Y型微通道內(nèi)雙重乳液流動破裂機理*

俞煒 鄧梓龍? 吳蘇晨 于程 王超

1) (東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院, 能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點實驗室, 南京 210096)

2) (揚州大學(xué)水利與能源動力工程學(xué)院, 揚州 225127)

基于體積分數(shù)法建立了Y型微通道中雙重乳液流動非穩(wěn)態(tài)理論模型, 數(shù)值模擬研究了Y型微通道內(nèi)雙重乳液破裂情況, 詳細分析了雙重乳液流經(jīng)Y型微通道時的流場信息以及雙重乳液形變參數(shù)演化特性, 定量地給出了雙重乳液流動破裂的驅(qū)動以及阻礙作用, 揭示了雙重乳液破裂流型的內(nèi)在機理. 研究結(jié)果表明: 流經(jīng)Y型微通道時, 雙重乳液受上游壓力驅(qū)動產(chǎn)生形變, 形變過程中乳液兩端界面張力差阻礙雙重乳液形變破裂, 兩者正相關(guān); 隧道的出現(xiàn)將減緩雙重乳液外液滴頸部收縮速率以及沿流向拉伸的速率, 并減緩了內(nèi)液滴沿流向拉伸的速率, 其對于內(nèi)液滴頸部收縮速率影響不大; 隧道破裂和不破裂工況臨界線可以采用冪律關(guān)系式 進行預(yù)測, 隧道破裂和阻塞破裂工況臨界線可以采用線性關(guān)系 描述; 與單乳液運動相圖相比, 雙重乳液運動相圖各工況的分界線關(guān)系式系數(shù) 和 均相應(yīng)增大.

1 引 言

雙重乳液是一種分散相液滴中包裹著更小液滴的結(jié)構(gòu)化流體, 其獨特的殼-核結(jié)構(gòu)使之具有更高的靈活性和可控性, 在化學(xué)反應(yīng)[1,2]、功能材料合成[3-5]、藥物輸運[6,7]等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景.自20年前問世以來, 微流控技術(shù)獲得了長足發(fā)展,可以實現(xiàn)對多相流體在微尺度上的精確操控, 并且具有裝置高度集成、實驗試劑消耗少等優(yōu)勢. 因此,微流控技術(shù)已經(jīng)成為制備雙重乳液的一種有效手段, 并引起了眾多學(xué)者的廣泛關(guān)注[8-10]. 然而, 為了保證對多相流體的精確和穩(wěn)定操控, 微流控裝置內(nèi)各相工質(zhì)通常處于流速較低的穩(wěn)定層流狀態(tài), 這在一定程度上限制了微流控乳液制備的產(chǎn)率. 為了實現(xiàn)乳液的高通量制備, 研究者們多利用微流控分裂結(jié)構(gòu)對制備生成的乳液進行分裂倍增, 從而實現(xiàn)乳液產(chǎn)率的提升[11,12]. 因此, 深入認識微流控分裂結(jié)構(gòu)中乳液分裂過程的流體動力學(xué)機理十分必要, 這不僅對完善乳液多相流體動力學(xué)理論具有重要的科學(xué)意義, 并且可為工程中微流控乳液制備產(chǎn)率的提升提供關(guān)鍵的技術(shù)支撐.

為實現(xiàn)乳液尺寸的精確操控和乳液產(chǎn)量的倍增, 研究者們設(shè)計出多種微流控分裂流道結(jié)構(gòu), 如十字通道[13]、T 型通道[14-23]、Y 型通道[24-29]、帶阻礙結(jié)構(gòu)通道[14,30]等. Link等[14]首次將T型微通道用于液滴被動破裂, 并將一系列T型通道相連形成樹狀網(wǎng)絡(luò), 可在不改變高分散相體積分數(shù)的情況下實現(xiàn)小液滴的大量制備. 自Link以后, 眾多學(xué)者繼續(xù)致力于通過實驗研究T型微通道內(nèi)液滴破裂特性和機理. 研究結(jié)果表明: 液滴在T型微通道內(nèi)的被動破裂存在兩種流型, 分別為隧道破裂流型和阻塞破裂流型[16]; T型微通道中液滴破裂與否, 主要取決于液滴初始長度和連續(xù)相流體的毛細數(shù), 兩者之間存在指數(shù)關(guān)系, 以此表征破裂與不破裂之間的流型臨界線[14,16,21]. 考慮到已有的微流控裝置制備雙重乳液存在產(chǎn)率低的問題, 并且T型微通道不易實現(xiàn)雙重乳液分裂, Abate和Weitz[26]將Link[14]等的工作進行了拓展, 將Y型通道作為樹狀網(wǎng)絡(luò)的單元結(jié)構(gòu), 實現(xiàn)了液滴和雙重乳液的高通量制備. 其研究結(jié)果表明, 主通道中連續(xù)相流速增大,雙重乳液形變加快, 有助于雙乳液分裂. 最近, 不同于傳統(tǒng)的2D光刻技術(shù), 新型的3D對稱毛細管被用于液滴和雙重乳液的分裂, 可實現(xiàn)高質(zhì)量的乳液可控倍增[31]. 然而, 針對雙重乳液在特征幾何結(jié)構(gòu)微通道內(nèi)的流動破裂特性實驗研究還未見到. 由于雙重乳液相比單液滴具有更復(fù)雜的核殼結(jié)構(gòu)[32],因此有必要對雙重乳液變形破裂過程中內(nèi)外液滴界面的相互影響開展深入討論與分析.

與實驗研究相比, 計算流體動力學(xué)方法為深入探究雙重乳液多相流動特性提供了另一個研究途徑, 此方法可以詳細給出實驗研究中較難獲得的速度分布、壓力梯度以及界面形變的實時情況[33]. 而充分了解這些流場和壓力場的演化規(guī)律將有助于優(yōu)化微流控裝置的設(shè)計. 目前, 相場方法已被用于模擬研究T型分叉處的液滴流動破裂特性[15,23]. 研究表明, 液滴是否破裂與連續(xù)相和離散相黏度比、毛細數(shù)和液滴長度有著重要關(guān)聯(lián)[15,23], 在大黏度比和大毛細數(shù)下液滴更易于破裂, 而液滴尺寸減小使得液滴不易破裂[23]. 此外, Carlson 等[25]運用該方法研究Y型分叉微通道中液滴破裂特性,其工況分為破裂工況和不破裂工況, 兩種工況的臨界線與液滴長度以及毛細數(shù)相關(guān), 該研究認為Rayleigh-Plateau不穩(wěn)定性是液滴破裂的驅(qū)動機制. 梁宏等[27]也采用此方法模擬了液滴在Y型分叉微通道中的遷移過程. 結(jié)果表明: 當(dāng)毛細數(shù)足夠小時, 液滴則滯留在分叉口處, 不發(fā)生破裂. 除了相場方法, 已有基于體積分數(shù)法(VOF)方法研究對稱T型微通道中液滴破裂和不破裂特性的工作, 與實驗研究結(jié)果類似, 發(fā)現(xiàn)了三種不同破裂機制, 分別為隧道破裂、不連續(xù)阻塞破裂和阻塞破裂[18,19,22], 液滴破裂特性與毛細數(shù)以及液滴長度密切相關(guān)[17-19,22], 毛細數(shù)增大會加快液滴破裂[20,22].隨后, 該方法還被用于研究不同分叉角度微通道中的液滴破裂特性, 結(jié)果表明, 兩個子通道之間的夾角越小, 液滴分裂得更快[29]. 此外, 已有文獻基于數(shù)值方法研究雙重乳液在不同制備結(jié)構(gòu)中的生成過程[34?39]、在剪切拉伸流中的變形破裂過程[32,40,41]、在剪切拉伸流中雙重乳液的碰撞過程[42,43]等, 但尚缺乏采用數(shù)值方法全面深入了解雙重乳液在Y型分叉微通道內(nèi)流動破裂特性的研究.

綜上所述, 具有Y型分叉結(jié)構(gòu)的微通道為精確操控乳液尺寸和高通量制備微小乳液提供了有效途徑. 與T型微通道相比, Y型微通道更利于單乳液分裂, 并已被成功應(yīng)用于雙重乳液分裂實驗.因此, 充分了解Y型微通道內(nèi)雙重乳液破裂這一過程有著重要的科學(xué)意義和工程應(yīng)用價值. 然而, 現(xiàn)有研究主要集中于單乳液在Y型分叉通道中流動破裂特性的研究. 此外, 與單乳液相比, 雙重乳液中內(nèi)液滴的存在增加了內(nèi)外液滴間的相互作用[32,40,41]. 目前, 關(guān)于內(nèi)液滴對雙重乳液在Y型微通道中流動破裂特性影響的研究還有所不足, 其內(nèi)在機理有待進一步闡明. 為此, 本文基于VOF方法模擬研究了雙重乳液在Y型微通道中破裂的機理, 詳細分析了雙重乳液流經(jīng)Y型微通道時的流場信息以及雙重乳液形變參數(shù)的變化, 并給出了Y型微通道內(nèi)雙重乳液運動相圖.

2 數(shù)學(xué)模型

本文建立了三相流體流動的二維數(shù)學(xué)模型以研究雙重乳液在Y型分叉微通道內(nèi)的動力學(xué)行為特性. 計算區(qū)域如圖 1 所示, 通道尺寸為 w0= 200,w1= 0.75w0, l0= 12w0, l1= 10w0, l2= 8w0,=30°. 內(nèi)相流體 (密度, 黏度)、中間相流體 (密度, 黏度)和外相流體 (密度, 黏度)由主通道入口處注入并且在表面張力的作用下形成雙重乳液, 在外相流體的帶動下向下游運動. 內(nèi)液滴和外液滴的尺寸由內(nèi)相和中間相流體的注入時間控制.

2.1 控制方程

不相混且不可壓縮的三相流體流動可用VOF表征. 在流場中定義一個體積率函數(shù). 計算網(wǎng)格中= 0, 表示網(wǎng)格內(nèi)不存在 j相流體; 網(wǎng)格中= 1, 表示網(wǎng)格內(nèi)充滿 j相流體; 0 << 1表示網(wǎng)格內(nèi)為相界面. 此方法通過研究網(wǎng)格中每一相的體積率函數(shù)來確定相界面, 能捕捉各種不規(guī)則形狀的自由表面, 可較好地模擬雙重乳液在流場中的生成[34-39]、變形[32,40,41]、碰撞[42,43]等復(fù)雜的變化. 在每個網(wǎng)格中, 各相流體的體積率函數(shù)總和為1, 即. 在整個計算區(qū)域內(nèi)滿足以下控制方程:

圖1 計算區(qū)域示意圖Fig. 1. Geometrical description of the numerical domain.

體積率函數(shù)方程

式中t為時間(s), U為速度(m/s), p為壓力(Pa),為密度 (kg/m3),為黏度 (Pa·s), g 為重力加速度 (m/s2),為表面張力 (N/m3). 因為通道尺度為微米級, 所以重力加速度的影響可忽略不計.和可由下式計算:

表1 數(shù)值模擬中各相流體的物性參數(shù)Table 1. The properties of the fluids used for numerical simulation.

2.2 邊界條件

因為數(shù)值模擬中雷諾數(shù)小于60, 所以本文采用層流模型. 主通道入口處采用周期性邊界條件以控制各相流體注入通道的體積. 如圖2所示, 主通道入口處流體速度為勻速u0. 雙重乳液形成的具體步驟如下: 步驟 (a), 當(dāng) 0 < t < tm, 中間相流體流入; 步驟 (b), 當(dāng) tm< t < tm+i, 內(nèi)相和中間相流體同時流入 (win= 0.8w0); 步驟 (c), 當(dāng) tm+i< t

通道出口處為一個大氣壓 (1 atm = 1.013 ×105Pa). 通道的內(nèi)壁面采用無滑移邊界條件

2.3 數(shù)值求解方法

圖2 一個生成周期內(nèi)雙重乳液生成過程Fig. 2. Schematic of the generation process of double emulsion in one generation cycle.

采用有限體積差分法同時離散求解VOF模型中的控制方程. 求解時, 采用二階迎風(fēng)差分格式離散動量方程, 壓力場與速度場之間的耦合采用SIMPLE算法, 壓力場的離散采用體積力分數(shù)法,相界面采用分段線性界面重構(gòu)法(PLIC)[45]進行幾何重構(gòu). 控制方程離散后, 采用Gauss-Seidel方法進行迭代求解. 為了保證計算的收斂性和收斂速度 , 各 項 松 弛 因 子 設(shè) 為 : 0.2(壓 力 ), 0.3(密 度),0.3(體積力)和0.2(動量). 采用相對準(zhǔn)則判斷收斂,即當(dāng)每個計算步長內(nèi)各計算單元中所有變量的相對殘差之和小于初始值0.1%時判定計算收斂. 計算中的時間步長依據(jù)全局庫朗數(shù)不大于0.2的規(guī)則進行自動調(diào)整.

本文采用四邊形網(wǎng)格對圖1所示的計算區(qū)域進行網(wǎng)格劃分. 對近壁面附近的網(wǎng)格進行局部加密以確保能捕捉到雙重乳液與壁面之間的液膜. 計算前采用四套不同的網(wǎng)格數(shù)進行網(wǎng)格獨立性檢驗. 如圖3所示, 當(dāng)計算單元總數(shù)大于315610時, 隨著網(wǎng)格數(shù)的增加, 雙重乳液形貌基本重合. 考慮計算成本, 本文采用的網(wǎng)格數(shù)為315610.

圖3 當(dāng) t* = 3 時, 不同網(wǎng)格數(shù)下雙重乳液的形貌 (Ca =0.01, Voi = 1.3, l* = 1.6)Fig. 3. Grid independence test results at t* = 3 (Ca = 0.01,Voi = 1.3, l* = 1.6).

2.4 模型驗證

為驗證本文所建立的數(shù)學(xué)模型的正確性, 依據(jù)文獻[41]中的實驗, 基于上文的二維數(shù)學(xué)模型數(shù)值模擬了如圖4所示的剪切流場中雙重乳液形變, 并且與實驗結(jié)果進行了比對. 模擬中內(nèi)、中、外三相流體分別為去離子水 (20 ℃ 下= 0.001 Pa·s,998 kg/m3)、Ucon 潤滑油(20 ℃ 下= 0.125 Pa·s,= 991 kg/m3)和不同分子量的硅油混合物(20 ℃ 下= 5.2 Pa·s,= 989 kg/m3). 表面張力系數(shù)= 0.024 N/m,= 0.003 N/m. 計算區(qū)域的幾何尺寸為 W × H = 20Ro× 8Ro, Ro為外液滴半徑. 如圖5所示, 對于雙重乳液的形貌和內(nèi)、外液滴的 Taylor[46]穩(wěn)態(tài)形變參數(shù) D(Di= (Li– Bi)/(Li+ Bi), Do= (Lo– Bo)/(Lo+ Bo)), 數(shù)值模擬結(jié)果與實驗結(jié)果吻合較好, 這表明本文的數(shù)學(xué)模型能有效地預(yù)測Y型微通道內(nèi)雙重乳液的形變.

圖4 剪切流場下雙重乳液形變研究示意圖 (a) 計算區(qū)域示意圖; (b) 雙重乳液形變參數(shù)示意圖Fig. 4. Schematic of deformed double emulsion in steady shear flow: (a) Schematic of computational domain; (b) schematics of deformation parameters of the inner and outer droplets, respectively.

圖5 模擬結(jié)果與實驗結(jié)果[41]對比 (a) 雙重乳液的形變參數(shù) D 隨 Ca 的變化; (b) 雙重乳液形貌對比Fig. 5. Comparison of steady deformation of double emulsion between simulation and experiment[41]: (a) Steady deformation of double emulsion in the function of Ca; (b) comparison of droplet morphology reconstructed from numerical simulation with experimental snapshots.

3 結(jié)果分析

基于上述多相流模型, 本文開展了雙重乳液在Y型分叉微通道內(nèi)流動特性的研究. 在文獻[16,22, 23]中, 液滴在流經(jīng)T型分叉微通道時會呈現(xiàn)三種典型流型, 分別為阻塞破裂 (obstructed breakup)、隧道破裂 (tunnel breakup)和不破裂(non-breakup)流型. 與液滴情況類似, 雙重乳液流經(jīng)Y型分叉微通道時, 同樣存在這三種典型的流型. 本文針對這三種典型流型的動力學(xué)信息(界面形貌、壓力分布、速度分布等)瞬時演化規(guī)律進行詳細分析, 以探究雙重乳液破裂過程中的驅(qū)動和阻礙作用變化情況, 揭示雙重乳液破裂的機理.

3.1 阻塞破裂

當(dāng)雙重乳液流經(jīng)Y型分叉處時, 上游壓力驅(qū)動雙重乳液形變, 此時雙重乳液前端以及尾部界面形貌發(fā)生變化(圖6(a)), 而雙重乳液界面張力將阻礙該過程的發(fā)生, 該過程中速度場演化如圖6(b)所示. 為闡明上游驅(qū)動壓力以及雙重乳液界面張力之間相互關(guān)系, 圖6—8分別給出了阻塞破裂工況中流場整體壓力分布情況、雙重乳液界面張力以及上游壓力瞬時演化曲線. 如圖6(a)所示, 可將雙重乳液流經(jīng)Y型分叉處分為三個階段: entering階段、squeezing階段以及post-breakup階段.

圖6 阻塞破裂工況 Y 型微通道中壓力場與相界面演化 (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 2.1)Fig. 6. Evolution of the interface profile and pressure field during obstructed breakup in a Y-junction (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 2.1).

圖7 阻塞破裂工況乳液前端及尾部界面張力演化情況 (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 2.1) (a) 乳液前端界面張力; (b) 乳液尾部界面張力; (c) 乳液前端與尾部界面張力之差; (d) 特征時刻乳液前端與尾部界面張力的示意圖Fig. 7. Evolution of the pressure for obstructed breakup (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 2.1): (a) The Laplace pressure of the forefront droplet interface; (b) the Laplace pressure of the rear droplet interface; (c) the Laplace pressure difference between the forefront and rear droplet interfaces; (d) schematics of and at different times.

當(dāng)雙重乳液完全破裂, 進入post-breakup階段, 雙重乳液尾部回縮, 界面曲面半徑減小, 尾部界面張力增加, 從而流阻減小, 上游壓力pinlet相應(yīng)降低. 該預(yù)測與圖8中pinlet變化規(guī)律相一致.

圖 8 阻 塞 破 裂 工 況 入 口 與 出 口 壓 力 演 化 情 況 (Ca =0.01, Voi = 1.3, l* = 2.1)Fig. 8. Evolution of the inlet pressure and outlet pressure of the Y-junction for obstructed breakup (Ca = 0.01, Voi =1.3, l* = 2.1).

為深入理解雙重乳液破裂的機理, 采用無量綱特征參數(shù)定量描述squeezing階段中雙重乳液形貌(包括內(nèi)液滴以及外液滴)的演化過程(見圖9),分別為外液滴頸部厚度、外液滴前端運動距離、內(nèi)液滴頸部厚度和內(nèi)液滴前端運動距離.以及分別代表外液滴和內(nèi)液滴前端接觸分叉尖角的時刻, 而和分別為所對應(yīng)時刻的外液滴和內(nèi)液滴頸部厚度. 如圖9(a)所示,外液滴頸部厚度隨時間減小直至雙重乳液破裂, 插圖中給出了和的對數(shù)坐標(biāo)圖.根據(jù)指數(shù)標(biāo)度律可判定squeezing階段包含兩個子過程. 子過程 I 中和呈線性關(guān)系, 而在子過程 II中兩者呈指數(shù)關(guān)系~()4/5, 這與T型微通道中液滴阻塞破裂的特性類似[23]. 兩個子過程中頸部厚度隨時間的變化規(guī)律不同, 這主要是由于外液滴尾部界面張力發(fā)生了改變. 與頸部厚度變化不同的是, 外液滴前端運動 距 離 隨 時 間 線 性 增 加 , 有≈(見圖 9(b)). 此時, 外液滴前端以 2u0/3 恒定速度運動, 這主要由于該工況中子通道完全被外液滴阻塞所導(dǎo)致. 圖9(c)和圖9(d)分別給出了內(nèi)液滴頸部厚度和內(nèi)液滴前端運動距離隨時間的演化曲線, 其演化特性與外液滴一致. 內(nèi)液滴頸部厚度隨時間縮小, 也分為兩個子過程,

圖9 雙重乳液無量綱特征參數(shù)在 squeezing 階段內(nèi)演化情況 (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 2.1) (a)外液滴頸部厚度 , 插圖中給出了 與 的對數(shù)坐標(biāo)圖; (b) 外液滴前端運動距離 , 插圖中給出了 與 的對數(shù)坐標(biāo)圖;(c) 內(nèi)液滴頸部厚度 , 插圖中給出了 與 的對數(shù)坐標(biāo)圖; (d) 內(nèi)液滴前端運動距離 , 插圖中給出了 與的對數(shù)坐標(biāo)圖Fig. 9. Evolution of the dimensionless characteristic parameters in the squeezing stage for obstructed breakup (Ca = 0.01, Voi = 1.3,l* = 2.1): (a)The neck thickness of outer droplet , inset is the same data as log( ) versus log( ); (b) the distance travelled by the tip of outer droplet , the same data as log( ) versus log( ); (c) the neck thickness of inner droplet , inset is the same data as log( ) versus log( ); (b) the distance travelled by the tip of inner droplet , the same data as log( ) versus log( ).

3.2 隧道破裂

從流動行為角度分析, 隧道破裂流型在entering和post-breakup階段與阻塞破裂流型非常類似,但在squeezing階段兩者有明顯區(qū)別(見圖10). 在squeezing階段時刻, 隧道破裂流型中乳液與子通道壁面間開始出現(xiàn)兩條隧道. 從壓力演化角度分析, 隧道破裂流型在 entering和 squeezing階段均展現(xiàn)出一定的不同(見圖11和圖12).

圖10 隧道破裂工況 Y 型微通道中壓力場與相界面演化 (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 1.3)Fig. 10. Evolution of the interface profile and pressure field during tunnel breakup in a Y-junction (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 1.3).

與阻塞破裂類似, 進入 post-breakup 階段, 雙重乳液將完全破裂, 其尾部回縮, 界面曲面半徑減小, 尾部界面張力增加, 流阻減小, 上游壓力pinlet相應(yīng)降低(圖11(b)中—時間段).

為深入探究“隧道效應(yīng)”對雙重乳液破裂行為的影響, 圖13給出了隧道破裂工況中典型幾何參數(shù)(包括外液滴頸部厚度、外液滴前端運動距離、內(nèi)液滴頸部厚度和內(nèi)液滴前端運動距離)在squeezing階段隨時間演化的情況. 與阻塞破裂類似,隨時間演化分為兩個子過程, 子過程 I 中和呈線性關(guān)系, 而在子過程II中兩者呈指數(shù)關(guān)系(見圖13(a)插圖). 不同之處在于, 子過程 II的指數(shù)約為3.75/5, 小于阻塞破裂的4/5. 這表明隧道的出現(xiàn)使得雙重乳液外液滴頸部收縮速率降低, 這也間接說明隧道內(nèi)潤滑流動引起的剪切作用并沒促進外液滴的擠壓形變. 圖13(b)給出了外液滴前端運動距離隨時間的演化曲線, 如圖所示, 在隧道破裂流型中,演化趨勢前期為線性變化, 隨后變?yōu)橹笖?shù)變化, 指數(shù)為4/5. 這表明隧道的出現(xiàn)也降低了外液滴沿流向的拉伸速率.

圖11 隧道破裂工況乳液前端及尾部界面張力演化情況(Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 1.3) (a) 乳液前 端 界面張力 ;(b) 乳液尾部界面張力; (c) 乳液前端與尾部界面張力之差Fig. 11. Evolution of the pressure for tunnel breakup (Ca =0.01, Voi = 1.3, l* = 1.3): (a) The Laplace pressure of the forefront droplet interface; (b) the Laplace pressure of the rear droplet interface; (c) the Laplace pressure difference between the forefront and rear droplet interfaces.

圖12 隧道破裂工況入口與出口壓力演化情況 (Ca =0.01, Voi = 1.3, l* = 1.3)Fig. 12. Evolution of the inlet pressure and outlet pressure of the Y-junction for tunnel breakup (Ca = 0.01, Voi = 1.3,l* = 1.3).

3.3 不破裂

當(dāng)雙重乳液尺寸較小時, Y型分叉微通道中出現(xiàn)不破裂流型, 此時乳液將經(jīng)歷三個階段, 依次為:entering階段、sliding階段、和non-breakup階段.其中, entering階段與隧道破裂類似, 后兩個階段是其特有的(見圖14和圖15). 在entering階段,雙重乳液進入漸擴過渡通道, 由于此時雙重乳液長度小于通道寬度, 外液滴界面沒有顯著形變, 因此上游壓力pinlet維持不變. 進入sliding階段, 當(dāng)雙重乳液前端前進撞擊分叉尖角, 雙重乳液發(fā)生形變, 由圓形被擠壓為橢圓形. 在—階段, 雙重乳液內(nèi)部壓力增加, 同時上游壓力增加, 在時刻到達最大值. 在—階段, 由于不對稱,雙重乳液滑向左側(cè)子通道, 此時雙重乳液內(nèi)存在不對稱渦流, 雙重乳液內(nèi)部壓力不再增加, 上游壓力也開始回落. 值得注意的是, 由于雙重乳液滑向單側(cè)子通道, 兩個子通道出口壓力不再完全相同, 出現(xiàn)略微差異. 當(dāng)雙重乳液完全越過主通道中心線, 雙重乳液內(nèi)部壓力以及上游壓力也回落到初始水平.

3.4 相 圖

圖13 隧道破裂工況雙重乳液無量綱特征參數(shù)在 squeezing 階段內(nèi)演化情況 (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 1.3) (a) 外液滴頸部厚度 , 插圖中給出了 與 的對數(shù)坐標(biāo)圖; (b) 外液滴前端運動距離 , 插圖中給出了 與 的對數(shù)坐標(biāo)圖; (c) 內(nèi)液滴頸部厚度 , 插圖中給出了 與 的對數(shù)坐標(biāo)圖; (d) 內(nèi)液滴前端運動距離 , 插圖中給出了 與 的對數(shù)坐標(biāo)圖Fig. 13. Evolution of the dimensionless characteristic parameters in the squeezing stage for tunnel breakup (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l*= 1.3): (a) The neck thickness of outer droplet , inset is the same data as log( ) versus log( ); (b) the distance travelled by the tip of outer droplet , the same data as log( ) versus log( ); (c) the neck thickness of inner droplet , inset is the same data as log( ) versus log( ); (b) the distance travelled by the tip of inner droplet , the same data as log( ) versus log( ).

圖14 不破裂工況 Y 型微通道中壓力場、流場及相界面演化 (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l* = 0.4)Fig. 14. Evolution of the interface profile, pressure field and flow field during non-breakup in a Y-junction (Ca = 0.01, Voi = 1.3, l*= 0.4).

圖15 不破裂工況入口與出口壓力演化情況Fig. 15. Evolution of the inlet pressure and outlet pressure of the Y-junction for non-breakup.

圖16 乳液在 Y 型微通道中流動相圖 (a) 雙重乳液;(b) 單乳液Fig. 16. Phase diagrams of droplet behaviours through the Y-junction: (a) Double emulsion; (b) single phase emulsion.

圖16 給出了Y型微通道內(nèi)雙重乳液和單乳液運動相圖. 圖中x軸坐標(biāo)為主通道中乳液無量綱長度, y軸坐標(biāo)為主通道毛細數(shù), 所得相圖結(jié)構(gòu)與前人研究結(jié)果類似. 圖中采用冪函數(shù)描述隧道破裂和不破裂工況臨界線, 其中雙重乳液和單乳液運動相圖臨界線分別為 l*= 0.09Ca–0.49和l*= 0.07Ca–0.49; 采用線性關(guān)系描述隧道破裂和阻塞破裂工況臨界線, 其中雙重乳液和單乳液運動相圖臨界線分別為 l*= 1.66 和 l*= 1.53. 由圖 16 可知, 當(dāng)保持 Ca 不變, 隨著 l*的減小, 流型由隧道破裂逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)椴黄屏? 這是由于隨著乳液尺寸減小, 乳液與壁面間易出現(xiàn)隧道, 從而會降低乳液形變速率, 最終使得乳液不破裂. 而當(dāng)保持l*不變, 隨著Ca減小, 流型由隧道破裂逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)椴黄屏? 這是由于在相同表面張力情況下毛細數(shù)越大即外流體流速越大, 從而對應(yīng)更大的上游壓力,而后者正是Y型微通道中乳液產(chǎn)生形變的主要驅(qū)動力, 因此毛細數(shù)的增加利于乳液破裂發(fā)生. 此外,對比兩個相圖可知, 當(dāng)單乳液變?yōu)殡p重乳液, 各工況的分界線均向右移動, 不破裂工況與隧道破裂工況分界線位置右移表明雙重乳液比單乳液更不易破裂; 隧道破裂與阻塞破裂分界線右移則是由于相同工況下雙重乳液上游壓力水平高于單乳液工況,從而更容易出現(xiàn)隧道.

4 結(jié) 論

本文基于VOF液/液相界面追蹤方法, 建立Y型微通道中雙重乳液流動破裂非穩(wěn)態(tài)理論模型,數(shù)值模擬研究了Y型微通道內(nèi)雙重乳液破裂情況.為揭示雙重乳液破裂流型的內(nèi)在機理, 詳細分析了雙重乳液流經(jīng)Y型微通道時的流場信息以及雙重乳液形變參數(shù)演化, 并給出了Y型微通道內(nèi)雙重乳液運動相圖. 研究結(jié)果表明:

1) 在Y型微通道中, 雙重乳液運動有三種流型, 即阻塞破裂流型、隧道破裂流型和不破裂流型;雙重乳液阻塞破裂或隧道破裂過程均可以分為entering, squeezing 和 post-breakup 三個階段; 而雙重乳液不破裂過程經(jīng)歷三個階段為entering階段、sliding階段和non-breakup階段;

2) 在阻塞破裂和隧道破裂工況的entering階段以及squeezing階段, 雙重乳液均受上游壓力驅(qū)動產(chǎn)生形變, 形變過程中乳液前端與尾部界面張力之差阻礙雙重乳液形變破裂, 且兩者正相關(guān); 與阻塞破裂工況相比, 隧道破裂工況中隧道的出現(xiàn)將減緩雙重乳液外液滴頸部收縮速率以及沿流向拉伸速率, 并減緩了內(nèi)液滴沿流向拉伸速率, 對于內(nèi)液滴頸部收縮速率影響不大; 當(dāng)減小毛細數(shù)或乳液初始長度, 隧道破裂工況將過渡到不破裂工況, 此時乳液不再破裂;