié)構(gòu)

    碳煙的微觀形貌不僅反映其形成過程,而且對其氧化動力學(xué)特性具有重要影響.水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的納米微觀形貌和粒徑分布特性分別如圖3和4所示.熱解溫度為相對較低的1000℃,碳煙主要由無定形碳煙組成,碳煙粒徑較大.當(dāng)熱解溫度升高至1100℃時(shí),洋蔥狀殼體/核心結(jié)構(gòu)碳煙開始形成,石墨片層在外層同心堆積形成一種洋蔥狀結(jié)構(gòu),在中心區(qū)域石墨片層則隨機(jī)無序排列;絕大部分殼?體/核心結(jié)構(gòu)的碳煙只有一個(gè)內(nèi)核,但也可以觀察到擁有2、3個(gè)內(nèi)核的碳煙.水洗麥稈和原樣麥稈碳煙平均粒徑分別為107.2和98.7nm,最小粒徑為46.1nm和50.2nm.熱解溫度繼續(xù)升高至1200℃,殼體/核心結(jié)構(gòu)碳煙含量提高且洋蔥狀石墨片層結(jié)構(gòu)更加清晰.碳煙粒徑進(jìn)一步降低,水洗麥稈和原樣麥稈碳煙平均粒徑分別降低至92.8nm和84.7nm,最小粒徑則降低至35.6nm和29.7nm.與水洗麥稈碳煙相比,原樣麥稈碳煙的粒徑向小粒徑方向偏移,平均粒徑較小.原因如上文所述原樣麥稈碳煙中含量豐富的KCl催化碳煙氧化促使碳煙粒徑減?。?/p>

    圖3?不同熱解溫度下的水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的微觀形貌

    圖4?水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的粒徑分布

    2.1.2?碳煙的化學(xué)組成

    水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的元素分析如表3所示.與1100℃相比,在1200℃下熱解生成的水洗麥稈和原樣麥稈碳煙碳元素含量提高,分別由90.2%,89.4%提高至95.09%,94.76%,而氫和氮元素含量均下降.更高的熱解溫度下促進(jìn)碳煙生成的“脫氫加碳(HACA)”和芳烴“環(huán)環(huán)聚合”等反應(yīng)更加劇烈,碳煙中的C—H鍵減少,苯環(huán)(C=C)結(jié)構(gòu)增加,碳元素含量增加[19].

    進(jìn)一步對比水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的碳元素含量可見,水洗麥稈碳煙的碳元素含量略高于原樣麥稈碳煙,這進(jìn)一步說明水洗處理促進(jìn)碳煙生成.

    表3?水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的元素分析

    Tab.3 Ultimate analysis of water-leached straw and raw straw soot

    水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的XRD分析如圖5所示:水洗麥稈和原樣麥稈碳煙均在25°和43.6°存在反射峰.在25°的反射峰對應(yīng)著石墨片層的002反射,在43.6°的反射峰則代表二維反射,其峰強(qiáng)均隨碳原子排列的有序程度而增強(qiáng)[20].熱解溫度升高和水洗處理均會導(dǎo)致碳煙在25°和43.6°的反射峰峰強(qiáng)增大,說明熱解溫度升高和水洗處理提高了碳煙的石墨化程度,碳煙結(jié)構(gòu)趨于有序.

    進(jìn)一步觀察圖5可見,原樣麥稈碳煙中含有豐富的KCl晶體,而水洗麥稈碳煙則觀察不到KCl晶體反射峰.從表2中的灰成分組成可見,原樣麥稈中K、Cl含量豐富,在高溫?zé)峤膺^程中,原樣麥稈中的K、Cl以KCl蒸氣的形式釋放至熱解氣中,在低溫段冷凝成核附著在碳煙顆粒表面,隨碳煙一起收集于金屬濾膜上.

    圖5?水洗麥稈和原樣麥稈碳煙的XRD分析

    2.1.3?碳煙的氧化動力學(xué)特性

    水洗麥稈和原樣麥稈碳煙氧化的TG-DTG曲線如圖6所示,水洗麥稈和原樣麥稈碳煙氧化的起始溫度i、燃盡溫度f、綜合燃燒特性指數(shù)、表觀活化能及頻率因子匯總于表4.

    圖6 水洗麥稈和原樣麥稈碳煙氧化的TG-DTG曲線

    與1100℃相比,水洗麥稈和原樣麥稈在1200℃下生成碳煙的失重曲線向高溫區(qū)偏移,起始溫度分別升高30.7℃和41.6℃,結(jié)束溫度分別升高42.2℃和53.5℃,綜合反應(yīng)指數(shù)分別降低了35.2%和42.6%,更高的熱解溫度下生成的碳煙更難以氧化脫除.在更高的熱解溫度下生成碳煙的石墨化程度更高,結(jié)構(gòu)更加有序,因而氧化活性降低.與原樣麥稈碳煙相比,水洗麥稈碳煙氧化的TG-DTG曲線發(fā)生嚴(yán)重延遲,起始和燃盡溫度升高,綜合燃燒特性指數(shù)下降,在1100℃和1200℃下生成碳煙的綜合反應(yīng)指數(shù)分別降低了31.9%和18.3%.原因是原樣麥稈碳煙中含量豐富的KCl對碳煙氧化具有良好的催化作用,可顯著提高碳煙的氧化活性.此外,原樣麥稈熱解過程中釋放的堿金屬K可嵌入碳煙的晶格中,引發(fā)碳煙產(chǎn)生晶格缺陷,從而提高碳煙的氧化活性[14].進(jìn)一步觀察表4可見,原樣麥稈碳煙的表觀活化能較低,進(jìn)一步說明原樣麥稈碳煙氧化活性較高.

    表4?水洗麥稈和原樣麥稈碳煙氧化的特征參數(shù)

    Tab.4?Characteristic parameters of water-leached straw and raw straw soot oxidation

    2.2?H2和C2H2產(chǎn)率

    為揭示生物質(zhì)碳煙的生成機(jī)理,對麥稈熱解的H2和C2H2產(chǎn)率以及液相焦油組分進(jìn)行了分析.水洗麥稈和原樣麥稈在900~1200℃下熱解H2和C2H2產(chǎn)率如圖7所示,無論熱解揮發(fā)分停留時(shí)間為0.2s還是2s,水洗麥稈和原樣麥稈熱解H2產(chǎn)率均隨熱解溫度升高而提高.停留時(shí)間為2s時(shí),與900℃相比,水洗麥稈和原樣麥稈在1200℃下熱解H2產(chǎn)率分別增加了2.9%和2.5%.與停留時(shí)間0.2s相比,延長停留時(shí)間至2s水洗麥稈的H2產(chǎn)率在不小于1000℃時(shí)顯著增加,熱解溫度為1000~1200℃時(shí)H2產(chǎn)率增加了0.4%~2.0%.揮發(fā)分停留時(shí)間為0.2s時(shí),水洗麥稈熱解C2H2產(chǎn)率隨溫度升高而提高;熱解揮發(fā)分停留時(shí)間延長至2s時(shí),水洗麥稈和原樣麥稈熱解C2H2產(chǎn)率隨溫度升高轉(zhuǎn)變?yōu)橄壬咴俳档偷淖兓厔?,?000~1100℃下達(dá)到峰值.與停留時(shí)間0.2s相比,延長熱解揮發(fā)分停留時(shí)間至2s時(shí)水洗麥稈在900~1100℃熱解C2H2產(chǎn)率升高,當(dāng)熱解溫度升高至1200℃時(shí)C2H2產(chǎn)率反而低于停留時(shí)間0.2s時(shí)的,說明揮發(fā)分二次轉(zhuǎn)化生成碳煙消耗的C2H2大于C2H2的生成.

    圖7?水洗麥稈和原樣麥稈H2和C2H2產(chǎn)率

    2.3?焦油組分

    水洗麥稈和原樣麥稈在900~1200℃下熱解的焦油組分見表5和表6,焦油中PAHs的平均環(huán)數(shù)如圖8所示.從表5中可見,停留時(shí)間接近0.2s時(shí),水洗麥稈焦油的主要組分是芳烴化合物,其中單環(huán)芳烴化合物主要是甲苯、苯乙烯等苯的衍生物,多環(huán)芳烴化合物主要是萘、1H-Indene,1-chloro-2,3-dihydro-、苊烯、芘.在900和1000℃下,苯酚也是焦油的重要組分.熱解溫度從900℃升高至1200℃,單環(huán)化合物含量從69.5%降低至38.0%,而多環(huán)芳烴含量從8.4%增加到38.6%,其中萘的含量由3.09%增加到18.69%,苊烯和芘僅在最高溫1200℃下出現(xiàn).

    從表6可見,延長停留時(shí)間至約2s,水洗麥稈和原樣麥稈焦油的組分發(fā)生顯著變化,單環(huán)化合物基本消失,幾乎全部轉(zhuǎn)化為雙環(huán)及以上的多環(huán)芳烴.熱解溫度升高,小分子芳烴(雙環(huán)和三環(huán)芳烴)含量降低,四環(huán)及以上的重質(zhì)多環(huán)芳烴含量隨之提高.為了綜合反映芳烴聚合程度,本文定義芳烴平均環(huán)數(shù):

    ???(1)

    其中1、2、…、6分別為單環(huán)、雙環(huán)、…、六環(huán)芳烴的含量,%.

    表5?水洗麥稈焦油組分分布(約0.2 s)

    Tab.5?Components of water-leached straw

    表6?水洗麥稈和原樣麥桿焦油組分分布(約2 s)

    Tab.6?Components of water-leached straw

    圖8?熱解溫度對PAHs平均環(huán)數(shù)的影響

    熱解溫度由900℃升高至1200℃,水洗麥稈和原樣麥稈熱解生成的PAHs的平均環(huán)數(shù)分別從3.14,2.92增加到4.13,4.08,高溫有利于PAHs長大.熱力學(xué)計(jì)算表明,芳烴的分子量越大,其吉布斯自由能越低、熱穩(wěn)定性越高,溫度升高促使芳烴長大從而導(dǎo)致小分子芳烴相對含量降低而大分子芳烴含量增加[10].進(jìn)一步觀察圖8可見,在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi)水洗麥稈PAHs的平均環(huán)數(shù)均大于原樣麥稈的,這主要是因?yàn)樵跓峤膺^程中原樣麥稈中含量豐富的堿金屬K對PAHs長大具有抑制作用.

    3?結(jié)?論

    (1) 生物質(zhì)碳煙由揮發(fā)分二次轉(zhuǎn)化生成:停留時(shí)間約為0.2s時(shí),水洗麥稈在900~1200℃熱解沒有碳煙生成;延長停留時(shí)間至約為2s,水洗麥稈和原樣麥稈在不小于1000℃下熱解生成碳煙,熱解溫度由1000℃升高至1200℃,水洗麥稈和原樣麥稈碳煙產(chǎn)率分別由0.37%,0.47%升高至5.95%,6.23%.水洗處理可微弱促進(jìn)生物質(zhì)熱解生成碳煙.

    (2) 生物質(zhì)在1000℃熱解生成的碳煙主要由無定形碳煙組成;熱解溫度升高至1100℃時(shí),洋蔥狀殼體/核心結(jié)構(gòu)碳煙開始形成;繼續(xù)升高熱解溫度,洋蔥狀殼體/核心結(jié)構(gòu)碳煙含量增加、結(jié)構(gòu)更加清晰,且碳煙粒徑減小.與原樣麥稈碳煙相比,水洗麥稈碳煙的粒徑較大.熱解溫度升高和水洗處理均促進(jìn)生物質(zhì)碳煙碳元素含量增加,提高碳煙石墨化程度,導(dǎo)致碳煙氧化活性降低.原樣麥稈碳煙中含有豐富的KCl晶體,氧化活性顯著優(yōu)于水洗麥稈碳煙.

    (3) 提高熱解溫度和延長停留時(shí)間均促進(jìn)PAHs長大.停留時(shí)間為約為0.2s時(shí),水洗麥稈焦油的主要成分是單環(huán)和雙環(huán)芳烴化合物;延長揮停留時(shí)間至約為2s,水洗麥稈和原樣麥稈焦油中單苯環(huán)化合物含量降低甚至消失,焦油中PAHs平均環(huán)數(shù)隨熱解溫度升高而增大.在PAHs和碳煙生成過程中會消耗C2H2、生成H2,因而H2產(chǎn)率隨熱解溫度升高和停留時(shí)間延長而增加.

    [1] Anca-Couce A. Reaction mechanisms and multi-scale modelling of lignocellulosic biomass pyrolysis[J].,2016,53:41-79.

    [2] Williams A,Jones J M,Ma L,et al. Pollutants from the combustion of solid biomass fuels[J].,2012,38(2):113-137.

    [3] Ozil F,Tschamber V,Haas F,et al. Efficiency of catalytic processes for the reduction of CO and VOC emissions from wood combustion in domestic fireplaces[J].,2009,90(9):1053-1061.

    [4] Zhang Y,Tao S. Global atmospheric emission inventory of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)for 2004[J].,2009,43(4):812-819.

    [5] Mansurov Z A. Soot formation in combustion processes(review)[J].,2005,41(6):727-744.

    [6] Cho S H,Yoo J I,Turley A T,et al. Relationships between composition and pulmonary toxicity of prototype particles from coal combustion and pyrolysis[J].,2009,32(2):2717-2725.

    [7] Beltrame A,Porshnev,Merchan-merchan W. Soot and NO formation in methane-oxygen enriched diffusion flames[J].,2001,124(1):295-310.

    [8] Moffet R C,Prather K A,Thiemens M H. In-situ measurements of the mixing state and optical properties of soot with implications for radiative forcing estimates[J].a,2009,106(29):11872-11877.

    [9] Ramanathan V,Carmichael G. Global and regional climate changes due to black carbon[J].,2017,36(1):335-358.

    [10] Wang H. Formation of nascent soot and other condensed-phase materials in flames[J].,2011,33(1):41-67.

    [11] 宋崇林,洪?亮,汪曉偉,等. CH4-O2預(yù)混火焰中溫度對碳煙納觀結(jié)構(gòu)及形貌的影響[J]. 燃燒科學(xué)與技術(shù),2013,19(2):115-120.

    Song Chonglin,Hong Liang,Wang Xiaowei,et al. Effect of temperature on soot nanostructure and morphology in CH4-O2premixed flames[J].,2013,19(2):115-120(in Chinese).

    [12] 孔德彧,林柏洋,顧?晨,等. 層流預(yù)混乙烯火焰中碳煙顆粒物的粒徑分布[J]. 燃燒科學(xué)與技術(shù),2015,21(6):537-542.

    Kong Deyu,Lin Baiyang,Gu Chen,et al. Soot particle diameter distribution in laminar premixed ethylene flame[J].,2015,21(6):537-542(in Chinese).

    [13] 田?紅,廖正祝. 生物質(zhì)碳煙顆粒物生成機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 潔凈煤技術(shù),2017,23(3):7-15.

    Tian Hong,Liao Zhengzhu. Progress on the formation mechanism of biomass soot particles[J].,2017,23(3):7-15(in Chinese).

    [14] Amutio M,Lopez G,Artetxe M,et al. Influence of temperature on biomass pyrolysis in a conical spouted bed reactor[J].,2012,59(2):23-31.

    [15] 楊海平,陳漢平,杜勝磊,等. 堿金屬鹽對生物質(zhì)三組分熱解的影響[J]. 中國電機(jī)工程學(xué)報(bào),2009,29(17):70-75.

    Yang Haiping,Chen Hanping,Du Shenglei,et al. Influence of alkali salts on the pyrolysis of biomass three components[J].,2009,29(17):70-75(in Chinese).

    [16] 肖正航,唐?勇,卓建坤,等. 煤粉燃燒初期堿金屬與碳煙相互作用的研究[J]. 工程熱物理學(xué)報(bào),2017,38(2):399-405.

    Xiao Zhenghang,Tang Yong,Zhuo Jiankun,et al. Study on soot-sodium interaction in the initial stage during pulverized coal combustion[J].,2017,38(2):399-405(in Chinese).

    [17] Wang X,Li S,Adeosun A,et al. Effect of potassium-doping and oxygen concentration on soot oxidation in O2/CO2atmosphere:A kinetics study by thermogravimetric analysis[J].,2017,149:686-697.

    [18] Song H,Long J,Yi W,et al. Effects of inherent alkali and alkaline earth metallic species on biomass pyrolysis at different temperatures[J].,2015,192:23-30.

    [19] Fitzpatrick E M,Bartle K D,Kubacki M L,et al. The mechanism of the formation of soot and other pollutants during the co-firing of coal and pine wood in a fixed bed combustor[J].,2009,88(12):2409-2417.

    [20] Trubetskaya A,Jensen P A,Jensen A D,et al. Effects of several types of biomass fuels on the yield,nanostructure and reactivity of soot from fast pyrolysis at high temperatures[J].,2016,171:468-482.

    Soot Formation During Biomass Pyrolysis:Effects of Residence Time,Temperature and Water-Leaching

    Li Shuaishuai,Wang Xuebin,Bai Shengjie,Jin Qiming,Li Yukun,Li Yan,Tan Houzhang

    (Key Laboratory of Thermo-Fluid Science and Engineering,Ministry of Education,Xi’an Jiaotong University,Xi’an 710049,China)

    Biomass pyrolysis was carried out in a fixed-bed tubular reactor system to investigate the effects of volatile residence time,temperature,and water-leaching on the formation of soot and its physicochemical properties. Results show that soot formation during biomass pyrolysis was dominated by the secondary reactions of volatiles at high temperatures. At a short volatile residence time of~0.2 s,no soot was formed at 900—1200℃;when the volatile residence time increased to~2 s,however, soot was formed at ≥1000℃. Soot yield increased with the pyrolysis temperature and water-leaching into the biomass. Soot particles were in irregular shape at a low temperature of 1000℃. The regular onion-like and layered structure of soot was observed when the pyrolysis temperature was≥1100℃. With further increases in temperature,the onion-like and layered structures became much clearer. The soot formed at higher temperatures had a higher degree of graphitization,resulting in lower oxidation activity. An abundance of KCl was found in raw straw soot,which had higher oxidation activity than water-leached straw soot.

    biomass;water-leaching;pyrolysis;soot

    TK6

    A

    1006-8740(2019)02-0131-08

    2018-05-04.

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51676157);國家自然科學(xué)基金國際合作項(xiàng)目(51761125012).

    李帥帥(1993—??),男,碩士研究生,18730232719@163.com.

    王學(xué)斌,男,博士,副教授,wxb005@mail.xjtu.edu.cn.

    10.11715/rskxjs.R201805005

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