非局域顆粒復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收效應(yīng)*

陳志鵬 於文靜 高雷?

1) (蘇州大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 蘇州納米科技協(xié)同創(chuàng)新中心, 蘇州 215006)

2) (蘇州大學(xué), 江蘇省薄膜重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 蘇州 215006)

3) (江蘇理工學(xué)院數(shù)理學(xué)院, 常州 213001)

研究了兩束相干光以相同的入射角從左、右兩側(cè)分別入射到Au-SiO2復(fù)合介質(zhì)板時(shí), 在不同的體系參數(shù)下該復(fù)合材料體系發(fā)生相干完美吸收的情形. 運(yùn)用有效媒質(zhì)理論推導(dǎo)出了復(fù)合介質(zhì)的有效介電常數(shù)以及有效磁導(dǎo)率; 在得到有效電磁參數(shù)的基礎(chǔ)上進(jìn)一步推導(dǎo)得到平面波入射復(fù)合介質(zhì)板時(shí)的反/透射系數(shù). 通過比較分析非局域和局域情況下顆粒復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收現(xiàn)象, 發(fā)現(xiàn)當(dāng)顆粒尺寸很小時(shí)非局域效應(yīng)的影響會(huì)導(dǎo)致復(fù)合介質(zhì)產(chǎn)生相干完美吸收的入射光的頻率范圍顯著變寬. 在進(jìn)一步的解析計(jì)算中, 通過調(diào)節(jié)復(fù)合介質(zhì)板的厚度、入射光波長(zhǎng)、金屬顆粒體積分?jǐn)?shù)等參數(shù)得到了不同情況下產(chǎn)生的相干完美吸收現(xiàn)象, 并由此分析非局域情形下對(duì)于相干完美吸收現(xiàn)象的調(diào)控.

1 引 言

近年來, 納米金屬顆粒對(duì)電磁輻射的響應(yīng)一直是許多研究工作的主題. 特別令人感興趣的是, 含有這些粒子的復(fù)合樣品在遠(yuǎn)紅外中表現(xiàn)出反常的吸收現(xiàn)象, 并且這種反常的吸收依賴于顆粒的大小、體積分?jǐn)?shù)等因素, 這類反常的吸收現(xiàn)象稱之為相干完美吸收 (coherent perfect absorption, CPA).由于在納米級(jí)光學(xué)操控和數(shù)據(jù)處理等方面有很多潛在的應(yīng)用, 對(duì)于相干完美吸收的研究已經(jīng)越來越熱門. 有研究表明, 通過改變這些系統(tǒng)參數(shù), 可以實(shí)現(xiàn)可控的相干完美吸收[1]. 現(xiàn)有的CPA的計(jì)算是在平面波下近似進(jìn)行的, 但實(shí)驗(yàn)室中的普通激光光源是以高斯光束作為輸出光源, 已有研究表明即使是使用高斯光束也可以觀察到相干完美吸收現(xiàn)象[2]. 而在共軛超材料構(gòu)成的二維圓柱結(jié)構(gòu)當(dāng)中,同樣可以實(shí)現(xiàn)相干完美吸收[3]. 最新的研究表明,在紅外波段下可以實(shí)現(xiàn)超構(gòu)表面的多波段相干完美吸收, 而且吸收帶寬比單波段吸收提高了3倍[4].最近也有科學(xué)家研究了非線性波的相干完美吸收現(xiàn)象, 并在玻色-愛因斯坦凝聚體中進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證[5].

以往的復(fù)合介質(zhì)相干完美吸收的研究并沒有考慮非局域效應(yīng)的存在[1], 而在小尺度金屬顆粒中,非局域效應(yīng)的影響是不能忽略的. 在研究非局域方面, Ruppin[6]第一次將Mie全波理論擴(kuò)充到包含縱波的模式并解決了非局域效應(yīng)情況下的等離子球體的光學(xué)性質(zhì)問題. 而在準(zhǔn)靜態(tài)近似中, Fuchs等[7,8]提出了一種比較簡(jiǎn)單的方法并以此來計(jì)算考慮介質(zhì)響應(yīng)的非局域效應(yīng)情況下金屬納米顆粒以及核殼顆粒的多極極化度, 并由此來研究這些顆粒的光學(xué)響應(yīng). Leung等利用準(zhǔn)靜態(tài)下半經(jīng)典非局域理論, 研究了金屬納米殼與分子相互作用[9]以及非局域等離子體激元增強(qiáng)福斯特能量轉(zhuǎn)移的非局域效應(yīng)[10]. 在研究單分子附著的雙金屬核殼納米顆粒表面增強(qiáng)拉曼散射[11]和納米顆粒表面等離激元[12]時(shí), 還考慮了金屬非局域效應(yīng)的影響. 時(shí)域有限差分法(FDTD)[13]被提出用于計(jì)算具有任意形狀的納米結(jié)構(gòu)的非局域效應(yīng); 有限元方法(FEM)[14]則同樣可以研究任意二維形狀的納米結(jié)構(gòu)的介電非局域效應(yīng). 金屬傳導(dǎo)電子的量子效應(yīng)引起了金屬的非局域效應(yīng), 所以研究人員又提出了一種全量子的處理方法并且可以用來很好地研究納米尺度的結(jié)構(gòu)問題[15-18]. 在大尺寸結(jié)構(gòu)中非局域效應(yīng)的影響是可忽略的, 但在納米顆粒中由于顆粒的尺度非常小, 此時(shí)非局域效應(yīng)的影響就變得尤其重要. 當(dāng)納米顆粒的大小遠(yuǎn)小于入射波波長(zhǎng)時(shí), 可采用有效媒質(zhì)理論(EMT)[19,20]來研究其非局域效應(yīng), 而且已有研究得到了納米柱下的等價(jià)介電參數(shù)[21]. 最近有研究表明, 金屬中的非局域效應(yīng)對(duì)石墨烯表面等離激元的光譜有很大影響. 因此, 石墨烯表面等離子體可以成為探測(cè)金屬納米結(jié)構(gòu)(包括金屬薄膜)中非局域效應(yīng)的工具[22].

因此, 在研究納米顆粒復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收效應(yīng)過程中, 由于金屬量子效應(yīng)的存在, 金屬非局域效應(yīng)的影響是不能忽略的. 本文運(yùn)用有效媒質(zhì)理論研究金屬球顆粒復(fù)合介質(zhì)的介電參數(shù), 發(fā)展非局域復(fù)合體系的相干完美吸收的理論計(jì)算, 運(yùn)用理論解析和數(shù)值模擬的方法, 分析非局域效應(yīng)對(duì)相干完美吸收產(chǎn)生的影響并且討論相干完美吸收產(chǎn)生的條件以及調(diào)控.

2 有效媒質(zhì)理論

為了研究非局域顆粒復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收, 我們首先建立了一個(gè)模型, 如圖 1所示. 在x-y平面中厚度為d的復(fù)合介質(zhì)板由基底介質(zhì)與填充介質(zhì)構(gòu)成, 該填充介質(zhì)是非局域金屬顆粒, 基底介質(zhì)是二氧化硅. 這個(gè)復(fù)合層由兩個(gè)相干單色波以相同的入射角分別從左右兩側(cè)入射. 為了方便起見,我們分別用下標(biāo)1(2)標(biāo)記從左(右)入射的向前(向后)傳播的波所產(chǎn)生的反射波和透射波, 分別由圖中的藍(lán)色實(shí)線(紅色虛線)表示.

圖1 相干完美吸收的示意圖Fig. 1. Schematic diagram of coherent perfect absorption.

在圖2的結(jié)構(gòu)當(dāng)中, 非局域金屬納米顆粒的介電常數(shù)由橫模介電常數(shù)和縱模介電常數(shù)來描述, 分別由下式表示[23,24]:

圖2 有效媒質(zhì)理論模型, 紅色為金屬顆粒, 藍(lán)色為基底介質(zhì), 灰色為有效介質(zhì)Fig. 2. The model of effective medium. The red part is metal particles, the blue part is base medium, and the grey part is effective medium.

運(yùn)用有效媒質(zhì)理論考慮上述帶殼金屬納米球顆粒的核殼模型在有效介質(zhì)中的總散射為零(即金屬球殼對(duì)電磁波沒有散射), 此時(shí)帶殼非局域金屬納米球顆粒對(duì)電磁波的散射效果與有效介質(zhì)一致,兩者具有相同的電磁性質(zhì). 從光散射的角度來看,可以用有效介質(zhì)的介電常數(shù)和磁導(dǎo)率來表示核殼納米球的介電參數(shù), 從而描述整個(gè)顆粒復(fù)合介質(zhì)體系的有效介電參數(shù). 接下來研究核殼納米球在有效介質(zhì)中的電磁散射問題.

平面波入射時(shí), 入射電場(chǎng)可用如下公式表示:

散射電場(chǎng)表示為

殼層中的電場(chǎng)表示為

非局域金屬納米球顆粒中的電場(chǎng)既有橫向電場(chǎng), 也有縱向電場(chǎng), 它們分別表示為:

結(jié)合電場(chǎng)和磁場(chǎng)的邊界條件可以計(jì)算出各式中的相關(guān)系數(shù). 值得注意的是, 由于非局域金屬納米球核內(nèi)存在附加的縱波, 在金屬納米球核和外殼之間的界面上應(yīng)該有附加的邊界條件. 這里我們選用作為附加的邊界條件, 其中表示介電材料中極化矢量的極子部分[25].

在有效媒質(zhì)理論的基礎(chǔ)上, 如果不考慮金屬納米顆粒的非局域效應(yīng), 此時(shí)金屬顆粒中不存在縱波, 可以得到局域情況下復(fù)合介質(zhì)的有效電磁參數(shù)

3 理論計(jì)算與討論

為了研究復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收效應(yīng), 我們分別計(jì)算了金屬顆粒體積分?jǐn)?shù) f為 0.1, 0.01,0.0012時(shí)有效介電常數(shù)的實(shí)部以及虛部隨入射光波長(zhǎng)的變化情況, 如圖3所示.

從圖3中可以發(fā)現(xiàn), 考慮非局域效應(yīng)對(duì)復(fù)合介質(zhì)相干完美吸收的影響, 金屬顆粒的體積分?jǐn)?shù)較低時(shí) (f = 0.01, 0.0012)的實(shí)部會(huì)在入射波波長(zhǎng)310 nm左右有一個(gè)峰值, 當(dāng)體積分?jǐn)?shù)較高(f為0.1)時(shí)這一峰值會(huì)出現(xiàn)在320 nm附近, 這表明金屬顆粒體積分?jǐn)?shù)會(huì)影響非局域效應(yīng)下復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收, 金屬顆粒體積分?jǐn)?shù)越小復(fù)合介質(zhì)的有效介電常數(shù)實(shí)部的峰值也會(huì)減小.

圖3 (a1) f = 0.1, (b1) f = 0.01, (c1) f = 0.0012 時(shí)有效介電常數(shù)的實(shí)部; (a2) f = 0.1, (b2) f = 0.01, (c2) f = 0.0012 時(shí)有效介電常數(shù)的虛部隨 的變化; 此時(shí) d 為 5 , a 為 2 nmFig. 3. (a1), (b1) and (c1) are the real parts of effective permittivity as function of , for (a1) f = 0.1, (b1) f = 0.01, (c1) f =0.0012; (a2), (b2), (c2) are the imaginary parts of effective permittivity as function of , for (a2) f = 0.1, (b2) f = 0.01, (c2) f =0.0012. d = 5 , a = 2 nm.

圖4 (a1), (b1), (c1) a = 2, 5, 10 nm 時(shí), 局域效應(yīng)下 與 和 f的函數(shù)關(guān)系; (a2), (b2), (c2) 對(duì)應(yīng)情況下考慮非局域效應(yīng)時(shí)的結(jié)果; 入射角 = 45°Fig. 4. as functions of and f with different metallic nanoparticle radius (a) a = 2 nm, (b) a = 5 nm, (c)a = 10 nm:(a1), (b1) and (c1) are within the local description and (a2), (b2) and (c2) are within the nonlocal description. The incident angle is=45°.

圖5 (a) d = 2 , (b) d = 5 , (c)、d = 10 時(shí)散射光強(qiáng)對(duì)數(shù) 與 和 f的函數(shù)關(guān)系圖, 此時(shí)入射角 為 45°Fig. 5. as functions of and f with thickness of medium plate (a) d = 2 , (b) d = 5 , (c) d = 10 . The incident angle is = 45°.

從圖 4(a1), (b1), (c1) 的對(duì)比可以很清楚地看到, 金屬顆粒的尺度越小, 各體積分?jǐn)?shù)下產(chǎn)生完美吸收的入射光波長(zhǎng)的范圍就越寬, 而且波長(zhǎng)的極大值也會(huì)對(duì)應(yīng)減小, 即頻率增加. 從圖4(a1)和(a2),(b1)和(b2)的對(duì)比也很容易看出, 金屬顆粒的尺寸越小, 在非局域效應(yīng)的影響下會(huì)導(dǎo)致完美吸收產(chǎn)生的入射光的頻率顯著增加, 當(dāng) a = 10 nm 時(shí), 非局域和局域的結(jié)果幾乎沒有區(qū)別, 即金屬非局域效應(yīng)的影響完全可以忽略不計(jì). 這也進(jìn)一步說明金屬非局域效應(yīng)在小尺度結(jié)構(gòu)中的影響是不能忽略的.

圖6 a = 2 nm, d = 5 , 與 及 f的函數(shù)關(guān)系 Fig. 6. Color map of as functions of and f for a = 2 nm, d = 5 .

在研究小尺度顆粒填充情況下金屬非局域效應(yīng)的影響時(shí), 選取 a = 2 nm, 討論非局域效應(yīng)下不同的系統(tǒng)參數(shù)的變化對(duì)復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收產(chǎn)生的影響. 首先, 考慮復(fù)合介質(zhì)板的厚度d對(duì)相干完美吸收的影響. 圖5繪制了不同介質(zhì)板厚度

圖5的結(jié)果表明, 在體積分?jǐn)?shù)相同的情況下,復(fù)合介質(zhì)板較窄時(shí)可以出現(xiàn)完美吸收的入射光的波長(zhǎng)的范圍也較窄.

在圖7(a)中箭頭所示為平面波入射復(fù)合介質(zhì)時(shí)滿足相干完美吸收條件的點(diǎn), 可以清楚地看到該滿足條件的點(diǎn)在為 310 nm處, 而此時(shí)采用的f值為0.0012.

圖 7 f = 0.0012, = 45°時(shí) , (a) (藍(lán) 色 )、 (紅色 )與 的 函 數(shù) 關(guān) 系 , (b) 與 的 函 數(shù) 關(guān) 系 ,(c) 與 的函數(shù)關(guān)系Fig. 7. For f = 0.0012, = 45°, (a) (blue), (red)as function of , (b) as function of ,(c) as function of .

圖8 = 310 nm, 時(shí) , (a) (藍(lán) 色 ), (紅色 )與 f的 函 數(shù) 關(guān) 系 ; (b) 與 f的 函 數(shù) 關(guān) 系 ;(c) 與 f的函數(shù)關(guān)系Fig. 8. For = 310 nm, , (a) (blue), (red) as function of f, (b) as function of f,(c) as function of f.

如圖8(a)箭頭所示, 滿足相干完美吸收條件時(shí)f在0.0012處. 圖7和圖8的結(jié)果充分驗(yàn)證了圖 6 中所選的點(diǎn)在 f為 0.0012,為 310 nm, 此時(shí)滿足相干完美吸收所需要的條件, 而且該波長(zhǎng)也正好是圖4所示的f為0.0012時(shí)復(fù)合介質(zhì)的有效介電常數(shù)實(shí)部的峰值, 二者結(jié)果相吻合.

4 結(jié) 論

本文主要研究了非局域金屬顆粒填充的復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收效應(yīng), 研究了金屬非局域效應(yīng)對(duì)復(fù)合介質(zhì)的相干完美產(chǎn)生的影響以及調(diào)控. 運(yùn)用有效媒質(zhì)理論建立了由非局域金屬顆粒組成的復(fù)合材料體系的電磁散射理論, 計(jì)算得出了非局域金屬顆粒復(fù)合材料的有效介電常數(shù)及有效磁導(dǎo)率.

通過對(duì)局域和非局域下復(fù)合介質(zhì)相干完美吸收的研究和對(duì)比, 我們發(fā)現(xiàn)由于金屬非局域效應(yīng)的存在, 對(duì)于尺寸非常小的金屬顆粒, 可以顯著提高復(fù)合介質(zhì)相干完美吸收產(chǎn)生的頻率, 而小尺寸金屬顆粒填充也會(huì)導(dǎo)致相干完美吸收在更寬的頻率范圍內(nèi)產(chǎn)生. 進(jìn)一步研究復(fù)合介質(zhì)的厚度、金屬顆粒的體積分?jǐn)?shù)等系統(tǒng)參數(shù)對(duì)復(fù)合介質(zhì)相干完美吸收的影響, 得出了小體積分?jǐn)?shù)下復(fù)合介質(zhì)相干完美吸收時(shí)的金屬顆粒體積分?jǐn)?shù)以及入射光波長(zhǎng).

利用非局域金屬顆粒的體積分?jǐn)?shù)、非局域金屬顆粒的半徑以及復(fù)合介質(zhì)板的厚度等系統(tǒng)參數(shù)的變化, 結(jié)合非局域效應(yīng)對(duì)復(fù)合介質(zhì)相干完美吸收的影響, 實(shí)現(xiàn)對(duì)非局域顆粒復(fù)合介質(zhì)的相干完美吸收的調(diào)控. 本文對(duì)今后的納米復(fù)合材料的光學(xué)吸收的研究有一定的幫助.